JPH0695155B2 - 高放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents

高放射性廃棄物の処理方法

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JPH0695155B2
JPH0695155B2 JP2065403A JP6540390A JPH0695155B2 JP H0695155 B2 JPH0695155 B2 JP H0695155B2 JP 2065403 A JP2065403 A JP 2065403A JP 6540390 A JP6540390 A JP 6540390A JP H0695155 B2 JPH0695155 B2 JP H0695155B2
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/32—Processing by incineration

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は使用済燃料の再処理工程等で発生する高レベル
放射性廃棄物の処理方法に関する。更に詳しく述べる
と、高放射性廃棄物の仮焼体にホウ素又はホウ素化合物
を適量添加し高温で処理することにより、白金族元素を
合金化して分離回収し、残渣酸化物を減容度の高い廃棄
物固化体にする処理方法に関するものである。
［従来の技術］ ピューレックス法による使用済燃料の再処理で発生する
高レベル放射性廃棄物は、核分裂生成物を含む硝酸溶液
の形で貯蔵されている。この高放射性廃棄物は、将来、
ガラス等の媒体に混入することにより固体化される。媒
体としてはガラスの他に合成岩石（シンロック）など多
種類の材料が研究されている。媒体中の核分裂生成物の
濃度は、核分裂生成物の媒体への溶解度、化学的耐久性
（水に対する浸出率）、崩壊熱の除去の問題から、約10
％程度に制限されている。固化体の体積は、その貯蔵・
処分の費用を低減させるため可能な限り小さくすべきで
ある。そのためには固化体中の核分裂生成物の含有率を
上げる必要があるが、上記の理由により現状では困難で
ある。
一方、高放射性廃棄物中には有用で且つ天然資源の少な
い白金族元素（Ru,Pd,Rh）が含まれている。これら白金
族元素を回収する試みは長年続けられてきており、 高放射性廃棄物の硝酸溶液から燐酸エステルを用いて
分離する溶媒抽出法、 高放射性廃棄物をガラス溶融する際、その融体から溶
融鉛を用いて抽出分離する鉛抽出法、 放射性廃棄物をイオン交換処理し、分離するイオン交
換法、 等が知られている。
［発明が解決しようとする課題］ しかし上記従来の白金族元素の回収方法は次のような欠
点がある。
溶融抽出法は燐酸エステルが二次廃棄物となり、再処
理で使用する抽出用溶媒TBP（トリブチルフォスフェイ
ト）と種類が異なるため、廃TBPとは別の処理方法の研
究開発及び処理プラント建設等が必要になる。この費用
は多大であり、回収する白金族元素のコストを市販価格
以上に引き上げ、経済的に引き合わない。
鉛抽出法は、そのままで固体廃棄物となる鉛を抽出剤
としている点で有利であるが、抽出効率を上げるため高
放射性廃棄物のガラス固化体製造に使用するガラスとは
異なる組成の低粘度のガラスを使わねばならず、また鉛
と白金族元素とを再分離する必要があるため実用化は困
難である。
イオン交換法の場合は、イオン交換樹脂が硝酸と接触
することにより可燃性物質が生成するため安全性の面で
問題がある。
更にこれらどの方法を採用しても多量の二次廃棄物が生
じ、高放射性廃棄物の高減容処理を行うことができな
い。
本発明の目的は上記のような従来技術の欠点を解消し、
新しい二次廃棄物を多量に発生させることなく、白金族
元素を容易に回収でき、高放射性廃棄物の高減容固化を
実現できる処理方法を提供することにある。
［課題を解決するための手段］ 上記の目的を達成できる本発明は、高放射性廃棄物の仮
焼体にホウ素又はホウ素化合物をホウ素単体の重量％で
0.5〜10％添加し、還元状態において1000℃以上の高温
で加熱溶融処理し、仮焼体中に存在する白金族元素とホ
ウ素とを合金化させ、得られる白金族合金層を酸化物層
から沈降分離して回収し、残渣酸化物を固化体にする高
放射性廃棄物の処理方法である。
本発明者等は、高放射性廃棄物の仮焼体の加熱溶融処理
に際し、ホウ素又はホウ素化合物を適量添加すると、そ
れが白金族元素と合金化するため溶融処理温度を大幅に
低下させ得ることを知得し、それに基づき本発明を完成
するに至ったものである。
高放射性廃棄物は、通常、使用済燃料の再処理工程にお
ける抽出残渣として得られる硝酸溶液であり、使用済燃
料中の殆ど全ての核分裂生成物を含有している。本発明
では、第１図に示すように、この高放射性廃棄物を加熱
し水分及び硝酸を蒸発させて仮焼体を得る。その仮焼体
にホウ素又はホウ素化合物を加え、還元状態において10
00℃以上の高温で加熱溶融処理する。これによって白金
族元素とホウ素とが合金化し、得られる白金族合金層は
沈降し、酸化物層から分離できる。
仮焼体に添加するホウ素化合物としては、水素化ホウ素
ナトリウム、窒化ホウ素、炭化ホウ素などがあるが、勿
論これらに限定されるものではない。特に窒化ホウ素は
取り扱いが容易であり低価格であることから最も適当で
ある。添加するホウ素又はホウ素化合物の量は、ホウ素
単体に換算した重量％で10％以下で十分である。多量の
添加は廃棄物量を増加させるため好ましくない。より好
ましくは５％以下とする。本発明のポイントは白金族合
金の融点を低下させることにあり、そのためには共晶を
形成させることが最良であるが、0.5％の添加でも効果
がある。従ってホウ素添加量は0.5％以上であればよ
く、より好ましくは１％以上とする。
高放射性廃棄物の加熱処理における酸化還元状態の制御
は、温度、雰囲気、還元剤の添加により行う。加熱温度
は1000℃以上とする。1000℃未満ではPd,Rhは金属に還
元され得るがRu,Moは還元されない。好ましくは1500℃
以上とする。Ru、Pd、Rh、Mo、Ｂ系の合金は2000℃以下
で溶融するので、それ以上の高温は必要ない。雰囲気の
制御は還元反応を促進するためである。本発明では酸素
含有量を低減した空気、窒素もしくはアルゴンの雰囲気
下で行うのが望ましい。還元剤も還元反応促進のために
使用する。新たな二次廃棄物を生じさせないため水素や
一酸化炭素等の気体還元剤、炭素等の酸化還元反応にお
いて気体化する還元剤、アルカリ土類金属や希土類元素
など廃棄物となる酸化物層の構成元素である還元剤を使
用する。またアルミニウムなど酸化物として残存しても
廃棄物となる酸化物相に悪影響を与えない物質の使用も
可能である。これら温度、雰囲気、還元剤は反応条件に
より適宜組み合わせる。
［作用］ 使用済燃料中の核分裂生成物は金属元素、非金属元
素、希土類元素に大別できる。金属元素としてはアル
カリ土類金属やMo等の遷移金属、白金族元素等がある。
高放射性廃棄物を加熱することにより、の非金属元素
およびの金属元素の中のアルカリ金属の大部分が除去
される。それらはSb,Te,Cs,Rb等である。その結果、仮
焼体の主成分は、燃焼度45000MWD/MTU、冷却期間５年の
使用済燃料の場合、含有量が100g/MTU以下の元素を除く
と次のようになる。
・アルカリ土類金属（Sr,Ba） …3.3kg/MTU 8.7％ ・遷移金属（Zr,Mo,Tc） …10.5kg/MTU 27.9％ ・白金族元素（Ru,Rh,Pd） …5.4kg/MTU 14.3％ ・希土類元素（Y,La,Ce等） …18.5kg/MTU 49.1％） 合計 …37.7kg/MTU この仮焼体を更に加熱溶融することにより、通常の高放
射性廃棄物の固化体（核分裂生成物含有量約10％）に比
べて減容度の高い固化体が得られる。因にガラス固化体
では核分裂生成物に対し10倍の重量となり使用済燃料１
トン当たり数百ｌの固化体となるが、本発明では容積数
十ｌの固化体になる。
更に本発明では白金族元素が分離回収される。白金族元
素は、その酸化物生成の自由エネルギーが小さく、加熱
により金属状態にまで還元されることが知られている。
白金族元素の融点はPdが1554℃、Rhは1963℃、Ruは2254
℃である。RuはRhとその結晶型を異にしているため全率
に固溶せず、またPdはRh,Ruと共晶点をもつ合金を生成
しない。従って白金族元素及びその合金系では、融点が
2000℃以上になることがあり、仮焼体の溶融により白金
族元素を単独または合金として酸化物である残渣と分離
させることは困難である。つまり相としては分離して
も、溶融体として二層に互いに分離させるには溶融温度
は極めて高くなる。仮焼体中のMoは酸化物生成自由エネ
ルギーが比較的小さく、白金族元素と融点の低い合金を
形成する。しかし核分裂生成物中のMoと白金族元素の含
有量は使用済燃料の燃焼度等によって決まっていること
から、最も融点の低い組成を４成分系のそれぞれの合金
系において実現することは困難である。
本発明ではホウ素又はホウ素化合物を添加している。こ
のためMoや白金族元素とホウ素との合金が形成され、低
い温度で溶融する。一般的に多くの元素（Ｍ）はホウ素
（Ｂ）と、M/B型又は2M/B型の化合物を作り、この化合
物は元素（Ｍ）と共晶を形成する。その融点はもとの元
素に比べて非常に低い。更にホウ素は原子量が小さく約
11であり、このため他の元素との共晶点におけるホウ素
の重量含有率はせいぜい５％にとどまる。従って白金族
元素やMoの溶融温度を下げるために添加すべきホウ素の
量は極く少量でよい。これによって白金族元素やMoは20
00℃以下の温度で容易に溶融する形態に還元され、溶融
合金層が形成される。これは残余の酸化物層と分離する
ため、白金族元素を回収でき、酸化物は高減容度の固化
体になる。
［実施例］ 第２図は本発明方法を実施するための処理装置の一例を
示す概念図である。これはボトムフロー型の装置例であ
る。高放射性廃棄物の仮焼体は溶融容器10に入れられ
る。仮焼体は加熱還元処理され、比重の大きな白金族元
素の層12と比重の小さな酸化物層14に分離する。白金族
元素の層12と酸化物の層14は順次底部の流下ノズル16か
ら落下し、別の容器内に注入し固化する。
第３図は本発明方法の実施に用いる処理装置の他の例を
示す概念図である。これはオバーフロー型の装置例であ
る。高放射性廃棄物の仮焼体は溶融容器20の中央部分に
入れられ、加熱溶融処理される。下方に位置する白金族
元素の層12及び上方に位置する酸化物の層14はそれぞれ
矢印で示す流路22,24を経て、流下ノズル26,28から流下
し、別の容器内に注入して固化する。
装置構成は上記２つの例に限られるものではなく、ボト
ムフロー型とオバーフロー型の中間型の装置構成も考え
られる。即ち白金族元素の層はボトムフローにより流下
させ注入固化し、酸化物の層はオバーフローにより流下
させ注入固化する。
なお高放射性廃棄物の仮焼には、ガラス固化などで研究
されているロータリーキルン方式やマイクロ波加熱方式
などを使用でき、仮焼体の加熱処理には、ヒーター方式
や直接通電方式、高周波加熱方式等を適用できる。
次に具体的な実験例について述べる。
［実験例１］ 燃焼度45000MWD/MTU、冷却期間５年の使用済燃料中の核
分裂生成物の組成をORIGENコードによって計算し、相当
する高放射性廃棄物の模擬廃液を合成した。この模擬廃
液を600℃に加熱し、仮焼体とした。
仮焼体45gと窒化ホウ素（BN）5gをルツボに入れアルゴ
ン雰囲気下で1800℃−１時間の加熱処理を行った。冷却
後観察したところ内容物の上部表面は滑らかであり溶融
したことが明らかであった。ルツボを破壊し内容物を取
り出した。内容物は２種類に分かれ、底部には金属の塊
があり残渣部分から容易に分離できた。金属部分をＸ線
マイクロアナライザー（EPMA）で分析したところ、Ru、
Rh、Pd、Mo及びＢが検出された。
残渣酸化物部分について、水への浸出率をJIS−R3502に
準じた方式で測定した。浸出率は８×10-5g/cm2・ｄで
ガラス固化体とほぼ同程度であり、高放射性固化体とし
て十分な化学的耐久性を有していることが確認された。
［実験例２］ 窒化ホウ素の添加量を2.5gに変えて実験例１と同様の方
法で模擬高放射性廃棄物を処理した。処理後の観察結果
は、実験例１と同様であった。
［比較例］ 窒化ホウ素を添加せずに（それ以外は実験例１と同じ条
件で）実験を行った。冷却後観察したところ内容物は焼
きしまった状態で、溶融した形跡は認められなかった。
この物質はルツボから容易に取り出すことができた。し
かし２つの部分には分離しておらず金属の塊はできなか
った。
［発明の効果］ 本発明は上記のように高放射性廃棄物の仮焼体にホウ素
又はホウ素化合物を添加し、還元状態において1000℃以
上の高温で加熱溶融処理する方法であるから、有用な白
金族元素を分離回収でき、処理プロセスの単純化並びに
処理装置の小型化を図ることができる。また残渣酸化物
をそのまま固化体にするため従来のガラス固化処理に比
べて数十分の一もの大幅な減容固化を実現でき、高放射
性廃棄物の貯蔵・処分における大幅な費用削減が可能と
なる。
本発明ではホウ素又はホウ素化合物を添加しているため
上記の処理を2000℃以下で行うことができる。従って特
殊な加熱方式（例えば電子ビーム加熱やプラズマ加熱
等）ではなくヒーター加熱等での処理が可能となり、ま
た溶融炉に用いる材料も特殊な高融点材料（例えばトリ
ウム酸化物等）ではなくジルコニア等でよく、処理設備
を容易に且つ安価に構成できる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明方法を用いた処理プロセスの説明図、第
２図は本発明の実施に用いる処理装置の一例を示す概念
図、第３図は処理装置の他の例を示す概念図である。 10,20…溶融容器、12…白金族元素の層、14…酸化物の
層、16,26,28…流下ノズル。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭57−23900（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−106000（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−38700（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−154700（ＪＰ，Ａ)

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】高放射性廃棄物の仮焼体に、ホウ素又はホ
    ウ素化合物をホウ素単体の重量％で0.5〜10％添加し、
    還元状態において1000℃以上の高温で加熱溶融処理し、
    仮焼体中に存在する白金族元素とホウ素とを合金化さ
    せ、得られる白金族合金層を酸化物層から沈降分離して
    回収し、残渣酸化物を固化体にすることを特徴とする高
    放射性廃棄物の処理方法。
  2. 【請求項２】添加するホウ素化合物が窒化ホウ素である
    請求項１記載の処理方法。
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