EP1082728A1 - Verfahren zum abbau der radioaktivität eines metallteiles - Google Patents

Verfahren zum abbau der radioaktivität eines metallteiles

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EP1082728A1
EP1082728A1 EP99927700A EP99927700A EP1082728A1 EP 1082728 A1 EP1082728 A1 EP 1082728A1 EP 99927700 A EP99927700 A EP 99927700A EP 99927700 A EP99927700 A EP 99927700A EP 1082728 A1 EP1082728 A1 EP 1082728A1
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metal
oxidizing
metal part
oxidizing agents
decontamination solution
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Rainer Gassen
Franz Strohmer
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    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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    • G21F9/002—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
    • G21F9/004—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes of metallic surfaces

Definitions

  • the invention relates to a method for reducing the radioactivity of a metal part, an oxide layer being removed from the metal part with a decontamination solution.
  • a method for the chemical decontamination of surface flakes of metallic components of nuclear reactor plants is known for example from EP 0 355 528 B1.
  • the aim of such a process is to free the surface of metallic components from a radioactively contaminated oxide layer.
  • a solution can be used as a decontamination solution, e.g. Contains oxalic acid or another carboxylic acid.
  • radionuclides are mainly stored in the oxidic protective layers that are on the surfaces of metallic components.
  • a suitable decontamination solution is selected so that the base metal of the components is not attacked.
  • the invention was based on the object of specifying a method with which it is possible to free radioactive contaminated metal from radionuclides to such an extent that it can be fed into the usual material cycle as inactive scrap.
  • the object is achieved according to the invention in that after the oxide layer has been removed from the metal part with the decontamination solution, any oxidizing agent still present is removed from the decontamination solution, and consequently a layer of the metal is removed.
  • the redox potential in the decontamination solution is reduced and the corrosion potential of the base metal is also reduced.
  • the base metal is attacked in a targeted manner. A few micrometers of the base metal are removed.
  • the method according to the invention achieves the advantage that the targeted base metal attack separates the radionuclides from the metal.
  • Metal scrap advantageously remains, which can be processed further as usual inactive scrap. On the other hand, no more base metal is removed than is necessary, so that only little waste has to be fed to a repository.
  • Agents having an oxidizing action which are removed from the decontamination solution are, for example, Fe 3+ and / or residual oxygen.
  • the oxidizing Fe 3+ comes from the oxide layer, which was detached from the metal surface in a previous decontamination step.
  • a reducing agent for example, is added to the decontamination solution . With such a reducing agent, the interfering Fe 3+ m non-interfering Fe 2 "can be converted.
  • This reducing agent can be ascorbic acid.
  • the decontamination solution can also be gassed with an inert gas. This removes the remaining oxygen.
  • a suitable inert gas is, for example, nitrogen.
  • the decontamination solution is irradiated with UV light in order to remove oxidizing agents.
  • the advantage is achieved that the Dekontammationslosung is present with the aid of an organic Dekontaminati ⁇ onssaure still m due to the previous decontamination step, both disruptive Fe 3+ corresponds as well as disturbing residual oxygen can be removed.
  • the disruptive Fe 3+ and existing organic decontamination acid produce Fe 2+ and carbon dioxide when exposed to UV radiation.
  • the Fe 3+ formed is then converted into Fe 2+ and carbon dioxide after the first-mentioned reaction, so that only these two substances and no oxidizing agents are left.
  • Fe ⁇ ions are removed with a cation exchanger.
  • a cation exchanger advantageously has a very large capacity. So you can get by with a small ion exchanger.
  • an anion exchanger is required, the capacity of which is significantly smaller than that of a cation exchanger.
  • the conversion of Fe 3+ into Fe 2+ also has the advantage that the remaining decontamination solution to be disposed of does not contain any chelates (complexes) which would have to be removed in a complex manner.
  • the decontamination solution may additionally nitric acid, in a concentration of 100 ppm to 10,000 ppm in the solution added ⁇ the.
  • the method is not continued to remove an oxidizing action means until no oxidizing we are more available ⁇ kende agent.
  • the removal is stopped, for example, by adding an oxidizing agent.
  • the oxidizing agent can be, for example, air, oxygen, iron (3) ions, hydrogen peroxide and / or ozone.
  • Stopping the removal of oxidizing agents has the advantage that only a desired very thin layer can be removed from the base metal. This is because it has been found that the radionuclides only penetrate to the depth of a few tens of micrometers into the base metal by diffusion, i.e. by exchanging grid positions in the metal grid.
  • the removal of oxidizing agents from the decontamination solution is triggered and stopped in alternation with time.
  • the triggering and stopping of the base metal attack as quickly as possible, it is particularly advantageous if only the amount of metal that contains the radionuclides present in the area near the surface can be removed.
  • the removal of base metal can be controlled by alternating triggering and stopping in individual steps of up to a tenth of a micrometer. Depending on requirements, then up to several 100 Mi ⁇ krometer or less removed can.
  • radioactively contaminated metal parts can be supplied as a non-contaminated scrap to a usual recovery after the treatment and does not need to be stored in egg ⁇ nem repository.
  • the drawing shows the course of the corrosion potential of a metal part from triggering the removal of oxidizing agents from the decontamination solution to stopping the process.
  • the lower curve shows the base metal attack at the same time.
  • the corrosion potential is approximately 200 mV.
  • the subsequent period B UV treatment takes place, so that the corrosion potential drops to approximately -300 mV and the attack on the base metal increases slowly and then very quickly.
  • the desired base metal attack takes place, whereby at least part of the layer of the metal part containing radionuclides is removed.
  • the subsequent period D the base metal attack is stopped by the addition of hydrogen peroxide. The corrosion potential rises again to a value of almost 200 mV and the base metal attack goes back to a negligible value.
  • the base metal can be passivated. However, it can then also be determined whether enough metal has been removed. If necessary, the described process can be repeated several times until the remaining metal is free of radionuclides and can be scrapped.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Abbau der Radioaktivität eines Metallteiles. Dabei wird zunächst mit einer Dekontaminationslösung eine Oxidschicht vom Metallteil entfernt. Es ist vorgesehen, daß danach ein noch vorhandenes oxidierend wirkendes Mittel aus der Dekontaminationslösung entfernt wird. Infolgedessen wird eine Schicht des Metalls abgetragen. Da sich Radionuklide nur in der oberflächennahen Schicht des Metallteiles befinden, kann das verbleibende Metall einer üblichen Verschrottung zugeführt werden.

Description

Beschreibung
Verfanren zum Abbau der Radioaktivität eines Metallteiles
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Abbau der Radioaktivität eines Metallteiles, wobei mit einer Dekontammationslo- sung eine Oxidschicht vom Metallteil entfernt wird.
Ein Verfahren zur chemischen Dekontamination von Oberflacnen metallischer Bauteile von Kernreaktoranlagen ist beispielsweise aus der EP 0 355 528 Bl bekannt. Das Ziel eines solchen Verfahrens ist, die Oberflache metallischer Bauteile von einer radioaktiv kontaminierten Oxiαschicht zu befreien. Dazu kann als Dekontammationslosung eine Losung verwendet werden, die z.B. Oxalsäure oder eine andere Carbonsaure enthalt.
Wahrend des langjährigen Leistungsbetriebes eines Kernkraftwerkes lagern sich Radionuklide hauptsachlich in die oxidischen Schutzschichten ein, die sich auf den Oberflachen me- tallischer Bauteile befinden. Für Dekontaminationsarbeiten wahrend einer üblichen Revision eines Kernkraftwerkes reicht folglich ein Entfernen der Oxidschicht aus. Dabei wird eine geeignete Dekontammationslosung so ausgewählt, αaß das Grundmetall der Bauteile nicht angegriffen wird.
Dieses Vorgehen ist bei einer Revision sinnvoll, da s ch ca. 98 % der Radionuklide in der Oxidschicht befinden. Nur ca. 2 % der Radionuklide gelangen durch Diffusion m oberflachen- nahe Bereiche des Grundmetalls, aus dem die Bauteile beste- hen.
Bei einem Austausch von Komponenten eines Kernkraftwerkes oder bei einer Stillegung fuhren die ca. 2 % der Radionuklide, die sich durch Diffusion im Oberflachenbereich des Grunαmetalls befinden, dazu, daß das Metall auch nach einer Dekontamination m e n Endlager verbracht werden muß. Da sehr große Metallmengen anfallen, wäre ein sehr großes Endlager notwendig, das nicht wirtschaftlich ist.
Der Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzuge- ben, mit dem es möglich ist, radioaktiv kontaminiertes Metall so weit von Radionukliden zu befreien, daß es als inaktiver Schrott dem üblichen Materialkreislauf zugeführt werden kann.
Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß, nachdem mit der Dekontaminationslösung die Oxidschicht vom Metallteil entfernt worden ist, ein noch vorhandenes oxidie- rend wirkendes Mittel aus der Dekontaminationslösung entfernt wird, und infolgedessen eine Schicht des Metalls abgetragen wird.
Durch das Entfernen eines oder mehrerer oxidierend wirkender Mittel wird das Redoxpotential in der Dekontaminationslösung abgesenkt und es wird auch das Korrosionspotential des Grundmetalls vermindert. Das hat zur Folge, daß ein Angriff auf das Grundmetall gezielt vorgenommen wird. Dabei werden einige Mikrometer des Grundmetalls abgetragen.
Da sich die durch Diffusion in das Metall gelangten Radionuklide nur in oberflächennahen Bereichen des Metalls befinden, wird mit dem Verfahren nach der Erfindung der Vorteil erzielt, daß durch den gezielten Grundmetallangriff die Radionuklide vom Metall abgetrennt werden. Es verbleibt vorteilhafterweise Metallschrott, der wie üblicher inaktiver Schrott weiterbehandelt werden kann. Andererseits wird nicht mehr Grundmetall als nötig abgetragen, so daß nur wenig Abfall einem Endlager zugeführt werden muß.
Oxidierend wirkende Mittel, die aus der Dekontaminationslösung entfernt werden, sind beispielsweise Fe3+ und/oder Restsauerstoff. Das oxidierend wirkende Fe3+ stammt dabei aus der Oxidschicht, die in einem vorangegangenen Dekontaminationsschritt von der Metalloberfläche abgelöst worden ist. Zum Entfernen oxidierend wirkender Mittel wird der Dekontami¬ nationslosung beispielsweise ein Reduktionsmittel zugegeben. Mit einem solchen Reduktionsmittel kann das störende Fe3+ m nicht störendes Fe2" umgewandelt werden. Dieses Reduktions- mittel kann Ascorbmsaure sein.
Zum Entfernen oxidierend wirkender Mittel, die in der Regel Gase sind, kann die Dekontammationslosung auch mit einem Inertgas begast werden. Dadurch wird der noch vorhandene Restsauerstoff ausgetrieben. Ein geeignetes Inertgas ist beispielsweise Stickstoff.
Nach einer besonders vorteilhaften Weiterbildung des Verfahrens wird die Dekontammationslosung zum Entfernen oxidierend wirkender Mittel mit UV-Licht bestrahlt. Damit wird der Vorteil erzielt, daß mit Hilfe einer organischen Dekontaminati¬ onssaure, die aufgrund des vorangegangenen Dekontaminationsschrittes noch m der Dekontammationslosung vorhanden ist, sowohl störendes Fe3+ als auch störender Restsauerstoff ent- fernt werden können.
Aus dem störenden Fe3+ und vorhandener organischer Dekontaminationssaure entstehen bei UV-Bestrahlung Fe2+ und Kohlen- stoffdioxid. Das so gebildete Fe2+ und vorhandene organische Dekontaminationssaure bilden bei UV-Bestrahlung zusammen mit dem störenden Restsauerstoff dann Fe3+ und Kohlenstoffloxid. Diese Reaktion lauft solange ab, bis kein Sauerstoff mehr vorhanden ist. Das entstandene Fe3+ wird dann nach der zuerstgenannten Reaktion in Fe2+ und Kohlenstoffdioxid umgewan- delt, so daß nur noch diese beiden Stoffe und keine oxidierend wirkenden Mittel mehr vorhanden sind.
Beispielsweise werden entstehende Feτ-Ionen mit einem Katio- nenaustauscher entfernt. Ein Kationenaustauscher hat vorteil- hafterweise eine sehr große Kapazität. Man kommt also mit einem kleinen Ionenaustauscher aus. Bei einer direkten Entfernung von FeJT-Ionen wäre nämlich, da Fe3+ mit organischen De- kontaminationssäuren organische Komplexe bildet, z.B. einen Oxalatokomplex, ein Anionenaustauscher erforderlich, dessen Kapazität deutlich kleiner als die eines Kationenaustauschers ist.
Durch die Umwandlung von Fe3+ in Fe2+ wird darüber hinaus der Vorteil erzielt, daß die verbleibende zu entsorgende Dekontaminationslösung keine Chelate (Komplexe) enthält, die aufwendig beseitigt werden müßten.
Zum Verbessern des Grundmetallabtrags kann der Dekontaminationslösung zusätzlich Salpetersäure, z.B. in einer Konzentration von 100 ppm bis 10000 ppm in der Lösung zugegeben wer¬ den.
Beispielsweise wird das Verfahren zum Entfernen oxidierend wirkender Mittel nicht fortgeführt, bis keine oxidierend wir¬ kende Mittel mehr vorhanden sind. Dazu wird das Entfernen beispielsweise durch Zugabe eines Oxidationsmittels gestoppt. Das Oxidations ittel kann z.B. Luft, Sauerstoff, Eisen (3)- Ionen, Wasserstoffperoxid und/oder Ozon sein.
Mit dem Stoppen des Entfernens oxidierend wirkender Mittel wird der Vorteil erzielt, daß man nur eine gewünschte sehr dünne Schicht vom Grundmetall abtragen kann. Es hat sich nämlich herausgestellt, daß die Radionuklide nur bis zur Tiefe von einigen 10 Mikrometer in das Grundmetall durch Diffusion, d.h. durch den Austausch von Gitterplätzen im Metallgitter, eindringen.
Beispielsweise wird das Entfernen oxidierend wirkender Mittel aus der Dekontaminationslösung in zeitlichen Wechsel ausgelöst und gestoppt. Mit einem möglichst schnellen Wechsel von Auslösen und Stoppen des Grundmetallangriffs kann besonders vorteilhaft exakt nur diejenige Metallmenge entfernt werden, die die im oberflächennahen Bereich vorhandenen Radionuklide enthält. Vorteilhafterweise werden die Behandlungszeit und auch die zu entsorgende Abfallmenge, die einem Endlager zuge¬ führt werden muß, stark minimiert. Der Grundmetallabtrag kann durch den Wechsel von Auslösen und Stoppen in einzelnen Schritten von bis zu einem Zehntel Mikrometer gesteuert wer- den. Je nach Erfordernis können dann bis zu mehreren 100 Mi¬ krometer oder auch weniger abgetragen werden.
Mit dem Verfahren nach der Erfindung wird insbesondere der Vorteil erzielt, daß radioaktiv kontaminierte Metallteile nach der Behandlung als nicht kontaminierter Schrott einer üblichen Verwertung zugeführt werden können und nicht in ei¬ nem Endlager gelagert werden müssen.
Das Verfahren zum Abbau der Radioaktivität eines Metallteiles wird anhand der Zeichnung näher erläutert:
Die Zeichnung zeigt oben den Verlauf des Korrosionspotentials eines Metallteiles vom Auslösen der Entfernung oxidierend wirkender Mittel aus der Dekontaminationslösung bis zum Stop- pen des Vorganges. Die untere Kurve zeigt zeitgleich den Grundmetallangriff .
Während eines üblichen Dekontaminationsverfahrens ohne Grundmetallangriff (Zeitraum A) beträgt das Korrosionspotential ungefähr 200 mV. In diesem Zeitraum A findet fast kein Grundmetallangriff statt, was bei einem üblichen Dekontaminationsverfahren auch nicht gewünscht ist. Im anschließenden Zeitraum B findet eine UV-Behandlung statt, so daß das Korrosionspotential auf ungefähr -300 mV abfällt und der Grundme- tallangriff erst langsam und dann sehr schnell ansteigt. Im folgenden Zeitraum C findet der gewünschte Grundmetallangriff statt, wodurch zumindest ein Teil der Radionuklide enthaltenden Schicht des Metallteiles entfernt wird. Im anschließenden Zeitraum D wird der Grundmetallangriff durch die Zugabe von Wasserstoffperoxid gestoppt. Das Korrosionspotential steigt wieder auf einen Wert von fast 200 mV an und der Grundmetallangriff geht zurück auf einen vernachlässigbaren Wert. Im 5 anschließenden Zeitraum E kann eine Passivierung des Grundmetalls erfolgen. Es kann aber dann auch festgestellt werden, ob genügend Metall abgetragen ist. Das geschilderte Verfahren kann sich bei Bedarf noch mehrmals anschließen bis das verbleibende Metall von Radionukliden frei ist und einer üblichen Verschrottung zugeführt werden kann.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zum Abbau der Radioaktivität eines Metallteiles, wobei mit einer Dekontammationslosung eine Oxidschicht vom Metallteil entfernt wird, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß danach ein noch vorhandenes oxidierend wirkendes Mittel aus der De¬ kontaminationslösung entfernt wird und infolgedessen eine Schicht des Metalls abgetragen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß oxidierend wirkende Mittel Fe3+ und/oder Restsauerstoff sind.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß zum Ent¬ fernen oxidierend wirkender Mittel der Dekontaminationslösung ein Reduktionsmittel zugegeben wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Re¬ duktionsmittel Ascorbinsäure ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß zum Entfernen oxidierend wirkender Mittel die Dekontaminationslösung mit einem Inertgas begast wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß zum Entfernen oxidierend wirkender Mittel die Dekontaminationslösung mit UV-Licht bestrahlt wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß entstehende Fe2τ-Ionen mit einem Kationenaustauscher entfernt werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der De¬ kontaminationslösung Salpetersäure zugegeben wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Entfernen oxidierend wirkender Mittel gestoppt wird durch eine Zugabe eines Oxidationsmittels .
10. Verfahren nach Anspruch 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Oxi- dationsmittel Luft, Sauerstoff, Eisen (3) -Ionen, Wasserstoffperoxid und/oder Ozon ist.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 oder 10, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß das Entfernen oxidierend wirkender Mittel in zeitlichem Wechsel ausgelöst und gestoppt wird.
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