FR2931989A1 - Procede de retraitement de combustible use. - Google Patents
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Abstract
L'invention concerne un procédé de retraitement de combustible usé comprenant les étapes de dissolution (3) consistant à dissoudre le combustible dans une solution d'acide nitrique ; d'électrolyse/ajustement de la valence (4) consistant à réduire le plutonium en plutonium trivalent, à maintenir le neptunium pentavalent ; d'extraction de l'uranium (5) consistant à recueillir l'oxyde d'uranium en mettant le combustible en contact avec un solvant organique et à extraire l'uranium hexavalent au moyen d'un agent d'extraction ; de précipitation à l'acide oxalique (6) consistant à amener les actinides mineurs et les produits de fission restant dans la solution d'acide nitrique à précipiter en même temps sous forme d'un précipité à l'acide oxalique (7) ; de chloration (8) consistant à convertir le précipité à l'acide oxalique (7) en chlorures (9) par addition d'acide chlorhydrique au précipité à l'acide oxalique (7) ; de déshydratation (40) consistant à produire par synthèse des chlorures anhydres (41) par déshydratation des chlorures (9) dans un courant de gaz Ar ; et d'électrolyse en sel fondu (10) consistant à dissoudre les chlorures anhydres (41) dans un sel fondu et à recueillir l'uranium, le plutonium et les actinides mineurs à la cathode par électrolyse.
Description
ARRIERE-PLAN DE L'INVENTION La présente invention concerne un procédé de retraitement de combustible usé comprenant une étape de collecte d'uranium (U), de plutonium (Pu) et d'actinides mineurs (AM) à partir d'un combustible nucléaire oxydique usé.
DESCRIPTION DE L'ETAT DE LA TECHNIQUE Le procédé Purex est un procédé typique connu pour retraiter un combustible usé produit dans les centrales nucléaires de manière à purifier et recueillir les substances utiles contenues dans le combustible usé pour les réutiliser comme combustible et isoler les produits de fission superflus. Un combustible usé contient des éléments métalliques alcalins (MA), des éléments métalliques alcalino-terreux (MAE) et des éléments du groupe du platine comme produits de fission (PF) outre des éléments transuraniens (TRU) comme l'uranium et le plutonium. Dans le procédé Purex, le combustible usé est dissous dans une solution d'acide nitrique puis les produits de fission sont isolés dans une première étape d'extraction. Ensuite, U et Pu sont séparés l'un de l'autre dans une étape de séparation et soumis respectivement à un procédé de purification de U et un procédé de purification de Pu. Puis, la solution de Pu et la solution de U sont réunies et soumises à un mélange et une dénitration de sorte qu'il n'est pas possible de recueillir Pu seul. Comme U et Pu sont temporairement séparés l'un de l'autre dans l'étape de séparation du procédé Purex, la non-proliférabilité nucléaire n'est pas absolument garantie. De ce fait, il y a une demande concernant un procédé de retraitement réalisé en modifiant partiellement le procédé Purex de manière à rendre impossible la récupération de Pu seul et à atteindre un haut degré de non-proliférabilité nucléaire.
En même temps, les déchets liquides à haut niveau produits dans le procédé Purex contiennent U et Pu dans une faible mesure et des actinides mineurs (Np : neptunium, Am : américium, Cm : curium, etc.) dans une large mesure. On sait que le procédé aqua-pyro permet de recueillir de tels éléments transuraniens (Pu et des actinides mineurs) en combinaison par application d'une technique de précipitation à l'acide oxalique-conversion en chlorure-électrolyse en sel fondu pour produire des déchets liquides à haut niveau (documents de brevet 1 et 2 : publication de brevet japonais n° 2 809 819 et publication de brevet japonais n° 3 319 657). Avec le procédé aqua-pyro, Pu et U sont amenés à accompagner des actinides mineurs et sont recueillis en combinaison entre eux. En d'autres termes, Pu n'est pas recueilli seul. Compte tenu du problème de l'état de la technique qui a été identifié ci-dessus, un but de la présente invention est donc de fournir un procédé de retraitement de combustible usé permettant d'isoler la plus grande partie de l'uranium contenu dans une solution de combustible usé et de le recueillir sous forme de combustible pour réacteur à eau légère et, en même temps, permettant de recueillir Pu et des actinides mineurs avec U de manière à les rendre utilisables comme combustible métallique pour un réacteur rapide afin de garantir un haut degré de nonproliférabilité nucléaire.
BREF RESUME DE L'INVENTION Pour atteindre ce but, selon un aspect de la présente invention, il est fourni un procédé de retraitement de combustible usé comprenant : une étape de désassemblage/cisaillement consistant à désassembler et cisailler un combustible nucléaire oxydique usé ; une étape de dissolution consistant à dissoudre le combustible soumis à l'étape de désassemblage/cisaillement dans une solution d'acide nitrique ; une étape d'électrolyse/ajustement de la valence consistant à réduire le plutonium en plutonium trivalent, à maintenir le neptunium pentavalent pour le combustible soumis à l'étape de dissolution ; une étape d'extraction de l'uranium consistant à recueillir l'oxyde d'uranium en mettant le combustible soumis à l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence en contact avec un solvant organique et à extraire l'uranium hexavalent au moyen d'un agent d'extraction ; une étape de précipitation à l'acide oxalique consistant à amener les actinides mineurs et les produits de fission restant dans la solution d'acide nitrique après l'étape d'extraction de l'uranium à précipiter ensemble sous forme d'un précipité à l'acide oxalique au moyen d'un procédé de précipitation à l'acide oxalique ; une étape de chloration consistant à convertir le précipité à l'acide oxalique en chlorures par addition d'acide chlorhydrique au précipité à l'acide oxalique ; une étape de déshydratation consistant à produire par synthèse des chlorures anhydres par déshydratation des chlorures dans un courant de gaz inerte réducteur ; et une étape d'électrolyse en sel fondu consistant à dissoudre les chlorures anhydres dans un sel fondu et à recueillir l'uranium, le plutonium et les actinides mineurs à la cathode par électrolyse. Selon un autre aspect de la présente invention, il est fourni un procédé de retraitement de combustible usé comprenant : une étape de désassemblage/cisaillement consistant à désassembler et cisailler un combustible nucléaire oxydique usé ; une étape de dissolution consistant à dissoudre le combustible soumis à l'étape de désassemblage/cisaillement dans une solution d'acide nitrique ; une étape d'électrolyse/ajustement de la valence consistant à réduire le plutonium et le neptunium respectivement en plutonium trivalent et neptunium pentavalent pour le combustible soumis à l'étape de dissolution ; une étape d'extraction de l'uranium consistant à recueillir l'oxyde d'uranium en mettant le combustible soumis à l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence en contact avec un solvant organique et à extraire l'uranium hexavalent au moyen d'un agent d'extraction ; une étape de précipitation à l'acide oxalique consistant à amener les actinides mineurs et les produits de fission restant dans la solution d'acide nitrique après l'étape d'extraction de l'uranium à précipiter ensemble sous forme d'un précipité à l'acide oxalique au moyen d'un procédé de précipitation à l'acide oxalique ; une étape d'oxydation/déshydratation consistant à déshydrater le précipité à l'acide oxalique puis à le convertir en oxydes précipités dans une atmosphère d'oxydation ; et une étape d'électrolyse/réduction consistant à plonger les oxydes précipités dans un mélange de sels fondus obtenu par dissolution d'oxydes de métaux alcalins dans des sels fondus constitués par des chlorures de métaux alcalins ou dans un mélange de sels fondus obtenu par dissolution d'oxydes de métaux alcalino-terreux dans des sels fondus constitués par des chlorures de métaux alcalino-terreux, en mettant les oxydes précipités en contact avec une cathode pour extraire les ions oxygène dans les oxydes précipités, en retirant les ions oxygène sous forme de gaz oxygène ou de gaz dioxyde de carbone du côté d'une anode dans les sels fondus et en recueillant l'uranium, le plutonium et les actinides mineurs dans les oxydes précipités à la cathode.
Ainsi, selon la présente invention, il est possible d'isoler la plus grande partie de l'uranium d'une solution de combustible usé et de le recueillir sous forme de combustible pour réacteur à eau légère, tandis qu'il est possible de recueillir Pu et les actinides mineurs avec U de manière à les rendre utilisables comme combustible métallique pour un réacteur rapide. Comme Pu n'est pas recueilli seul et comme Pu et les actinides mineurs sont recueillis avec U, la présente invention permet de garantir un haut degré de non-proliférabilité nucléaire.
BREVE DESCRIPTION DES DESSINS Les caractéristiques et avantages ci-dessus et d'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description ci-dessous de modes de réalisation illustratifs spécifiques de celle-ci présentés en combinaison avec les dessins annexés, dans lesquels : la figure 1 est un schéma d'un procédé de retraitement de combustible usé selon un premier mode de réalisation de la présente invention ; la figure 2 est une vue de face en coupe schématique d'un appareil qui peut être employé pour une étape d'électrolyse/ajustement de la valence d'un procédé de retraitement de combustible usé selon le premier mode de réalisation de la présente invention ; la figure 3 est un graphique montrant certains des résultats de la mesure de la valeur initiale du potentiel d'électrode et de celle de la densité de courant dans l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence du procédé de retraitement de combustible usé selon le premier mode de réalisation de la présente invention ; la figure 4 est un graphique montrant certains des résultats de la mesure du changement au cours du temps de la densité de courant quand le potentiel d'électrolyse est maintenu à -100 mV par rapport à une électrode de référence, qui est une électrode d'argent/sel d'argent, dans l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence du procédé de retraitement de combustible usé selon le premier mode de réalisation de la présente invention ; la figure 5 est un schéma d'un procédé de retraitement de combustible usé selon un second mode de réalisation de la présente invention ; et la figure 6 est une vue de face en coupe schématique d'un appareil qui peut être employé pour l'étape d'électrolyse/réduction du procédé de retraitement de combustible usé selon le second mode de réalisation de la présente invention.
DESCRIPTION DETAILLEE DE L'INVENTION Maintenant, la présente invention va être décrite en se référant aux dessins annexés qui illustrent des modes de réalisation préférés du procédé de retraitement de combustible usé selon la présente invention. [Premier mode de réalisation] Le premier mode de réalisation du procédé de retraitement de combustible usé selon la présente invention va être décrit ci-dessous en se référant aux figures 1 et 2. La figure 1 est un schéma d'un procédé de retraitement de combustible usé selon un premier mode de réalisation de la présente invention. En se référant à la figure 1, tout d'abord, un combustible oxydique usé 1 est désassemblé et cisaillé dans une étape de désassemblage/cisaillement 2. Puis, tout le combustible oxydique usé est dissous par l'acide nitrique dans une étape de dissolution 3. A ce moment, U est à l'état hexavalent tandis que Pu est à l'état tétravalent. Ensuite, Pu est réduit par électrolyse en Pu trivalent dans une étape d'électrolyse/ajustement de la valence 4. La figure 2 est une vue de face en coupe schématique d'un appareil qui peut être employé pour l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence 4 du premier mode de réalisation. Plus spécifiquement, une chambre cathodique 27 et une chambre anodique 28 sont séparées l'une de l'autre par un diaphragme 50 dans l'appareil. Un catholyte 24 est stocké dans la chambre cathodique 27 et une cathode 25 et une électrode de référence 30 sont plongées dans le catholyte 24. Un anolyte 51 est stocké dans la chambre anodique 28 et une anode 26 est plongée dans l'anolyte 51. La cathode 25 et l'anode 26 sont reliées à une source d'énergie 29. La cathode 25 et l'électrode de référence 30 sont reliées à un appareil de mesure 31. L'électrode de référence 30 peut typiquement être une électrode d'argent/chlorure d'argent. La chambre cathodique 27 est munie d'un agitateur 52 pour agiter le catholyte 24. Avec l'agencement décrit ci-dessus, Pu peut être réduit en Pu trivalent tandis que Np peut être maintenu sous forme de Np pentavalent en limitant le potentiel cathodique à une valeur pas supérieure à -100 mV ou en maintenant la densité de courant cathodique dans une plage entre au moins 20 mA/cm2 et 40 mA/cm2. Le U qui est partiellement réduit en U tétravalent est employé pour réduire Pu de l'état tétravalent à l'état trivalent. Puis, U lui-même est oxydé pour devenir hexavalent. La figure 3 est un graphique montrant certains des résultats obtenus par une expérience, qui illustre la corrélation entre le potentiel cathodique et la densité de courant observée dans une étape d'électrolyse/ajustement de la valence 4. Il est prouvé expérimentalement que le potentiel cathodique peut être rendu égal à -0,1 V (-100 mV) en amenant la densité de courant à être au moins égale à environ 20 mA/cm2. Comme le U est principalement hexavalent, seul le U hexavalent peut être extrait dans une solution de phosphate de tributyle (PTB) à 30 % dans le dodécane en utilisant une telle solution dans une étape d'extraction de U 5. Les ions trivalents de Pu et les ions pentavalents de Np restent dans la solution aqueuse avec les ions tétravalents d'une partie de U. La figure 4 est un graphique montrant certains des résultats de la mesure du changement au cours du temps de la densité de courant quand le potentiel d'électrolyse est maintenu à -100 mV par rapport à l'électrode de référence, qui est une électrode d'argent/sel d'argent, dans l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence 4 et l'étape d'extraction de U 5. La figure 4 montre que la densité de courant cathodique est dans une plage entre 20 mA/cm2 et 40 mA/cm2 pour le potentiel cathodique de -100 mV. Ensuite, de l'acide oxalique est ajouté à la solution aqueuse qui demeure après l'étape d'extraction de U 5 pour produire un précipité à l'acide oxalique 7 dans une étape de précipitation à l'acide oxalique 6. Le précipité à l'acide oxalique 7 contient Pu et des actinides mineurs comme Np, Am et Cm, une certaine quantité d'éléments des terres rares (TR) et une certaine quantité d'éléments métalliques alcalino-terreux. Parmi les produits de fission (PF), les éléments métalliques alcalins et les éléments du groupe du platine ne précipitent pas mais sont dissous dans le filtrat. U, Pu, les actinides mineurs et les éléments du groupe des terres rares sont recueillis sous forme de précipité à l'acide oxalique 7 dans l'étape de précipitation à l'acide oxalique 6. Dans une étape de chloration 8, de l'acide chlorhydrique est ajouté au précipité à l'acide oxalique 7 et celui-ci est dissous à une température qui ne dépasse pas 100°C, après quoi du peroxyde d'hydrogène est ajouté pour décomposer l'acide oxalique en eau et dioxyde de carbone. Le U, le Pu et les actinides mineurs dans le précipité à l'acide oxalique 7 sont convertis en chlorures 9 dans cette étape de chloration 8. Ensuite, l'humidité dans la solution d'acide chlorhydrique est évaporée et retirée dans une étape de déshydratation 40, puis l'humidité est complètement éliminée à environ 200°C dans un courant de gaz inerte réducteur (par exemple argon ou azote). Il en résulte que des chlorures (chlorures anhydres) 41 de U, Pu et des actinides mineurs sont produits. Puis U, Pu et les métaux actinides mineurs qui peuvent être utilisés comme combustible pour réacteur rapide peuvent être recueillis en combinaison entre eux quand les chlorures anhydres 41 produits sont électrolysés dans une étape d'électrolyse en sel fondu 10. Maintenant, une étape de collecte de produits de fission du groupe du platine 14 consistant à recueillir les produits de fission du groupe du platine à partir du précipité à l'acide oxalique 7 obtenu dans l'étape de précipitation à l'acide oxalique 6 va être décrite ci-dessous en se référant aux figures 1 et 2. Un appareil ayant une structure identique à celle de l'appareil montré sur la figure 2 qui est employé dans l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence et l'étape d'extraction de U peut être utilisé dans l'étape de collecte de produits de fission du groupe du platine 14. Par exemple, le même appareil peut être utilisé ou un autre appareil ayant la même structure ou une structure similaire peut être utilisé. Le précipité à l'acide oxalique 7 contient Pu et des actinides mineurs comme Np, Am et Cm, une certaine quantité d'éléments des terres rares et une certaine quantité d'éléments métalliques alcalino- terreux. Parmi les produits de fission, les éléments métalliques alcalins et les éléments du groupe du platine ne sont pas précipités par l'acide oxalique et sont dissous dans le filtrat (catholyte) 24. Le filtrat 24 qui dissout les produits de fission est placé dans la chambre cathodique 27 et la cathode insoluble 25 est plongée dans le filtrat 24 pour l'électrolyse dans l'étape de collecte de produits de fission du groupe du platine 14. Quand une tension est appliquée à l'anode 26 et à la cathode 25 depuis la source d'énergie 29, Pd (palladium), Ru (ruthénium), Rh (rhodium), Mo et Tc (technétium) qui sont des produits de fission du groupe du platine sont déposés et recueillis à partir des produits de fission contenus dans le filtrat 24 dans la chambre cathodique 27. D'autre part, un anolyte acide 51 est placé dans la chambre anodique 28. Comme les éléments métalliques alcalins comme Cs et les éléments métalliques alcalino-terreux comme Sr qui sont contenus dans le filtrat, qui est le catholyte 24, restent dans le filtrat, ils peuvent être séparés des produits de fission du groupe du platine. La tension appliquée est observée en mesurant la différence de potentiel entre l'électrode de référence 30 et la cathode 25 qui sont plongées dans la chambre cathodique 27 au moyen de l'appareil de mesure 31. Il est important de réguler les potentiels de manière à déposer Pd, Ru, Rh, Mo et Tc qui sont des produits de fission du groupe du platine sans production d'hydrogène. Ainsi, la contrainte de production de déchets nucléaires vitrifiés peut être réduite car Pd, Ru, Rh, Mo et Tc, qui sont des produits de fission du groupe du platine, ne passent pas dans les déchets liquides à haut niveau. De plus, la quantité de déchets liquides à haut niveau qui est produite peut être réduite également. Le U hexavalent qui est extrait par le PTB à 30 % dans le dodécane dans l'étape d'extraction de U 5 est lavé avec l'acide nitrique dans une étape de purification de U 11 puis converti en un oxyde dans une étape de dénitration 12 de manière à être recueilli sous forme de UO2 de haute pureté 13. Le UO2 de haute pureté 13 peut être utilisé comme combustible oxydique pour réacteur à eau légère.
[Second mode de réalisation] Maintenant, le second mode de réalisation du procédé de retraitement de combustible usé selon la présente invention va être décrit ci-dessous en se référant aux figures 5 et 6. Les parties de ce mode de réalisation qui sont identiques ou similaires à celles du premier mode de réalisation sont désignées respectivement par les mêmes signes de référence et ne seront pas décrites de nouveau. La figure 5 est un schéma du procédé de retraitement de combustible usé selon un second mode de réalisation de la présente invention. La figure 6 est une vue de face en coupe schématique d'un appareil qui peut être employé pour l'étape d'électrolyse/réduction du second mode de réalisation. La succession jusqu'à l'étape de précipitation à l'acide oxalique 6, où le précipité à l'acide oxalique 7 contenant U, Pu, des actinides mineurs et des éléments des terres rares est recueilli, est identique à celle du premier mode de réalisation. Ce second mode de réalisation comporte une étape d'oxydation/déshydratation 15 et une étape d'électrolyse/réduction 17 à la place de l'étape de chloration 8, de l'étape de déshydratation 40 et de l'étape d'électrolyse en sel fondu 10 du premier mode de réalisation. Plus spécifiquement, le précipité à l'acide oxalique 7 recueilli dans l'étape de précipitation à l'acide oxalique 6 est chauffé pour retirer l'humidité, tandis que de l'ozone ou un gaz acide est insufflé dans celui-ci, dans l'étape d'oxydation/déshydratation 15 pour produire des oxydes (oxydes précipités) 16 de U, Pu, des actinides mineurs et des éléments des terres rares. Ensuite, l'humidité est complètement retirée des oxydes 16 tout en extrayant l'oxygène sous vide. Puis, comme le montre la figure 6, les oxydes 16 sont placés dans un panier cathodique en acier inoxydable 19 et sont chargés dans une cellule d'électrolyse en sel fondu 22. Le panier cathodique 19 contenant les oxydes 16 de U, Pu, des actinides mineurs et des éléments des terres rares est relié à la cathode et une anode insoluble 20 constituée typiquement par du platine ou du carbone de type graphite est mise en place. Quand une tension est appliquée au panier cathodique 19 et à l'anode 20 dans un sel fondu 21, les ions oxygène sont extraits des oxydes de U, Pu et des actinides mineurs dans le panier cathodique 19 de sorte que ceux-ci sont réduits et passent à l'état de métaux si bien que les métaux 18 que sont U, Pu et les actinides mineurs peuvent être recueillis. Les oxydes 16 sont placés dans le panier cathodique en acier inoxydable 19 dans un mélange de sels fondus. Le mélange de sels fondus est de préférence préparé en dissolvant un oxyde d'un métal alcalin ou d'un métal alcalino-terreux dans un sel fondu constitué par le chlorure d'un métal alcalin ou d'un métal alcalino-terreux. Plus spécifiquement, un mélange de sels fondus est de préférence préparé en dissolvant Li2O dans un sel fondu constitué par LiCl, en dissolvant MgO dans un sel fondu constitué par MgCl2 ou en dissolvant CaO dans un sel fondu constitué par CaCl2. Après la mise en place des oxydes 16 dans le panier cathodique 19 dans le mélange de sels fondus, les ions oxygène dans les oxydes 16 sont extraits et les ions oxygène extraits sont retirés à l'anode sous forme de gaz oxygène ou de gaz CO2. Comme les éléments métalliques alcalins comme Cs, les éléments métalliques alcalino-terreux comme Sr et les éléments des terres rares comme Ce et Nd qui sont des produits de fission sont dissous dans les sels fondus depuis le panier cathodique 19, ils peuvent être séparés des métaux de U, Pu et des métaux actinides mineurs 18. A ce moment, les oxydes sont réduits pour devenir des métaux à la cathode selon les formules présentées ci-dessous : UO2 + 4e- ù U + 202- PuO2 + 4e- - Pu + 202- D'autre part, du gaz oxygène est produit à l'anode selon la formule présentée ci-dessous 202- ù 02 + 4e- [Autres modes de réalisation] Les modes de réalisation du procédé de retraitement de combustible usé selon la présente invention expliqués ci-dessus sont simplement des exemples et la présente invention n'est pas limitée à ceux-ci.
Claims (7)
- REVENDICATIONS1. Procédé de retraitement de combustible usé caractérisé en ce qu'il comprend : une étape de désassemblage/cisaillement (2) consistant à désassembler et cisailler un combustible nucléaire oxydique usé (1) une étape de dissolution (3) consistant à dissoudre le combustible soumis à l'étape de désassemblage/cisaillement (2) dans une solution d'acide nitrique ; une étape d'électrolyse/ajustement de la valence (4) consistant à réduire le plutonium en plutonium trivalent, à maintenir le neptunium pentavalent pour le combustible soumis à l'étape de dissolution (3) une étape d'extraction de l'uranium (5) consistant à recueillir l'oxyde d'uranium en mettant le combustible soumis à l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence (4) en contact avec un solvant organique et à extraire l'uranium hexavalent au moyen d'un agent d'extraction ; une étape de précipitation à l'acide oxalique (6) consistant à amener les actinides mineurs et les produits de fission restant dans la solution d'acide nitrique après l'étape d'extraction de l'uranium (5) à précipiter en même temps sous forme d'un précipité à l'acide oxalique (7) au moyen d'un procédé de précipitation à l'acide oxalique ; une étape de chloration (8) consistant à convertir le précipité à l'acide oxalique (7) en chlorures (9) par addition d'acide chlorhydrique au précipité à l'acide oxalique (7) ; une étape de déshydratation (40) consistant à produire par synthèse des chlorures anhydres (41) par déshydratation des chlorures (9) dans un courant de gaz inerte réducteur ; et une étape d'électrolyse en sel fondu (10) consistant à dissoudre les chlorures anhydres (41) dans un sel fondu et à recueillir l'uranium, le plutonium et les actinides mineurs à la cathode par électrolyse.
- 2. Procédé de retraitement de combustible usé caractérisé en ce qu'il comprend : une étape de désassemblage/cisaillement (2) consistant à désassembler et cisailler un combustible nucléaire oxydique usé (1)une étape de dissolution (3) consistant à dissoudre le combustible soumis à l'étape de désassemblage/cisaillement (2) dans une solution d'acide nitrique ; une étape d'électrolyse/ajustement de la valence (4) consistant à réduire le plutonium et le neptunium respectivement en plutonium trivalent et neptunium pentavalent pour le combustible soumis à l'étape de dissolution (3) ; une étape d'extraction de l'uranium (5) consistant à recueillir l'oxyde d'uranium en mettant le combustible soumis à l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence (4) en contact avec un solvant organique et à extraire l'uranium hexavalent au moyen d'un agent d'extraction ; une étape de précipitation à l'acide oxalique (6) consistant à amener les actinides mineurs et les produits de fission restant dans la solution d'acide nitrique après l'étape d'extraction de l'uranium (5) à précipiter en même temps sous forme d'un précipité à l'acide oxalique (7) au moyen d'un procédé de précipitation à l'acide oxalique ; une étape d'oxydation/déshydratation (15) consistant à déshydrater le précipité à l'acide oxalique (7) puis à le convertir en oxydes précipités (16) dans une atmosphère d'oxydation ; et une étape d'électrolyse/réduction (17) consistant à plonger les oxydes précipités (16) dans un mélange de sels fondus (21) obtenu par dissolution d'oxydes de métaux alcalins dans des sels fondus constitués par des chlorures de métaux alcalins ou un mélange de sels fondus obtenu par dissolution d'oxydes de métaux alcalino-terreux dans des sels fondus constitués par des chlorures de métaux alcalino-terreux, en mettant les oxydes précipités (16) en contact avec une cathode pour extraire les ions oxygène dans les oxydes précipités (16), en retirant les ions oxygène sous forme de gaz oxygène ou de gaz dioxyde de carbone du côté d'une anode (20) dans les sels fondus (21) et en recueillant l'uranium, le plutonium et les actinides mineurs dans les oxydes précipités (16) à la cathode.
- 3. Procédé selon la revendication 2 caractérisé en ce que l'étape d'électrolyse/réduction (17) est conduite en introduisant les oxydes précipités (16) dans un panier cathodique en acier inoxydable (19), en plongeant le panier cathodique (19) dans les sels fondus (21) et en reliant la cathode au panier cathodique (19).
- 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 2 et 3 caractérisé en ce que le mélange de sels fondus (21) est un mélange de sels fondus obtenu en dissolvant Li2O dans un sel fondu constitué par LiCI, un mélange de sels fondus obtenus en dissolvant MgO dans un sel fondu constitué par MgCl2 ou un mélange de sels fondus obtenus en dissolvant CaO dans un sel fondu constitué par CaCl2.
- 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce qu'il comprend en outre : une étape de collecte de produits de fission (14) consistant à placer le filtrat laissé sans précipitation dans l'étape de précipitation à l'acide oxalique (6) dans une chambre cathodique (27), à placer une cathode (25) constituée par un matériau insoluble dans la chambre cathodique (27), à placer une solution acide dans une chambre anodique (28) séparée de la chambre cathodique (27) par un diaphragme (50) pour l'électrolyse et à déposer et recueillir les produits de fission du groupe du platine restant dans le filtrat à la cathode (25).
- 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence (4) est conduite à un potentiel cathodique inférieur ou égal à -100 mV par rapport à une électrode d'argent/chlorure d'argent jouant le rôle d'électrode de référence (30).
- 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que l'étape d'électrolyse/ajustement de la valence (4) est conduite avec une densité de courant cathodique entre 20 mA/cm2 et 40 mA/cm2 par rapport à une électrode d'argent/chlorure d'argent jouant le rôle d'électrode de référence (30).
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