FR2909479A1 - Procede de fabrication d'une poudre de u308 a frittage actif et procede de production de pastilles de combustible nucleaire utilisant cette derniere - Google Patents
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Abstract
Il est proposé un procédé de production de pastilles de combustible nucléaire, le procédé comprenant :la production d'une poudre de U3O8 ayant une surface spécifique d'au moins 1 m<2>/g par oxydation de pastilles de UO2 à une température de 300 à 370 °C de telle manière que la vitesse d'augmentation de poids maximale par gamme des pastilles de UO2 aille jusqu'à 0,06 % en poids/min ;la production d'une poudre mixte par mélange de la poudre de U3O8 avec une poudre de UO2 à raison de 2 à 15 % en poids ;la production d'un corps compact par moulage par compression de la poudre mixte ; etle frittage du corps compact dans une atmosphère de gaz réducteur à une température de 1 600 à 1 800 °C.
Description
1 PROCEDE DE FABRICATION D'UNE POUDRE DE U3O8 A FRITTAGE ACTIF ET PROCEDE
DE PRODUCTION DE PASTILLES DE COMBUSTIBLE NUCLEAIRE UTILISANT CETTE DERNIERE REFERENCE CROISEE A DES APPLICATIONS APPARENTEES Cette demande revendique la priorité de la demande de brevet coréen N 2006-122535 déposée le 5 décembre 2006 au bureau de propriété intellectuelle coréen.
CONTEXTE DE L'INVENTION Domaine de l'invention La présente invention concerne un procédé de production de pastilles de combustible nucléaire. En particulier, cette invention concerne un procédé de production d'une poudre de U3O8 présentant une grande surface spécifique et une faible taille de particules par oxydation de pastilles de UO2 défectueuses, et de fabrication de pastilles de combustible nucléaire qui ont une structure de pores stable et une masse volumique élevée par l'utilisation d'un mélange comprenant une poudre de UO2 et une poudre de U3O8. Description de la technique apparentée Une poudre nucléaire utilise la chaleur générée par la fission nucléaire. Un matériau de combustible nucléaire applicable dans l'industrie englobe des pastilles cylindriques ou circulaires produites par moulage et frittage d'un oxyde tel que l'uranium (U), le plutonium (Pu) et le thorium (Th) seul ou en combinaison.
2909479 2 Le matériau de combustible nucléaire actuellement le plus largement utilisé est constitué de pastilles d'oxyde d'uranium. Dans un procédé de production typique des pastilles d'oxyde d'uranium, un lubrifiant 5 est ajouté à et mélangé avec une matière de départ constituée d'une poudre d'oxyde d'uranium, et ensuite elle est moulée au préalable sous une pression prédéterminée, par exemple d'environ 1 tonne/cm', pour produire une boue. La boue est pulvérisée pour donner 10 des granulés. Par la suite, le lubrifiant est ajouté à et mélangé avec les granulés obtenus et il est ensuite moulé par compression pour former un corps compact, à savoir des pastilles en vert ayant une densité théorique (TD) d'environ 50 %. Le corps compact est 15 fritté dans une atmosphère gazeuse contenant de l'hydrogène pour produire des pastilles d'oxyde d'uranium. Les pastilles d'oxyde d'uranium obtenues comme décrit ci-dessus ont une TD d'environ 95,5 % et une granulométrie de 6 à 10 pm. Les grains de cristaux 20 des pastilles de combustibles nucléaires sont du type polyèdre équiaxial. Un procédé général de production des pastilles de combustible nucléaire engendre typiquement une certaine quantité de perte par défaut. Par exemple, les surfaces 25 des pastilles de combustible nucléaire produites par frittage sont meulées pour prendre les dimensions d'un dessin d'une exigence technique, entraînant des sous- produits induits par le meulage. De plus, pendant le procédé de production des pastilles, tout défaut des pastilles peut conduire à des produits défectueux ne satisfaisant pas au dessin de l'exigence technique. Une 2909479 3 perte par défaut telle que les pastilles de UO2 défectueuses ou une boue de meulage produite pendant le frittage est oxydée dans de l'air à une température de 400 à 600 C et convertie en poudre de U3O8. Ensuite, 5 la poudre de U3O8 est mélangée avec la poudre de UO2 pour être recyclée. Le mélange des poudres de UO2 et de U3O8 est comprimé et fritté pour produire des pastilles de UO2 de la même manière que celle de la poudre de UO2 unique.
10 La poudre de U3O8 obtenue par oxydation des pastilles défectueuses est beaucoup moins frittable que la poudre de UO2. Par conséquent, les pastilles de combustible nucléaire contenant la poudre de U3O8 recyclée à partir de la poudre défectueuse ou des 15 pastilles défectueuses présente une densité plus faible, une taille de grains de cristaux plus petite et une structure de pores plus instable que les pastilles produites à partir de la poudre de UO2 pure. Dans un cas classique où les pastilles sont 20 préparées à partir d'un mélange de poudres de UO2 et de U3O8 recyclée obtenue par oxydation des pastilles défectueuses à une température de 400 à 600 C, la densité des pastilles présente une TD réduite d'environ 1 à 1,5 % et une granulométrie réduite d'environ 1 à 2 25 }gym pour 10 % en poids de la poudre de U3O8 ajoutée. La teneur de la poudre de U3O8 recyclée dans le mélange est limitée à 15 % en poids du mélange des poudres de UO2 et de U3O8. Par conséquent, le procédé de production de la poudre de U3O8 recyclée doit être régulé de façon 30 à améliorer la capacité de frittage de la poudre de 2909479 4 U3O8r afin d'améliorer les caractéristiques des pastilles de poudre nucléaire. Le brevet américain N 4 889 663 décrit un procédé de production de pastilles utilisant de la poudre de 5 U3O8 obtenue à partir d'une poudre de UO2. Dans ce document, la poudre de UO2 est oxydée pour donner de la poudre de U3O8 et elle est ensuite ajoutée à la poudre de UO2 pour être moulée et frittée. La poudre de U3O8 oxydée à partir de la poudre de UO2 est ajoutée à la 10 poudre de UO2 produite par un procédé à sec, afin d'augmenter la résistance mécanique du corps compact et ainsi de réduire le coiffage des extrémités. Cependant, le procédé de production de pastilles décrit ci-dessus s'accompagne de problèmes posés par 15 les trop gros pores annulaires formés à l'intérieur des pastilles. Les pores annulaires, s'ils sont présents, rendent la surface des pastilles rugueuse et augmentent le volume de pores ouverts des pastilles, qui, parmi les pores, sont reliés aux surfaces des pastilles. Une 20 augmentation du volume des pores ouverts dans les pastilles permet une absorption plus élevée de l'humidité de l'air par les pores ouverts pendant que les pastilles sont manipulées et stockées. En outre, les pores ouverts jouent le rôle de passage pour la 25 libération d'un gaz de fission nucléaire vers l'extérieur des pastilles. Par conséquent, un volume plus élevé de pores ouverts dégrade la qualité des pastilles de combustible nucléaire. Dans le cas où la poudre de U3O8 obtenue par 30 oxydation des pastilles ou des rebuts de poudre est utilisée pour préparer les pastilles, de nombreux 2909479 5 défauts apparaissent en raison de la différence de caractéristiques entre la poudre de U3O8 et la poudre de UO2. La publication de brevet japonais ouverte à l'inspection publique N 2000-314790 et le brevet 5 coréen N 0424331 décrivent des technologies améliorées dans lesquelles une poudre de U3O8 oxydée ultérieurement est pulvérisée jusqu'à une certaine taille et est recyclée. La pulvérisation mécanique détermine l'efficacité économique en raison d'un 10 procédé d'oxydation ultérieur et provoque une pollution de l'environnement induite par des particules. La publication de brevet japonais ouverte à l'inspection publique N 2000-314791 décrit un procédé d'oxydation et de réduction répété d'une poudre oxydée jusqu'à une 15 certaine taille. Toutefois, cette technologie alourdie le procédé et présente une faible efficacité économique. RESUME DE L'INVENTION Un aspect de la présente invention propose un 20 procédé de production d'une poudre de U3O8 ayant une grande surface spécifique et une faible taille de particules par oxydation de pastilles de UO2 défectueuses, et de fabrication de pastilles de combustible nucléaire qui présente une structure de 25 pores stable et une grande masse volumique par l'utilisation d'un mélange comprenant de la poudre de UO2 et de la poudre de U3O8. Sous un aspect de la présente invention, il est proposé un procédé de production de pastilles de 30 combustible nucléaire, le procédé comprenant : la production d'une poudre de U3O8 ayant une surface 2909479 6 spécifique d'au moins 1 m'/g par oxydation de pastilles de UO2 défectueuses à une température de 300 à 370 C de telle manière que la vitesse d'augmentation de poids maximale par gamme des pastilles de UO2 aille jusqu'à 5 0,06 % en poids/min ; la production d'une poudre mixte par mélange de la poudre de U3O8 avec une poudre de UO2 à raison de 2 à 15 % en poids ; la production d'un corps compact en vert par moulage par compression de la poudre mixte ; et le frittage du corps compact en vert 10 dans une atmosphère de gaz réducteur à une température de 1 600 à 1 800 C. Les pastilles de UO2 défectueuses peuvent avoir un poids de 100 mg ou plus et une masse volumique de 8,8 g/mm3 ou plus.
15 Le gaz réducteur peut être l'hydrogène. Le gaz réducteur peut être au moins un gaz choisi dans le groupe constitué par le dioxyde de carbone, la vapeur d'eau et de l'air inactif. Le procédé peut en outre comprendre le mélange 20 d'un additif avec la poudre de U3O8r entre la production de la poudre de U3O8 et la production de la poudre mixte. L'additif peut englober un composé parmi un composé organique, un composé inorganique et les mélanges de ceux-ci, les composés organiques et 25 inorganiques comprenant un composé choisi dans le groupe constitué par Al, Cr, Ti, Fe, Nb et les mélanges de ceux-ci. L'additif peut être un composé de Al, dans lequel le composé de Al peut être mélangé avec la poudre de 30 U3O8 de telle manière que le rapport Al/U dans la poudre mixte de UO2 + U3O8 soit de 1 à 50 pg/g. Le 2909479 7 composé de Al peut être au moins un composé choisi parmi un oxyde de Al, un nitrure de Al, un stéarate de Al, un chlorure de Al et un hydroxyde de Al. Selon la présente invention, les conditions de 5 l'oxydation des pastilles de combustible nucléaire défectueuses sont régulées pour contrôler les caractéristiques de la poudre oxydée. Ensuite, la poudre oxydée est recyclée dans le procédé de frittage du combustible nucléaire, afin d'assurer que les 10 pastilles de combustible nucléaire présentent une structure de pores stable et une masse volumique élevée. BREVE DESCRIPTION DES DESSINS Les aspects, les caractéristiques et d'autres 15 avantages ci-dessus et par ailleurs de la présente invention seront mieux compris à la lecture de la description détaillée suivante prise en conjonction avec les dessins annexés, dans lesquels : la figure 1 est un schéma de mode opératoire 20 destiné à expliquer un procédé de production de pastilles de combustible nucléaire selon un exemple de mode de réalisation de l'invention ; la figure 2 est une vue schématique illustrant l'oxydation de pastilles de UO2 dans un procédé 25 d'oxydation classique ; la figure 3 est une image prise au microscope électronique à balayage illustrant une poudre de U3O8 oxydée à une température de 450 C ; la figure 4 est une vue schématique illustrant 30 l'oxydation de pastilles de UO2 selon l'invention ; 2909479 8 la figure 5 est une image prise au microscope électronique à balayage illustrant une poudre de U3O8 oxydée à une température de 325 C selon un exemple de mode de réalisation de l'invention ; 5 la figure 6 est un graphique illustrant un changement de vitesse d'oxydation de pastilles de UO2 en fonction de la température d'oxydation ; la figure 7 est une image prise au microscope optique (x200) illustrant une structure de pores de 10 pastilles produites selon l'exemple 1(B) la figure 8 est une image prise au microscope optique (x200) illustrant une structure de pores de pastilles produites selon l'exemple comparatif 1(B) ; la figure 9 est une image prise au microscope 15 optique (x200) illustrant une structure de grains de pastilles produites selon l'exemple 2 ; et la figure 10 est une image prise au microscope optique (x200) illustrant une structure de grains de pastilles produites selon l'exemple comparatif 2.
20 DESCRIPTION DETAILLEE DU MODE DE REALISATION PREFERE Des exemples de modes de réalisation de la présente invention vont maintenant être décrits en détail en référence aux dessins annexés.
25 La figure 1 est un schéma de mode opératoire illustrant un procédé de production de pastilles de combustible nucléaire selon un exemple de mode de réalisation de l'invention. Comme le montre la figure 1, dans une première 30 opération S 12 destinée à produire les pastilles de combustible nucléaire selon le présent mode de 2909479 9 réalisation, des pastilles de UO2 défectueuses sont oxydées pour préparer une poudre de U3O8. Le procédé d'oxydation est réalisé à une température de 300 à 370 C de telle manière que la vitesse d'augmentation 5 de poids maximal par gramme de pastilles de UO2 aille jusqu'à 0,06 % en poids/min. La température d'oxydation et la vitesse d'oxydation selon le présent mode de réalisation sont contrôlées pendant l'oxydation des pastilles de UO2 défectueuses afin de produire la 10 poudre de U3O8 présentant une grande surface spécifique et une faible granulométrie. Les pastilles de UO2 défectueuses utilisées dans cette opération englobent les pastilles défectueuses et les rebuts de celles-ci, et elles peuvent avoir une 15 masse volumique de 80 % ou plus par rapport à la masse volumique théorique. Ces pastilles de UO2 défectueuses peuvent avoir un poids d'au moins 100 mg et une masse volumique d'au moins 8,8 g/mm3. Le UO2r lorsqu'il est oxydé en une phase U3O8 dans 20 une atmosphère oxydante, présente un volume dilaté en raison des grandes différences de masse volumique entre les deux phases. A savoir, UO2 = 10,96 g/cm3 et U3O8 = 3 8,3 g/cm . Dans la mesure où les pastilles ont des grains combinés les uns avec les autres, les grains 25 sont pulvérisés et réduits en poudre sous la contrainte provoquée par la déformation induite par l'oxydation. Par conséquent, les pastilles peuvent être relativement facilement réduites en poudre et recyclées par un traitement thermique oxydant.
30 Comme décrit ci-dessus, la vitesse d'oxydation des pastilles de UO2 en poudre de U3O8 dépend principalement 2909479 10 de la température. A savoir, la vitesse d'oxydation est lente à des températures basses et élevées et plus rapide à une température intermédiaire. La vitesse d'oxydation est anormalement ralentie à une température 5 élevée dans la mesure où les pastilles de UO2 s'adaptent à la déformation pendant l'oxydation et ne se transforment pas en poudre de U3O8. Dans un procédé de recyclage classique des pastilles de UO2 défectueuses ou des rebuts de celles- 10 ci, la température d'oxydation est fixée entre 400 et 500 C, ce qui permet une vitesse d'oxydation élevée, de façon à augmenter la productivité. La poudre de U3O8 oxydée de façon classique est faiblement frittable parce qu'elle a une surface spécifique relativement 15 faible et une taille de particules élevée. Lorsqu'une poudre de U3O8 oxydée de façon classique est mélangée avec la poudre de UO2 pour produire les pastilles, la poudre mixte présente une capacité de frittage réduite. En revanche, on a découvert que l'on peut obtenir une 20 poudre de U3O8 ayant une surface spécifique élevée et une faible taille de particules en contrôlant les conditions d'oxydation de telle manière que la température d'oxydation s'échelonne de 300 à 370 C et que la vitesse d'augmentation de poids maximale de 1 g 25 des pastilles de UO2 aille jusqu'à 0,06 % en poids/min. De plus, la poudre de U3O8 ainsi obtenue, lorsqu'elle est mélangée avec la poudre de UO2 pour produire les pastilles, assure aux pastilles une structure de pores stable et une masse volumique élevée (se référer aux 30 exemples qui seront décrits dans la suite).
2909479 11 Ensuite, dans l'opération S14, une poudre mixte est produite par mélange de la poudre de U3O8 obtenue par l'oxydation avec la poudre de UO2 à raison de 2 à 15 % en poids. Ce procédé de mélange est réalisé dans 5 un appareil parmi un mélangeur culbuteur et un mélangeur Nauta utilisé dans un procédé de production général de pastilles de combustible nucléaire. En variante, avant le procédé de mélange, un additif tel que Al peut être mélangé dans une faible 10 quantité avec la poudre de U3O8 obtenue par oxydation pour produire une poudre mélangée à un additif. Dans la production des pastilles de combustible nucléaire, divers éléments additifs peuvent être employés pour améliorer les caractéristiques des pastilles telles 15 qu'une masse volumique plus élevée et une granulométrie plus élevée des pastilles. Les éléments additifs présentant ces caractéristiques peuvent englober Al, Cr, Ti, Fe, Nb et les mélanges de ceux-ci. De plus, l'additif peut être des composés organiques et minéraux 20 contenant les éléments additifs décrits juste ci-dessus. L'additif est mélangé à raison de plusieurs ppm et des milliers de ppm en poids par rapport aux ions positifs de l'uranium des pastilles. Une quantité ajoutée d'additif varie en fonction du type de celui-ci.
25 Un additif représentatif peut être un composé de Al. Ici, le composé de Al est mélangé avec le U3O8 de telle manière que le rapport Al/U dans la poudre mixte UO2 + U3O8 soit de 1 à 50 pg/g. Le composé de Al peut être un composé choisi dans le groupe constitué par un 30 oxyde de Al, un nitrure de Al, un stéarate de Al, un chlorure de Al et un hydroxyde de Al.
2909479 12 En général, l'additif, lorsqu'il est mélangé à sec en faible quantité, est mélangé à l'aide d'une certaine quantité de poudre de milieu et il est ensuite ajouté à/mélangé avec une poudre parent afin d'accroître les 5 propriétés de mélange. Pour le combustible nucléaire UO2r la poudre de milieu peut employer une poudre de UO2 identique à la poudre parent et la poudre de U3O8 oxydée des pastilles défectueuses. Le procédé de production du combustible nucléaire engendre une 10 certaine quantité de pastilles défectueuses, qui doivent donc être recyclées. Par conséquent, il est souhaitable d'ajouter l'additif, avec la poudre de U3O8 oxydée des pastilles défectueuses en tant que poudre de milieu, afin de renforcer les propriétés de mélange.
15 Les meilleures propriétés de mélange proviennent apparemment de la poudre de U3O8 oxydée des pastilles défectueuses présentant la caractéristique unique de minuscules fractures, et l'excellente fluidité de celle-ci. Les minuscules fractures de la poudre de U3O8 20 oxydée des pastilles défectueuses servent à adsorber l'additif, permettant ainsi de disperser avantageusement uniformément l'additif. De plus, la poudre de U3O8 oxydée des pastilles défectueuses est bien plus fluide que la poudre de UO2r et elle se 25 répartit uniformément et elle est intimement mélangée en raison de cette fluidité lorsqu'elle est mélangée à la poudre de UO2. Toutefois, la poudre de U3O8 oxydée des pastilles défectueuses préparée par un procédé d'oxydation 30 général forme un groupe de gros pores sous forme d'amas de grappes pendant le frittage. Les gros pores 2909479 13 empêchent une densification et une croissance de grain des pastilles de combustible nucléaire, inhibant ainsi une croissance de grain induite par l'additif. En particulier, lorsque les gros pores sont sous forme 5 d'amas de grappes, la croissance de grain provoquée par l'additif sera plus inhibée. Par conséquent, dans le cas où la poudre de U308 est utilisée comme milieu de mélange de l'additif, il est très important d'empêcher la détérioration de la structure de pores en raison de 10 la poudre de U308. Les pastilles de combustible nucléaire, lorsqu'elles sont produites à l'aide de la poudre de U308 obtenue par le procédé du présent mode de réalisation, ne présentent pas une taille de pores 15 assez élevée pour inhiber la croissance de grain à l'intérieur des pastilles de combustible nucléaire, mais elles présentent une structure de pores uniforme, dépourvue d'amas de grappes. Par conséquent, la poudre de U308 du présent mode de réalisation renforce les 20 propriétés de mélange de l'additif ajouté en faible quantité et améliore la structure de pores, augmentant ainsi au maximum les effets de croissance de grain de l'additif. Par la suite, dans l'opération S16, la poudre 25 mixte est moulée par compression pour former un corps compact en vert et, dans l'opération S18, le corps compact en vert est fritté dans une atmosphère de gaz réducteur à une température de 1 600 à 1 800 C pour produire les pastilles de combustible nucléaire 30 souhaitées.
2909479 14 Par exemple, la poudre mixte obtenue au préalable est injectée dans une matrice de moulage et comprimée sous une pression de 3 à 5 tonnes/cm' pour produire un corps compact en vert cylindrique souhaité. Par la 5 suite, le corps compact en vert est fritté dans une atmosphère de gaz réducteur pendant 1 à 12 heures à une température de 1 600 à 1 800 C. Le gaz réducteur peut être de l'hydrogène gazeux mélangé avec au moins un gaz choisi dans le groupe constitué par l'hydrogène, le 10 dioxyde de carbone, le monoxyde de carbone, de la vapeur d'eau et l'azote et de l'air inactif. La figure 2 est une vue schématique illustrant l'oxydation des pastilles de UO2 dans un procédé de production classique.
15 Comme le montre la figure 2, dans une plage de températures se situant à l'extérieur de la plage du présent mode de réalisation, de l'oxygène se diffuse à une vitesse plus élevée aux frontières B des grains de cristaux de UO2 G. Par conséquent, la plupart de 20 l'oxygène se diffuse dans les pastilles C par les frontières B des grains de cristaux. Par conséquent, une phase de U3O8 de grand volume peut être précipitée aux frontières B des grains de cristaux qui sont situés vers l'intérieur et relativement éloignés des surfaces 25 des pastilles C. Dans ce cas, les frontières B des grains de cristaux sont détruites en raison de l'augmentation du volume de ceux-ci et des parties superficielles intérieures éloignées des surfaces des pastilles C sont de nouveau exposées à l'air. L'oxygène 30 se diffuse et oxyde de nouveau le long des frontières exposées des grains de cristaux, entraînant des effets 2909479 15 synergiques. L'oxydation se déroule relativement rapidement en raison de ces effets synergiques. La figure 3 est une image prise au microscope électronique à balayage illustrant une poudre de U3O8 5 oxydée à une température de 450 C, qui est une condition d'oxydation générale. Comme le montre la figure 3, la poudre de U3O8 présente une faible surface spécifique de 0,5 m'/g et une taille de grains élevée. La poudre de U3O8 oxydée est séparée en grains de 10 cristaux par réalisation du procédé représenté sur la figure 2 et les grains de cristaux ronds G sont oxydés en grains de cristaux en forme de pop-corn G'. En revanche, dans le procédé d'oxydation du présent mode de réalisation, la poudre de U3O8 est 15 oxydée à une température de 300 à 370 C, inférieure à la température d'oxydation générale de façon à ralentir la vitesse d'oxydation. Ici, l'augmentation de poids maximale par gramme de pastilles de UO2 va jusqu'à 0,06 % en poids/min. Ce procédé d'oxydation peut 20 légèrement dégrader la productivité, mais elle augmente la surface spécifique de la poudre de U3O8 et assure une faible granulométrie de celle-ci, améliorant ainsi les caractéristiques de pastille lorsque la poudre de U3O8 est mélangée avec la poudre de UO2. Ceci sera 25 décrit plus en détail par la suite. La figure 4 est une vue schématique illustrant l'oxydation des pastilles de UO2 selon le procédé de production des pastilles de combustible nucléaire du présent mode de réalisation.
30 Comme le montre la figure 4, dans le cas où la vitesse d'oxydation est contrôlée à une température du 2909479 16 présent mode de réalisation, l'oxygène diffuse à faible vitesse à la fois par les frontières B des grains de cristaux et par les parties intérieures des grains de cristaux G. A savoir, la différence de vitesse 5 d'oxydation est plus faible. Par conséquent, l'oxygène est adsorbé et se diffuse dans les pastilles C depuis les surfaces de celles-ci, en un temps suffisant. Par conséquent, la couche d'oxygène 0 peut croître vers l'intérieur depuis les surfaces des pastilles C sur une 10 certaine épaisseur. En outre, la couche d'oxydation 0 est moins dense en oxygène depuis les surfaces vers les périphéries intérieures des pastilles. Ceci assure un temps suffisant pour la formation d'une couche d'oxyde intermédiaire présentant un volume légèrement différent 15 de la phase de UO2. Ceci empêche par conséquent des fissures dans la frontière de grain provoquées par une force de déformation de sorte que les grains de cristaux de UO2 conservent une forme sans être réduits en poudre. En outre, la poudre P' a une très petite 20 taille en raison de la très petite taille des grains de cristaux P de la phase d'oxyde intermédiaire. La figure 5 est une image prise au microscope électronique à balayage illustrant une poudre de U3O8 oxydée à une température de 325 C selon le procédé de 25 production des pastilles de combustible nucléaire selon un exemple de mode de réalisation de l'invention. Comme le montre la figure 5, des poudres en plaque avec une certaine épaisseur et une faible granulométrie sont nettement observées. Les poudres obtenues ont une 30 surface spécifique de 1,5 m'/g, une augmentation 2909479 17 considérable par rapport aux poudres oxydées à une température de 450 C présentées sur la figure 3. La figure 6 est un graphique illustrant un changement de vitesse d'oxydation des pastilles de UO2 5 défectueuses en fonction de la température d'oxydation. La figure 6 est un graphique illustrant la vitesse d'oxydation à une température d'oxydation dans le cas où 1 g de pastilles de UO2 défectueuses est oxydé à l'air. L'augmentation de la vitesse d'oxydation 10 maximale des pastilles conduit à une diminution de la surface spécifique de la poudre oxydée. Par conséquent, dans cette opération, les pastilles de UO2 défectueuses sont oxydées à une température de 300 à 370 C de telle manière que la vitesse d'augmentation de poids maximale 15 par gramme des pastilles de UO2 aille jusqu'à 0,06 % en poids/min, afin de produire la poudre de U3O8 ayant une surface spécifique de 1 m'/g ou plus. Dans la suite, l'opération et les effets de la présente invention vont être décrits plus en détail à 20 l'aide d'exemples. Toutefois, les exemples ci-dessous sont des illustrations de la présente invention, mais ils ne limitent pas le cadre de la présente invention. Exemple de l'invention 1 25 On oxyde des pastilles de UO2 de départ à une température de 325 C dans de l'air pour produire une poudre de U3O8. La vitesse d'oxydation est de 0,02 % en poids/min par gramme des pastilles de UO2. On ajoute la poudre de U3O8 à la poudre de UO2 à raison de 3, 5 et 30 10 % en poids respectivement (A, B et C), et on la 2909479 18 mélange ensuite dans un mélangeur culbuteur pendant 2 heures. On moule la poudre mixte sous une pression de 3 tonnes/cm' pour produire un corps compact en vert. On 5 chauffe le corps compact à 1 730 C à une vitesse de 300 C par heure dans une atmosphère d'hydrogène humide (température de point de rosée de 7 à 12 C) et on le fritte pendant 4 heures pour produire des pastilles de UO2.
10 Exemple comparatif 1 On oxyde des pastilles de UO2 de départ à une température de 450 C dans de l'air pour produire une poudre de U3O8. La vitesse d'oxydation est de 0,23 % en 15 poids/min par gramme des pastilles de UO2. On ajoute la poudre de U3O8 à la poudre de UO2 à raison de 3, 5 et 10 % en poids respectivement et on la mélange ensuite dans un mélangeur culbuteur pendant 2 heures. On moule la poudre mixte sous une pression de 3 tonnes/cm' pour 20 produire un corps compact en vert. On chauffe le corps compact à 1 730 C à une vitesse de 300 C par heure dans une atmosphère d'hydrogène humide (température de point de rosée de 7 à 12 C) et on le fritte pendant 4 heures pour produire des pastilles de UO2.
25 On mesure respectivement les masses volumiques des pastilles produites dans l'exemple de l'invention 1 et dans l'exemple comparatif 1 par le procédé d'Archimède. Par la suite, on polit les coupes des pastilles pour observer la structure de pore et on les décape 30 thermiquement pour observer la structure de grains. On 2909479 19 mesure la granulométrie des pastilles par le procédé d'intersectionlinéaire. La masse volumique et la granulométrie des pastilles mesurées de cette manière sont présentées 5 dans le tableau 1 ci-dessous. Ici, on appelle respectivement les échantillons obtenus dans l'exemple de l'invention 1 et dans l'exemple comparatif 1 exemples de l'invention A, B et C et exemples comparatifs A, B et C, en fonction du poids de la 10 poudre de U3O8 ajoutée à la poudre de UO2 (respectivement 3, 5 et 10 % en poids). Tableau 1 Echantillon N Masse volumique Granulométrie du (g/cm3) cristal (}gym) Exemple de 10,82 10,2 l'invention 1-A Exemple de 10,81 10, 5 l'invention 1-B Exemple de 10,77 10,1 l'invention 1-C Exemple 10,79 9,2 comparatif 1-A Exemple 10,76 9,4 comparatif 1-B Exemple 10, 67 9, 1 comparatif 1-C 15 D'après l'exemple de l'invention 1, on obtient les pastilles de UO2 en mélangeant les pastilles de UO2 de départ avec la poudre de U3O8 oxydée à une vitesse de 2909479 20 0,02 % en poids/min/1 g à une température de 325 C. Lorsqu'on les compare avec les pastilles de l'exemple comparatif 1 produites dans les mêmes conditions que dans l'exemple de l'invention 1, hormis les conditions 5 d'oxydation de la poudre de U3O8 mixte, les pastilles de l'exemple de l'invention 1 ont une masse volumique élevée et une granulométrie de cristal légèrement plus élevée. De plus, lorsqu'on arrive à une vitesse de réduction de masse volumique provoquée par 10 l'augmentation de la quantité mélangée de la poudre de U3O8, l'exemple de l'invention 1 se révèle présenter une vitesse de réduction de masse volumique plus faible que celle de l'exemple comparatif 1. La figure 7 est une image prise au microscope 15 optique (x200) illustrant la structure de pores des pastilles produites par l'exemple de l'invention 1 (B), et la figure 8 est une image prise au microscope optique (x200) illustrant la structure de pores des pastilles produites par l'exemple comparatif 1 (B).
20 La figure 8 présente des pores en amas sous la forme de grappes (repérés par des cercles). D'autre part, la figure 7 présente une petite structure avec des pores très uniformément dispersés sans amas.
25 Exemple de l'invention 2 On oxyde des pastilles de UO2 de départ à une température de 325 C dans de l'air pour produire une poudre de U3O8. L'oxydation est réalisée à une vitesse de 0,02 % en poids/min. On ajoute du Al2O3 à la poudre 30 de U3O8 de telle manière que le rapport Al/U soit de 2909479 21 800 pg/g et on la mélange ensuite pendant 2 heures dans un mélangeur culbuteur. On ajoute la poudre mixte de nouveau à raison de 5 % en poids à la poudre de UO2 et on la mélange 5 ensuite dans un mélangeur culbuteur pendant deux heures. La poudre mixte contient du Al de telle manière que le rapport Al/U soit de 40 pg/g. On moule la poudre mixte sous une pression de 3 tonnes/cm' pour produire un corps compact. On chauffe le corps compact à 1 730 C à 10 une vitesse de 300 C par heure dans une atmosphère d'hydrogène humide (température de point de rosée de 7 à 12 C) et on le fritte pendant quatre heures pour produire des pastilles de UO2.
15 Exemple comparatif 2 On oxyde des pastilles de UO2 de départ à une température de 450 C dans de l'air pour produire une poudre de U3O8. L'oxydation est réalisée à une vitesse de 0,23 % en poids/min par gramme des pastilles de UO2.
20 On ajoute du Al2O3 à la poudre de U3O8 de telle manière que le rapport Al/U soit de 800 pg/g et on la mélange ensuite pendant 2 heures dans un mélangeur culbuteur. On ajoute la poudre mixte de nouveau à raison de 5 % en poids à la poudre de UO2 et on la mélange 25 ensuite dans un mélangeur culbuteur pendant deux heures. La poudre mixte contient du Al de telle manière que le rapport Al/U soit de 40 pg/g. On moule la poudre mixte sous une pression de 3 tonnes/cm' pour produire un corps compact. On chauffe le corps compact à 1 730 C à 30 une vitesse de 300 C par heure dans une atmosphère d'hydrogène humide (température de point de rosée de 7 2909479 22 à 12 C) et on le fritte pendant quatre heures pour produire des pastilles de UO2. On mesure respectivement la masse volumique des pastilles produites dans l'exemple de l'invention 2 et 5 dans l'exemple comparatif 2 par le procédé d'Archimède. Par la suite, on polit les coupes des pastilles pour observer la structure de pores et on les décape thermiquement pour observer la structure de grains. On mesure la granulométrie des pastilles par le procédé 10 d'intersection linéaire. La masse volumique et la granulométrie des pastilles mesurées de cette manière sont présentées dans le tableau 2 ci-dessous.
15 Tableau 2 Echantillon N Masse volumique Granulométrie du (g/cm3) cristal (}gym) Exemple de 10,79 16,7 l'invention 2 Exemple 10,71 11,2 comparatif 2 D'après l'exemple de l'invention 2, on mélange les pastilles de UO2 de départ avec la poudre de U3O8 oxydée à une vitesse de 0,02 % en poids/min par gramme à une 20 température de 325 C pour obtenir les pastilles de UO2. Les pastilles de UO2 de l'exemple de l'invention 2 présentent une masse volumique plus élevée et une granulométrie plus élevée que les pastilles de l'exemple comparatif 2 produites dans les mêmes 25 conditions, hormis pour les conditions d'oxydation de 2909479 23 la poudre de U3O8 mixte. De façon notable, les pastilles de l'exemple de l'invention 2 ont une granulométrie de 16,7 pm, environ 50 % supérieure à celle de l'exemple comparatif 2.
5 La figure 9 est une image prise au microscope optique (x200) illustrant la structure de grains de cristaux des pastilles produites selon l'exemple de l'invention 2, et la figure 10 est une image prise au microscope optique (x200) illustrant la structure de 10 grains de cristaux des pastilles produites selon l'exemple comparatif 2. La figure 10 met en évidence la structure de grains de cristaux ayant des pores dimensionnés et disposés non uniformément et la figure 9 présente la 15 minuscule structure de grains de cristaux ayant des pores uniformément dispersés. De façon notable, on observe que les grains de cristaux de la figure 9 sont considérablement plus gros que les grains de cristaux de la figure 10.
20 Comme indiqué ci-dessus, selon des exemples de modes de réalisation de l'invention, dans un procédé de production de pastilles de combustible nucléaire, la température d'oxydation et la vitesse des pastilles de combustible nucléaire défectueuses sont régulées pour 25 produire une poudre de U3O8 ayant une surface spécifique de 1 m'/g ou plus. La poudre de U3O8 est mélangée à la poudre de UO2 sans procédé supplémentaire pour produire des pastilles par un procédé de production de pastilles général. Ceci assure des 30 pastilles ayant une taille de grains élevée avec une structure de pores stable et une masse volumique élevée.
2909479 24 En outre, un additif tel que Al est mélangé avec la poudre de U3O8 et ensuite mélangé avec la poudre de UO2 pour produire les pastilles par le procédé de production de pastilles général. Ceci produit aussi des 5 pastilles ayant une structure de pores stable, une masse volumique élevée et une taille de grains de cristaux élevée. Bien que la présente invention ait été présentée et décrite en connexion avec les exemples de modes de 10 réalisation, l'homme du métier comprendra que des modifications et des variations peuvent être réalisées sans sortir de l'esprit et du cadre de l'invention définie dans les revendications annexées.
Claims (8)
1. Procédé de production de pastilles de combustible nucléaire, le procédé comprenant : la production d'une poudre de U3O8 ayant une surface spécifique d'au moins 1 m'/g par oxydation de pastilles de UO2 à une température de 300 à 370 C de telle manière que la vitesse d'augmentation de poids maximale par gamme des pastilles de UO2 aille jusqu'à 0,06 % en poids/min ; la production d'une poudre mixte par mélange de la 10 poudre de U3O8 avec une poudre de UO2 à raison de 2 à 15 % en poids ; la production d'un corps compact par moulage par compression de la poudre mixte ; et le frittage du corps compact dans une atmosphère 15 de gaz réducteur à une température de 1 600 à 1 800 C.
2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel les pastilles de UO2 ont un poids de 100 mg ou plus et une masse volumique de 8,8 g/mm3 ou plus.
3. Procédé selon la revendication 1, dans lequel 20 le gaz réducteur comprend de l'hydrogène. 2909479 26
4. Procédé selon la revendication 3, dans lequel le gaz réducteur comprend au moins un gaz choisi dans le groupe constitué par le dioxyde de carbone, la vapeur d'eau et l'air inactif. 5
5. Procédé selon la revendication 1, comprenant en outre le mélange d'un additif avec la poudre de U3O8r entre la production de la poudre de U3O8 et la production de la poudre mixte.
6. Procédé selon la revendication 5, dans lequel l'additif comprend un composé parmi un composé organique, un composé inorganique et les mélanges de ceux-ci, et les composés organiques et inorganiques comprennent un composé choisi dans le groupe constitué par Al, Cr, Ti, Fe, Nb et les mélanges de ceux-ci.
7. Procédé selon la revendication 6, dans lequel l'additif est un composé de Al, dans lequel le composé de Al est mélangé avec la poudre de U3O8 de telle manière que le rapport Al/U dans la poudre mixte de UO2 + U3O8 soit de 1 à 50 pg/g.
8. Procédé selon la revendication 7, dans lequel le composé de Al comprend au moins un composé choisi parmi un oxyde de Al, un nitrure de Al, un stéarate de Al, un chlorure de Al et un hydroxyde de Al.
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