DEF0010740MA - - Google Patents
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Description
BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
Tag der Anmeldung: 31. Dezember 1952 Bekanntgemacht am 21. Juni 1956
Die Erfindung bezieht sich auf neutrale Salzbäder zur Wärmebehandlung von Metallen, die länger verwendet
werden können, als es bisher möglich war.
Neutrale Salzbäder, die häufig Alkali- und Erdalkali-Chloride mit oder ohne Fluoride derselben
enthalten, sind zur Erhitzung von Metallen, z. B. bei ihrer Wärmebehandlung, weit verbreitet. Es ist
bekannt, daß anfänglich neutrale Bäder nach einer gewissen Einsatzzeit alkalisch werden und so infolge
Zersetzung der Salze bei höheren Temperaturen den Stahl entkohlen.
Man hat neutrale Salzbäder durch Zusatz von Abstimmungsmitteln verbessert, die entweder Kieselsäure,
Titandioxyd, Siliciumcarbid, Borax oder Borsäure enthalten. Diese Abstimmungsmittel reagieren
mit den Salzen unter Bildung von Schlammrückständen, die keramischer Natur sind. Die Metalloxyde
reagieren mit diesen keramischen Massen, werden aus dem Salzbad ausgeschieden und gehen in einen
wasserunlöslichen Schlamm über.
Wenn Borax oder Borsäure allein oder in Kombination als Abstimmungsmittel verwendet werden, verbinden
sie sich mit dem Alkali und den Metalloxyden unter Bildung von Schlämmen, die mehr oder weniger
glasartig sind. Die obenerwähnten Abstimmungsmittel sind nicht dauernd, sondern nur sehr vorübergehend
wirksam. Außerdem wird, wenn Borsäure enthaltende Abstimmungsmittel einer Salzbadschmelze
zugesetzt werden, an der Oberfläche des Bades eine viskose Flüssigkeit gebildet, die 5 bis 20 Minuten nach
Zusatz des Abstimmungsmittels bestehenbleibt. Das Salzbad kann dann erst nach vollständiger Zerstörung
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der Borsäure und Assimilation der viskosen Flüssigkeit verwendet werden. Außerdem muß man die
Schlammrückstände von Zeit zu Zeit entfernen, da sie bei Verbleiben im Bad die Viskosität desselben erhöhen
und wasserunlöslich sind, so daß sie sich nur schwer von den wärmebehandelten Teilen abwaschen lassen.
Gemäß der Erfindung beseitigt man diese Schwierigkeiten durch Verwendung neutraler Salzbäder, denen
als Abstimmungsmittel ein Mg, B, F und O enthaltendes Komplexsalz zugesetzt ist. Es wurde zwar
bereits Magnesiumfluorborat, Mg(B F4)2, als Ab-.
Stimmungsmittel vorgeschlagen, aber diese Verbindung, die technisch nur als Hydrat mit 6 Molekülen
Wasser herstellbar ist, beginnt sich schon bei etwa 500 C zu zersetzen, wobei große-Mengen Bortrifluprid
entwickelt werden. ,
Das gemäß der Erfindung verwendete Komplexsalz 4 MgF2 · B2O3 · 2 H2O dagegen (nachfolgend kurz
»Komplexsalz«) weist diese Nachteile nicht auf, sondern ist auch bei hohen Temperat/uren bis zu
3000 C und darüber stabil. Wenn man es neutralen
Salzbädern aus Alkali- und Erdalkalisalzen mit oder ohne geringe Zusätze von Fluoriden derselben in
Mengen von 0,25 bis 4 Gewichtsprozent des Gesamtbades beigibt, so wird es bei Temperaturen zwischen
449 und 13150 C schnell vom Bade aufgenommen.
Das Komplexsalz kann dem Bad entweder zu Anfang zugesetzt werden oder nachdem dieses durch die
normalen, im Verlaufe des Einsatzes entstehenden Zersetzungsprodukte der Salze verunreinigt ist. Hierdurch
verringert sich die Menge an Wasserunlöslichem, Säureunlöslichem und an Metalloxyden und wird auf
einem Minimum gehalten, und das Bad bleibt neutral.
Die Wirksamkeit dieses Komplexsalzes scheint darauf zu beruhen, daß seine elementaren Bestandteile
Magnesium, Bor und Fluor je nach Bedarf in dem Bad frei werden. Das Bor, das als Boroxyd berechnet
werden kann, scheint die alkalischen Bestandteile des Bades zu neutralisieren, und deshalb bleibt das
Magnesium ungebunden und reduziert später alle Metalloxyde, die entweder auf den zu behandelnden
Teilen oder auf den Stücken in das Bad hineingekommen sind.
In einem Bad der oben beschriebenen Art mit dem erfindungsgemäßen Zusatz haben die eingetauchten
Elektroden eines Elektrodensalzbadofens eine viel größere Lebensdauer, ebenso ist die Lebensdauer des
keramischen Tiegels erheblich verlängert.
Das vorgeschlagene Komplexsalz, welches von der »American Agricultural Chemical Company« in den
Vereinigten Staaten in den Handel gebracht wird, kann durch Zusammenschmelzen von Magnesiumfluorid
mit Orthoborsäure, H3BO3, gewonnen werden.
Das Magnesiumfluorid kann dabei in Form eines
Magnesiumerzes vorliegen, z. B. als Sellait, MgF2. Bei dieser Reaktion entsteht ein Komplexsalz von
folgender Teilzusammensetzung:
Magnesium 25,5 bis 27,0 Gewichtsprozent
Bor 5,7 - 5,9
Fluor 33,0 - 36,0 -
Glühverlust ........ 8,5 - 12,0 ■
Der Rest besteht aus Sauerstoff und geringen Ver- ,-unreinigungen,
wie aus nachfolgender Tabelle zu ersehen ist, in welcher der Gehalt an· MgF2 und B2O3
aus den vorstehenden analytischen Daten errechnet ist:
MgF2 67 bis 70 Gewichtsprozent
B2O3 18- -- -19 -
Wasser (vorzugsweise) .... 9. - 12 andere Bestandteile .:■..:.
(Kalk, Siliciumdioxyd,
Sulfat, Fluorid, Eisenoxyd, Aluminiumoxyd) Spuren bis etwa
Sulfat, Fluorid, Eisenoxyd, Aluminiumoxyd) Spuren bis etwa
2 Gewichtsprozent
Das in dem Komplexsalz enthaltene Wasser, und zwar sowohl das gebundene als auch das freie Wasser,
kann in seiner Menge stärk schwanken, z. B. von 8 bis 14%· Das Gewichts verhältnis MgF2 zu B2O3
beträgt nach den vorstehend angegebenen Werten 3,53 bis 3.89·
Das bevorzugt verwendete Produkt hat etwa folgende Zusammensetzung:
Magnesiumfluorid 69,5 Gewichtsprozent
Boroxyd 18,5
Wasser (gebundenes und freies) 10,0
andere Bestandteile (Kalk, , go
Siliciumdioxyd,Sulfat,Fluorid,
Eisenoxyd, Aluminiumoxyd) 2,0 -
Eisenoxyd, Aluminiumoxyd) 2,0 -
Die 2 % an sonstigen Verunreinigungen sind in dem Erz vorhanden und scheinen weder bei der Herstellung
des Komplexsalzes noch bei seiner Anwendung als Zusatz für Salzbäder irgendeine Wirkung zu besitzen.
Die Wassermenge, welche in dem Komplexsalz zurückbleibt, schwankt mit der Dauer des Schmelzzustandes
der Orthoborsäure. Die durchschnittliche Zusammen-Setzung entspricht der Formel 4 MgF2 -B2O3- »H20,
wobei w = i2/3 bis 21I3 betragen kann. Die Schwankung
im Magnesiumnuoridgehalt des Komplexsalzes läßt sich auf Änderungen in der Reinheit des Magnesiumflourid
enthaltenden Magnesiumerzes und/oder auf den Grad zurückführen, in welchem sich ein solches
Erz in geschmolzener Orthoborsäure löst.
Die folgenden Beispiele für Salzbadschmelzen dienen der Erläuterung der Erfindung, ohne diese jedoch erschöpfend
zu kennzeichnen, und zwar weder hinsiehtlieh der relativen Zusammensetzung der Bestandteile
noch hinsichtlich der grundlegenden Zusammensetzung des Bades, welchem das Komplexsalz zugesetzt
wird.
Neutrales Vorwärmbad
Das Bad hatte folgenden Anfangsgehalt:
Dieses Bad eignet sich für Arbeitstemperaturen von 649 bis 926° C. Wenn man es dicht oberhalb seines
| Bariumchlond .... | 49 Gewichtsprozent |
| Kaliumchlorid .... | 25 |
| Natriumchlorid ... | 25 |
| Komplexsalz | T — |
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Schmelzpunktes verwendet, sind infolge der langsamen Zersetzung der Salze an Atmosphäre höchstens
1U0Io Komplexsalz nötig. Das Bad kann auch bei
höheren Temperaturen, bis zu 926° C, eingesetzt werden. Dieses Bad wurde erstens als erstes Vorwärmbad
für .Schnellstähle bei etwa 760° C und zweitens als zweites Vorwärmbad für Schnellstahle bei- etwa
C verwendet. Die Bäder wurden in der für die Vorerhitzung von Schnellstählen üblichen Weise
Tage ständig in Betrieb gehalten.' Im .Verlauf dieser Zeit wurden in bestimmten Intervallen Proben
genommen. 1 g jeder Probe wurde mit n/io-Sälzsäure
gegen Methylrot als Indikator titriert. In der nachfolgenden Tabelle sind die Zeit der Probenahme und
die Menge an notwendiger n/io-Salzsäure und damit auch der Alkalitätsgrad des Bades angegeben. Das
Säureunlösliche, das Wasserunlösliche und die anderen Elemente wurden durch die üblichen analytischen
Methoden ermittelt. Während der Dauer dieser Versuche wurden die Verluste an den anfänglich vorhandenen
Bestandteilen durch entsprechende Zusätze ausgeglichen, die durch das Herausziehen der behandelten
Teile und Stücke aus dem Bad entstanden waren, aber sonst keine anderen Stoffe zugesetzt.
Neutrales Hochtemperaturbad Das Bad hatte folgenden Anfangsgehalt:
Bariumchlorid .... 96 Gewichtsprozent Komplexsalz
Dieses Salzbad wurde in Verbindung mit den vorher erwähnten Vorwärmbädern zur Wärmebehandlung von
Schnellstählen ständig bei 1205 bis 12600 C eingesetzt.
Es wurde wie das Bad gemäß Beispiel 1 in bestimmten Zeitabständen untersucht. Es erfolgten keine anderen
Zusätze, als daß Salzbadreste aus den Vorwärmbädern mitgeführt und die normalen Verluste durch Zusatz
von Badzusatz von Anfangsgehalt ausgeglichen wurden.
Die Untersuchungsergebnisse der Bäder gemäß Beispielen ι und 2 sind folgende:
Verwendete Abkürzungen:
1. Vorwärmbad = 1. VW
2. - = 2. VW Hochtemperaturbad = HT Beispiel = Bsp, vormittags = ν
nachmittags = η
Bad
Datum
der
Probeentnahme
Probeentnahme
Neutraltest '
ccm/g Wasserunlösliches
Säureunlösliches durchschn.
Metalloxyde durchschn.
Andere
Bestandteile durchschn.
i. VW ■'■
(Bsp. i)
(Bsp. i)
2. VW
(Bsp. i)
(Bsp. i)
HT
(Bsp. 2)
i. VW
(Bsp. i)
(Bsp. i)
2. VW
(Bsp. 2)
14. ι ν
14. ι η
τη. ι ν
iy. ι .'. η
i8. ι...' ν
18. ι η
14. I V
14. ι η
17. ι. ν
17. ι η
ιδ. ι ν
18. i... η
14. ι vn
14. ι η
17. ι ν
17. ι η
18. ι. ν
18. ι η
21. I. . '. . -V
22. I η
2,\. I V
24. ι η
25. ι. ν
25. ι η
21. I V
22. I η
24-1 V
24-1 η
25· ι ν
25. ι η
o,4 o,5 o,3 o,4 o,4 o,5
o,4 o,4 o,4 o,4 o,5 o,3 o,44 o,4o
o,54 0,46 o,53 o,54
ö,6i o,45 , ο,4ΐ
0,46 o,4O o,54
o,7o 1,20 o,87
o,95 1,32
o,43 0,45 0,28 o,4o o,37
o,8i o,75 0,85 0,82 0,78 0,80
0,01
0,025
0,063
0,02
0,13
0,025
0,05
0,02
0,04
MoO3 o,o3
60 9 546/291
F 10740 VI/18 c
Bad
Datum
der
Probeentnahme
Probeentnahme
Neutraltest
ccm/g Wasserunlösliches
Säureunlösliches
durchschn.
durchschn.
o/
/o
/o
Metalloxyde durchschn.
Andere
Bestandteile durchschn.
7o
HT
(Bsp. 2)
(Bsp. 2)
i. VW
(Bsp. i)
(Bsp. i)
2. VW
(Bsp. i)
(Bsp. i)
HT
(Bsp. 2)
21. I V .
22. I Π.
24, I V
24-1 η
25. I V
25. ι ... η
20,. I. . V
31· ι ν
31· ι
η
2. 2 V
2. 2 η
2g. ι ν
31· ι ν
31. ι η
2.2 V
2. 2 η
29· I · · V
3ΐ· ι
ν
3ΐ- ι ■·■·■· η
2. 2 V
2. 2 η
Folgende Salzbäder wurden ebenfalls mit Erfolg verwendet :
Beispiel 3
Härtungsbad (Arbeitsbereich 538 bis 8430 C)
Härtungsbad (Arbeitsbereich 538 bis 8430 C)
Natriumchlorid .... 25,0%
Bariumchlorid 30,0 °/0
Calciumchlorid 44,0%
Komplexsalz !,0%
Beispiel 4
Härtungsbad (Arbeitsbereich 677 bis 8990 C)
Härtungsbad (Arbeitsbereich 677 bis 8990 C)
Kaliumchlorid 44,0 %
Natriumchlorid .... 45,0 %
Natriumfluorid .... 6,0 °/0
Natriumfluorid .... 6,0 °/0
Bariumchlorid 5,0 %
Komplexsalz 1,0 %
Härtungsbad (Arbeitsbereich 783 bis 1093° C)
Bariumchlorid 77,0 %
Calciumchlorid..... 16,5%
Natriumfluorid .... 5,5%
Komplexsalz 1,0 °/0
Natriumfluorid .... 5,5%
Komplexsalz 1,0 °/0
■ Der Zusatz des Komplexsalzes zu Hochtemperatursalzbädern,
die durch eingetauchte Elektroden aus Chromnickellegierungen, z. B. einer Legierung aus
bis 82% Ni, 11 bis 13% Cr, 6,5 bis 8% Fe, Rest
Verunreinigungen, oder aus Chromelektrodenmetall von einer Zusammensetzung von 23 bis 30 % Cr, bis zu
0,35 °/o C, Rest im wesentlichen Eisen, beheizt werden,
0,45
o,44
0,50
0,52
0,51
0,60
o,44
0,50
0,52
0,51
0,60
0,45
o,45
o,45
o,45
0,41
o,45
o,45
o,45
0,41
0,84
o,95
0,87
0,83
0,78
0,87
0,83
0,78
o,44
0,42
0,70
0,42
0,70
o,44
0,51
0,51
0,021
0,13
MoO3 nur Spuren
0,066
0,055
0,14
0,066
0,11
0,14
MoO3 0,01
MoO3 0,03
keine
scheint die Lebensdauer der Elektroden außerordent lieh zu verlängern. Es konnte beobachtet werden, daß
ein das Komplexsalz enthaltendes Bad dazu neigt, Chromoxyd an der Oberfläche der Elektrode zu metal- ·
lischem Chrom zu reduzieren, so daß auf diesen eine äußere Schicht von hoher Chromkonzentration gebildet
wird, die bei Stangen von etwa 5 χ ίο cm als Chromelektroden nach zweimonatigem Betrieb eine
Schicht von hohem Chromgehalt bildet, deren Stärke 3,175 mm oder mehr beträgt. Während Chroninickelelektroden
bisher eine Lebensdauer von 5 Wochen ·-- hatten, wenn sie in neutralen Chloridsalzbädern bei
1205 bis 12600 C eingesetzt waren, verlängert der Zusatz
des Komplexsalzes zu solchen Bädern die Lebensdauer der gleichen Elektroden auf 5 bis 7 Monate.
Anscheinend wird in jedem Falle das Chrom reduziert und bildet eine äußere Schicht von hohem Chromgehalt,
welche das Nickel oder Eisen des Metalls gegen den Angriff durch das Salzbad schützt.
Die Tiegel aus der üblichen schwer schmelzbaren Keramik, z. B. aus Mullit und Kieselsäure-Aluminiumoxyd,
werden durch die Bäder hauptsächlich infolge Abrieb durch die Metalloxyde und anderen inerten
Bestandteile der Abstimmungsmittel erodiert. Das Komplexsalz reagiert nicht mit dem schwer schmelzbaren
Material unter Herabsetzung der Lebensdauer : des Tiegels, sondern erhöht tatsächlich infolge der
Verringerung des Oxydgehaltes und der geringeren Schlammbildung dessen Lebensdauer.
Erhebliche Vorteile werden erzielt, wenn das Komplexsälz in Salzbadschmelzen aus Chloriden eines
oder mehrerer Alkali- oder Erdalkalimetalle zusammen mit anderen Fluoriden bei Temperaturen unterhalb
10930 C verwendet wird und auf den zu verarbeitenden
546/291
F 10740 VI/18c
Metallteilen eine Oxydschicht vorhanden ist. Aus Versuchen ergibt sich, daß andere Fluoride in Mengen
Vjon ι bis 20 °/0 vorteilhaft wirken, d. h. Natrium-,
Kalium-, Barium-, Calcium- oder Chromfluorid, je nach der Temperatur und dem Verfahren, für welches
das fertige Gemisch verwendet werden soll. Das vorgeschlagene Komplexsalz ist für alle Chlorid-Fluorid-Salzbäder
gut verwendbar.
Das Komplexsalz kann in Mengen von 1Z4 bis 4 Gewichtsprozent
auch neutralen Bädern zugesetzt werden, die im wesentlichen aus Hydroxyden oder Carbonaten
der Alkali- und Erdalkalimetalle sowie aus Gemischen derartiger Hydroxyde, Carbonate und Chloride
oder aus Chloriden und Hydroxyden, Chloriden und Carbonaten oder Hydroxyden und Carbonaten
von Alkali- und Erdalkalimetallen mit oder ohne Alkali- oder Erdalkalifluorid bestehen. Das Komplexsalz
wurde in den oben angegebenen Grenzen einem Salzbad zugesetzt, das aus einem eutektischen Gcmiseh
(etwa 50/50) von Kaliumhydroxyd und Natriumhydroxyd bestand, wobei sich bei der Wärmebehandlung
von Gold bei einer Temperatur von 538° C sehr vorteilhafte Ergebnisse ergaben. Nachdem man das
Gold in Wasser abgeschreckt hat, zeigt es, wenn es anschließend über offener Flamme auf Rotglut erhitzt
wird, keine Anlauffarbe, während sich unter den gleichen Bedingungen eine deutliche Anlauffarbe
zeigte, wenn man das Gold in gleicher Weise und in dem gleichen Bad behandelte, das jedoch kein Komplexsalz
enthielt.
Claims (6)
- PATENTANSPRÜCHE:i. Neutrales Salzbad zur Wärmebehandlungvon Metallen, dadurch gekennzeichnet, daß es im wesentlichen aus einer oder mehreren Metallverbindungen aus der Gruppe der Alkali- und Erdalkali-Hydroxyde, -Chloride und -Carbonate sowie 0,25 bis 4 Gewichtsprozent eines Magnesiumborfluorsauerstoff-Komplexsalzes besteht, das durch Zusammenschmelzen von Magnesiumfluorid mit Orthoborsäure gewonnen wird und etwa der Formel 4 MgF2 · B2O3 · 2 H2O entspricht.
- 2. Salzbad nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Salze außerdem ein oder mehrere Fluoride der Alkali- oder Erdalkalimetalle enthalten.
- 3. Salzbad nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Gesamtgehalt an Fluorid nicht mehr als etwa 20 Gewichtsprozent beträgt.
- 4. Salzbad nach den Ansprüchen 1 bis 3, da- so durch gekennzeichnet, daß zumindest etwa 80 Gewichtsprozent des Bades aus einem oder mehreren Chloriden der Alkali- oder Erdalkalimetalle bestehen.
- 5. Salzbad nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallverbindungen im wesentlichen Kaliumhydroxyd und Natriumhydroxyd sind.
- 6. Salzbad nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß Kalium- und Natriumhydroxyd im wesentlichen zu etwa gleichen Teilen angewandt werden.Angezogene Druckschriften:USA.-Patentschrift Nr. 2 510 650; Römpp, Chemie Lexicon, 2. Auflage, S. 222;Ephraim, Anorganische Chemie, Verlag Th.Steinkopff, 1923, S. 622;Gmelin, Handbuch der anorganischen Chemie, 1926, System Bor, S. 116.© 609 546/291 6.56
Family
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