CN101138278A - 包括辐射源和荧光材料的照明系统 - Google Patents

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P·施米特
W·梅尔
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Abstract

本发明涉及一种用于产生彩色的，特别是琥珀色或者红色的光的照明系统，该照明系统包括辐射源和包括至少一种磷光体的荧光材料，该磷光体能够吸收一部分该辐射源发射出的光并且发出波长与所吸收的光的波长不同的光，其中所述至少一种磷光体是发射琥珀色到红色光的、通式为(Ca1－x－y－zSrxBayMgz)1－n(Al1－a+bBa)Si1－bN3－bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0＜b≤1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。本发明还涉及通式是(Ca1－x－y－zSrxBayMgz)1－n(Al1－a+bBa)Si1－bN3－bOb:REn的发琥珀色或者红色光的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0≤b≤1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。

Description

包括辐射源和荧光材料的照明系统
技术领域
本发明通常地涉及一种包括辐射源和荧光材料的照明系统，该荧光材料包括琥珀红色(amber to red)磷光体。本发明还涉及一种用于这种照明系统中的琥珀红色磷光体。
更具体地，本发明涉及一种照明系统，其包括作为辐射源的电致发光半导体器件和荧光材料，该荧光材料包括用于产生特定的白光或者彩色光(包括黄光、琥珀色光和红色光)的磷光体。
在该照明系统中，基于紫外线和蓝色初级辐射，通过下转换发光(1uminescent down conversion)以及加色混合，产生白色或者彩色光。
这种照明系统特别有利于车辆的和发信号用途。
背景技术
车辆包括多个具有与其相关联的照明器或者信号灯的不同构件和组件。已经对电致发光半导体器件例如固态发光二极管(LED)的使用显示出了很大的关注，因为照明器和信号指示器与其他传统低电压光源相比，它们提供了许多潜在的益处。其他光源有许多不足，包括：它们相对效率低，例如传统钨白炽灯；它们需要高电压运行，例如荧光灯和气体放电灯；或者它们易损坏，例如白炽灯。
因此，在只能获得有限功率或者低电压的情况下，或者在出于安全的原因高电压不可接受的情况下，或者在明显震动或者振动的应用中，这些可替换的光源对于车辆应用来说不是最佳的。另一方面LED是高度耐震动的，因此相对于在受机械或者热震击时可能破碎的白炽灯和荧光灯炮具有显著的益处。与白炽灯的典型1,000到2,000小时工作寿命或者荧光灯的5,000到10,000小时工作寿命相比，LED还具有200,000小时到1,000,000小时的工作寿命。
为了产生彩色的黄色、琥珀色或者红色光，目前包括电致发光半导体器件的黄色、琥珀色或者红色交通灯和车辆灯依靠磷化铝铟镓(AlGaInP)LED芯片的直接激发。
AlGaInPLED的缺点是发光因温度增加而淬火。如果温度从室温升高到100℃，则它们的光输出降低40％以上。同时光谱移位，例如从617nm到623nm，这进一步降低了发光效率。因此，汽车工业对光产生和发射光谱对温度依赖较小的黄红色(yellow to red)LED具有强烈的需求。
为了产生黄色、琥珀色或者红色光，目前讨论的一种方法是使用白光LED和适当的滤色器，因为在白光LED中使用的AlInGaN芯片显示出少得多的热淬火。此外，白光LED因温度而发生的光谱移位因为使用YAG:Ce磷光体而不太严重。然而，这个想法的主要缺点是因为目前白光LED仅仅发射很少百分比的橙红色(orange to red)光这一事实而引起效率低下并且大部分白光LED光谱被截止(cut off)。
从US6,649,946中已知另外一种方法，其中公开了一种使用发黄红色光的磷光体产生黄红色光的光源。所述磷光体具有氮化物硅酸盐(nitridosilicate)型MxSiyNz:Eu的主晶格，其中M为选自Ca、Sr、Ba、Zn中的至少一种碱性稀土金属，并且其中z＝2/3x+4/3y。该磷光体可以用于产生高稳定性的发红色或者橙色或者黄色光的LED，其可以基于在380nm到480nm附近的峰值发射的初级光源(优选InGaN-芯片)，该光源的光全部被具创造性的掺杂有Eu的稀土激活的氮化硅的这种氮化物磷光体转换。与从具有黄红色的直接激发的已知商用LED相比，这些LED显示出更高的效率和改善的稳定性。
然而，最近对交通信号的色度需求的评价已经表明车辆和交通信号的红色范围应当包括较长波长截止，以确保色觉缺陷的司机能够发觉信号。
发明内容
因此，需要提供一种包含磷光体的照明系统，所述磷光体可由近紫外至蓝色范围的辐射源激发且在可见的琥珀色至深红色范围内发光。
因此，本发明提供一种照明系统，其包括辐射源和荧光材料，该荧光材料包括至少一种磷光体，该磷光体能够吸收一部分该辐射源发射出的光并且发出波长与所吸收的光的波长不同的光，其中所述至少一种磷光体是通式为(Cal-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐(oxonitridoalumosilicate)，其中0≤x≤1，  0≤y≤1，  0≤z≤1，  0≤a≤1，  0<b≤1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
根据本发明的照明系统可以提供一种合成彩色输出光，尤其是同时具有耐高温性、色点稳定性和高效率的琥珀色光和红色光。
特别地，合成输出光比传统灯具有更大量的在深红色范围内的发射并且扩大了可再现的颜色范围。这个特性使器件对于例如黄色、琥珀色和红色交通照明、楼梯/出口斜坡照明、装饰照明和用于车辆的信号照明这些应用来说是理想的。
根据本发明的照明系统还可以提供合成白色输出光，该白色输出光在颜色方面得到很好地平衡。特别地，合成白色输出光比传统灯具有更大量的在红色范围内的发射。这个特性使器件对于需要真实色彩再现的应用来说是理想的。本发明的这种应用尤其包括交通照明、街道照明、安全照明和自动化工厂的照明等等。
作为辐射源尤其可想到的是固态发光二极管。
根据本发明的第一方面，一种照明系统包括峰值发射波长在420到495nm之间的发蓝光的发光二极管作为辐射源和包括至少一种磷光体的荧光材料，该磷光体是通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
这种照明系统在工作时将提供白色光或者彩色光，特别是琥珀色或者红色光。LED发射的蓝光激发磷光体，使其发射琥珀色光或者红色光。LED发射的蓝光透射过磷光体并且与磷光体发射的琥珀色光或者红色光混合。根据荧光材料中磷光体的含量，观看者感觉蓝色光和琥珀色光的混合为白色或者彩色光。
根据本发明的一个实施方案，本发明提供一种白色光或者彩色光，特别是琥珀色光或者红色光照明系统，该照明系统包括峰值发射波长在420到495nm之间的发蓝光的发光二极管作为辐射源和荧光材料以及至少一个第二磷光体，该荧光材料包括通式为(Ca1-x-y- zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0≤<b≤1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
当荧光材料包括稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐型的磷光体和至少一种第二磷光体的磷光体混合物时，根据本发明的白色或者彩色光照明系统的色彩再现可以得到进一步改善。
特别地，荧光材料可以是磷光体混合物，包括红色磷光体和通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。这种红色磷光体可以选自Ca1-x-ySrxS:Euy，其中0≤x≤1以及0<y≤0.2，和(Sr1-x-yBaxCay)2Si5N8:Euz，其中0≤x≤1，0≤y≤0.2以及0<z≤0.2。
另外，荧光材料可以是磷光体混合物，包括黄绿色(yellow togreen)磷光体和通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。这种黄绿色磷光体可以选自(CaxSr1-x-y)2SiO4:Euy，其中0≤x≤以及0<y≤0.2、(SrxBa1-x-y)2SiO4:Euy，其中0≤x≤1以及0<y≤0.2、(Sr1-x-yBax)Ga2S4:Euy，其中0≤x≤1以及0<y≤0.2、(Y1-x-y-zGdxLuz)3(Al1-aGaa)012:Cey，其中0≤x≤1以及0<y≤0.2、0<z≤1，0≤a≤0.5、ZnS：Cu、CaS：Ce、Cl以及SrSi2N2O2:Eu。
这种包括其他磷光体的荧光材料的发射光谱具有适当波长，以连同LED的蓝光和根据本发明的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐型磷光体的琥珀红色光一起获得在所需色温下具有优良色彩再现的高质量彩色光。
根据本发明的另一个方面，提供一种白色光或者彩色光尤其是琥珀红色光照明系统，其中辐射源选自具有在200到400nm的UV范围内的峰值发射波长的发射的发光二极管，并且荧光材料包括至少一种磷光体，该磷光体是通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3- bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0<a≤1，0<b<1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
根据本发明的一个实施方案提供一种白色光照明系统，包括具有在200到420nm的UV范围内的峰值发射波长的发蓝光的发光二极管作为辐射源和荧光材料，该荧光材料包括至少一种第二磷光体和通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-b0b:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
特别地，荧光材料可以是磷光体混合物，包括蓝色磷光体和通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb：REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。这种蓝色磷光体可以选自BaMgAl10O17:Eu、Ba5SiO4(Cl，Br)6:Eu、CaLa2S4:Ce、(Sr，Ba，Ca)5(PO4)3Cl:Eu和LaSi3N5:Ce。
这种包括其他磷光体的荧光材料的发射光谱具有适当波长，以连同LED的蓝光和根据本发明的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐型磷光体的琥珀红色光一起获得在所需色温下具有优良色彩再现的高质量彩色光。
本发明的另一个方面提供一种磷光体，该磷光体能够吸收由辐射源发射的部分光并且发出波长与所吸收的光的波长不同的光；其中所述磷光体是通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
通过改变磷光体的化学组成，磷光体颜色可以从琥珀色移位到深红色。发射光谱在光谱的相对难以接近的区域(包括深红和红外线附近)中延伸。
荧光材料可以由具有在300nm到400nm的波长的UV-A发射线激发，但是也可以高效率地被具有大约400到495nm波长的发蓝光的发光二极管发射出的蓝光激发。因此，对于氮化物半导体发光组分的蓝光转换成白色光或者彩色光来说，该荧光材料具有理想的性质。
这些磷光体是宽带发射器，其中可见发射很宽以致于不存在可见发射主要处于的80nm波长范围。总转换效率可以达到98％。
稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐型磷光体的其他重要特性包括1)在通常器件工作温度(例如80℃ )下发光的热淬火的抵抗性；2)不会与器件制作中使用的封装树脂发生界面反应(interferingreactiVity)；3)适于使可见光谱中完全吸收(dead obsorption)最小化的吸收性曲线(profile)；4)在器件的整个工作寿命中暂时稳定的发光输出以及；5)在组分上控制调整磷光体激发和发射性质。
这些稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐型磷光体还可以包括镱、镨、钐和包括阳离子混合物的其他阳离子作为共活化剂。
磷光体可以具有选自元素铝、钪、钇、镧、钆和镥的氟化物和正磷酸盐、铝、钇、硅和镧的氧化物、以及铝的氮化物的涂层。
附图说明
图1示出位于LED结构所发射的光通路上并且包括本发明的磷光体的二色性白光LED灯的示意图。
图2示出示意图中(Ca，RE)Al1-x+yBxSi1-yN3-yOy，的晶体结构的一部分。
图3示出具有根据本发明的荧光材料的色点的C.I.E色品图以及该荧光材料的色点。
图4示出(Ca0.95Sr0.05)0.98Al1.04Si0.96N2.96O0.04:Eu0.02的激发、发射和反射光谱。
具体实施方式
稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体
本发明集中关注作为磷光体任何结构照明系统中的磷光体的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，所述照明系统包括但是不局限于放电灯、荧光灯、LED、LD和X射线管。如这里所使用的，术语“辐射”包含在电磁波频谱的UV、IR和可见区域中的辐射。
虽然可以想到该磷光体用于宽阵列照明，但是特别参照尤其包括发UV光和蓝光的发光二极管作为辐射源的磷光体-转换的发光二极管来描述本发明，并且发现对包括发UV光和蓝光的发光二极管作为辐射源的磷光体-转换发光二极管的特别应用。
所述磷光体符合通式(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3- bOb:REn，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
这类磷光体材料是基于取代铝的氧氮硅酸盐的稀土金属激活的发光。所述磷光体包括主晶格，其中主要成分是硅、铝、氮和氧。主晶格还可以包括硼。
主层的结构包括[(Al，Si)2N6/3(N，O)2/2]层的叠层，其中硅和铝由氧和氮四面包围，参见图2。如果同时改变铝/硅比率以维持电荷平衡，那么与两个硅或铝原子连接的N原子可以由氧取代。因此可以制备MAlSiN3MAl2N2O体系内的固溶体。
由前体材料或者烧成气氛而引入在磷光体材料中的氧缺陷可以通过改变前体混合物中Al/Si比率而得到补偿。在荧光材料中的较低的缺陷密度使得产生较高的效率及较好的光化学稳定性。
在层中，结合有金属阳离子(例如碱土金属)以及铕(II)和铈(III)和最后是共活化剂。它们主要由连接两个铝或硅原子的N原子或者由取代的氧原子配位。优选地，碱土金属选自镁、钙、锶和钡。
稀土金属的比例z优选在0.002≤n≤0.2的范围。当该比例n较低时，发光降低，因为光致发光的激发发射中心的数目因为金属阳离子而减少，并且当n大于0.2时，发生浓度淬灭(concentrationquenching)。浓度淬灭是指在为增大荧光材料的发光所添加的活化剂的浓度增大超过最佳水平的时候出现的发射强度降低。
用于制造本发明的微晶磷光体粉末的方法没有特别限制，并且其可以通过任何提供根据本发明的磷光体的方法来制造。可以制造通式(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的一系列组合物，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b≤1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
制造根据本发明的磷光体的优选方法为固态法。在这种方法中，磷光体前体材料在固态被混合并且被加热，使得这些前体反应且形成磷光体材料的粉末。
将碱土金属的氮化物与多孔氮化硅Si3N4、氮化铝AlN粉末、铕和/或铈的氟化物以及最后的熔接剂(flux)以预定比率混合。
将该混合物放置到高纯度钼坩锅中。将这些坩锅装入管式炉中并且用流动的氮气/氢气净化几个小时。该管式炉的参数为10℃/min加热到1450℃ ，然后在1450℃保持4小时，随后将管式炉慢慢冷却到室温。
在1400℃下的第二次退火步骤之前对样品进行再一次的精细研磨。
通过在流动的氩气中在略微较低的温度下通过额外的第三次退火可以改善发光输出。
在烧结之后，粉末由X射线衍射(Cu，Kα-线)表征，其显示出已经形成需要的相。
得到琥珀红色粉末，其在UV和蓝色激发下有效率地发光。
优选地，根据本发明的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐型磷光体可以涂覆有薄薄的均匀的保护层，该保护层由选自元素铝、钪、钇、、镧、钆和镥的氟化物和正磷酸盐、和铝、钇、硅、和镧的氧化物、以及铝的氮化物中的一种或者多种化合物构成。
保护层厚度通常在0.001到0.2μm的范围，因此很薄，从而能够被辐射源的辐射透过而基本上没有能量损失。磷光体颗粒上的这些材料的涂层可以例如通过从气相沉积或者湿式涂覆法来涂覆。
根据本发明的磷光体因为它们的氧氮铝硅酸盐型结构而耐热、光和潮湿。
当受到电磁波光谱中UVA或者蓝光范围的辐射而被激发时，发现这些稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体呈现宽带发射，并且峰值波长在琥珀至深红色范围内并且尾部发射直到红外线。
优选地，使用铕(II)作为活化剂。
表1给出了一些铕激活的磷光体的光谱数据。
表1
  组分   Em，max   QE 450   RQ 450   x   y   LE
  CaAlSi(N，0)3:Eu(2％)   652nm   86.1   35.2   0.657   0.342   125.3
  Ca 0.95 Sr 0.05 AlSi(N，0) 3 :Eu(2％)   657nm   86.8   17.3   0.68   0.318   82
  Ca 0.95 Ba 0.05 AlSi(N，O) 3 :Eu(2％)   658nm   883.5   17.5   0.676   0.323   93.2
  CaAl 0. 98 B 0.02 Si(N，O) 3 :Eu(2％)   650nm   81.6   19.4   0.667   0.332   108.1
  CaAl 0.95 B 0.05 Si(N，0) 3 :Eu(2％)   654nm   84.1   20.2   0.663   0.336   113
  Ca 0.95 Mg 0.05 AlSi(N，0) 3 :Eu(2％)   652nm   86.1   35.2   0.657   0.342   125.3
  Ca 0.9 Mg 0.1 AlSi(N，0) 3 :Eu(2％)   645nm   78.3   24.9   0.63   0.368   155.5
  Ca 0.5 Mg 0.5 AlSi(N，0) 3 :Eu(2％)   633nm   70.8   36.3   0.578   0.418   222.4
用铈替换铕激活的氧氮铝硅酸盐中某些或者全部的铕具有如下效果：铈产生集中在可见光谱的黄琥珀色(yellow to amber)范围的二次发射，而不是来自铕(II)激活的氧氮铝硅酸盐磷光体的典型的宽带二次发射，该铕(II)激活的氧氮铝硅酸盐磷光体通常集中在可见光谱的深红色区域中。
还可以使用共活化剂例如镱、镨、钐、铽、铥、镝、钬和铒。为了电荷补偿，一价阳离子(像碱金属)可以引入到主晶格中，在数量上与存在的Ce(III)的数量相匹配或者低于Ce(III)的数量。
表2给出了一些Ce(III)激活的化合物的光谱数据。
表2：
  样品   组分   Em.max   QE450   RE450   x   y   LE
  WM7804   CaAlSiN3:Ce(2％)   610nm   75.2   45.2   0.502   0.48   340
  WM8204   CaAlSiN3:Ce、Eu(2％，0.1％)   631nm   78.2   49.6   0.55   0.438   271.4
  WM8304   CaAlSiN3:Ce，Na(2％，0.1％)   564nm   76.9   54.5   0.471   0.505   383.3
  WM9004   CaAlSiN3:Ce(2％)   571nm   82.5   43.4   0.47   0.51   400.6
  WM9004A   CaAlSiN3:Ce(2％)   569nm   81.8   39.9   0.472   0.508   399.5
  WM9304   CaAlSiN3:Ce(4％)   583nm   74.5   26.9   0.501   0.487   366.4
  WM9404   CaAlSiN3:Ce.Pr(2％，0.5％)   568nm   74.5   36.5   0.477   0.503   390.1
  WM9504B   具有SiO2涂层的CaAlSiN3:Ce(2％)   571nm   69.9   30.1   0.476   0.505   391.5
照明系统
本发明还涉及在一种包括辐射源和荧光材料的照明系统，该荧光材料包括至少一种通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0<b<1以及0.0 02≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
辐射源包括半导体光学辐射发射器和响应电子激发而发射光学辐射的其他器件。半导体光学辐射发射器包括发光二极管LED芯片、发光聚合物(LEP)、有机发光器件(OLED)、聚合物发光器件(PLED)等。
而且，也可以想到将发光部件，例如在放电灯和荧光灯(如低汞高压放电灯、硫放电灯、和基于分子辐射器的放电灯)中发现的那些发光部件，和本发明的磷光体组合物一起用作辐射源。
在本发明的优选实施方案中辐射源为固态发光二极管。
在本发明中可以想到任意结构的包括固态LED和稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体组合物的照明系统，优选地添加其他已知的磷光体，如上指出的当磷光体受到发射初次UV或者蓝光辐射的LED辐照时，它们可以结合在一起以获得特定彩色的琥珀色的、红色的或者白色的光。
现在对包括辐射源和表1中示出的荧光材料的这种照明系统的一个实施方案的详细结构进行描述。
图1示出具有涂层的芯片型发光二极管的示意图，该涂层包括荧光材料。该器件包括芯片型发光二极管(LED)1作为辐射源。发光二极管小型芯片(die)位于反射杯(reflector cup)引线框2中。小型芯片1通过接合线7与第一端子6连接并且直接与第二端子6连接。反射杯的凹口填充有涂层材料，该涂层材料包括根据本发明的荧光材料4，5，从而形成嵌入在反射器帽状物中的涂层。单独地或者用混合物涂覆磷光体。
涂层材料典型地包括用于封装磷光体或者磷光体混合物的聚合物3。在这些实施方案中，磷光体或者磷光体混合物应呈现出对封装物的高稳定性质。优选地，聚合物在光学上是清透的，以防止相当多的光散射。在LED工业中已知各种用于制造LED灯的聚合物。
在一个实施方案中，聚合物选自环氧树脂和硅树脂。将磷光体混合物添加到作为聚合物前体的液体中可以进行封装。例如，磷光体混合物可以是粒状粉末。将磷光体颗粒引入聚合物前体液体中导致形成浆料(即，颗粒的悬浮液)。当聚合作用时，磷光体混合物被封装物坚固地固定在适当的位置上。在一个实施方案中，荧光材料和LED小型芯片均被封装在聚合物中。
透明涂层材料可以有利地包括光漫射颗粒，称作漫射体。这种漫射体的例子为矿物填料、特别地是CaF2、TiO2、SiO2、CaCO3或者BaSO4或者其他有机染料。这些材料可以以简单的方式添加到上述树脂中。
工作时，对小型芯片施加电功率激活该小型芯片。当被激活时，该小型芯片发射初级光，例如蓝光。所发射的初级光的一部分完全或者部分地被涂层中的荧光材料吸收。然后响应初级光的吸收，荧光材料发射二级光，即经过转换的具有更长峰值波长的光，其主要是在足够的宽带中的琥珀红色(特别地具有相当大比例的深红)。所发射的初级光中余下未被吸收的部分随着二级光一起透射过荧光材料层。封装物沿着总方向引导未被吸收的初级光和二级光作为输出光。因此，输出光是由小型芯片发射的初级光和荧光层发射的二级光构成的复合光。
根据本发明的照明系统的输出光的色温或者色点将随着二级光与初级光相比较的光谱分布和强度而变化。
首先，可以通过发光二极管的适当选择来改变初级光的色温或者色点。
第二，二级光的色温或者色点可以通过适当地选择荧光材料中的磷光体、磷光体细粒的颗粒尺寸和使用的磷光体的量来改变。而且，这些设置还有利地提供了在荧光材料中使用磷光体混合物的可能性，结果可以精确得多地设定所需要的色调。
白色磷光体转换发光二极管
根据本发明的一个方面，照明系统的输出光可以具有光谱分布，使得其看起来像是“白色”光。最普遍的白色LED由发蓝光LED芯片构成，其中该发蓝光LED芯片涂覆有将某些蓝色辐射转换成表示互补颜色(例如黄琥珀色发射)的磷光体。蓝色和黄色发射一起产生白色光。
还有利用UV发射芯片和被设计将UV辐射转换成可见光的磷光体的白色LED。典型地，需要两个或者多个磷光体发射带。
蓝色/磷光体白色LED (使用发蓝色光发光二极管的二色性白色光磷光体转换的光发射 器件)
在第一实施方案中，有利地根据本发明的发白色光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发蓝光的发光二极管发射的蓝色辐射转换成互补波长范围，形成二色性白色光。
在这种情况下利用包括稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体的荧光材料产生琥珀红色光。为了提高这个照明系统的色彩再现，还可以使用第二荧光材料。
用发射最大值在400到490nm的蓝色LED可以得到特别良好的结果。特别考虑稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐的激发光谱，已经发现最佳的位于440nm。
当与现有技术的LED产生的白色输出光的光谱分布相比较时，光谱分布中的明显差别就是可见光谱的红色区域中的峰值波长的移位。因此，与现有技术的LED产生的输出光相比，该照明系统产生的白色输出光具有另外的相当大量的红色。
(使用发蓝色光的发光二极管的多元性白色磷光体转换的发光器件)
在第二实施方案中，有利地，根据本发明的发白色光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发蓝光的发光二极管发射的蓝色辐射转换成互补波长范围，以形成多色性白色光。在这种情况下，利用包括磷光体的混合物的荧光材料产生琥珀红色光，其中磷光体包括稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体和第二磷光体。
通过使用与发蓝光的LED和发射琥珀红色光的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体一起覆盖整个光谱范围的其他红色和绿色宽带发射器磷光体，可以产生甚至具有高色彩再现的白色光发射。
可用的第二磷光体及其光学性质总结在下表3中。
表3：
  组分   λmax[nm]   色点x，y
  (Ba1-xSrx)2SiO4:Eu   523   0.272，0.640
  SrGa2S4:Eu   535   0.270，  0.686
  SrSi2N2O2:Eu   541   0.356，0.606
  Y3Al5O12:Ce   550   0.447，0.535
  SrS:Eu   610   0.627，  0.372
  (Sr1-x-yCaxBay)2Si5N8:Eu   615   0.615，  0.384
  (Sr1-x-yCaxBay)2Si5-aAlaN8-aOa:Eu   615-650   0.633，  0.366
  CaS:Eu   655   0.700，  0.303
  (Sr1-xCax)S:Eu   610-655   *
荧光材料可以是琥珀红色稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体和选自(Ca1-xSrx)S：Eu，其中0≤x≤1和(Sr1-x-yBaxCay)2Si5-aAlaN8-aOa：Eu，其中0≤a<5、0≤x≤1以及0≤y≤1的红色磷光体这两种磷光体的混合物。
荧光材料可以是两种磷光体的混合物，即琥珀红色稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体和选自(Ba1-xSrx)2SiO4:Eu，其中0≤x≤1、SrGa2S4:Eu和SrSi2N2O2:Eu的绿色磷光体。
在这种情况下，可以通过在混合物和浓度方面适当地选择磷光体来改变由此产生的白色光的色调(CIE色品图中的色点)。
UV/磷光体白色LED (使用发UV光的二色性白色磷光体转换的发光器件)
在另一个实施方案中，有利地，根据本发明的发白光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发UV光的发光二极管发射的UV辐射转换成互补波长范围，形成二色性白光。在这种情况下，通过荧光材料产生琥珀光和蓝光。利用包括稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体的荧光材料产生琥珀色光。利用包括选自BaMgAl10O17:Eu、Ba5SiO4(Cl，Br)6:Eu、CaLn2S4:Ce和(Sr，Ba，Ca)5(P04)3Cl:Eu的蓝色磷光体的荧光材料产生蓝光。
结合发射最大值在200到400nm的位置上的发UVA光的发光二极管获得特别好的结果。特别考虑稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐的激发光谱，已经发现最适宜的位于365nm。
使用发UV光的LED的多色性白色磷光体转换的发光器件
在另一个实施方案中，有利地，根据本发明的发白光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发UV发光二极管发射的UV辐射转换成互补波长范围，从而例如通过其他三元色组(如蓝色、绿色和红色)形成多色性白光。
在这种情况下，通过荧光材料产生琥珀红色、绿色和蓝色光。
此外为了改善这个照明系统的色彩再现，还可以使用第二红色荧光材料。
通过使用与发UV的LED和发射琥珀红色的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体一起覆盖整个光谱范围的蓝色和绿色宽带发射器磷光体，可以产生具有高得多的色彩再现的白光发射。
在这种情况下，可以通过在混合物和浓度方面适当地选择磷光体来改变由此产生的白光的色调(CIE色品图中的色点)。
琥珀红色磷光体转换的发光二极管
根据本发明的一个优选方面，提供一种发射输出光的照明系统，该输出光具有使其看起来是琥珀色或者红色光的光谱分布。
包括根据本发明的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐的荧光材料作为磷光体特别适合于通过初级UVA或者蓝色辐射源(例如发射UVA的LED或者发射蓝色的LED)模拟作为琥珀色或者红色成分。
由此可以实现一种在电磁波光谱的琥珀红色区域中发光的照明系统。
在第一实施方案中，有利地，根据本发明的发射琥珀红色光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发蓝光的发光二极管发射的蓝色辐射转换成琥珀色或者红色光。
在这种情况下，通过包括根据本发明的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐的荧光材料产生彩色光。
通过最大发射位于400到495nm的蓝色LED获得特别好的结果。特别考虑氧氮铝硅酸盐磷光体的激发光谱，已经发现最适宜的位于445到465nm。
LED-磷光体系统的色彩输出对磷光体层的厚度非常敏感，如果磷光体层厚且包含过量的发琥珀红色光的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体，则将有更少量的蓝色LED光穿透通过厚的磷光体层。然后组合的LED-磷光体系统将看起来为琥珀红色，因为磷光体的琥珀红色二级光占优势。因此，磷光体层的厚度是影响系统的色彩输出的关键变量。
在这种情况下，还可以通过在混合物和浓度方面适当地选择磷光体来改变所产生的琥珀红色光的色调(在CIE色品图中的色点)。
根据本发明的照明系统的色点在国际发光照明委员会(Commission internationale de I’eclairage)(“CIE”)(“CIE”)的色品图中的琥珀红色光谱范围内。
根据本发明的发红光的照明系统可以特别优选地通过混合过量的荧光材料(Ca0.95Sr0 .05)0.98Al1.04Si0.96N2.96O0.04:Eu0.02和用于产生照明转换封装物或者层的硅树脂来实现。由462nm的InGaN发光二极管发射的蓝色辐射的大部分被无机荧光材料(Ca0.95Sr0.05)0.98Al1.04Si0.96N2.96O0.04:Eu0.02移位到红色光谱区域。人类观察者将蓝色初级光和磷光体的过量二级光的结合感知为红色光。
具有x＝0.58，y＝0.4 2和x＝0.69，y＝0.31的连接线上的色点的琥珀红色LED可以通过这种单一磷光体二色性概念实现，如果根据式子(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+b)Si1-bNXOb:REn选择适当组合物成分，如图3所示。
在第二实施方案中，有利地，根据本发明的发射彩色光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发蓝光的发光二极管发射的蓝色辐射转换成互补波长范围，以形成多色性琥珀色或者红色光。在这种情况下，通过包括磷光体混合物的荧光材料产生彩色光，其中磷光体包括稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体和第二磷光体。
可用的第二磷光体及其光学性质概括在下表2中。
  组分   λmax[nm]   色点x，y
  (Ba1-xSrx)2SiO4:Eu   523   0.272.  0.640
  SrGa2S4:Eu   535   0.270，  0.686
  SrSi2N2O2:Eu   541   0.356，0.606
  Y3Al5O12:Ce   550   0.447、0.535
  SrS:Eu   610   0.627，  0.372
  (Sr1-x-yCaxBay)2Si5N8:Eu   615   0.615，  0.384
    (Sr1-x-yCaxBay)2Si5-xAlxN8-xOx:Eu   615-650   0.633，  0.366*
  CaS:Eu   655   0.700.  0.303
  (Sr1-xCax)S:Eu   610-655   *
在本发明的另一个方面，有利地，根据本发明的发琥珀色或红色光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发UV光的发光二极管发射的UV辐射完全转换成单色琥珀红色光。在这种情况下，通过荧光材料产生琥珀红色光。
在第一实施方案中，有利地，根据本发明的发琥珀红光的照明系统可以通过选择荧光材料来制造，从而将发UV光的发光二极管发射的蓝色辐射转换成互补波长范围，以形成多色性彩色光，特别是琥珀色或者红色光。
在这种情况下，通过包括稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐磷光体的荧光材料产生彩色光。
通过最大发射位于370到430nm附近的UV-LED获得特别好的结果。
包括UV-LED作为辐射源的照明系统的色彩输出对磷光体层的厚度非常不敏感。因此，磷光体层的厚度不是影响系统的色彩输出的关键变量并且可以被降低。
在这种情况下，还可以通过在混合物和浓度方面适当地选择磷光体来改变由此产生的琥珀色或者红色光的色调(在CIE色品图中的色点)。
根据这个实施方案的照明系统的色点处于国际发光照明委员会的色品图中的  琥珀红色光谱范围内。

Claims (12)

1.一种照明系统，包括辐射源和包含至少一种磷光体的荧光材料，该磷光体能够吸收一部分该辐射源发射出的光并且发出波长与所吸收的光的波长不同的光，其中所述至少一种磷光体是通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0＜b≤1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
2.根据权利要求1的照明系统，其中辐射源为固态发光二极管。
3.根据权利要求1的照明系统，其中辐射源选自具有峰值发射波长在400到495nm范围的发射的发光二极管。
4.根据权利要求3的照明系统，其中荧光材料包括第二磷光体。
5.根据权利要求4的照明系统，其中第二磷光体是红色磷光体，该红色磷光体选自Ca1-x-ySrxS:Euy，其中0≤x≤1以及0＜y≤0.2；和(Sr1-x-yBaxCay)2Si5N8:Euz，其中0≤x≤1，0≤y≤1以及0＜z≤0.2。
6.根据权利要求4的照明系统，其中第二磷光体是黄绿色磷光体，该黄绿色磷光体选自(CaxSr1-x-y)2SiO4:Euy，其中0≤x≤以及0＜y≤0.2、(SrxBa1-x-y)2SiO4:Euy，其中0≤x≤1以及0＜y≤0.2、(Sr1-x-yBax)Ga2S4:Euy，其中0≤x≤1以及0＜y≤0.2、(Y1-x-y-zGdxLuz)3(Al1-aGaa)O12:Cey，其中0≤x≤1以及0＜y≤0.2、0≤z≤1、0≤a≤0.5、ZnS:Cu、CaS:Ce、Cl、以及SrSi2N2O2:Eu。
7.根据权利要求1的照明系统，其中辐射源选自具有峰值发射波长在200到420nm的UV范围内的发射的发光二极管。
8.根据权利要求7的照明系统，其中荧光材料包括第二磷光体。
9.根据权利要求8的照明系统，其中第二磷光体是蓝色磷光体，该蓝色磷光体选自BaMgAl10O17:Eu、Ba5SiO4(Cl，Br)6:Eu、CaLa2S4:Ce、(Sr，Ba，Ca)5(PO4)3Cl:Eu和LaSi3N5:Ce。
10.一种磷光体，其能够吸收部分由辐射源发射的光并且发出波长与所吸收的光的波长不同的光；其中所述磷光体是通式为(Ca1-x-y-zSrxBayMgz)1-n(Al1-a+bBa)Si1-bN3-bOb:REn的稀土金属激活的氧氮铝硅酸盐，其中0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1，0≤a≤1，0＜b≤1以及0.002≤n≤0.2，并且RE选自铕(II)和铈(III)。
11.根据权利要求10的磷光体，其中所述磷光体还包括选自镱、镨和钐的共活化剂。
12.根据权利要求10的磷光体，其中磷光体具有选自元素铝、钪、钇、镧、钆和镥的氟化物和正磷酸盐，硅、铝、钇和镧的氧化物以及铝的氮化物的涂层。
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