TWI415923B - 包含輻射源及螢光材料之照明系統 - Google Patents

包含輻射源及螢光材料之照明系統 Download PDF

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TWI415923B
TWI415923B TW095108035A TW95108035A TWI415923B TW I415923 B TWI415923 B TW I415923B TW 095108035 A TW095108035 A TW 095108035A TW 95108035 A TW95108035 A TW 95108035A TW I415923 B TWI415923 B TW I415923B
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Joerg Meyer
Peter J Schmidt
Walter Mayr
Hans-Dieter Bausen
Regina B Mueller-Mach
Gerd O Mueller
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Philips Lumileds Lighting Co
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Description

包含輻射源及螢光材料之照明系統
本發明大體而言係關於一種包含一輻射源及螢光材料之照明系統，該螢光材料包含一琥珀色至紅色磷光體。本發明亦係關於一種供在照明系統中使用之琥珀色至紅色磷光體。更特定言之，本發明係關於一種照明系統，其包含一作為輻射源之電致發光半導體裝置及包含一用於產生特定白色或彩色光(包括黃色、琥珀色及紅色光)之磷光體之螢光材料。在此照明系統中，藉由在紫外線或藍色初級輻射之基礎上減少發光轉換及添加色彩混合產生白色或彩色光。作為初級輻射源之固態發光二極體係尤其期待的。
已知各種供車輛及訊號傳輸使用之照明系統。車輛包括許多不同元件及總成，此等元件及總成具有與其相關之照明器或訊號燈。因與其他習知低電壓光源相比，電致發光半導體裝置(諸如固態發光二極體(LED))提供許多潛在優點，所以人們對其作為照明器及訊號指示器之使用已顯示出極大興趣。其他光源遭受以下不足：包括相對無效(諸如在習知鎢白熾燈之情況下)；高工作電壓(諸如在螢光及氣體放電燈之情況下)或損害敏感性(諸如在白熾燈之情況下)。
因此，此等替代光源在供車輛應用(其中僅可提供有限之功率或低電壓，或其中出於安全原因不可接受高電壓)或在存在顯著衝擊或振動之應用中並非最佳的。在另一方面，LED具度高抗衝擊性，且因此提供優於在經受機械或熱衝擊時可碎裂之白熾及螢光燈泡之顯著優勢。與白熾燈之典型1,000至2,000小時或螢光燈之5,000至10,000小時工作壽命相比較，LED亦具有200,000小時至1,000,000小時之工作壽命。
當前包含電致發光半導體裝置之黃色、琥珀色或紅色交通及車輛燈依靠直接激勵磷化鋁鎵銦(AlGaInP)LED晶片以產生彩色黃色、琥珀色或紅色光。
AlInGaP LED之缺點為隨溫度增高光發射之淬滅。若溫度自室溫上升至100℃則其光輸出下降超過40%。與此同時光譜轉變(如自617 nm至623 nm)進一步降低發光效率。因此，汽車工業中強烈需要黃色至紅色LED，其光產生及發射光譜對溫度具有更加小的依賴性。
因應用於白色LED中之AlInGaN晶片展示更加少的熱淬滅，所以一種目前所討論之產生黃色、琥珀色或紅色光之解決辦法係應用白色LED及適當之彩色濾光器。此外，因YAG：Ce磷光體之應用，所以白色LED隨溫度之光譜轉變不劇烈。然而，此概念之主要缺點為由於目前之白色LED僅發射少許百分比之橙色至紅色光且大部分白色LED光譜被切斷之事實所致的低效率。
已知另一方法，例如自美國第6,649,946號所揭示藉由使用黃色至紅色－發射磷光體產生黃色至紅色光之光源。該磷光體具有次氮基矽酸鹽型Mx Siy Nz ：Eu之主體晶格，其中M為至少一種選自Ca、Sr、Ba、Zn之群之鹼土金屬且其中Z＝2/3x＋4/3y。可使用該磷光體得到可基於約380 nm至480 nm之發射主峰之原始光源(較佳為InGaN－晶片)的高穩定紅色或橙色或黃色發光LED，其光經摻雜Eu之本發明類型之稀土活化之氮化矽的氮化物磷光體加以完全轉化。與直接激勵黃色至紅色之熟知市售LED相比，此等LED展示更高之效率及經改善之穩定性。
然而，用於交通訊號之色度要求之新近評估指示車輛及交通訊號之紅色色彩範圍需包括更長波長切斷以確保色彩視覺有缺陷之司機偵測到該訊號。
因此，需要提供一種照明系統，其包含可經接近UV至藍色範圍之輻射源激勵且在可視琥珀色至深紅色範圍內發射之磷光體。
因此本發明提供一種照明系統，其包含一輻射源及螢光材料，該螢光材料包含至少一種能夠吸收部分經該輻射源發射之光且發射與經吸收光之波長不同波長之光的磷光體；其中該至少一種磷光體為通式(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
根據本發明之照明系統可以提供同時具有高耐溫性、色點穩定性及高效率之複合彩色輸出光，尤其琥珀色或紅色光。
詳言之，該複合輸出光在深紅色色彩範圍內較習知燈具有更多量之發射且增大可再生之色彩範圍。此特徵使該裝置在諸如黃色、琥珀色及紅色交通照明、階梯/出口斜坡照明、裝飾照明及車輛訊號照明之應用中為理想的。
根據本發明之照明系統亦可提供關於色彩優良平衡的複合白色輸出光。詳言之，該複合白色輸出光在紅色色彩範圍內較習知燈具有更多量之發射。此特徵使該裝置在要求真實色彩還原之應用中為理想的。本發明之此等應用另外包括交通照明、街道照明、安全照明及自動化工廠之照明。
尤其期待的輻射源為固態發光二極體。根據本發明之第一態樣，光照明系統包含一作為輻射源之發射主峰波長在420 nm至495 nm範圍內之藍色發光二極體及包含至少一種磷光體之螢光材料，此磷光體為通式(Cal － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
此照明系統在操作中將提供白色或彩色(尤其琥珀色或紅色)光。經LED發射之藍色光激勵磷光體，使其發射琥珀色或紅色光。經LED發射之藍色光經磷光體傳輸且與經磷光體發射之琥珀色或紅色光混合。視螢光材料中存在之磷光體之量而定，觀測者將藍色及琥珀色光之混合物作為白色或彩色光加以感知。
根據一實施例，本發明提供一種白色或彩色(尤其琥珀色或紅色)光照明系統，其包含一作為輻射源之發射主峰波長在420 nm至495 nm範圍內之藍色發光二極體及一螢光材料，此螢光材料包含通式(Cal － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽(其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III))及至少一種第二磷光體。
當螢光材料包含稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽型磷光體及至少一種第二磷光體之磷光體摻合物時，根據本發明之白色或彩色光照明系統之色彩還原可得以進一步改善。
詳言之，該螢光材料可為磷光體摻合物，其包含通式(Ca1-x-y-z Srx Bay Mgz )1-n (Al1-a+b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽(其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III))及一紅色磷光體。此紅色磷光體可選自Ca1-x-y Srx S：Euy (其中0x1且0<y0.2)及(Sr1-x-y Bax Cay )2 Si5 N8 ：Euz (其中0x1、0y1且0<z0.2)之群。
另外，該螢光材料可為磷光體摻合物，其包含通式(Ca1-x-y-z Srx Bay Mgz )1-n (Al1-a+b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽(其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III))及黃色至綠色磷光體。此黃色-至綠色-磷光體可選自包含以下各物之群：(Cax Sr1-x-y )2 SiO4 ：Euy (其中0x且0<y0.2)、(Srx Ba1-x-y )2 SiO4 ：Euy (其中0x1且0<y0.2)、(Sr1-x-y Bax )Ga2 S4 ：Euy (其中0x1且0<y0.2)、(Y1-x-y-z Gdx Luz )3 (Al1-a Gaa )5 O12 ：Cey (其中0x1且0<y0.2、0z1、0a0.5)、ZnS：Cu、CaS：Ce、Cl及SrSi2 N2 O2 ：Eu。
此等包含額外磷光體之螢光材料的發射光譜具有適當波長以同LED之藍色光及根據本發明之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽型磷光體之琥珀色至紅色光一起獲得在所需色溫上具有良好色彩還原之高品質彩色光。
根據本發明之另一態樣，提供一種白色或彩色(尤其琥珀色或紅色)光照明系統，其中輻射源係選自具有發射主峰波長在200 nm至400 nm之UV範圍內發射的發光二極體及包含至少一種磷光體之螢光材料，此磷光體為通式(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
根據一實施例，本發明提供一種白色光照明系統，其包含一作為輻射源之發射主峰波長在200 nm至420 nm之UV範圍內之藍色發光二極體及一螢光材料，此螢光材料包含通式(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽(其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III))及至少一種第二磷光體。
詳言之，該螢光材料可為磷光體摻合物，其包含通式(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽(其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III))及藍色磷光體。此藍色磷光體可選自包含BaMgAl1 0 O1 7 ：Eu、Ba5 SiO4 (Cl,Br)6 ：Eu、CaLa2 S4 ：Ce、(Sr,Ba,Ca)5 (PO4 )3 Cl：Eu及LaSi3 N5 ：Ce之群。
此包含額外磷光體之螢光材料的發射光譜具有適當波長以同LED之藍色光及根據本發明之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽型磷光體之琥珀色至紅色光一起獲得在所需色溫上具有良好色彩還原之高品質彩色光。
本發明之另一態樣提供一種磷光體，其可吸收部分經輻射源發射之光且發射具有與經吸收光之波長不同波長之光；其中該磷光體為通式(Ca1 － x － y － z SrX Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
藉由改變磷光體之化學組成，磷光體之色彩可自琥珀色轉變至深紅色。發射光譜在光譜之相對難達到之區域(包括深紅色及接近紅外線之區域)中延伸。
雖然該螢光材料可經具有如300 nm至400 nm之波長的UV－A發射譜線所激勵，但其亦可經藍色發光二極體發射之具有約400 nm至495 nm波長之藍色光以高效率加以激勵。因此該螢光材料具有將氮化物半導體發光元件之藍色光轉換為白色或彩色光之理想特徵。此等磷光體為寬頻帶發射體，其中可見發射如此寬以使得不存在可見發射主要所處之80 nm波長範圍。總轉換效率可高達98%。
該稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽型磷光體之額外重要特徵包括1)在典型裝置工作溫度(例如80℃)下耐30發光之熱淬滅；2)與裝置製造中使用之裹封樹脂無干擾反應性；3)適合之吸收分佈以在可見光譜內最小化無效吸收(dead absorption)；4)超過裝置工作壽命之暫時穩定發光輸出；及5)組成控制調整磷光體激勵及發射特性。此等稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽型磷光體亦可包括鐿、鐠、釤及其他陽離子(包括陽離子之混合物)作為共活化劑。
該等磷光體可具有選自元素鋁、鈧、釔、鑭、釓及鎦之氟化物及正磷酸鹽；鋁、釔、矽及鑭之氧化物及鋁之氮化物之群的塗層。
稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體
本發明集中於稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其在含有輻射源之任何組態的照明系統中作為磷光體，此等照明系統包括(但不限於)放電燈、螢光燈、LED、LD及X射線管。如本文所使用，術語"輻射"涵蓋在電磁波譜之UV、IR及可見區域中之輻射。
儘管期待將本磷光體用於廣泛陣列之照明中，但是特別提及尤其包含UV及藍色發光二極體作為輻射源之磷光體-轉換發光二極體描述本發明且本發明發現其特別用途。
該磷光體符合通式(Ca1-x-y-z Srx Bay Mgz )1-n (Al1-a+b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn ，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
此類磷光體材料係基於經鋁取代之氧基次氮基矽酸鹽之稀土金屬活化發光。該磷光體包含一主體晶格，其中主要組份為矽、鋁、氮及氧。該主體晶格亦可包含硼。如圖2所 展示，主體層具有包含[(Al,Si)2 N6/3 (N,O)2/2 ]層之堆疊的結構，其中氧及氮呈四面型環繞矽及鋁。
若鋁/矽之比率同時改變，則連接兩個矽或鋁原子之N原子可經氧取代以在MAlSiN3 -MAl2 N2 O系統內維持電荷平衡及固溶體。因此，經前驅物材料或燃燒氣氛引至磷光體材料中之氧缺陷能經改變前驅混合物之Al/Si比率加以補償。螢光材料中更低之缺陷密度可導致更高之效率及更佳之光化學穩定性。在層內引入諸如鹼土金屬及銪(II)、鈰(III)之金屬陽離子以及最終之共活化劑。彼等陽離子主要經連接兩個鋁或矽原子之N原子或經取代之氧原子加以配位。較佳鹼土金屬係選自鎂、鈣、鍶及鋇。
稀土金屬之比例z較佳在範圍0.002n0.2中。當比例n更低時，則因為稀土金屬陽離子減少使得所激勵之光致發光發射中心的數量減少導致亮度減弱，且當n大於0.2時，則發生濃度淬滅。濃度淬滅係指當為增加螢光材料之亮度所加入之活化劑之濃度增加至超過最適宜水平時所發生之發射強度的減弱。
生產本發明之微晶磷光體粉末之方法未加以特別限制，且可藉由任何可以提供根據本發明之磷光體之方法生產此微晶磷光體粉末。可以製造一系列通式RE3-x Al2 Al3-y Siy O12-y Ny ：Cex 之組成(其中RE為選自釔、釓、鎦、鋱、鈧及鑭之群之稀土金屬，且0.002x0.2且0y3)以形成範圍為0.002x0.2且0y3之完全固溶體。
生產根據本發明之磷光體之較佳方法被稱作固態方法。 在此方法中，在固態下混合磷光體前驅物材料且將其加熱以使該等前驅物反應且形成磷光體材料之粉末。
將鹼土金屬之氮化物與非晶氮化矽Si3 N4 、氮化鋁AlN粉末、銪及/或鈰之氟化物及最終助熔劑以預定比率加以混合。將混合物置於高純度鉬坩堝中。將坩堝載入一管型爐中且以流動氮氣/氫氣加以淨化數小時。爐參數為10℃/min至1450℃，接著在1450℃下停留4小時後將該爐緩慢冷卻至室溫。在1400℃下執行第二個退火步驟前將樣品再次加以細緻地研磨。經在流動氬氣中以略低25之溫度額外進行第三次退火可以改善發光輸出。在燃燒之後，粉末經粉末X-光繞射(Cu,Kα-線)定出特徵，其顯示已形成所需相。獲得琥珀色至紅色粉末，其在UV及藍色激勵下可有效地發光。
較佳根據本發明之經銪活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽型磷光體可由一薄、均一保護層加以塗佈，該保護層為一或多種選自由元素鋁、鈧、釔、鑭、釓及鎦之氟化物及正磷酸鹽；鋁、釔、矽及鑭之氧化物及鋁之氮化物形成之群之化合物的層。
該保護層之厚度通常在0.001μm至0.2μm範圍變化且因此其非常薄以使得其可經輻射源之輻射穿透而無實質能量損失。磷光體粒子上之此等材料的塗層可經(例如)自氣相沉積或濕式塗佈方法加以施用。
根據本發明之磷光體因其氧基次氮基鋁矽酸鹽15結構而耐熱、耐光且耐濕。
當經UVA或電磁波譜之藍色範圍之輻射激勵時，發現此等稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體提供寬頻帶發射，其具有琥珀色至深紅色範圍中之峰值波長及高至紅外範圍之尾發射(tail emission)。
較佳地，將銪(II)用作活化劑。表1提供一些經銪(II)活化之磷光體的光譜資料。
在經銪活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽中以鈰置換一些或所有銪具有下述效應，鈰產生集中於可見光譜之黃色至琥珀色區域中之二級發射，而非自經經銪(II)活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體產生之通常集中於可見光譜之深紅色區域中的典型寬頻帶二級發射。亦可使用諸如鐿、鐠、釤、鋱、銩、鏑、鈥及鉺之共活化劑。出於電荷補償之目的，可於主體晶格內以與存在之Ce(III)之量匹配或更低之量引入如鹼金屬之單價陽離子。
表2提供一些經鈰(III)活化之化合物之光譜資料。
照明系統
本發明亦係關於一種包含一輻射源及螢光材料之照明系統，該螢光材料包含至少一種通式(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
輻射源包括半導體光輻射發射器及其他回應電激勵而發射光輻射之裝置。半導體光輻射發射器包括發光二極體LED晶片、發光聚合物(LEP)、有機發光裝置(OLED)、聚合物發光裝置(PLED)等等。
而且，亦期待將諸如彼等發現於放電燈及螢光燈(諸如汞低及高壓放電燈、硫放電燈及基於分子輻射體之放電燈)中之發光元件與本發明之磷光體組成一起用作輻射源。
在本發明之一較佳實施例中，該輻射源為一固態發光二極體。
本發明期待包括固態LED及稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體組合物之任何組態的照明系統，較佳可添加其他熟知之磷光體，當其藉由以上列出之LED發射之原始UV或藍色輻射照射時可得以組合以獲得特定色彩之琥珀色、紅色或白色光。
現在將描述如圖1所展示之此包含一輻射源及螢光材料之照明系統之一實施例的詳細構造。
圖1展示晶片型發光二極體之示意圖，其具有一包含螢光材料之塗層。該裝置包含晶片型發光二極體(LED)1作為輻射源。發光二極體晶粒置於反射杯引線框2中。晶粒1經接合線7連接至第一端子6，且直接連接至第二電端子6。該反射杯之凹座用含有根據本發明之螢光材料4,5之塗層材料填充以形成嵌入反射杯中之塗層。該等磷光體單獨或以混合物形式加以應用。
該塗層材料通常包含聚合物3以裹封磷光體或磷光體摻合物。在此等實施例中，該磷光體或磷光體摻合物需展示相對裹封劑之高穩定特性。較佳地，該聚合物為光學透明的以防止顯著光散射。在LED工業中已知多種用於製造LED燈之聚合物。
在一實施例中，該聚合物係選自由環氧樹脂及聚矽氧樹脂組成之群。將磷光體混合物加至聚合物前驅物之液體中可執行裹封。例如，該磷光體混合物可為粒狀粉末。將磷光體粒子引入聚合物前驅物液體中可引起形成漿料(即粒子懸浮液)。在聚合時，該磷光體混合物可經裹封嚴格固定於適當位置。在一實施例中，螢光體材料與LED晶粒皆得以裹封於聚合物中。
透明塗層材料可方便地包含光漫射粒子(所謂之漫射體)。此等漫射體之實例為無機填料，詳言之為CaF2 、TiO2 、SiO2 、CaCO3 或BaSO4 或其他有機顏料。可以簡單之方式將此等材料添加至上述樹脂中。
在操作中，向晶粒供電以活化晶粒。當活化時，晶粒發射例如藍色光之原始光。所發射之原始光之一部分藉由塗層中之螢光材料完全或部分地吸收。隨後該螢光材料回應原始光之吸收發射二級光，即具有更長峰值波長的轉換光，主要為充足寬頻帶中之琥珀色至紅色(特別具有顯著比例之深紅色)。所發射原始光之剩餘未吸收部分同二級光一起經螢光層傳輸。該裹封在一大體方向上導向未吸收之原始光及二級光作為輸出光。因此，輸出光為包含自晶粒發射之原始光及自螢光層發射之二級光的複合光。
根據本發明之照明系統之輸出光的色溫及色點將視光譜分佈及二級光相對原始光之強度而改變。
首先，原始光之色溫或色點可經適當選擇發光二極體而改變。
其次，二級光之色溫或色點可經適當選擇螢光材料中之磷光體、磷光體晶粒之粒徑及應用之磷光體之量而改變。另外，此等排列亦有利地提供在螢光材料中使用磷光體摻合物之可能性，有利結果為所需色調可以更加精確地加以設定。
白色磷光體轉換光發射裝置
根據本發明之一態樣，該照明系統之輸出光可具有光譜分佈以使得其呈現"白色"光。最普遍之白色LED由經磷光體塗佈之藍色發光LED晶片組成，該磷光體將一些藍色輻射轉換成互補色，例如黃色至琥珀色發射。該藍色及黃色發射一起產生白色光。亦存在利用UV發射晶片及設計用來將UV輻射轉換成可見光之磷光體的白色LED。通常需要兩種或兩種以上磷光體發射頻帶。
藍色/磷光體白色LED
(使用藍色發射發光二極體之雙色白色光磷光體轉換光發射裝置)在第一實施例中，根據本發明之白色光發射照明系統可經選擇螢光材料得以方便地生產以使得經藍色發光二極體發射之藍色輻射得以轉換至互補波長範圍內，以形成雙色白色光。在此情況下，藉助於包含稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體之螢光材料產生琥珀色至紅色光。另外，亦可使用第二螢光材料以改善此照明系統的色彩還原。
使用發射最大值處於400 nm至490 nm之藍色LED獲得尤其優良之結果。特別考慮到稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽之激勵光譜，發現最優值處於440 nm。
當與經先前技術之LED產生之白色輸出光之光譜分佈比較時，在光譜分佈上之明顯不同為在可見光譜紅色區域中之峰值波長的轉變。因此，與經先前技術之LED產生之輸出光相比，經該照明系統產生之白色輸出光具有顯著額外量之紅色色彩。
(使用藍色發射發光二極體之多色白色光磷光體轉換光發射裝置)。
在第二實施例中，根據本發明之白色光發射照明系統可經選擇螢光材料得以方便地生產以使得經藍色發光二極體發射之藍色輻射得以轉換至互補波長範圍內，以形成多色白色光。在此情況下，藉助於包含包括稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體及第二磷光體之磷光體摻合物的螢光材料產生琥珀色至紅色光。
藉由與藍色發光LED及琥珀色至紅色發射稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體一起使用覆蓋整個光譜範圍之額外紅色及綠色寬頻帶發射極磷光體，使產生甚至更高色彩還原之白色光發射成為可能。
適用之第二磷光體及其光學特性總結於下表3中。
該等螢光材料可為兩種磷光體之摻合物，一種琥珀色至紅色稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體及一種選自(Ca1 － x Srx )S：Eu(其中0x1)及(Sr1 － x － y Bax Cay )2 Si5 － a Ala N8 － a Oa ：Eu(其中0a5、0x1且0y1)之群之紅色磷光體。
該等螢光材料可為兩種磷光體之摻合物，例如一種琥珀色至紅色稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體及一種選自(Ba1 － x Srx )2 SiO4 ：Eu(其中0x1)、SrGa2 S4 ：Eu及SrSi2 N2 O2 ：Eu之群之綠色磷光體。
因此產生之白色光之色調(CIE色度圖中之色點)在此情況下能藉由關於混合物及濃度適當選擇磷光體而改變。
UV/磷光體白色LED
(使用UV－發射光之雙色白色磷光體轉換光發射裝置)。在又一實施例中，根據本發明之白色光發射照明系統可藉由選擇螢光材料得以方便地生產以使得經UV發光二極體發射之UV輻射得以轉換至互補波長範圍內，以形成雙色白色光。在此情況下，藉助於該等螢光材料產生琥珀色及藍色光。藉助於包含稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體之螢光材料產生琥珀色光。藉助於包含選自包含BaMgAl1 0 O1 7 ：Eu、Ba5 SiO4 (Cl,Br)6 ：Eu、CaLn2 S4 ：Ce及(Sr,Ba,Ca)5 (PO4 )3 Cl：Eu之群之藍色磷光體的螢光材料產生藍色光。與發射最大值處於200 nm至400 nm之UVA發光二極體結合可獲得尤其優良之結果。特別考慮到稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽之激勵光譜，發現最優值處於365 nm處。
使用UV發射LED之多色白色磷光體轉換光發射裝置
在又一實施例中，根據本發明之白色光發射照明系統可經選擇螢光材料得以方便地生產以使得經UV發射二極體發射之UV輻射得以轉換至互補波長範圍內，以例如藉由加成色三元組(如藍色、綠色及紅色)形成多色白色光。
在此情況下，藉助於該等螢光材料產生琥珀色至紅色、綠色至藍色光。
另外，亦可使用第二紅色螢光材料以改善此照明系統之色彩還原。
藉由與UV發光LED及琥珀色至紅色發射稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體一起使用覆蓋整個光譜範圍之藍色及綠色寬頻帶發射極磷光體，使產生具有甚至更高色彩還原之白色光發射成為可能。
因此產生之白色光之色調(CIE色度圖中之色點)在此情況下能藉由關於混合物及濃度適當選擇磷光體而改變。
琥珀色至紅色磷光體轉換光發射裝置
根據本發明之一較佳態樣，提供一種發射具有一光譜分佈之輸出光使得輸出光呈現琥珀色或紅色光之照明系統。
根據本發明，包含作為磷光體之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽的螢光材料尤其適合作為琥珀色或紅色元件以藉由原始UVA或藍色輻射源(諸如，UVA發光LED或藍色發光LED)激勵。
因此使在電磁波譜之琥珀色至紅色區域內發射之照明系統成為可能。
在第一實施例中，根據本發明之琥珀色至紅色光發射照明系統可藉由選擇螢光材料而得以方便地生產，以使得經藍色發光二極體發射之藍色輻射得以轉換為琥珀色或紅色光。
在此情況下，藉助於包含根據本發明之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體之螢光材料產生彩色光。
使用發射最大值處於400 nm至495 nm之藍色LED可獲得尤其優良之結果。特別考慮到氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體之激勵光譜，發現最優值處於445 nm至465 nm。
該LED－磷光體系統之色彩輸出對磷光體層之厚度非常敏感。若磷光體層厚且包含過量琥珀色或紅色發射稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體，則穿透厚磷光體層之藍色LED光將更少量。因磷光體之琥珀色至紅色二級光在組合LED－磷光體系統中佔優勢，所以該系統將繼而呈現琥珀色至紅色。因此，磷光體層之厚度係影響該系統之色彩輸出之關鍵變數。
因此產生之琥珀色至紅色光之色調(CIE色度圖中之色點)在此情況下可藉由適當選擇磷光體的混合物及濃度而改變。
根據此實施例之照明系統的色點在國際照明協會("CIE")之色度圖中位於琥珀色至紅色光譜範圍內。
根據本發明之紅色光發射照明系統可藉由混合過量無機螢光材料(Ca0 . 9 5 Sr0 . 0 5 )0 . 9 8 Al1 . 0 4 Si0 . 9 6 N2 . 9 6 O0 . 0 4 ：Eu0 . 0 2 與用於生產發光轉換裹封或層之矽樹脂得以尤其較佳地實現。大部分經462 nm InGaN發光二極體發射之藍色輻射經無機螢光材料(Ca0 . 9 5 Sr0 . 0 5 )0 . 9 8 Al1 . 0 4 Si0 . 9 6 N2 . 9 6 O0 . 0 4 ：Eu0 . 0 2 轉變至紅色光譜區域內。人類觀測者將剩餘之藍色原始光與磷光體之過量二級光之組合作為紅色光加以感知。
如圖3所展示，若選擇具有式(Ca1 － x － y － z SrX Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之組成之適當成員，則具有連接x＝0.58、y＝0.42與x＝0.69、y＝0.31之線上的色點之琥珀色至紅色LED可經此單一磷光體雙色概念加以實現。
在第二實施例中，根據本發明之彩色光發射照明系統可藉由選擇螢光材料方便地加以生產以使得經藍色發光二極體發射之藍色輻射得以轉換至互補波長範圍內，以形成多色琥珀色或紅色光。在此情況下，藉助於該等包含包括稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體及第二磷光體之磷光體摻合物的螢光材料產生彩色光。
適用之第二磷光體及其光學特性總結於如下表4中：
在本發明之又一態樣中，根據本發明之琥珀色或紅色光發射照明系統可藉由選擇螢光材料方便地加以生產以使得經UV發射二極體發射之UV輻射得以完全轉換成單色琥珀色至紅色光。在此情況下，藉助於該等螢光材料產生琥珀色至紅色光。
在第一實施例中，根據本發明之琥珀色至紅色光發射照明系統可藉由選擇螢光材料方便地加以生產以使得經UV發光二極體發射之藍色輻射得以轉換至互補波長範圍內，以形成雙色彩色(尤其琥珀色或紅色)光。
在此情況下，借助於包含稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽磷光體之螢光材料產生彩色光。
用發射最大值處於接近370 nm至430 nm之UV－LED可獲得尤其優良之結果。
包含UV－LED作為輻射源之照明系統的色彩輸出對磷光體層之厚度並不十分敏感。因此，磷光體層之厚度並非影響該系統色彩輸出之關鍵變數且可加以減小。
因此產生之琥珀色或紅色光之色調(CIE色度圖中之色點)在此情況下可藉由關於混合物及濃度適當選擇磷光體而改變。
根據此實施例之照明系統之色點在國際照明協會("CIE")之色度圖中位於琥珀色至紅色光譜範圍內。
在上述許多實例中，單一照明系統中包括多樣磷光體。當一些磷光體被混合在一起時，經混合磷光體間之相互作用可不利地影響裝置之效率及光譜。例如，琥珀色至紅色發射磷光體可吸收大部分經黃色至綠色發射磷光體發射之光。因此，視組合中之磷光體而定，該等磷光體可作為分離、離散層形成或作為單一層混合且形成。較佳之磷光體排列可視磷光體之激勵及發射光譜及應用而定。亦可選擇磷光體排列以最大化組合光譜之特定特性，諸如色彩還原指數(作為CRI或Ra給出)、色域或發光當量。發光當量係特定光譜之可能之最高效率且以流明/瓦表示。
在圖1所說明之裝置之變體中，多樣磷光體可以彼此相鄰地安置於反射杯中之離散層加以形成。例如，可將黃色至綠色發射磷光體與樹脂、聚矽氧或其他透明材料混合且安置於反射杯之一側，同時將包括琥珀色至紅色發射磷光體之任何其他磷光體單獨地與樹脂、聚矽氧或其他透明材料混合且安置於反射杯之另一側，以使得含有黃色至綠色發射磷光體之漿料一點也不與含有琥珀色至紅色發射磷光體之漿料混合。可選擇形成該等漿料之透明材料的黏度以避免混合該等兩種漿料。由於黃色至綠色發射磷光體及任何其他磷光體彼此相鄰而非混合於相同漿料中，因此經黃色至綠色發射磷光體發射之光較不可能被其他漿料中之任何琥珀色至紅色發射磷光體吸收。
圖5展示具有多樣磷光體之照明系統之替代實施例，其中不同之磷光體作為離散層沉積於LED之上。磷光體層40(包括任何琥珀色至紅色發射磷光體)沉積於最接近LED 10之處。繼而黃色至綠色發射磷光體50沉積於磷光體層40之上。磷光體層40及50可藉由可選透明層60加以分離。儘管展示磷光體層40及50覆蓋LED 10之多側，但出於設計考慮或視用於形成磷光體層之技術而定，磷光體層40及50之一者或兩者可不覆蓋LED 10之整個頂部表面及/或可不延伸至LED 10之多個側之上。
磷光體層40及50可如美國公開申請案2005/0269582號中所述形成為陶瓷；沉積為於樹脂或其他透明材料中之漿料；經(例如)電子束蒸鍍、熱蒸鍍、射頻濺鍍、化學氣相沉積或原子層磊晶法沉積為薄膜；或經(例如)絲網印刷、如美國專利案6,650,044號中所述之模板印刷或經如美國專利案6,576,488號中所述之電泳沉積在LED 10之上沉積為等形層。薄膜在美國專利案6,696,703中更詳細地加以描述。美國公開申請案2005/0269582號、美國專利案6,696,703號、美國專利案6,650,044號及美國專利案6,576,488號之每一者均以引用方式併入本文中。與通常表現為單一、大磷光體粒子之薄膜相反，等形層中之磷光體通常表現為多個磷光體粒子。另外薄膜通常不含磷光體以外之材料。等形層通常包括磷光體以外之材料，諸如矽石。無需經相同之技術形成磷光體層40及50。例如，第一磷光體可形成為安置於LED上之陶瓷層或等形層，繼而將其以包括第二磷光體之漿料塗佈。
該裝置中可包括一或多個雙向色濾光器。例如，經設計以傳輸經LED 10發射之光卻反射經磷光體40及50發射之光之雙向色濾光器可包括於LED 10與磷光體層40之間。黃色至綠色發射磷光體50與琥珀色至紅色發射磷光體40之間之層60可為經設計以傳輸經琥珀色至紅色發射磷光體40及LED 10發射之光且反射經黃色至綠色發射磷光體50發射之光的雙向色濾光器。雙向色濾光器可減少經磷光體層40及50散射回LED 10(在其中輻射得以吸收)內之輻射量。
作為圖5之裝置之替代物，黃色至綠色發射磷光體及其他磷光體可在LED上於複數個小區域中沉積形成一圖案，諸如棋盤型圖案。可經電泳沉積來沉積一第一磷光體層、使用習知微影及蝕刻技術圖案化該層、繼而經電泳沉積來沉積一第二磷光體層形成不同磷光體層之圖案。另外，可經絲網印刷或噴墨印刷沉積磷光體層之圖案。在一些實施例中，可藉由將個別磷光體混合物吸至用於微生物學之潔淨塑料微定量盤的孔中形成磷光體層之圖案。繼而將該經磷光體填充之微定量盤置於LED上。可自LED單獨地形成經磷光體填充之微板。另外，可在LED之表面上形成磷光體之複數個小區域，繼而可在該第一磷光體之複數個區域上沉積第二磷光體層。
包括形成為離散層之多樣磷光體的裝置在美國公開申請案2005/0184638號中更詳細地加以描述，該案以引用方式併入本文中。
實例
在一實例中，通式(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn (其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III))之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽得以組態以發射紅色光且將其與經配置以發射藍色光之LED(例如在峰值波長約450 nm處)及經配置以發射黃色光之Y3 Al5 O1 2 ：Ce3 ＋ 加以組合。來自發光二極體之未經轉換之藍色光與經兩種磷光體發射之光混合以使得複合光呈現為白色。該白色光裝置提供若干益處。
第一，即使在無防潮塗層的情況下，當在高濕度環境下使用時紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 也不降解。當無塗層且於高濕度環境下使用時，其他紅色－發射磷光體則展示量子效率之降低。
第二，當在高電流下驅動或在高溫下操作時，紅色－發射(Ca1 － x － y － z SrX Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 穩定。在包括其他紅色－發射磷光體(諸如CaS)之裝置中隨著驅動電流之增加，光譜中之藍色主峰相對於紅色主峰高度增加，此顯示當驅動電流增加時，磷光體吸收更少之光子且因此效率降低。相反，在包括紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 之白色光裝置中，當在低於200℃之溫度下時，隨著在1 mm2 裝置中驅動電流增加至4 A紅色及藍色主峰之相對大小並未出現顯著改變。
第三，可組態紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 以發射較其他紅色－發射磷光體更深之紅色光，其可改善包括藍色－發射LED、紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 及黃色－發射磷光體(諸如Y3 Al5 O1 2 ：Ce3 ＋ )之裝置的色彩還原。例如，包括藍色－發射LED、紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 －b Ob ：REn 及Y3 Al5 O1 2 ：Ce3 ＋ 之裝置發射在色溫CCT介於3000 K與3500K之間時具有色彩還原指數Ra大於85且R9值(其指示深紅色發射量)大於40之光。更高之Ra及R9值指示更佳之色彩還原。相反，在色溫低於2800 K下，Nichia公司所售之暖白色LED發射色彩還原指數Ra僅為74且R9值為零之光，此指示不良之色彩還原及非常少之深紅色發射。因此紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 磷光體可用來製造發射Ra至少為80且R9至少為20之複合光的裝置。
第四，可在白色光發射裝置中將紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 與其他磷光體有效地組合。例如，將紅色－發射(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 與Y3 Al5 O1 2 ：Ce3 ＋ 及藍色－發射二極體組合之裝置發射經組合之光譜，其具有較藉由假定該LED及兩種磷光體之個別光譜之疊合的簡單模擬所預測之光譜更高之發光當量。因此，紅色－發光(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 與Y3 Al5 O1 2 ：Ce3 ＋ 間之相互作用未降低該裝置之預期效率，且可增強其效率。
在一些實施例中，可如下所述合成(Ca1 － x － y － z Srx Bay Mgz )1 － n (Al1 － a ＋ b Ba )Si1 － b N3 － b Ob ：REn 磷光體。使用助熔劑(即在合成期間於高溫下形成液相之添加劑)係固態合成中用以降低合成溫度及改善粒子形態及結晶性之方法。通常適當溶劑之選擇限制在具有接近於合成溫度之熔點之化合物中，此類化合物自合成混合物中蒸發，或者可併入目標磷光體之晶格內。在CaAlSiN3 ：Eu磷光體之情況下，由於CaF2 及SrF2 之熔點分別為1402℃及1463℃且Ca、Sr及F易於併入CaAlSiN3 晶體結構內，因此可使用如CaF2 或SrF2 之鹽。使用助熔劑之潛在缺點包括可能改變經磷光體發射之光譜的色點，以及形成因主體晶格之氟化物吸收所致的缺陷。
令人驚奇地，吾人發現除CaF2 或SrF2 之外，NH4 Cl及NaCl(分別在300℃及800℃下熔融)亦作為助熔劑良好地起作用。因為兩種化合物在CaAlSiN3 之合成溫度下具有高蒸汽壓，所以其不會併入目標化合物之晶格內，且因此可避免CaF2 及SrF2 之潛在缺點。
例如，如下合成(Ca0 . 9 5 ,Sr0 . 0 5 )AlSiN3 ：Eu(2%)：所有作用均在乾燥惰性氣體氣氛中進行。稱量4.099 g AlN(Tokuyama,Tokyo,Japan)、4.942 g Ca3 N2 (ESPI,Ashland,Oregon USA)、0.352 g Eu2 O3 (Alfa Aesar,Karlsruhe,Germany)、4.732 g Si3 N4 (UBE Europe GmbH,Dsseldorf,Germany)及0.448 g SrH2 (Alfa Aesar,Karlsruhe,Germany)至一瑪瑙研磨罐中。添加35 mL四氫呋喃(Aldrich,Taufkirchen,Germany)及20個瑪瑙研磨球(直徑5 mm)。將粉末在行星式球磨機中以200 rpm研磨20分鐘。將乾燥混合物轉移至帶蓋SiC坩堝內且在1300℃下燃燒4小時。收集預反應之粉末，添加1% w/w助熔劑且重複進行球磨研磨。將含助熔劑之混合物轉移回帶蓋之SiC坩堝內且在1600℃下第二次燃燒4小時。最終反應產物為淺紅色且在環境空氣中穩定。使用行星式球磨機將其解聚且繼而用乙酸、水及乙醇洗滌。
使用此配方可使用以下不同助熔劑獲得五種粉末：A：NH4 Cl；B：CaF2 ；C：SrF2 ；D：NaCl及E：無助熔劑。表5說明所獲得5個實例之光譜特性。在表5中，QE4 5 0 指450 nm激勵下之量子效率，RQ4 5 0 指450 nm下之反射，x及y指1931 CIE色度表上之座標且LE指流明當量。對於樣品A、D及E觀察到尤其有利之特性(諸如低RQ4 5 0 、高QE4 5 0 、高x及低y色度座標)。實例A之優良吸收及深紅色色點對於上述一些實例及實施例係有利的。
以上用於CaAlSiN3 ：Eu之合成技術可避免其他技術中因高溫下Ca自化合物中之損失導致的問題。由於主體晶格缺陷，Ca損失可導致所得材料光學特性受損。氣態Ca亦可腐蝕爐設備。以上合成技術可在無需不合需要地降低燃燒溫度且無需要求在加壓爐中進行合成之情況下(此兩者均可能具有缺點)避免形成氣態Ca。例如，降低燃燒溫度可導致更少之晶態精細顆粒狀粒子，其通常在激勵波長下具有更低之吸收且在最終裝置中具有更低之光產率；且使用加壓爐設備通常增加生產之難度以及生產及能量成本。
雖然已詳細描述本發明，但熟習此項技術者應瞭解：雖已給出本揭示案，但在不背離本文所述之本發明概念之精神下可對本發明進行更改。因此，並非意欲將本發明之範疇限制在所說明及所描述之特定實施例中。
1．．．晶片型發光二極體(LED)/晶粒
2．．．反射杯引線框
3．．．聚合物
4．．．螢光材料
5．．．螢光材料
6．．．第一端子/第二電端子
7．．．接合線
10．．．LED
40．．．磷光體層/磷光體/琥珀色至紅色發射磷光體
50．．．磷光體層/磷光體/黃色至綠色發射磷光體
60．．．透明層
圖1展示一雙色白色LED燈之示意圖，其包含一置於經一LED結構發射之光之通道內的本發明之磷光體。
圖2在示意圖中展示(Ca,RE)Al1 － x ＋ y Bx Si1 － y N3 － y Oy 之晶體結構之一部分。
圖3展示具有根據本發明之螢光材料之色點的C.I.E.色度圖及該等螢光材料的色點。
圖4展示(Ca0 . 9 5 Sr0 . 0 5 )0 . 9 8 Al1 . 0 4 Si0 . 9 6 N2 . 9 6 O0 . 0 4 ：Eu0 . 0 2 之激勵、發射及反射光譜。
圖5展示照明系統之一替代實施例之橫截面圖，此照明系統包括一LED及一置於該LED發射之光通道中之磷光體。
1．．．晶片型發光二極體(LED)/晶粒
2．．．反射杯引線框
3．．．聚合物
4．．．螢光材料
5．．．螢光材料
6．．．第一端子/第二電端子
7．．．接合線

Claims (23)

  1. 一種照明系統，其包含一輻射源及一螢光材料，此螢光材料包含至少一種能吸收一部分由該輻射源發射之光且發射與所吸收光之波長不同波長之光的磷光體；其中該至少一種磷光體為通式(Ca1-x-y-z Srx Bay Mgz )1-n (Al1-a+b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
  2. 如請求項1之照明系統，其中該輻射源為一固態發光二極體。
  3. 如請求項1之照明系統，其中該輻射源係選自具有一在400nm至495nm範圍中具有一發射主峰波長之發射的發光二極體。
  4. 如請求項3之照明系統，其中該螢光材料包含一第二磷光體。
  5. 如請求項4之照明系統，其中該第二磷光體為一選自Ca1-x-y Srx S：Euy ，其中0x1且0<y0.2；及(Sr1-x-y Bax Cay )2 Si5 N8 ：Euz ，其中0x1、0y1且0<z0.2之群之紅色磷光體。
  6. 如請求項4之照明系統，其中該第二磷光體為一黃色至綠色磷光體，其選自包含以下各物之群：(Cax Sr1-x-y )2 SiO4 ：Euy ，其中0x且0<y0.2；(Srx Ba1-x-y )2 SiO4 ：Euy ，其中0x1且0<y0.2；(Sr1-x-y Bax )Ga2 S4 ：Euy ，其中0x1且0<y0.2；(Y1-x-y-z Gdx Luz )3 (Al1-a Gaa )5 O12 ：Cey ，其中0x1且0<y0.2、0z1、0a0.5；ZnS：Cu；CaS：Ce,Cl及 SrSi2 N2 O2 ：Eu。
  7. 如請求項1之照明系統，其中該輻射源係選自具有一在200nm至420nm之UV範圍中具有一發射主峰波長之發射的發光二極體。
  8. 如請求項7之照明系統，其中該螢光材料包含一第二磷光體。
  9. 如請求項8之照明系統，其中該第二磷光體為一選自BaMgAl10 O17 ：Eu、Ba5 SiO4 (Cl,Br)6 ：Eu、CaLa2 S4 ：Ce、(Sr,Ba,Ca)5 (PO4 )3 Cl：Eu及LaSi3 N5 ：Ce之群之藍色磷光體。
  10. 一種磷光體，其能吸收一部分經該輻射源發射之光且發射與該經吸收光之波長不同波長之光，其中該磷光體為通式(Ca1-x-y-z Srx Bay Mgz )1-n (Al1-a+b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)。
  11. 如請求項10之磷光體，其中該磷光體另外包含選自包含鐿、鐠及釤之群之共活化劑。
  12. 如請求項10之磷光體，其中該磷光體具有一選自元素鋁、鈧、釔、鑭、釓及鎦之氟化物及正磷酸鹽；矽、鋁、釔及鑭之氧化物及鋁之氮化物之群的塗層。
  13. 一種發光結構，其包含：一半導體發光二極體，其經配置以發射具有一第一峰值波長之光；一通式(Ca1-x-y-z Srx Bay Mgz )1-n (Al1-a+b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)，其經配置以吸收該第一峰值波長之光且發射一第二峰值波長之光；及一磷光體，其經配置以吸收該第一峰值波長之光且發射第三峰值波長之光；其中該第二峰值波長及該第三峰值波長長於該第一峰值波長。
  14. 如請求項13之發光結構，其中該第一峰值波長為藍色且該第二峰值波長為紅色。
  15. 如請求項13之發光結構，其中該磷光體為Y3 Al5 O12 ：Ce3+ 。
  16. 如請求項13之發光結構，其中該結構發射包含該第一峰值波長之光、該第二峰值波長之光及該第三峰值波長之光的複合光，其中該複合光具有一至少為80之色彩還原指數Ra。
  17. 如請求項13之發光結構，其中該結構發射包含該第一峰值波長之光、該第二峰值波長之光及該第三峰值波長之光的複合光，其中該複合光具有一至少為20之色彩還原指數R9。
  18. 一種形成一磷光體之方法，此磷光體包含通式(Ca1-x-y-z Srx Bay Mgz )1-n (Al1-a+b Ba )Si1-b N3-b Ob ：REn 之稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽，其中0x1、0y1、0z1、0a1、0<b1且0.002n0.2且RE係選自銪(II)及鈰(III)，該方法包含： 用一助熔劑研磨至少一種前驅物材料；及在一第一溫度下燃燒該至少一種前驅物材料及該助熔劑；其中：該第一溫度高於室溫；且在該第一溫度下該助熔劑形成一液相。
  19. 如請求項18之方法，其中該助熔劑包含NH4 Cl。
  20. 如請求項18之方法，其中該助熔劑係選自包括CaF2 、SrF2 及NaCl之群。
  21. 如請求項1之照明系統，其中該至少一種磷光體係為一種在MAlSiN3 -MA12 N2 O系統內的固溶體。
  22. 如請求項10之磷光體，其中該磷光體係為一種在MAlSiN3 -MAl2 N2 O系統內的固溶體。
  23. 如請求項13之發光結構，其中該稀土金屬活化之氧基次氮基鋁矽酸鹽係為一種在MAlSiN3 -MAl2 N2 O系統內的固溶體。
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