ES2941070T3 - Proceso de craqueo de amoniaco autotérmico - Google Patents

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Abstract

Proceso para la producción de un producto gaseoso que contiene nitrógeno e hidrógeno a partir de amoníaco que comprende las etapas de oxidación parcial no catalítica de amoníaco con un gas que contiene oxígeno a un gas de proceso que contiene nitrógeno, agua, cantidades de óxidos de nitrógeno y cantidades residuales de amoníaco; craqueo de al menos una parte de las cantidades residuales de amoníaco a hidrógeno y nitrógeno en el gas de proceso por contacto con un catalizador que contiene níquel y reducción simultánea de las cantidades de óxidos de nitrógeno a nitrógeno y agua por reacción con una parte del hidrógeno formado durante el craqueo del gas de proceso por contacto del gas de proceso con el catalizador que contiene níquel; y retirar el gas producto que contiene hidrógeno y nitrógeno. (Traducción automática con Google Translate, sin valor legal)

Description

DESCRIPCIÓN
Proceso de craqueo de amoniaco autotérmico
La presente invención se refiere a la producción de un gas que contiene nitrógeno e hidrógeno. Más particularmente, la presente invención proporciona un método para la producción de dicho gas mediante una secuencia de oxidación parcial no catalítica de amoniaco gaseoso con un gas que contiene oxígeno y craqueo de cantidades residuales de amoniaco contenido en el gas del proceso oxidado parcial en un gas de producto de nitrógeno e hidrógeno.
El amoniaco líquido es una fuente importante para la producción de hidrógeno o una fuente de energía importante, en particular para la generación de energía eléctrica en regiones con pocas fuentes de combustible o ninguna. Como fuente de energía, el amoniaco líquido también puede actuar como fuente para equilibrar la producción de electricidad fluctuante mediante tecnologías de energía renovable tales como energía eólica, solar e hidráulica. La ventaja del amoniaco como fuente de energía es que el amoniaco líquido es más fácil de transportar y de almacenar, que, por ejemplo, el gas natural o el gas hidrógeno.
Para que sea adecuado como combustible para la producción de energía, el amoniaco tiene que craquearse en una mezcla de gas que consiste en hidrógeno y nitrógeno.
En el proceso de craqueo de amoniaco el amoniaco gaseoso se disocia en una mezcla de hidrógeno y nitrógeno en la reacción reversible:
2 NH3 ^ N2 3 H2
La reacción es endotérmica, que requiere calor para mantener la reacción de craqueo de amoniaco.
Se ha descubierto que el calor producido en la oxidación parcial no catalítica exotérmica del amoniaco por la siguiente reacción
2 NH3 3/2 O2 ^ N2 3 H2O
es suficiente para proporcionar el calor necesario cuando posteriormente se realiza el craqueo catalítico endotérmico del amoniaco.
El documento DE 26 17089 A1 divulga un proceso para la producción de nitrógeno e hidrógeno que comprende la oxidación parcial no catalítica de amoniaco, por lo que se obtiene un gas que contiene nitrógeno, agua, óxidos de nitrógeno y amoniaco residual, seguido de descomposición de cantidades residuales de amoniaco sobre un catalizador de níquel para obtener hidrógeno y nitrógeno. Los óxidos de nitrógeno posteriormente se reducen sobre un catalizador de platino.
Se ha observado que los óxidos de nitrógeno que se forman en el gas oxidado parcial se reducen en nitrógeno y agua, cuando se realiza el craqueo de amoniaco por contacto con un catalizador que contiene níquel. Los óxidos de nitrógeno se reducen por el hidrógeno formado durante la reacción de craqueo de amoniaco en nitrógeno y agua inocuos y no son necesarias etapas adicionales para la eliminación de óxidos de nitrógeno del gas craqueado.
Una ventaja más es que el proceso de acuerdo con la invención permite la producción libre de CO2 de un gas de producto de hidrógeno en el sentido de que el proceso no genera nada de CO2. Si se usa aire como oxidante, se añadirán pequeñas cantidades de CO2 al proceso con el aire, pero se libera la misma cantidad de CO2 de nuevo ya que no se forma CO2 adicional mediante las reacciones del proceso.
Conforme a las observaciones anteriores, la invención proporciona un proceso para la producción de un gas de producto que contiene nitrógeno e hidrógeno a partir de amoniaco, que comprende las etapas de oxidación parcial no catalítica de amoniaco con un gas que contiene oxígeno en un gas de proceso que contiene nitrógeno, agua, cantidades de óxidos de nitrógeno y cantidades residuales de amoniaco;
craqueo de al menos una parte de las cantidades residuales de amoniaco en hidrógeno y nitrógeno en el gas de proceso por contacto con un catalizador que contiene níquel y simultáneamente reducción de las cantidades de óxidos de nitrógeno en nitrógeno y agua por reacción con una parte del hidrógeno formado durante el craqueo del gas de proceso por contacto del gas de proceso con el catalizador que contiene níquel; y
extracción de gas de producto que contiene hidrógeno y nitrógeno.
Mediante el proceso de la invención, la cantidad de óxidos de nitrógeno generados en la etapa de oxidación parcial no catalítica se reduce en más de un 80 %, prácticamente hasta un 100 % limitada por el equilibrio termodinámico, a través de reacción de los óxidos de nitrógeno con hidrógeno por contacto con el catalizador que contiene níquel.
En una realización preferida de la invención, la oxidación parcial no catalítica de amoniaco se realiza en un quemador quemando el amoniaco en forma gaseosa con cantidades subestequiométricas de oxígeno.
En otra realización preferida, la etapa de oxidación parcial no catalítica y la etapa de craqueo se realizan en un solo recipiente de reactor. De ese modo, el calor de la reacción procedente de la oxidación parcial exotérmica se conserva de forma óptima para realizar la reacción endotérmica de craqueo de amoniaco.
El recipiente de reactor único se configura preferiblemente como un reactor de craqueo autotérmico con un quemador en el lado de entrada del recipiente de reactor y un lecho de catalizador posterior al quemador, similar a los reactores de reformación autotérmica conocidos ilustrados en la figura 2.
La temperatura en equilibrio después del contacto con el catalizador que contiene níquel puede ajustarse variando el caudal de alimentación de oxígeno a amoniaco en la etapa de oxidación parcial no catalítica. Esto es equivalente a variar el valor de lambda que es la relación entre el flujo de alimentación real de oxígeno y el requerido para la combustión estequiométrica completa de la alimentación de amoniaco en nitrógeno y agua. Para un caudal de amoniaco fijo, la temperatura en equilibrio puede aumentarse aumentando la concentración de oxígeno en el gas que contiene oxígeno y/o aumentando el caudal del gas que contiene oxígeno.
Preferiblemente, el caudal de alimentación de oxígeno a amoniaco para la etapa de oxidación parcial no catalítica se ajusta para producir una temperatura en equilibrio del gas de producto entre 700 y 1100 °C medida después de contacto con el catalizador que contiene níquel.
Por tanto, en una realización de la invención, el contenido de oxígeno en el gas que contiene oxígeno se varía conforme a valores de lambda entre A = 0,18 y A = 0,30, produciendo temperaturas en equilibrio de Teq = 700-1100 °C.
Preferiblemente, el gas que contiene oxígeno empleado en la etapa de oxidación parcial no catalítica contiene entre un 10 y un 100 % en volumen de oxígeno.
Por tanto, las fuentes adecuadas para el gas que contiene oxígeno pueden variar de gas de escape a oxígeno puro o mezclas de los mismos.
La mezcla de gas de producto resultante que deja la etapa de craqueo está compuesta de hidrógeno, nitrógeno y agua con una cantidad de amoniaco sin craquear residual.
Por tanto, en una realización, el proceso de acuerdo con la invención comprende la etapa adicional de separar el amoniaco sin craquear contenido adicionalmente en el gas de producto.
Preferiblemente, la etapa de separación se realiza mediante un lavado con agua del gas de producto. En dicha etapa de separación la parte principal del agua procedente del reactor de craqueo autotérmico saldrá de la etapa de separación junto con el amoniaco.
La cantidad de amoniaco separado del gas de producto en la etapa de separación de amoniaco puede recuperarse en una etapa de recuperación de amoniaco, tal como destilación, y el amoniaco recuperado se recicla preferiblemente a la etapa de oxidación parcial no catalítica en el proceso. Simultáneamente, esta etapa de recuperación de amoniaco limpiará el condensado del proceso.
Dependiendo del uso del gas de producto de hidrógeno/nitrógeno final, la relación molar de hidrógeno a nitrógeno en el gas de producto puede ajustarse para el uso pretendido.
Por tanto, en una realización adicional de la invención, el proceso comprende una etapa adicional de ajuste de la relación molar de hidrógeno a nitrógeno del gas de producto en una unidad de ajuste del gas de producto. Esta etapa de ajuste del gas de producto puede comprender una membrana o unidad de adsorción por cambio de presión (PSA). Una realización preferida de la invención contiene además la posibilidad de añadir una fuente de hidrógeno a la alimentación de amoniaco o directamente al quemador en el reactor de craqueo. Añadir hidrógeno a la alimentación de amoniaco reduce la temperatura de autoignición en hasta 100 °C, lo que posibilita la autoignición del amoniaco a una temperatura de precalentamiento inferior y aumenta la inflamabilidad durante el funcionamiento normal. La fuente de hidrógeno es preferiblemente el gas de producto o el gas de producto ajustado para el contenido de amoniaco, agua y/o relación de hidrógeno/nitrógeno. También puede usarse hidrógeno de diversas fuentes de servicio y otros procesos.
El gas que contiene oxígeno, tal como aire ambiental, para la etapa de craqueo puede contener pequeñas cantidades de CO2. Es bien sabido que el CO2 y el amoniaco reaccionan en soluciones acuosas, lo que puede dar lugar a obstrucción y/o corrosión en la sección de recuperación de amoniaco. Además, si no se toman medidas, el CO2 puede acumularse en el proceso. La realización preferida de la invención contiene medidas para eliminar el CO2 del oxidante, por ejemplo, lavando el oxidante con una solución de NaOH, o añadir una solución de NaOH a la columna de destilación en la sección de recuperación de amoniaco con el propósito de eliminar el CO2 como Na2CO3 en el condensado separado.
Otra estrategia para evitar la acumulación de CO2 en el proceso es incluir un reactor de metanación entre el craqueador de amoniaco autotérmico y la etapa de separación de amoniaco. Mediante esta estrategia, el CO2 se convierte en metano mediante la utilización del hidrógeno obtenido del reactor de craqueo anterior:
CO2 4 H2 ^ CH4 2 H2O
Un catalizador que contenga níquel o metal noble puede catalizar esta reacción. La ventaja es que el metano no reacciona con el amoniaco en solución acuosa, lo que significa que se evita la acumulación de CO2 mediante conversión de CO2 en el reactor de metanación y el metano producido entonces abandonará el proceso con el gas de producto desde la etapa de separación de amoniaco en lugar de transportarse con el condensado hasta la sección de recuperación.
Una realización particular del proceso de acuerdo con la invención se muestra en los dibujos, en donde
la figura 1 es un diagrama esquemático del proceso de craqueo de amoniaco de acuerdo con una realización particular de la invención, que incluye un reactor de craqueo de amoniaco autotérmico, una etapa de separación de amoniaco, ajuste del gas de producto y recuperación de amoniaco.
Ejemplo
Los flujos y composiciones de gas de proceso para el proceso de craqueo de amoniaco correspondientes a un valor de lambda de A = 0,21 y una temperatura en equilibrio resultante del gas de producto de 800 °C después del contacto con el catalizador que contiene níquel en el reactor de craqueo de amoniaco autotérmico se muestran en la tabla 1 a continuación. Los números de corriente se refieren a la figura 1.
Tabla 1
Figure imgf000004_0001

Claims (18)

REIVINDICACIONES
1. Proceso para la producción de un gas de producto que contiene nitrógeno e hidrógeno a partir de amoniaco, que comprende las etapas de oxidación parcial no catalítica de amoniaco con un gas que contiene oxígeno en un gas de proceso que contiene nitrógeno, agua, cantidades de óxidos de nitrógeno y cantidades residuales de amoniaco; craqueo de al menos una parte de las cantidades residuales de amoniaco en hidrógeno y nitrógeno en el gas de proceso por contacto con un catalizador que contiene níquel y simultáneamente reducción de las cantidades de óxidos de nitrógeno en nitrógeno y agua por reacción con una parte del hidrógeno formado durante el craqueo del gas de proceso por contacto del gas de proceso con el catalizador que contiene níquel; y
extracción de gas de producto que contiene hidrógeno y nitrógeno.
2. El proceso de la reivindicación 1, en donde las cantidades de óxidos de nitrógeno generados en la etapa de oxidación parcial no catalítica se reducen en más de un 80 %, y hasta un 100 % limitada por el equilibrio termodinámico, a través de reacción de los óxidos de nitrógeno con hidrógeno por contacto con el catalizador que contiene níquel.
3. El proceso de la reivindicación 1 o 2, en donde la oxidación parcial no catalítica de amoniaco se realiza quemando el amoniaco en forma gaseosa en un quemador con cantidades subestequiométricas de gas que contiene oxígeno.
4. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en donde la etapa de oxidación parcial no catalítica y la etapa de craqueo se realizan en un solo recipiente de reactor.
5. El proceso de la reivindicación 4, en donde el reactor único está configurado como un reactor de craqueo autotérmico.
6. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 5, en donde el caudal de alimentación de oxígeno a amoniaco para la etapa de oxidación parcial no catalítica se ajusta para producir una temperatura en equilibrio del gas de producto entre 700 y 1100 °C después de contacto con el catalizador que contiene níquel.
7. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, en donde el contenido de oxígeno en el gas que contiene oxígeno se varía conforme a valores de lambda entre A = 0,18 y A = 0,30, donde lambda es la relación entre el flujo de alimentación de oxígeno real y el requerido para la combustión estequiométrica completa del amoniaco en nitrógeno y agua.
8. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, en donde el gas que contiene oxígeno contiene entre un 10 y un 100 % en volumen de oxígeno.
9. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 8, que comprende la etapa adicional de convertir CO2 en metano en un reactor de metanación mediante hidrógeno obtenido de la etapa de craqueo de amoniaco.
10. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 9, que comprende la etapa adicional de separar el amoniaco sin craquear contenido adicionalmente en el gas de producto.
11. El proceso de la reivindicación 8, en donde el amoniaco sin craquear se separa del gas de producto mediante un lavado con agua.
12. El proceso de la reivindicación 10 u 11, en donde el amoniaco separado se recupera en una etapa de recuperación de amoniaco y se recicla a la etapa de oxidación parcial no catalítica.
13. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 10 a 12, que comprende la adición de NaOH a la etapa de recuperación de amoniaco.
14. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 13, que comprende la etapa adicional de ajustar la relación molar de hidrógeno a nitrógeno del gas de producto en una unidad de ajuste del gas de producto.
15. El proceso de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 14, que comprende la adición de una fuente de hidrógeno a la alimentación de amoniaco o directamente al quemador en el reactor de craqueo.
16. El proceso de la reivindicación 15, en donde la fuente de hidrógeno es el gas de producto de craqueo de amoniaco, o el gas de producto ajustado para el contenido de amoniaco y/o la relación de hidrógeno a nitrógeno.
17. El proceso de la reivindicación 15, en donde la fuente de hidrógeno es un suministro de servicio o proviene de otro proceso.
18. El proceso de cualquiera de las reivindicaciones 1 a 17, que comprende un lavado de eliminación de CO2 del gas que contiene oxígeno.
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