DEP0043964DA - Verfahren zur Herstellung ungesättigter Kohlenwasserstoffe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung ungesättigter Kohlenwasserstoffe

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DEP0043964DA
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DE
Germany
Prior art keywords
reaction
hydrogen
catalyst
production
catalysts
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Expired
Application number
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English (en)
Inventor
Helmut Dr. DE Nonnenmacher
Willi Dr. DE Oettinger
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
Badische Anilin and Sodafabrik AG
Publication date

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Description

!,GUiarbenindustrie Aktiengesellschaft "In Auflösung"
Unser Zeichen;Q
Ludwigshafen a/HhOi,den 24.Mai 1949.
Rh/Ht»
ρ 43 964 I?c!/12 o.
Verfahren zur Herstellung ungesättigter Kohlenwasserstoffe,
Bei der bekannten. Umsetzung von Kohleaosyd mit Wasserstoff zu Kohlenwasserstoffen oder deren sauerstoffhaltigen Derivaten hat man schon vergeschlagens den Katalysator in fein verteilter form au verwendin. Man arbeitet dabei, wenn die üblichen Kobaltkatalysatoren oder ähnliche verwendet werden, bei Temperaturen um etwa 200°» während bei Anwendung von Bisenkatalysatoren Temperaturen von etwa 300° eingehalten werden.
üs wurde nun gefunden, dass man bei dieser Umsetzung von Kohlenoxyd mit Wasserstoff hohe Ausbeuten an ungesättigten, insbesondere gasförmigen Kohlenwasserstoffen erhält,, Mnenn man bei Temperaturen oberhalb etwa 350°, zweckniässig oberhalb 370®,ζ.Be bei 380=400°j arbeitet und einen eisenhaltigen Katalysator verwendet , der periodisch oder kontinuierlich aus dem üeaktionsraum entfernt, regeneriert, reduziert und wieder zurückgeführt wird»
Die eisenhaltigen Katalysatoren werden zweckmässig durch Schmelzen oder Sintern hergestellt. Zur Erhöhung der Wirksamkeit setzt man vorteilhaft noch andere Metallverbindungen zuj Z0B0 solche von Kupfer, Titan, Mangan, Chrom, Molybdän, Aluminium, Thorium, Cer oder Zirkon oder Gemischen dieser Stoff®» Auch Fluorverbindungen können zugegeben werden«
Besonders zweckmä3sig ist es, die Katalysatoren zusammen mit spaltend wirkenden Stoffen, wie aktiven Silikaten, zu verwenden= Unter diesen sind besonders die Aluminium-, Magnesium- und Zinksilikate geeignet» Sie können durch Aktivierung natürlicher Silikate, wie Bleicherden, mit Säuren, z.B. Ilußsäurs, Salzsäure oder Salpetersäure, oder durch Fällung aus Wasserglas hergestellt sein. Diese spaltend v?irkenden Stoffe werden den Katalysatoren in Mengen von 10 bis 60 $, vorteilhaft 20 bis 4P #» zugegeben» ^oV,e
O.Z.15 515.
Die" Katalysatoren und gegete nenfalls die spaltend wirkkenden Stoffe werden in feinverteil<ter F©rm ang ewandt. Si e gelangen im allgemeinen zusammen mit dem Synthesegas in den Bsaktionsraum und können zum groasen Teil mit dem Gas wieder ausgetragen werden. Ea ist jedoch vorteilhaft, wenn sich der Reaktionsraum weitgehend mit Katalysator anfüllt und die Katalysatorschicht durch 'das hindurchströmende Gas in wirbelnde Bewegung versetzt wird« Auf dies© Weise stellt sich im unteren Teil des Heaktionsgefässea eine höhere Katalysatorkonzentration ein als im oberen Teil.
Der Katalysator wird von Zeit zu Zeit oder kontinuierlich aus dem Itaktionsraum entfernt.In einem besonderen. Gefäsa wird er von dem darauf abgelagerten Kohlenstoff durch Abbrennen mit Luft befreit, dann mit Wasserstoff bei etwa 400 bis 800° zu Metall reduziert und 'zum grössten Teil wieder in den Isaktionsraum zurückgeführt .Ein Teil des Katalysators kann durch frischen ersetzt werden.
Man geht bei dem Verfahren von einem Gas aus, das Kohlenoxyd und Wasserstoff etwa im Verhältnis Is2 bis IiI enthält*zweckmässig aber von einem Gas, in dem Kohlenoxyd in geringem Überschuss über den Wasserstoff,z.B,im Verhältnis 5s4,vorhanden ist,Von diesem werden st'indlich 200 bis 8000 cbm oder mehr, vorteilhaft 500 bis 5000 cbm je cbm Keaktioneraum zugeführt. Das den Seaktionsraum "verlassende Gas kann aweckmässig nach ι ', einer COp-Wäsche und Entfernung der gebildeten leichtsiedenden und gasförmigen Kohlenwasserstoffe auseerdem Methan der Apparatur! ga'hz 'oder teilweise wieder zugeführt werden. Das Verhältnis von zurückgeführtem Gas zu Frischgas kann 0,5 ?1 bia 5ti, vorteilhaft lsi bis 3:1» betragen.
Die Umsetzung wird im allgemeinen bei gewöhnlichem Druck oder Drucken von 2 bis 25 at ausgeführt. Es ist vorteilhaft,in saurer Atmosphäre zu arbeiten,indem man z.B«Ammoniumfluorid,Ammoniumchlorid · oder andere während der Reaktion Halogenwasserstoff bildend® Stoff# in geringer Menge zusetzt«
Die Ausbeute an ungesättigten gasförmigen Kohlenwasserstoffen beträgt etwa 50 bis 70 #,bezogen auf umgesetztes Prischga®.
Beispiel.
Ein in üblicher Weise hergestellter Eisenschmelzkatalysator wird so fein gemahlen,dass er durch ein 100er Maschensieb hindurchgeht und etwa 90 $> davon auf einem 10 OÖOer Maachensieb zurückbleibea»
Der Katalysator wird zusammen mit Wasserstoff unten in ein senkrecht stehendes Eeaktionsgefäss von 1,5 m Höhe
und 50 !älter Inhalt eingeführt und bei einem Druck von 10 at bei 450° reduziert. Bas Reaktionsgefäss ist dabei weitgehend mit Katalysator gefüllt» der durch den Wasserstoffstrom in wirbelnder Bewegung gehalten wird. Die mit dem Wasserstoff mitgerissenen Katalysatorteilchen werden durch einen Zyklon abgeschieden und zurückgeführt. Nach Beendigung der'Reduktion wird-bei 380°-anstelle von Wasserstoff ein aus 5 Teilen Kohlen·= oxyd und 4 Teilen, Wa-sserstoff bestehendes ,Gas in einer M@nge von 30QU Liter (normal) je Liter R@aktionsraum und Stunde eingeführt, Von dem ,austretenden Gas werden stündlich Liter Beak ti ons raum u^UXJOtMter^ngEfia&iHzuruckgefuhrt, nachdem sie von den flüssigen und gasförmigen Anteilen, ausser dem Methan, sowie von Kohlendioxyd befreit wurdene Aus 1 cbm frischgas werden etwa 100 g ungesättigte gasförmige Kohlenwasserstoffe, 20 g leichtsiedende, zu 90 # ungesättigte Kohlenwasserstoffe und 15 g höhersiedende Kohlenwasserstoffe und Alkohole erhalten» Nach einer.Betriebsdauer von einem Tag wird der Seaktionsraum mit^Stickstoff ausgespült1 und der Katalysator durch Abbrennen mit einem liuf ^Stickstoff-Gemisch von Koks befreit und anschliessend mit Yiasserstoff wieder reduziert» '

Claims (1)

Patentansprüche 8
1. Verfahren zur Hers-tellung von ungesättigten, insbesondere-gasförmigen Kohlenwasserstoffen durch Umsetzung von Kohlenoxyd mit Wasserstoff in Gegenwart feinverteilter Katalysatoren beifcgewöhnlichem oder leicht erhöhtem Druck, dadurch gekennzeichnet,dass man die Umsetzung bei Temperaturen oberhalb etwa 35O°',zweckmäsaig oberhalb 370°, vornimmt und einen eisenhaltigen Katalysator verwendet, der periodisch oäer kontinuierlich aus dem Reaktionsraum entfernt, regeneriert, reduziert und wieder zurückgeführt wird»
2ο Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man neben den eisenhaltigen Katalysatoren spaltend wirkend© Stoffe, insbesondere aktive Silikate, verwendet.
BADISCHE AMILBT- & SODA-FABRIK

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