JPH0688895A - 核燃料ペレットの結晶粒径推定方法 - Google Patents
核燃料ペレットの結晶粒径推定方法Info
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- JPH0688895A JPH0688895A JP4265328A JP26532892A JPH0688895A JP H0688895 A JPH0688895 A JP H0688895A JP 4265328 A JP4265328 A JP 4265328A JP 26532892 A JP26532892 A JP 26532892A JP H0688895 A JPH0688895 A JP H0688895A
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
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- G01N5/00—Analysing materials by weighing, e.g. weighing small particles separated from a gas or liquid
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- G01N25/02—Investigating or analyzing materials by the use of thermal means by investigating changes of state or changes of phase; by investigating sintering
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ＵＯ2焼結ペレットの結晶粒径を実際にＵＯ2
焼結ペレットを作製することなく推定する。核燃料の高
燃焼度化のために大結晶粒径の焼結ペレットの製造時に
焼結ペレット用原料粉末の適否の判断を迅速にかつ経済
的に行う。 【構成】 乾燥空気中で所定の昇温速度で複数種類のＵ
Ｏ2粉末を加熱して各粉末の酸化に伴う重量変化率を測
定し、この重量変化率が変わる値から粉末の組成がＵＯ
2+x相からＵ3Ｏ7相に到達した温度を粉末の種類毎に求
め、一方到達温度が既知の複数種類のＵＯ2粉末から焼
結ペレットを製造し、製造した複数種類の焼結ペレット
の結晶粒径を測定し、求めたＵ3Ｏ7相到達温度と測定し
た焼結ペレットの結晶粒径とから両者の相関関係を把握
し、前記と同じ条件により被検試料のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ
7相到達温度を求め、この相到達温度と前記相関関係か
ら被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレットに製造した時の
結晶粒径を推定する。
焼結ペレットを作製することなく推定する。核燃料の高
燃焼度化のために大結晶粒径の焼結ペレットの製造時に
焼結ペレット用原料粉末の適否の判断を迅速にかつ経済
的に行う。 【構成】 乾燥空気中で所定の昇温速度で複数種類のＵ
Ｏ2粉末を加熱して各粉末の酸化に伴う重量変化率を測
定し、この重量変化率が変わる値から粉末の組成がＵＯ
2+x相からＵ3Ｏ7相に到達した温度を粉末の種類毎に求
め、一方到達温度が既知の複数種類のＵＯ2粉末から焼
結ペレットを製造し、製造した複数種類の焼結ペレット
の結晶粒径を測定し、求めたＵ3Ｏ7相到達温度と測定し
た焼結ペレットの結晶粒径とから両者の相関関係を把握
し、前記と同じ条件により被検試料のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ
7相到達温度を求め、この相到達温度と前記相関関係か
ら被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレットに製造した時の
結晶粒径を推定する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料として使用され
る二酸化ウラン（ＵＯ2）焼結ペレットの結晶粒径の推
定方法に関する。更に詳しくは、ＵＯ2焼結ペレットの
結晶粒径をＵＯ2粉末の酸化挙動により推定する方法に
関するものである。
る二酸化ウラン（ＵＯ2）焼結ペレットの結晶粒径の推
定方法に関する。更に詳しくは、ＵＯ2焼結ペレットの
結晶粒径をＵＯ2粉末の酸化挙動により推定する方法に
関するものである。
【０００２】
【従来の技術】この種のＵＯ2焼結ペレットはジルカロ
イ製の被覆管内に密封され、核燃料として使用される。
近年、この核燃料の寿命を長くして軽水炉又は高速増殖
炉の長期連続運転を可能にするために核燃料の高燃焼度
化が推進されている。核燃料を高燃焼度化した場合、核
燃料ペレットから発生する核分裂生成物（ＦＰ, Fissio
n Product）量は増大する。この生成物のうちラドン
（Ｒｎ）のようなガス状のものは核燃料ペレットのマト
リックス中に殆ど固溶せずに結晶粒界に拡散し、そこで
気泡を形成する。この気泡形成によりスエリングが発生
し、ペレットの体積が増加して被覆管に応力を与える。
このことはペレットと被覆管との機械的相互作用（ＰＣ
Ｉ,Pellet Clad Interaction）を発生させる原因とな
る。また、結晶粒界に拡散したＦＰガスはやがてペレッ
ト外に放出され、燃料棒の内圧を上昇させてペレットと
被覆管とのギャップの熱伝導度を低下させる原因とな
る。
イ製の被覆管内に密封され、核燃料として使用される。
近年、この核燃料の寿命を長くして軽水炉又は高速増殖
炉の長期連続運転を可能にするために核燃料の高燃焼度
化が推進されている。核燃料を高燃焼度化した場合、核
燃料ペレットから発生する核分裂生成物（ＦＰ, Fissio
n Product）量は増大する。この生成物のうちラドン
（Ｒｎ）のようなガス状のものは核燃料ペレットのマト
リックス中に殆ど固溶せずに結晶粒界に拡散し、そこで
気泡を形成する。この気泡形成によりスエリングが発生
し、ペレットの体積が増加して被覆管に応力を与える。
このことはペレットと被覆管との機械的相互作用（ＰＣ
Ｉ,Pellet Clad Interaction）を発生させる原因とな
る。また、結晶粒界に拡散したＦＰガスはやがてペレッ
ト外に放出され、燃料棒の内圧を上昇させてペレットと
被覆管とのギャップの熱伝導度を低下させる原因とな
る。
【０００３】ＰＣＩの増大と熱伝導度の低下を防止する
ために、核燃料ペレットを大粒径にしてペレット内にＦ
Ｐガスを封じ込めることが試みられている。このことは
ＦＰガスの発生そのものは抑えることはできないとして
も、ペレットを大粒径にして、例えば結晶粒径を２倍に
すると、結晶粒内で生成したＦＰガスの粒界までの到達
距離が２倍になり、結果としてＦＰガスの放出速度が２
分の１になることに基づくものである。これまでＵＯ2
焼結ペレットの結晶粒径を大きくする方法は、特開平２
−２４２１９５号公報、特開平３−２８７０９６号公
報、特開平４−７０５９４号公報等に開示されている。
これらの方法によれば２０〜１２０μｍの大粒径結晶を
有する核燃料ペレットが得られる。従来、これらの方法
により製造された核燃料ペレットは勿論のこと、他の方
法で製造された核燃料ペレットの結晶粒径も、主として
ＡＳＴＭ Ｅ−１１２に準拠して規定された横断法で測
定されている。
ために、核燃料ペレットを大粒径にしてペレット内にＦ
Ｐガスを封じ込めることが試みられている。このことは
ＦＰガスの発生そのものは抑えることはできないとして
も、ペレットを大粒径にして、例えば結晶粒径を２倍に
すると、結晶粒内で生成したＦＰガスの粒界までの到達
距離が２倍になり、結果としてＦＰガスの放出速度が２
分の１になることに基づくものである。これまでＵＯ2
焼結ペレットの結晶粒径を大きくする方法は、特開平２
−２４２１９５号公報、特開平３−２８７０９６号公
報、特開平４−７０５９４号公報等に開示されている。
これらの方法によれば２０〜１２０μｍの大粒径結晶を
有する核燃料ペレットが得られる。従来、これらの方法
により製造された核燃料ペレットは勿論のこと、他の方
法で製造された核燃料ペレットの結晶粒径も、主として
ＡＳＴＭ Ｅ−１１２に準拠して規定された横断法で測
定されている。
【０００４】この横断法は、先ず製造されたＵＯ2焼結
ペレットを合成樹脂に埋め込み、樹脂に埋め込んだペレ
ットを切断した後、その断面を研磨する。次いで湿式エ
ッチング処理して、ペレットの結晶粒界を析出させた
後、この結晶粒界を光学顕微鏡等で写真撮影する。次に
スライド式映写機により所定の長さのスケール線をスク
リーンに投映した状態で、写真撮影したネガフィルムを
同一スクリーンに投映してスケール線と粒界組織とを重
ね合せる。スクリーン上でスケール線に交わる粒子（グ
レイン）の数をネガフィルムをスライドさせることによ
り複数箇所で測定して、それらのグレイン数より結晶粒
径の平均値を求める。
ペレットを合成樹脂に埋め込み、樹脂に埋め込んだペレ
ットを切断した後、その断面を研磨する。次いで湿式エ
ッチング処理して、ペレットの結晶粒界を析出させた
後、この結晶粒界を光学顕微鏡等で写真撮影する。次に
スライド式映写機により所定の長さのスケール線をスク
リーンに投映した状態で、写真撮影したネガフィルムを
同一スクリーンに投映してスケール線と粒界組織とを重
ね合せる。スクリーン上でスケール線に交わる粒子（グ
レイン）の数をネガフィルムをスライドさせることによ
り複数箇所で測定して、それらのグレイン数より結晶粒
径の平均値を求める。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記の横断法
は、ＵＯ2焼結ペレットの結晶粒径を光学顕微鏡等の写
真撮影により直接観察して比較的精度の高い値が得られ
る利点がある反面、測定の都度ＵＯ2粉末を型枠に入れ
成形、焼成して焼結ペレットを作る必要がある上、煩雑
な測定準備作業を要し、かつきめ細かい操作と観察を行
わなければならない。例えば核燃料の高燃焼度化のため
に結晶粒径が大きいＵＯ2焼結ペレットを製造するとき
には、焼結ペレットの不良率を小さくするため、予めそ
の焼結ペレット用の原料粉末の適否の判断を行う必要が
ある。しかし従来の測定法によればこの判断には比較的
多くの時間を費やし、その結果原料粉末の管理コストを
押上げる問題点があった。
は、ＵＯ2焼結ペレットの結晶粒径を光学顕微鏡等の写
真撮影により直接観察して比較的精度の高い値が得られ
る利点がある反面、測定の都度ＵＯ2粉末を型枠に入れ
成形、焼成して焼結ペレットを作る必要がある上、煩雑
な測定準備作業を要し、かつきめ細かい操作と観察を行
わなければならない。例えば核燃料の高燃焼度化のため
に結晶粒径が大きいＵＯ2焼結ペレットを製造するとき
には、焼結ペレットの不良率を小さくするため、予めそ
の焼結ペレット用の原料粉末の適否の判断を行う必要が
ある。しかし従来の測定法によればこの判断には比較的
多くの時間を費やし、その結果原料粉末の管理コストを
押上げる問題点があった。
【０００６】本発明の目的は、ＵＯ2焼結ペレットの結
晶粒径を実際にＵＯ2焼結ペレットを作製することなく
推定する方法を提供することにある。本発明の別の目的
は、核燃料の高燃焼度化のために結晶粒径が大きいＵＯ
2焼結ペレットを製造するときに、その焼結ペレット用
の原料粉末の適否の判断を迅速にかつ経済的に行うこと
ができる核燃料ペレットの結晶粒径推定方法を提供する
ことにある。
晶粒径を実際にＵＯ2焼結ペレットを作製することなく
推定する方法を提供することにある。本発明の別の目的
は、核燃料の高燃焼度化のために結晶粒径が大きいＵＯ
2焼結ペレットを製造するときに、その焼結ペレット用
の原料粉末の適否の判断を迅速にかつ経済的に行うこと
ができる核燃料ペレットの結晶粒径推定方法を提供する
ことにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明の核燃料ペレットの結晶粒径推定方法は、図
１に示すように、以下の手順を含むことを特徴とする。 (a) 一定流量の乾燥空気中で所定の昇温速度で複数種
類の所定量のＵＯ2粉末をそれぞれ加熱することにより
各ＵＯ2粉末の酸化に伴う重量変化率を測定し、(b) こ
の重量変化率が変わる値から重量変化した粉末の組成が
ＵＯ2+x相からＵ3Ｏ7相に到達した温度をＵＯ2粉末の種
類毎に求め、(c) この到達温度が既知の複数種類のＵ
Ｏ2粉末からそれぞれＵＯ2焼結ペレットを製造し、(d)
(c)で製造した複数種類の焼結ペレットの結晶粒径を
それぞれ測定し、(e) (b)で求めたＵ3Ｏ7相到達温度と
(d)で測定した焼結ペレットの結晶粒径とから両者の相
関関係を把握し、(f) (a)及び(b)と同じ条件により被
検試料のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相到達温度を求め、(g)
(f)で求めたＵ3Ｏ7相到達温度と(e)で求めた相関関係か
ら被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレットに製造した時の
結晶粒径を推定する。
に、本発明の核燃料ペレットの結晶粒径推定方法は、図
１に示すように、以下の手順を含むことを特徴とする。 (a) 一定流量の乾燥空気中で所定の昇温速度で複数種
類の所定量のＵＯ2粉末をそれぞれ加熱することにより
各ＵＯ2粉末の酸化に伴う重量変化率を測定し、(b) こ
の重量変化率が変わる値から重量変化した粉末の組成が
ＵＯ2+x相からＵ3Ｏ7相に到達した温度をＵＯ2粉末の種
類毎に求め、(c) この到達温度が既知の複数種類のＵ
Ｏ2粉末からそれぞれＵＯ2焼結ペレットを製造し、(d)
(c)で製造した複数種類の焼結ペレットの結晶粒径を
それぞれ測定し、(e) (b)で求めたＵ3Ｏ7相到達温度と
(d)で測定した焼結ペレットの結晶粒径とから両者の相
関関係を把握し、(f) (a)及び(b)と同じ条件により被
検試料のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相到達温度を求め、(g)
(f)で求めたＵ3Ｏ7相到達温度と(e)で求めた相関関係か
ら被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレットに製造した時の
結晶粒径を推定する。
【０００８】以下、本発明を詳述する。本発明の上記
(a)〜(e)の手順はＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相到達温度とその
粉末で製造した焼結ペレットの結晶粒径との相関関係を
求める基礎的手順であり、上記(f)及び(g)の手順は被検
試料のＵＯ2粉末から製造される焼結ペレットの結晶粒
径を予測するための手順である。上記(a)〜(e)の基礎的
手順が確立されれば、被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレ
ットの結晶粒径を予測する上記(f)及び(g)の手順のみが
繰返し行われる。
(a)〜(e)の手順はＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相到達温度とその
粉末で製造した焼結ペレットの結晶粒径との相関関係を
求める基礎的手順であり、上記(f)及び(g)の手順は被検
試料のＵＯ2粉末から製造される焼結ペレットの結晶粒
径を予測するための手順である。上記(a)〜(e)の基礎的
手順が確立されれば、被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレ
ットの結晶粒径を予測する上記(f)及び(g)の手順のみが
繰返し行われる。
【０００９】先ず所定量のＵＯ2粉末を一定量の乾燥空
気を流しながら所定の昇温速度で加熱することにより乾
燥空気中の酸素により酸化させる。酸化させるＵＯ2粉
末は後述するＵ3Ｏ7相到達温度ができるだけ異なる値に
なるように種々の平均粒径を有する粉末を複数種類用意
する。上記条件でＵＯ2粉末を酸化させると、粉末はＵ
Ｏ2+x相からＵ3Ｏ7相に変化し、最終的にＵ3Ｏ8相にな
り安定することが知られている。この粉末の相変化は粉
末重量の変化率により判るため、粉末の重量変化率を測
定する。この測定は汎用されている熱重量分析装置（熱
天秤）により行われる。重量変化率は昇温速度が一定で
あることから単位時間毎の重量増加分を計測することに
より求める。重量変化率が変わる値からＵＯ2+x相から
Ｕ3Ｏ7相に到達した温度を求める。この到達温度は、図
２に示すようにＵＯ2粉末の酸化曲線を描いた後、その
曲線の変曲点Ｐより求めることが好ましい。図２におい
て、たて軸は重量変化率、よこ軸は酸化温度である。変
曲点ＱはＵ3Ｏ8相到達温度を示す。
気を流しながら所定の昇温速度で加熱することにより乾
燥空気中の酸素により酸化させる。酸化させるＵＯ2粉
末は後述するＵ3Ｏ7相到達温度ができるだけ異なる値に
なるように種々の平均粒径を有する粉末を複数種類用意
する。上記条件でＵＯ2粉末を酸化させると、粉末はＵ
Ｏ2+x相からＵ3Ｏ7相に変化し、最終的にＵ3Ｏ8相にな
り安定することが知られている。この粉末の相変化は粉
末重量の変化率により判るため、粉末の重量変化率を測
定する。この測定は汎用されている熱重量分析装置（熱
天秤）により行われる。重量変化率は昇温速度が一定で
あることから単位時間毎の重量増加分を計測することに
より求める。重量変化率が変わる値からＵＯ2+x相から
Ｕ3Ｏ7相に到達した温度を求める。この到達温度は、図
２に示すようにＵＯ2粉末の酸化曲線を描いた後、その
曲線の変曲点Ｐより求めることが好ましい。図２におい
て、たて軸は重量変化率、よこ軸は酸化温度である。変
曲点ＱはＵ3Ｏ8相到達温度を示す。
【００１０】Ｕ3Ｏ7相到達温度が異なった複数種類のＵ
Ｏ2粉末を原料として、公知の方法により同一条件でそ
れぞれ焼結ペレットを製造する。具体的には、ＵＯ2粉
末に潤滑剤を加えて圧粉成形して圧粉体（グリーンペレ
ット）とし、次いで潤滑剤を除去した後、水素気流中で
１４００〜１８００℃の範囲の特定の温度で焼成するこ
とにより製造される。製造した複数種類のＵＯ2焼結ペ
レットの結晶粒径は次の方法により測定される。先ず製
造されたＵＯ2焼結ペレットを合成樹脂に埋め込み、樹
脂に埋め込んだペレットを切断した後、その断面を研磨
する。次いで研磨後、エッチング処理して結晶粒界を析
出させ、光学顕微鏡等で写真撮影したネガフィルムを用
いて前述した横断法によりそれぞれ測定される。ＵＯ2
焼結ペレットを埋め込む合成樹脂としては、アクリル
系、シリコーン系及びビニル系等が挙げられるが、アク
リル系が好ましい。焼結ペレットを製造する前のＵＯ2
粉末のＵ3Ｏ7相到達温度と、上記横断法で求められた結
晶粒径の値とを図３に示すチャートにプロットし、Ｕ3
Ｏ7到達温度と焼結ペレットの結晶粒径の相関関係を示
す曲線Ｒを描く。
Ｏ2粉末を原料として、公知の方法により同一条件でそ
れぞれ焼結ペレットを製造する。具体的には、ＵＯ2粉
末に潤滑剤を加えて圧粉成形して圧粉体（グリーンペレ
ット）とし、次いで潤滑剤を除去した後、水素気流中で
１４００〜１８００℃の範囲の特定の温度で焼成するこ
とにより製造される。製造した複数種類のＵＯ2焼結ペ
レットの結晶粒径は次の方法により測定される。先ず製
造されたＵＯ2焼結ペレットを合成樹脂に埋め込み、樹
脂に埋め込んだペレットを切断した後、その断面を研磨
する。次いで研磨後、エッチング処理して結晶粒界を析
出させ、光学顕微鏡等で写真撮影したネガフィルムを用
いて前述した横断法によりそれぞれ測定される。ＵＯ2
焼結ペレットを埋め込む合成樹脂としては、アクリル
系、シリコーン系及びビニル系等が挙げられるが、アク
リル系が好ましい。焼結ペレットを製造する前のＵＯ2
粉末のＵ3Ｏ7相到達温度と、上記横断法で求められた結
晶粒径の値とを図３に示すチャートにプロットし、Ｕ3
Ｏ7到達温度と焼結ペレットの結晶粒径の相関関係を示
す曲線Ｒを描く。
【００１１】得られた相関関係に基づいて、結晶粒径を
推定しようとする被検試料のＵＯ2粉末を用意する。被
検試料のＵＯ2粉末を上述した(a)と同じ条件で加熱して
その重量変化率を測定し、上述した(b)と同じ手順でそ
の酸化曲線からそのＵ3Ｏ7相到達温度を求める。求めら
れたＵ3Ｏ7相到達温度を上記相関関係を示す曲線Ｒに照
して被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレットに製造した時
の結晶粒径を推定する。
推定しようとする被検試料のＵＯ2粉末を用意する。被
検試料のＵＯ2粉末を上述した(a)と同じ条件で加熱して
その重量変化率を測定し、上述した(b)と同じ手順でそ
の酸化曲線からそのＵ3Ｏ7相到達温度を求める。求めら
れたＵ3Ｏ7相到達温度を上記相関関係を示す曲線Ｒに照
して被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレットに製造した時
の結晶粒径を推定する。
【００１２】なお、本発明ではＵＯ2粉末の酸化曲線を
得るのに重量変化率をパラメータとしたが、ウラン酸化
物の結晶が変化する際に必要とされる化学的エネルギに
相当する発熱量をパラメータとした酸化曲線より、ＵＯ
2粉末からＵ3Ｏ7相へ到達する温度を求めることもでき
る。
得るのに重量変化率をパラメータとしたが、ウラン酸化
物の結晶が変化する際に必要とされる化学的エネルギに
相当する発熱量をパラメータとした酸化曲線より、ＵＯ
2粉末からＵ3Ｏ7相へ到達する温度を求めることもでき
る。
【００１３】
【実施例】以下、本発明を実施例により説明する。本発
明はこの実施例により制限されない。平均粒径の異なる
１６種類のＵＯ2粉末をそれぞれ化学天秤で約１０ｍｇ
ずつ秤量した。秤量したＵＯ2粉末を個別に熱重量分析
装置（ＴＢＡ−５０型、（株）島津製作所製）の石英ボ
ートに入れ、秤量値をこの装置に入力した後、下記の加
熱条件で加熱していき、加熱温度に対する重量変化率を
求めた。この加熱及び測定は系統的にかつ自動的に制御
して行われ、１６種類の酸化曲線が得られた。図２にそ
の一例を示す。 装置の入口での空気流量： １０ｍＬ／分 乾燥空気の水分（露点）： −７０℃以下 昇温開始温度 ： 室温 昇温速度 ： ２℃／分 酸化曲線の最初に現われる変曲点Ｐから粉末のＵ3Ｏ7相
に到達した温度をそれぞれ求めた。この例では１６種類
のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相への到達温度は、約１７０℃か
ら約２５０℃までの広範囲に分布した。
明はこの実施例により制限されない。平均粒径の異なる
１６種類のＵＯ2粉末をそれぞれ化学天秤で約１０ｍｇ
ずつ秤量した。秤量したＵＯ2粉末を個別に熱重量分析
装置（ＴＢＡ−５０型、（株）島津製作所製）の石英ボ
ートに入れ、秤量値をこの装置に入力した後、下記の加
熱条件で加熱していき、加熱温度に対する重量変化率を
求めた。この加熱及び測定は系統的にかつ自動的に制御
して行われ、１６種類の酸化曲線が得られた。図２にそ
の一例を示す。 装置の入口での空気流量： １０ｍＬ／分 乾燥空気の水分（露点）： −７０℃以下 昇温開始温度 ： 室温 昇温速度 ： ２℃／分 酸化曲線の最初に現われる変曲点Ｐから粉末のＵ3Ｏ7相
に到達した温度をそれぞれ求めた。この例では１６種類
のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相への到達温度は、約１７０℃か
ら約２５０℃までの広範囲に分布した。
【００１４】上記１６種類のＵＯ2粉末から次の方法に
より１６個のＵＯ2焼結ペレットを製造した。先ずＵＯ2
粉末に潤滑剤として０．２％のステアリン酸亜鉛を添加
して混合し、この混合物を金型に入れ約２ｔ／ｃｍ2の
圧力で直径１０ｍｍ、高さ１５ｍｍの圧粉体（グリーン
ペレット）を成形した。次いで、この成形体を水素気流
中で１７５０℃、５時間焼成してＵＯ2焼結ペレットを
得た。次に得られたＵＯ2焼結ペレットを円筒形の容器
に入れ、その周囲にアクリル酸エステル樹脂を注入し、
このペレットを樹脂に埋め込んだ後、樹脂中の気泡を減
圧ポンプで取除いた。続いて樹脂に埋め込んだペレット
を切断した。その切断面を研磨した後、研磨面をフッ酸
溶液でエッチングし、結晶粒界を析出させた。析出した
結晶粒界を光学顕微鏡で観察し、結晶粒界のネガフィル
ムを作製した。
より１６個のＵＯ2焼結ペレットを製造した。先ずＵＯ2
粉末に潤滑剤として０．２％のステアリン酸亜鉛を添加
して混合し、この混合物を金型に入れ約２ｔ／ｃｍ2の
圧力で直径１０ｍｍ、高さ１５ｍｍの圧粉体（グリーン
ペレット）を成形した。次いで、この成形体を水素気流
中で１７５０℃、５時間焼成してＵＯ2焼結ペレットを
得た。次に得られたＵＯ2焼結ペレットを円筒形の容器
に入れ、その周囲にアクリル酸エステル樹脂を注入し、
このペレットを樹脂に埋め込んだ後、樹脂中の気泡を減
圧ポンプで取除いた。続いて樹脂に埋め込んだペレット
を切断した。その切断面を研磨した後、研磨面をフッ酸
溶液でエッチングし、結晶粒界を析出させた。析出した
結晶粒界を光学顕微鏡で観察し、結晶粒界のネガフィル
ムを作製した。
【００１５】このネガフィルムを用いてＡＳＴＭ Ｅ−
１１２に準拠した横断法により、１６個のＵＯ2焼結ペ
レットからそれぞれ結晶粒径を測定した。上記１６種類
のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相への到達温度とそれぞれのＵＯ2
粉末から作製したＵＯ2焼結ペレットの結晶粒径との関
係をプロットして、図３に示すＵ3Ｏ7相到達温度と結晶
粒径の相関関係を示す曲線Ｒを得た。続いて、被検試料
のＵＯ2粉末を約１０ｍｇ秤量し上記と同様な操作によ
り熱重量分析して酸化曲線を得た。図２に示すように、
この粉末のＵ3Ｏ7相に到達した温度は酸化曲線の最初に
現われた変曲点Ｐから２１０℃であった。この２１０℃
の温度を図３のよこ軸に対応させ、曲線Ｒとの交点ａよ
り被検試料のＵＯ2粉末から作製されるＵＯ2焼結ペレッ
トの結晶粒径は約１８μｍであると推定された。
１１２に準拠した横断法により、１６個のＵＯ2焼結ペ
レットからそれぞれ結晶粒径を測定した。上記１６種類
のＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相への到達温度とそれぞれのＵＯ2
粉末から作製したＵＯ2焼結ペレットの結晶粒径との関
係をプロットして、図３に示すＵ3Ｏ7相到達温度と結晶
粒径の相関関係を示す曲線Ｒを得た。続いて、被検試料
のＵＯ2粉末を約１０ｍｇ秤量し上記と同様な操作によ
り熱重量分析して酸化曲線を得た。図２に示すように、
この粉末のＵ3Ｏ7相に到達した温度は酸化曲線の最初に
現われた変曲点Ｐから２１０℃であった。この２１０℃
の温度を図３のよこ軸に対応させ、曲線Ｒとの交点ａよ
り被検試料のＵＯ2粉末から作製されるＵＯ2焼結ペレッ
トの結晶粒径は約１８μｍであると推定された。
【００１６】本発明の信頼性を確かめるために、更に、
上記被検試料と同一のＵＯ2粉末を用いてＵＯ2焼結ペレ
ットを上記と同様に作製し、上述の横断法により直接結
晶粒径を測定したところ、結晶粒径は約１９μｍであっ
た。これにより、本発明により推定したＵＯ2焼結ペレ
ットの結晶粒径と直接測定した結晶粒径とは、ほぼ一致
しており、本発明が妥当な推定方法であることが判っ
た。
上記被検試料と同一のＵＯ2粉末を用いてＵＯ2焼結ペレ
ットを上記と同様に作製し、上述の横断法により直接結
晶粒径を測定したところ、結晶粒径は約１９μｍであっ
た。これにより、本発明により推定したＵＯ2焼結ペレ
ットの結晶粒径と直接測定した結晶粒径とは、ほぼ一致
しており、本発明が妥当な推定方法であることが判っ
た。
【００１７】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、Ｕ
Ｏ2粉末から作製されるＵＯ2焼結ペレットの結晶粒径を
求めるときに、実際に焼結ペレットを作製せずに、ＵＯ
2粉末の酸化挙動から結晶粒径を推定できる。これによ
り結晶粒径の測定コストを低減できる。特に、核燃料の
高燃焼度化のために結晶粒径が大きいＵＯ2焼結ペレッ
トを製造するときには、その焼結ペレット用の原料粉末
の適否の判断を迅速にかつ経済的に行うことができ、予
期しない結晶粒径の小さい焼結ペレットの発生率を低く
抑えることができる。
Ｏ2粉末から作製されるＵＯ2焼結ペレットの結晶粒径を
求めるときに、実際に焼結ペレットを作製せずに、ＵＯ
2粉末の酸化挙動から結晶粒径を推定できる。これによ
り結晶粒径の測定コストを低減できる。特に、核燃料の
高燃焼度化のために結晶粒径が大きいＵＯ2焼結ペレッ
トを製造するときには、その焼結ペレット用の原料粉末
の適否の判断を迅速にかつ経済的に行うことができ、予
期しない結晶粒径の小さい焼結ペレットの発生率を低く
抑えることができる。
【図１】本発明の核燃料ペレットの結晶粒径を推定する
手順を示すブロック図。
手順を示すブロック図。
【図２】ＵＯ2粉末酸化曲線の一例を示す図。
【図３】Ｕ3Ｏ7相到達温度とＵＯ2焼結ペレットの結晶
粒径の相関関係を示す図。
粒径の相関関係を示す図。
Claims (3)
- 【請求項１】 (a) 一定流量の乾燥空気中で所定の昇
温速度で複数種類の所定量のＵＯ2粉末をそれぞれ加熱
することにより前記ＵＯ2粉末の酸化に伴う重量変化率
を測定し、(b) 前記重量変化率が変わる値から前記重
量変化した粉末の組成がＵＯ2+x相からＵ3Ｏ7相に到達
した温度を前記ＵＯ2粉末の種類毎に求め、(c) 前記到
達温度が既知の複数種類のＵＯ2粉末からそれぞれＵＯ2
焼結ペレットを製造し、(d) 前記(c)で製造した複数種
類の焼結ペレットの結晶粒径をそれぞれ測定し、(e)
前記(b)で求めたＵ3Ｏ7相到達温度と前記(d)で測定した
焼結ペレットの結晶粒径とから両者の相関関係を把握
し、(f) 前記(a)及び(b)と同じ条件により被検試料の
ＵＯ2粉末のＵ3Ｏ7相到達温度を求め、(g) 前記(f)で
求めたＵ3Ｏ7相到達温度と前記(e)で求めた相関関係か
ら前記被検試料のＵＯ2粉末の焼結ペレットに製造した
時の結晶粒径を推定する核燃料ペレットの結晶粒径推定
方法。 - 【請求項２】 前記(b)の重量変化率が変わる値をＵＯ2
粉末の酸化曲線を描いた後、その曲線の変曲点から求め
る請求項１記載の核燃料ペレットの結晶粒径推定方法。 - 【請求項３】 前記(d)の焼結ペレットの結晶粒径の測
定がＵＯ2焼結ペレットの断面を研磨した後、エッチン
グ処理して結晶粒界を析出させ、光学顕微鏡又は走査型
電子顕微鏡で得た画像情報を用いて横断法により行われ
る請求項１記載の核燃料ペレットの結晶粒径推定方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4265328A JPH0688895A (ja) | 1992-09-08 | 1992-09-08 | 核燃料ペレットの結晶粒径推定方法 |
| EP93919589A EP0616339A4 (en) | 1992-09-08 | 1993-08-30 | METHOD FOR ESTIMATING THE CRYSTAL GRAIN SIZE OF NUCLEAR FUEL TABLETS. |
| PCT/JP1993/001217 WO1994006124A1 (en) | 1992-09-08 | 1993-08-30 | Method of estimating crystal grain size of nuclear fuel pellet |
| US08/211,908 US5422920A (en) | 1992-09-08 | 1993-08-30 | Crystal grain size estimating method for nuclear fuel pellets |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4265328A JPH0688895A (ja) | 1992-09-08 | 1992-09-08 | 核燃料ペレットの結晶粒径推定方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0688895A true JPH0688895A (ja) | 1994-03-29 |
Family
ID=17415669
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4265328A Pending JPH0688895A (ja) | 1992-09-08 | 1992-09-08 | 核燃料ペレットの結晶粒径推定方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5422920A (ja) |
| EP (1) | EP0616339A4 (ja) |
| JP (1) | JPH0688895A (ja) |
| WO (1) | WO1994006124A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011529191A (ja) * | 2008-07-28 | 2011-12-01 | コミッサリア ア レネルジ アトミック エ オ エネルジ オルターネイティブ | 核燃料ペレットを被包しているポリマーを除去するための方法 |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2769983B1 (fr) * | 1997-10-21 | 1999-12-03 | Commissariat Energie Atomique | Procede d'attaque thermique en conditions oxydantes d'une ceramique |
| JP3593515B2 (ja) * | 2001-10-02 | 2004-11-24 | 原子燃料工業株式会社 | 核燃料焼結体の製造方法 |
| KR100794071B1 (ko) * | 2006-12-05 | 2008-01-10 | 한국원자력연구원 | 핵연료 소결체의 제조 방법 |
| JP7304885B2 (ja) | 2018-04-09 | 2023-07-07 | ウエスチングハウス・エレクトリック・カンパニー・エルエルシー | 顆粒の被覆を有する粗い粒子の粉末の製造 |
| CN114509464A (zh) * | 2020-11-17 | 2022-05-17 | 中核建中核燃料元件有限公司 | 一种二氧化铀芯块平均晶粒尺寸非破坏性检测方法 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5419520Y2 (ja) * | 1974-03-15 | 1979-07-18 | ||
| JPS5419520A (en) * | 1977-07-12 | 1979-02-14 | Masao Nakano | Method of building wooden frp roof |
| JPH0729774B2 (ja) * | 1986-06-18 | 1995-04-05 | 三菱マテリアル株式会社 | Ｕｏ▲下２▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
| US5165792A (en) * | 1991-01-08 | 1992-11-24 | Ta Instruments, Inc. | Method and apparatus for high resolution analysis |
-
1992
- 1992-09-08 JP JP4265328A patent/JPH0688895A/ja active Pending
-
1993
- 1993-08-30 US US08/211,908 patent/US5422920A/en not_active Expired - Fee Related
- 1993-08-30 EP EP93919589A patent/EP0616339A4/en not_active Withdrawn
- 1993-08-30 WO PCT/JP1993/001217 patent/WO1994006124A1/ja not_active Application Discontinuation
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011529191A (ja) * | 2008-07-28 | 2011-12-01 | コミッサリア ア レネルジ アトミック エ オ エネルジ オルターネイティブ | 核燃料ペレットを被包しているポリマーを除去するための方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5422920A (en) | 1995-06-06 |
| EP0616339A4 (en) | 1996-02-28 |
| EP0616339A1 (en) | 1994-09-21 |
| WO1994006124A1 (en) | 1994-03-17 |
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