FR3077918A1 - Pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique amelioree et procédé de fabrication de celle ci - Google Patents
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Abstract
PASTILLE DE COMBUSTIBLE NUCLÉAIRE AYANT UNE CONDUCTIVITÉ THERMIQUE AMÉLIORÉE ET PROCÉDÉ DE FABRICATION DE CELLE-CI On divulgue une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée et le procédé de fabrication de celle-ci, le procédé incluant (a) une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; et (b) une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille.
Description
Description
Titre de l’invention : PASTILLE DE COMBUSTIBLE NUCLÉAIRE AYANT UNE CONDUCTIVITÉ THERMIQUE AMELIOREE ET PROCÉDÉ DE FABRICATION DE CELLE CI [0001 ] RENVOI A UNE DEMANDE APPARENTÉE [0002] La présente demande revendique la priorité et le bénéfice de la demande de brevet coréenne N° 2018-0017695, déposée le 13 février 2018 et de la demande de brevet coréenne N° 2018-0066284, déposée le 08 juin 2018, dont la divulgation est incorporée ici en référence dans son intégralité.
[0003] CONTEXTE
1. Domaine de l’invention [0004] La présente divulgation concerne une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée et le procédé de fabrication de celle-ci.
2. Discussion de l’art connexe [0005] La production électrique nucléaire utilise la chaleur générée par la fission nucléaire. A ce sujet, plusieurs dizaines à plusieurs centaines de pastilles constituées de matériaux de combustible nucléaire sont conditionnés dans des tubes de gainage, les deux extrémités de chacun des tubes de gainage sont scellées et soudées pour former des barres de combustible, et plusieurs dizaines à plusieurs centaines de barres de combustible sont groupées pour produire une installation. De telles installations de barre de combustible sont chargées dans un réacteur nucléaire, et la chaleur générée dans les pastilles est transférée à de l’eau de refroidissement s’écoulant autour des barres de combustible par le biais des tubes de gainage via les pastilles de combustible nucléaire.
[0006] Entre-temps, une pastille cylindrique fabriquée par moulage et frittage d’un matériau, qui est constituée d’un oxyde de, par exemple, uranium (U), plutonium (Pu), ou thorium (Th), ou l’une de leurs combinaisons, est utilisée comme combustible nucléaire pour la production électrique nucléaire. Généralement, on utilise surtout du dioxyde d’uranium (UO2) comme matériau de la pastille. Dans certains cas, on utilise des matériaux de combustible nucléaire fabriqués en ajoutant un ou plusieurs autres matériaux de combustible tels que des oxydes de Pu et Th à de l’UO2.
[0007] Pendant ce temps, l’UO2, qui est un matériau de combustible nucléaire typique, est très utilisé comme matériau de combustible en raison de son haut point de fusion et de sa faible réactivité avec l’eau de refroidissement. Toutefois, l’UO2 a une conductivité thermique considérablement basse de 2 à 5 W/mK dans une plage de température d’utilisation. A ce sujet, puisque la chaleur générée par la fission nucléaire n’est pas rapidement transférée à l’eau de refroidissement lorsque la conductivité thermique d’un matériau de combustible nucléaire est basse, des pastilles ont une température bien plus élevée que l’eau de refroidissement.
[0008] La température du centre d’une pastille est la plus élevée, tandis qu’une température de surface de celle-ci est la plus basse. Une différence entre la température du centre de la pastille et sa température de surface est inversement proportionnelle à la conductivité thermique. En conséquence, une température du centre d’une pastille augmente avec une conductivité thermique décroissante. Une température du centre d’une pastille est de 1 000 à dans une barre de combustible nucléaire brûlant normalement et peut être plus élevée que la température de fusion,, de l’UO2 lors d’accidents graves.
[0009] En outre, puisqu’une pastille de combustible nucléaire a une température élevée et un grand gradient de température, toutes les réactions, qui dépendent de la température, sont accélérées ce qui détériore donc la performance des matériaux. En particulier, la détérioration de performance devient sévère avec un degré de combustion croissant.
[0010] En outre, lorsqu’une pastille de combustible nucléaire est dans un état de haute température, les marges de sécurité dans de nombreux accidents de réacteur nucléaire sont réduites. Par exemple, dans le cas de la perte d’un matériau de refroidissement, des marges de sécurité sont réduites dans la mesure où la température d’un combustible nucléaire immédiatement avant l’accident est plus élevée. Dans le cas d’une brusque augmentation de la production d’une barre de combustible, une température du centre d’une pastille peut être plus élevée que le point de fusion de l’UO2en raison de la basse conductivité thermique de la pastille. Une production élevée ne peut pas être obtenue lorsque l’on applique une restriction significative à la production en vue d’empêcher de tels problèmes, d’où l’apparition de pertes économiques.
[0011] Par ailleurs, un procédé d’ajout d’un matériau métallique ayant une conductivité thermique élevée à une pastille a été proposé comme procédé typique pour aborder le problème de la basse conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire à oxyde comme décrit ci-dessus. Néanmoins, ce procédé présente une limitation en ce que la teneur en matériaux hétérogènes qui peuvent être mélangés dans une pastille est limitée en raison de problèmes économiques tels qu’une réduction d’une durée de cycle de combustible nucléaire et, dans le cas de particules métalliques ayant une forme simple, l’effet d’amélioration de la conductivité thermique est très faible en comparaison à la teneur des particules métalliques lorsque la teneur des particules métalliques est petite.
[0012] [Documents de l’art connexe] [0013] [Document brevet] [0014] (Document brevet 0001) Brevet coréen N° 10-1638351 (12 juillet 2016)
Résumé de l’invention [0015] En conséquence, la présente divulgation a été réalisée au vu des problèmes ci-dessus, et un objectif de la présente divulgation est de proposer un procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée, le procédé incluant (a) une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; et (b) une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille.
[0016] On comprendra que les problèmes techniques de la présente divulgation ne sont pas limités aux problèmes susmentionnés et que d’autres problèmes techniques non abordés ici seront clairement compris par l’homme du métier à partir des divulgations ci-dessous.
[0017] En conformité avec la présente divulgation, les objectifs ci-dessus et autres peuvent être accomplis par la mise à disposition d’un procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée, le procédé incluant (a) une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; et (b) une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille.
[0018] En conformité avec un autre aspect de la présente divulgation, on propose une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée incluant une matrice d’oxyde de combustible nucléaire ; et des réseaux métalliques thermiquement conducteurs dispersés pour qu’ils aient une orientation dans une direction horizontale dans la matrice.
Brève description des dessins [0019] Les objets, particularités et avantages ci-dessus et autres de la présente divulgation apparaîtront à l’homme du métier grâce à la description d’exemples de modes de réalisation de celle-ci en détail et en référence aux dessins annexés, dans lesquels :
[0020] [fig.l]
La figure 1 illustre schématiquement la structure d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée selon un mode de réalisation de la présente divulgation ;
[0021] [fig.2]
La figure 2 illustre schématiquement les caractéristiques d’une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice incluse dans une pastille de combustible nucléaire selon un mode de réalisation de la présente divulgation ;
[0022] [fig.3]
La figure 3 illustre des photographies par microscope électronique à balayage (MEB) de poudres métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice utilisées pour fabriquer des pastilles de combustible nucléaire selon des exemples 1 à 4 ;
[0023] [fig.4]
La figure 4 illustre des photographies par microscope optique de microstructures de pastilles de combustible nucléaire selon des exemples 1 à 4 et des exemples comparatifs 1 et 2 ;
[0024] [fig.5]
La figure 5 est un graphique illustrant des conductivités thermiques normalisées de pastilles de combustible nucléaire selon des exemples 1 à 3 et un exemple comparatif 1 ; et [0025] [fig.6]
La figure 6 est un graphique illustrant une conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire selon l’exemple 4.
[0026] DESCRIPTION DETAILLEE D’EXEMPLES DE MODES DE REALISATION [0027] Les présents inventeurs ont réalisé des recherches en vue d’améliorer la conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire. Par la suite, les présents inventeurs ont confirmé qu’un effet d’amélioration de la conductivité thermique peut être maximisé sans détériorer l’intégrité structurelle d’une pastille de combustible nucléaire en ajoutant une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice à une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et en formant surtout des réseaux métalliques thermiquement conducteurs dans une direction horizontale (c.-à-d., dans une direction radiale à partir du centre) par le biais d’un moulage et d’un traitement thermique, achevant ainsi la présente divulgation.
[0028] A présent, on décrira la présente divulgation en détail.
[0029] Procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée [0030] La présente divulgation propose un procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée, le procédé incluant (a) une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; et (b) une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille.
[0031] Dans le mémoire, « poudre d’oxyde de combustible nucléaire » est formée à partir d’un précurseur d’oxyde de combustible nucléaire, et se réfère à un état avant un processus de granulation. En particulier, la poudre d’oxyde de combustible nucléaire a une taille moyenne de particule de 0,1 pm à 50 pm. Une poudre d’UO2 peut être formée à partir, sans s’y limiter, d’un précurseur, UF6, dans des processus de production généraux tels qu’un processus à sec (DC) et un processus par voie humide (ADU, AUC).
[0032] Dans le mémoire, « en forme de plaque, disque, ou laminaire » se réfère à une forme plate en opposition à une forme fine et allongée (forme aciculaire, aiguille) ou un ruban. Une forme de plaque est caractérisée en ce qu’un rapport largeur moyenne sur épaisseur est élevé et une aire constante est observée dans une vue de dessus.
[0033] Dans le mémoire, « direction horizontale » se réfère à une direction radiale depuis le centre d’une pastille de combustible nucléaire et une direction dans laquelle la conduction thermique d’un combustible nucléaire est surtout réalisée. En outre, « l’orientation », dans le mémoire, se réfère à une distribution qui est préférentiellement sollicitée dans une direction particulière.
[0034] Tout d’abord, le procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée selon la présente divulgation inclut une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice [étape (a)].
[0035] La poudre d’oxyde de combustible nucléaire peut avoir une taille moyenne de particule de 0,1 pm à 50 pm, en particulier de 0,1 pm à 30 pm, mais la présente divulgation ne s’y limite pas. En termes d’agencement horizontal de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice, une taille moyenne de particule de la poudre d’oxyde de combustible nucléaire est de préférence plus petite que ou égale à une largeur ou épaisseur moyenne (en particulier, une largeur) d’une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice décrite ci-dessous, mais la présente divulgation ne s’y limite pas.
[0036] D’autre part, des granules d’oxyde de combustible nucléaire sont fabriqués par le biais d’un processus de granulation général utilisant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire comme matière première. Une taille moyenne de particule de granules d’oxyde de combustible nucléaire est de 100 pm ou plus, de préférence de 200 pm à 800 pm. En conséquence, une pastille de combustible nucléaire peut être fabriquée en utilisant des granules d’oxyde de combustible nucléaire au lieu de la poudre d’oxyde de combustible nucléaire. Dans ce cas, une procédure additionnelle, telle qu’un processus de granulation de poudre, est requise et, lorsque les propriétés des granules de poudre ne sont pas maîtrisées précisément, la performance d’une pastille peut se détériorer. Plus particulièrement, une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice, décrite ci-dessous, pourrait ne pas être dispersée uniformément dans une matrice d’oxyde de combustible nucléaire et est sensible en ce que des fissures peuvent apparaître à des interfaces entre des granules pendant un processus de frittage lorsque des paramètres du processus ne sont pas appropriés. En conséquence, un procédé de fabrication de combustible nucléaire général devrait être modifié, ce qui indique que la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ne peut pas être facilement utilisée dans des processus généraux.
[0037] En particulier, la poudre d’oxyde de combustible nucléaire peut inclure un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe incluant le dioxyde d’uranium (UO2), le dioxyde de plutonium (PuO2), et le dioxyde de thorium (ThO2), en particulier le dioxyde d’uranium (UO2), mais la présente divulgation ne s’y limite pas.
[0038] La poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est utilisée comme additif pour améliorer la conductivité thermique de la pastille d’oxyde de combustible nucléaire. La poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est caractérisée en ce qu’un rapport largeur moyenne sur épaisseur est important contrairement à une forme sphérique. En conséquence, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice peut continuellement former des réseaux métalliques thermiquement conducteurs dans une direction horizontale, ce qui permet à la majeure partie d’un combustible nucléaire d’être thermiquement conducteur, par moulage et traitement thermique, moyennant quoi un effet d’amélioration de la conductivité thermique peut être assuré même en utilisant une petite quantité de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice.
[0039] En particulier, un rapport largeur moyenne sur épaisseur de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est de préférence de 10 à 300, mais la présente divulgation ne s’y limite pas. Lorsqu’un rapport largeur moyenne sur épaisseur de la poudre métallique en forme de plaque est de moins de 10, la poudre métallique en forme de plaque a une forme similaire à une forme sphérique, moyennant quoi des réseaux métalliques thermiquement conducteurs pourraient ne pas être formés continuellement dans une direction horizontale malgré la réalisation du moulage et du traitement thermique. Lorsqu’un rapport largeur moyenne sur épaisseur de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est plus grand que 300, l’effet d’amélioration de la conductivité thermique est insignifiant, en comparaison à une augmentation du rapport largeur moyenne sur épaisseur, et des fissures peuvent être générées dans une matrice d’oxyde de combustible nucléaire pendant un processus de frittage.
[0040] Plus particulièrement, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice peut avoir une largeur moyenne de 1 pm à 900 pm et une épaisseur de 0,1 pm à 3 pm. En particulier, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice a de préférence une largeur moyenne de 5 pm à 900 pm et une épaisseur de
0,1 μηι à 2 μηι, mais la présente divulgation ne s’y limite pas. Lorsqu’une largeur ou épaisseur moyenne de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est trop petite, des réseaux métalliques thermiquement conducteurs pourraient ne pas être formés continuellement dans une direction horizontale bien que l'on réalise un moulage et un traitement thermique. Lorsqu’une largeur ou épaisseur moyenne de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est trop grande, des fissures peuvent être générées dans une matrice d’oxyde de combustible nucléaire pendant un processus de frittage.
[0041] En outre, un rapport d’aspect moyen de plans des granules de poudre métallique thermiquement conducteur est de préférence de 1 à 5, mais la présente divulgation ne s’y limite pas. Lorsqu’un rapport d’aspect moyen de plans des granules de poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est de 5 ou plus, les granules de poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ont une forme similaire à une forme aciculaire (aiguille) ou un ruban, d’où une diminution de l’effet d’amélioration de la conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire. La figure 2 illustre schématiquement les caractéristiques d’une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice incluse dans une pastille de combustible nucléaire selon un mode de réalisation de la présente divulgation.
[0042] Lorsqu’une poudre métallique ayant une forme aciculaire ou une forme de ruban est ajoutée pour améliorer la conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire, la poudre métallique ayant une forme fine et allongée peut être agencée dans une direction radiale, qui est une direction de transfert de chaleur allant du centre d’une pastille vers l’extérieur, à cause d’un agencement aléatoire de celle-ci, ou est agencée d’une autre manière dans nombre de cas. Puisque des particules non agencées dans une direction de transfert de chaleur ne contribuent pas au transfert de chaleur, le rendement de transfert de chaleur est bas, en comparaison au volume d’une poudre métallique, en termes de transfert de chaleur. Toutefois, dans le cas de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice de la présente divulgation, toutes ces particules contribuent au transfert de chaleur, d’où une amélioration significative de la conductivité thermique.
[0043] En outre, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice peut inclure un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe incluant le molybdène (Mo), le chrome (Cr), le tungstène (W), le niobium (Nb), le ruthénium (Ru), le vanadium (V), l’hafnium (Hf), le tantale (Ta), le rhodium (Rh) et le zirconium (Zr), et peut inclure un alliage basé sur ces derniers.
[0044] En outre, la teneur de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice rapporté à la poudre d’oxyde de combustible nucléaire peut être de 1 % en volume à 20 % en volume, en particulier de 1 % en volume à 5 % en volume, mais la présente divulgation ne s’y limite pas. La poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice peut former continuellement des réseaux métalliques thermiquement conducteurs dans une direction horizontale, ce qui permet à la majeure partie d’un combustible nucléaire d’être thermiquement conducteur, par moulage et traitement thermique, moyennant quoi un effet d’amélioration de la conductivité thermique peut être assuré même lors de l’utilisation d’une petite quantité de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice.
[0045] En outre, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice peut être formée en broyant une poudre métallique sphérique thermiquement conductrice. Ici, le broyage peut être réalisé par un procédé connu dans l’art.
[0046] Ensuite, le procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée selon la présente divulgation inclut une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant de ce fait une pastille [étape (b)].
[0047] Le moulage peut être réalisé de telle sorte que la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice a une orientation dans une direction horizontale, et est en particulier réalisé par pressage uniaxial, mais la présente divulgation ne s’y limite pas. En particulier, le moulage peut être réalisé à une pression de 100 MPa à 500 MPa.
[0048] En outre, le traitement thermique, qui est réalisé pour fabriquer une pastille de combustible nucléaire, peut être réalisé à 1 300°C à 1 800°C pendant 1 à 20 heures.
[0049] Sélectivement, le procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée selon la présente divulgation peut en outre inclure une étape d’ajout d’un matériau absorbant combustible à une poudre d’oxyde de combustible nucléaire de l’étape (a) ou une étape de revêtement de la pastille de combustible nucléaire avec un matériau absorbant combustible après l’étape (b).
[0050] Pour employer la pastille de combustible nucléaire comme barre absorbante combustible en vue de maîtriser l’excédant de réactivité d’un cœur de réacteur nucléaire, la pastille de combustible nucléaire peut inclure ou peut être revêtue d’un matériau absorbant combustible.
[0051] Le matériau absorbant combustible peut inclure un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe consistant en le gadolinium (Gd), le bore (B), l’erbium (Er) et le dysprosium (Dy).
[0052] La teneur du matériau absorbant combustible rapporté à la poudre d’oxyde de combustible nucléaire peut être de 0,5 % en poids à 20 % en poids, en particulier de 5 % en poids à 20 % en poids, mais la présente divulgation ne s’y limite pas.
[0053] Pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée [0054] La présente divulgation propose une pastille de combustible nucléaire de conductivité thermique améliorée incluant une matrice d’oxyde de combustible nucléaire ; et des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice dispersés pour avoir une orientation dans une direction horizontale dans la matrice.
[0055] La pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée selon la présente divulgation inclut une matrice d’oxyde de combustible nucléaire ; et des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice dispersés pour avoir une orientation dans une direction horizontale dans la matrice.
[0056] La figure 1 illustre schématiquement la structure d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée selon un mode de réalisation de la présente divulgation.
[0057] Comme le montre la figure 1, une pastille de combustible nucléaire 1 selon un mode de réalisation de la présente divulgation ayant une conductivité thermique améliorée inclut une matrice d’oxyde de combustible nucléaire 10 ; et des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice 20 dispersés pour avoir une orientation dans une direction horizontale dans la matrice. Ici, la majeure partie des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice 20 sont formés pour avoir une orientation dans une direction horizontale, pouvant ainsi servir de chemins efficients pour la chaleur transférée, dans une direction horizontale, dans la pastille de combustible nucléaire 1.
[0058] En particulier, la matrice d’oxyde de combustible nucléaire peut inclure un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe incluant le dioxyde d’uranium (UO2), le dioxyde de plutonium (PuO2), et le dioxyde de thorium (ThO2). Ici, une description de la matrice d’oxyde de combustible nucléaire, qui est formée de la poudre d’oxyde de combustible nucléaire, est la même que celle de la poudre d’oxyde de combustible nucléaire.
[0059] En outre, les réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice peuvent inclure un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe incluant le molybdène (Mo), le chrome (Cr), le tungstène (W), le niobium (Nb), le ruthénium (Ru), le vanadium (V), l’hafnium (Hf), le tantale (Ta), le rhodium (Rh), et le zirconium (Zr). En outre, la teneur des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice rapporté à la matrice d’oxyde de combustible nucléaire peut être de 1 % en volume à 20 % en volume, en particulier de 1 % en volume à 5 % en volume, mais la présente divulgation ne s’y limite pas. Ici, une déformation due au moulage et au traitement thermique des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice, qui sont formés à partir de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice, est peu significative. Les réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice peuvent avoir un rapport largeur moyenne sur épaisseur de 10 à 300, une largeur moyenne de 1 pm à 900 pm, et une épaisseur de 0,1 pm à 3 pm, comme dans la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice. En outre, un rapport d’aspect moyen de plans des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice est de préférence de 1 à 5, mais la présente divulgation ne s’y limite pas.
[0060] Sélectivement, on peut ajouter un matériau absorbant combustible à la matrice d’oxyde de combustible nucléaire, ou la pastille de combustible nucléaire peut être revêtue d’un matériau absorbant combustible.
[0061] Le matériau absorbant combustible peut inclure un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe consistant en le gadolinium (Gd), le bore (B), l’erbium (Er) et le dysprosium (Dy). En outre, la teneur du matériau absorbant combustible rapporté à la matrice d’oxyde de combustible nucléaire peut être de 0,5 % en poids à 20 % en poids, en particulier de 5 % en poids à 20 % en poids, mais la présente divulgation ne s’y limite pas.
[0062] La pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée selon la présente divulgation peut être fabriquée selon le procédé.
[0063] En particulier, la matrice d’oxyde de combustible nucléaire peut être fabriquée par moulage et traitement thermique d’une poudre d’oxyde de combustible nucléaire. En outre, les réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice, qui sont dispersés pour avoir une orientation dans une direction horizontale dans la matrice, peuvent être fabriqués par moulage et traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice.
[0064] En outre, la présente divulgation peut proposer un combustible nucléaire incluant : la pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée ; et un tube de gainage de combustible nucléaire dans lequel une pluralité de pastilles de combustible nucléaire sont chargées.
[0065] En outre, la présente divulgation peut proposer un procédé d’amélioration de la conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire, le procédé incluant (a) une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; et (b) une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille.
[0066] Comme décrit ci-dessus, puisque le procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire selon la présente divulgation inclut (a) une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; et (b) une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque ther iniquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice peut surtout former des réseaux métalliques thermiquement conducteurs dans une direction horizontale (c.-à-d., dans une direction radiale depuis le centre) par moulage et traitement thermique, et ainsi, un effet d’amélioration de la conductivité thermique peut être assuré bien que la teneur en la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice soit minimisée.
[0067] En particulier, lorsqu’un rapport largeur moyenne sur épaisseur de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est de 10 à 300, des microstructures saines peuvent être formées, sans génération de fissures dans une matrice d’oxyde de combustible nucléaire pendant un processus de frittage, tout en maximisant un effet d’amélioration de la conductivité thermique. Par conséquent, l’intégrité structurelle d’une pastille de combustible nucléaire n’est pas détériorée.
[0068] Par conséquent, une pastille de combustible nucléaire fabriquée selon le procédé peut être facilement appliquée à des installations existantes de production de combustible nucléaire commerciales et peut améliorer grandement la performance et la sécurité d’un combustible nucléaire dans des conditions de fonctionnement normales et dans des conditions excessives et dans le cas d’un accident.
[0069] En outre, pour employer la pastille de combustible nucléaire comme barre absorbante combustible pour maîtriser l’excédent de réactivité d’un cœur de réacteur nucléaire, la pastille de combustible nucléaire inclut ou est revêtue avec un matériau absorbant combustible tel que le gadolinium (Gd), le bore (B), l’erbium (Er), ou le dysprosium (Dy) avec une haute capacité d’absorption neutronique, ce qui peut efficacement parer au problème selon lequel la conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire diminue en proportion à la teneur en le matériau absorbant combustible.
[0070] A présent, la présente divulgation sera décrite plus en détail en référence aux exemples préférés suivants. Ces exemples sont fournis à des fins d’illustration uniquement et ne doivent pas être interprétés comme limitant la portée et l’esprit de la présente divulgation.
[0071] [Exemple] [0072] Exemple 1 [0073] Une poudre d’UO2 ayant une taille moyenne de particule d’environ 0,3 pm a été préparée comme poudre d’oxyde de combustible nucléaire. Par ailleurs, une poudre de Mo sphérique ayant une taille moyenne de particule d’environ 3 pm a été soumise à un processus de broyage pour préparer une poudre de Mo ayant une forme de plaque. La poudre de Mo en forme de plaque préparée a une largeur moyenne d’environ 5 pm et une épaisseur d’environ 0,3 pm.
[0074] Ensuite, la poudre d’UO2 préparée a été mélangée avec 5 % en volume (rapporté à la poudre d’UO2) de la poudre de Mo en forme de plaque pour préparer un mélange. [0075] Ensuite, un moulage a été réalisé sous presse uniaxial à une pression d’environ
300 MPa de telle sorte que la poudre de Mo en forme de plaque ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange préparé, puis un traitement thermique a été réalisé à environ 1 700°C sous une atmosphère d’hydrogène pendant 4 heures pour fabriquer une pastille de combustible nucléaire.
[0076] Exemple 2 [0077] Une pastille a été préparée de la même manière que dans l’exemple 1, sauf qu’une poudre de Mo en forme de plaque a été utilisée avec une largeur moyenne d’environ 15 pm et une épaisseur d’environ 0,4 pm, préparée en broyant une poudre de Mo sphérique de taille moyenne de particule d’environ 5 pm.
[0078] Exemple 3 [0079] Une pastille a été préparée de la même manière que dans l’exemple 1, sauf qu’une poudre de Mo en forme de plaque a été utilisée avec une largeur moyenne d’environ 30 pm et une épaisseur d’environ 0,5 pm, préparée en broyant une poudre de Mo sphérique de taille moyenne de particule d’environ 10 pm.
[0080] Exemple 4 [0081] Une pastille a été préparée de la même manière que dans l’exemple 3, sauf que 8 % en poids (rapporté à la poudre d’UO2) d’une poudre de Gd2O3 ont en outre été ajoutés, en tant que matériau absorbant combustible, et mélangés avec une poudre d’UO2.
[0082] Exemple comparatif 1 [0083] Une pastille a été préparée de la même manière que dans l’exemple 1, sauf qu’une poudre de Mo sphérique de taille moyenne de particule d’environ 3 pm n’a pas été soumise à un processus de broyage.
[0084] Exemple comparatif 2 [0085] Une pastille a été préparée de la même manière que dans l’exemple 1, sauf qu’une poudre de Mo de largeur moyenne d’environ 1 150 pm et d’épaisseur d’environ 3 pm a été utilisée, préparée en broyant une poudre de Mo sphérique de taille moyenne de particule d’environ 300 pm.
[Tableaux [Tableau 1]]
Largeur moyenne | Epaisseur | Largeur moyenne/ épaisseur | Rapport d’aspect moyen | |
Exemple 1 | 5 pm | 0,3 pm | 16,7 | 1,5 |
Exemple 2 | 15 pm | 0,4 pm | 37,5 | 1,4 |
Exemple 3 | 30 pm | 0,5 pm | 60 | 1,3 |
Exemple 4 | 30 pm | 0,5 pm | 60 | 1,3 |
Exemple comparatif 1 | 3 pm | 3 pm | 1 | 1 |
Exemple comparatif 2 | 1 150 pm | 3 pm | 383,3 | 115 |
[0086] La figure 3 illustre des photographies par microscope électronique à balayage (MEB) de poudres métalliques en forme de plaque thermiquement conductrices utilisées pour fabriquer des pastilles de combustible nucléaire selon les exemples 1 à 4.
[0087] Comme le montre la figure 3, les poudres métalliques en forme de plaque thermiquement conductrices utilisées dans les procédés des exemples 1 à 4, qui sont formées en broyant des poudres métalliques sphériques thermiquement conductrices, ont été confirmées comme ayant des largeurs moyennes d’environ 5 pm à environ 30 pm. Par ailleurs, les poudres métalliques en forme de plaque thermiquement conductrices utilisées dans les procédés de fabrication de pastille de combustible nucléaire des exemples 1 à 4 ont été confirmées comme ayant des épaisseurs d’environ 0,3 pm à environ 0,5 pm, bien que non montré. En conséquence, lorsque les poudres métalliques en forme de plaque thermiquement conductrices utilisées dans les procédés de fabrication de pastille de combustible nucléaire selon les exemples 1 à 4 avaient un rapport largeur moyenne sur épaisseur d’environ 16,7 à environ 60, les poudres métalliques en forme de plaque thermiquement conductrices ont été moulées pour avoir une orientation dans une direction horizontale dans les mélanges d’oxyde de combustible nucléaire, d’où une maximisation d’un effet d’amélioration de la conductivité thermique.
[0088] La figure 4 illustre des photographies par microscope optique de microstructures des pastilles de combustible nucléaire selon les exemples 1 à 4 et les exemples comparatifs 1 et 2.
[0089] Comme le montre la figure 4, les pastilles de combustible nucléaire selon les exemples 1 à 4, qui ont été fabriquées à l’aide des poudres métalliques en forme de plaque thermiquement conductrices (un rapport largeur moyenne sur épaisseur était d’environ 16,7 à environ 60), ont été moulées pour avoir une orientation dans une direction horizontale dans les mélanges d’oxyde de combustible nucléaire, maximisant ainsi un effet d’amélioration de la conductivité thermique. En particulier, il a été confirmé que la majeure partie de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pouvait former continuellement des réseaux métalliques thermiquement conducteurs dans une direction horizontale par le biais d’un moulage et d’un traitement thermique, et une pastille de combustible nucléaire saine, comme dans les exemples 1 à 3, pouvait être obtenue également dans le cas où des particules de Gd2O3 étaient incluses dans la pastille de combustible nucléaire comme dans l’exemple 4.
[0090] D’autre part, au sujet de la pastille de combustible nucléaire selon l’exemple comparatif 1 dans lequel une poudre métallique sphérique thermiquement conductrice a été utilisée à la place d’une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice, la poudre métallique sphérique thermiquement conductrice n’affichait pas d’orientation et ne formait pas continuellement de réseaux métalliques thermiquement conducteurs bien qu’elle ait été soumise à un moulage et un traitement thermique, et un effet d’amélioration de la conductivité thermique était peu significatif. En outre, dans le cas de la pastille de combustible nucléaire selon l’exemple comparatif 2, dans lequel une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice de rapport largeur moyenne sur épaisseur égale à environ 383,3 a été utilisée, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice provoquait une génération de fissure dans une matrice d’oxyde de combustible nucléaire pendant un processus de frittage. Par conséquent, les pastilles de combustible nucléaire selon les exemples comparatifs 1 et 2 ont des problèmes fonctionnels et structurels dans une application en tant que pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée.
[0091] La figure 5 est un graphique illustrant des conductivités thermiques normalisées des pastilles de combustible nucléaire selon les exemples 1 à 3 et l’exemple comparatif 1.
[0092] D’après la figure 5, on peut confirmer qu’un effet d’amélioration de la conductivité thermique des pastilles de combustible nucléaire selon les exemples 1 à 3 est maximisé avec un rapport croissant largeur moyenne sur épaisseur de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice. Par ailleurs, on peut confirmer que, dans le cas de la pastille de combustible nucléaire selon l’exemple comparatif 1 dans lequel une poudre métallique sphérique thermiquement conductrice est utilisée à la place d’une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice, un effet d’amélioration de la conductivité thermique est peu significatif.
[0093] La figure 6 est un graphique illustrant la conductivité thermique de la pastille de combustible nucléaire selon l’exemple 4.
[0094] D’après la figure 6, il est possible de confirmer que, dans le cas de l’exemple 4 dans lequel des particules de Gd2O3 sont incluses dans une pastille de combustible nucléaire, on maximise un effet d’amélioration de la conductivité thermique.
[0095] Comme décrit ci-dessus, puisque le procédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire selon la présente divulgation inclut (a) une étape de fabrication d’un mélange incluant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; et (b) une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille, la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice peut surtout former des réseaux métalliques thermiquement conducteurs dans une direction horizontale (c.-à-d., dans une direction radiale depuis le centre) par moulage et traitement thermique, et ainsi, un effet d’amélioration de la conductivité thermique peut être assuré bien que la teneur en la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice soit minimisée.
[0096] En particulier, lorsqu’un rapport largeur moyenne sur épaisseur de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice est de 10 à 300, des microstructures saines peuvent être formées, sans génération de fissures dans une matrice d’oxyde de combustible nucléaire pendant un processus de frittage, tout en maximisant un effet d’amélioration de la conductivité thermique. En conséquence, l’intégrité structurelle d’une pastille de combustible nucléaire n’est pas détériorée.
[0097] En conséquence, une pastille de combustible nucléaire fabriquée selon le procédé peut être facilement appliquée à des installations commerciales existantes de production de combustible nucléaire et peut grandement améliorer performance et sécurité de combustible nucléaire dans des conditions de fonctionnement normales et des conditions excessives et dans le cas d’un accident.
[0098] En outre, pour employer la pastille de combustible nucléaire comme barre absorbante combustible pour maîtriser l’excédent de réactivité d’un cœur de réacteur nucléaire, la pastille de combustible nucléaire inclut ou est revêtue d’un matériau absorbant combustible tel que le gadolinium (Gd), le bore (B), l’erbium (Er), ou le dysprosium (Dy) avec une haute capacité d’absorption neutronique, ce qui peut efficacement régler le problème selon lequel la conductivité thermique d’une pastille de combustible nucléaire diminue en proportion à la teneur du matériau absorbant combustible.
[0099] La description susmentionnée de la présente divulgation est donnée à titre d’exemple et l’homme du métier comprendra que la présente divulgation peut être facilement changée ou modifiée en d’autres formes spécifiées sans changement ou modification de l’esprit technique ou des caractéristiques essentielles de la présente divulgation. En conséquence, il convient de comprendre que les exemples susmentionnés ne sont fournis qu’à titre d’exemple et ne sont pas fournis en vue de limiter la présente divulgation.
Claims (1)
- RevendicationsProcédé de fabrication d’une pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée, le procédé comprenant :a. une étape de fabrication d’un mélange comprenant une poudre d’oxyde de combustible nucléaire et une poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice ; etb. une étape de moulage puis de traitement thermique de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice pour qu’elle ait une orientation dans une direction horizontale dans le mélange, formant ainsi une pastille.Procédé selon la revendication 1, dans lequel la poudre d’oxyde de combustible nucléaire de l’étape (a) a une taille moyenne de particule de 0,1 pm à 50 pm.Procédé selon la revendication 1, dans lequel la poudre d’oxyde de combustible nucléaire de l’étape (a) comprend un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe comprenant le dioxyde d’uranium (UO2), le dioxyde de plutonium (PuO2), et le dioxyde de thorium (ThO2).Procédé selon la revendication 1, dans lequel la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice de l’étape (a) a un rapport largeur moyenne sur épaisseur de 10 à 300, une largeur moyenne de 1 pm à 900 pm, une épaisseur de 0,1 pm à 3 pm ou un rapport d’aspect moyen de plans de granules de 1 à 5.Procédé selon la revendication 1, dans lequel la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice de l’étape (a) comprend un ou plusieurs éléments choisis dans le groupe comprenant le molybdène (Mo), le chrome (Cr), le tungstène (W), le niobium (Nb), le ruthénium (Ru), le vanadium (V), l’hafnium (Hf), le tantale (Ta), le rhodium (Rh), et le zirconium (Zr), et la teneur de la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice rapporté à la poudre d’oxyde de combustible nucléaire est de 1 % en volume à 20 % en volume.Procédé selon la revendication 1, dans lequel la poudre métallique en forme de plaque thermiquement conductrice de l’étape (a) est formée en broyant une poudre métallique sphérique thermiquement conductrice. Procédé selon la revendication 1, dans lequel le moulage de l’étape (b) [Revendication 8] [Revendication 9] [Revendication 10] est réalisé à une pression de 100 MPa à 500 MPa, et le traitement thermique est réalisé à 1 300°C à 1 800°C pendant 1 à 20 heures. Procédé selon la revendication 1, dans lequel l’étape (a) comprend en outre une étape d’ajout d’un matériau absorbant combustible à la poudre d’oxyde de combustible nucléaire ou une étape de revêtement de la pastille de combustible nucléaire avec un matériau absorbant combustible après l’étape (b).Procédé selon la revendication 8, dans lequel le matériau absorbant combustible comprend un ou plusieurs éléments dans le groupe consistant en le gadolinium (Gd), le bore (B), l’erbium (Er), et le dysprosium (Dy), et la teneur du matériau absorbant combustible rapporté à la poudre d’oxyde de combustible nucléaire est de 0,5 % en poids à 20 % en poids.Pastille de combustible nucléaire ayant une conductivité thermique améliorée, comprenant :- une matrice d’oxyde de combustible nucléaire ; et- des réseaux métalliques en forme de plaque thermiquement conductrice dispersés pour avoir une orientation dans une direction horizontale dans la matrice d’oxyde de combustible nucléaire.
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