DE952629C - Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde - Google Patents

Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde

Info

Publication number
DE952629C
DE952629C DEF17591A DEF0017591A DE952629C DE 952629 C DE952629 C DE 952629C DE F17591 A DEF17591 A DE F17591A DE F0017591 A DEF0017591 A DE F0017591A DE 952629 C DE952629 C DE 952629C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
parts
acid
hexamethylenetetramine
acetic acid
mixture
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEF17591A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Carl Berres
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF17591A priority Critical patent/DE952629C/de
Priority to NL207365A priority patent/NL96950C/xx
Application granted granted Critical
Publication of DE952629C publication Critical patent/DE952629C/de
Priority to NL244185A priority patent/NL108405C/nl
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C65/00Compounds having carboxyl groups bound to carbon atoms of six—membered aromatic rings and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups
    • C07C65/30Compounds having carboxyl groups bound to carbon atoms of six—membered aromatic rings and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups containing —CHO groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/347Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups
    • C07C51/373Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups by introduction of functional groups containing oxygen only in doubly bound form

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde Durch die Arbeiten von Du f f (J.Chem.Soc., 1934, 5. 1305) ist bekanntgeworden, daß man durch Einwirkung von Hexamethylentetramin auf ß-Naphthol in Gegenwart von Eisessig ein Azomethin erhält, das sich durch Erhitzen mit alkoholischer Salzsäure in 2-Oxynaphthaldehyd-(I) und I-Aminomethyl-2-oxynaphthalin spalten läßt. Die theoretisch mögliche Ausbeute an gewünschtem Aldehyd beträgt hiernach 5o0/o des eingesetzten p-Naphthols, liegt jedoch in Wirklichkeit infolge der nicht quantitativ verlaufenden Reaktionen und der Notwendigkeit der Trennung der beiden Reaktionsprodukte erheblich niedriger.
  • Es ist weiter bekannt (Duff, J. Chem. Soc., 1934, S. I307; I94I, S.57; I945, S. 276; I95I, S. I5I2), daß aus Phenolen mit freien Ortho- und Parastellungen zur Oxygruppe durch Erhitzen mit Hexamethylentetramin in Gegenwart von Glycerinborsäure oder Äthoxyäthanolborsäure auf I50 bis I700 die entsprechenden Oxyaldehyde in geringen Ausbeuten erhalten werden können. Auch dieses Verfahren eignet sich daher nicht für eine technische Ausführung, zumal die Borsäurederivate schwer zugänglich sind.
  • Es wurde nun gefunden, daß sich aromatische Oxaldehyde in technisch einfach auszuführender Weise in einem Arbeitsgang und ohne die Notwendigkeit, unerwünschte Nebenprodukte abtrennen zu müssen, in genügender Reinheit mit guten Ausbeuten gewinnen lassen, wenn man aro- matische Oxyverbindungen mit Hexamethylentetramin und Formaldehyd in Essigsäure bzw. deren Anhydrid bei erhöhter Temperatur, gegebenenfalls in Gegenwart konzentrierter Mineralsäuren, umsetzt.
  • Bei der praktischen Ausführung hat es sich dabei als vorteilhaft erwiesen, Formaldehyd in Gestalt von Paraformaldehyd anzuwenden. Es ist auch möglich, Hexamethylentetramin durch ein in gleicher Weise wirkendes Gemisch aus Ammoniak bzw. dessen Salzen mit schwachen Säuren und Formaldehyd zu ersetzen, wobei Ammoniak und Formaldehyd in wäßriger Lösung oder gasförmig angewendet werden können. An Stelle der Essigsäure sind auch ihre nächsten Homologen, wie Propionsäure, Buttersäure oder Valeriansäure, sowie niedere Polycarbonsäuren als Reaktionsmedien für das erfindungsgemäße Verfahren brauchbar, kommen aber wegen ihres Geruchs oder wegen ihres festen Aggregatzustandes für die praktische Durchführung weniger in Betracht.
  • Als Ausgangsmaterialien eignen sich Phenole und Naphthole, die nicht mehr als zwei reaktionsfähige Ortho- und Parastellungen in dem die Hydroxylgruppe bzw. -gruppen tragenden Kern enthalten. Die Anwesenheit von mehr als zwei freien Ortho- und Parastellungen in dem die Hydroxylgruppen tragenden Kern kann für die Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens schädlich sein, da in diesen Fällen ein unübersichtlicher Reaktionsverlauf, der die Ausbeute herabsetzt, möglich ist. Die Phenole und Naphthole können gegebenenfalls weitere Substituenten, wie Methylgruppen, Carboxylgruppen oder Halogen, besitzen, z. B. 2, 4-Dichlorphenol, BNaphthol oder die Dioxynaphthaline.
  • In einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens mischt man die aromatische Oxyverbindung mit Hexamethylentetramin und Paraformaldehyd in Eisessig, gegebenenfalls unter Zusatz von konzentrierter Mineralsäure, wobei man einen Überschuß an Formaldehyd, bezogen auf die aus Hexamethylentetramin und/oder Paraformaldehyd entwickelte Menge, anwendet und, vorzugsweise auf go bis I200, erhitzt. In einer zweiten Ausführungsform läßt man den Eisessig in die auf Wasserbadtemperatur befindliche Schmelze der Komponenten eintropfen.
  • Zur Aufarbeitung des Reaktionsgemisches läßt man anschließend bei Wassertemperatur konzentrierte Mineralsäure einlaufen und versetzt dann das Reaktionsgemisch mit einem großen Überschuß an Wasser. In den meisten Fällen kristallisiert beim Abkühlen der entstandene Aldehyd aus und kann abgetrennt werden. Leichter flüchtige Aldehyde können zweckmäßig auch durch eine Wasserdampfdestillation isoliert werden, Es war nicht vorauszusehen, daß riian auf die beschriebene Weise in der Lage ist, Ausbeuten an reinen Produkten zu erzielen, die über den eingangs genannten, nach dem bisherigen Verfahren theoretisch möglichen 50 oil und ganz wesentlich über den tatsächlich bisher erhältlichen Ausbeuten liegen.
  • Die einstufige Herstellungsweise und der Wegfall unerwünschter Nebenprodukte ermöglichen eine wirtschaftliche Herstellung von aromatischen Oxyaldehyden.
  • Beispiel I Zu einer Schmelze von I63 Teilen 2, 4-Dichlorphenol, 75 Teilen Hexamethylentetramin und 75 Teilen Paraformaldehyd läßt man unter Rühren 300 Teile Eisessig innerhalb von etwa I Stunde bei I00° langsam zulaufen und fügt anschließend innerhalb von 2 Stunden I48 Teile Schwefelsäuremonohydrat bei II80 langsam zu. Man rührt noch I5 Minuten bei II80, versetzt dann die klare Lösung mit 3000 Teilen heißem Wasser und läßt unter Rühren erkalten. Der 3, 5-Dichlor-2-oxybenzaldehyd wird dabei in fast weißen, derben Kristallen in einer Ausbeute von 140 Teilen erhalten.
  • Schmelzpunkt 910. Ein ganz reines Produkt gewinnt man, wenn die Reaktionsmasse mit 3000 Teilen heißem Wasser verdünnt und einer Wasserdampfdestillation unterworfen wird. Man erhält 110 bis II5 Teile (58 bis 6o0/o der Theorie) eines reinweißen Produktes, das bei 950 schmilzt.
  • Die gleiche Ausbeute wird erhalten, wenn man den Eisessig durch Essigsäureanhydrid ersetzt.
  • Beispiel 2 Zu einer Schmelze von I22 Teilen 2, 4-Dimethylphenol, 75 Teilen Hexamethylentetramin und 125 Teilen Paraformaldehyd läßt man bei 1000 300 Teile Eisessig innerhalb von I Stunde zulaufen, fügt innerhalb einer weiteren Stunde 344 Teile konzentrierte Salzsäure bei I00° zu und hält die Temperatur noch 30 Minuten auf 1000. Nach Verdünnen der Reaktionsmasse mit Wasser treibt man den 3, 5-Dimethyl-2-oxybenzaldehyd mit Wasserdampf über. Man erhält 97 Teile (65 O/o der Theorie) reinen Aldehyd mit dem Erstarrungspunkt 230.
  • Auf ähnliche Weise lassen sich auch 2-Oxy-5 -methylbenzaldehyd, 2-Oxy-3-methyl-5-chlorbenzaldehyd und 2-Oxy-3-chlor-5-methyl-benzaldehyd gewinnen.
  • Beispiel 3 Eine Mischung von 288 Teilen &Naphthol, 280 Teilen Hexamethylentetramin, 50 Teilen Paraformaldehyd, 400 Teilen Eisessig und 350 Teilen konzentrierter Salzsäure erwärmt man I Stunde auf siedendem Wasserbad unter Rühren. Dann gibt man weitere 390 Teile konzentrierte Salzsäure hinzu und erwärmt nochmals 45 Minuten auf dem Wasserbad. Werden zur Reaktionsmasse nach und nach 5000 Teile kaltes Wasser zugesetzt, so erhält man 288 bis 291 Teile (8I,6 bis 83,60/0 der Theorie) gut kristallisierten 2 - Oxynaphthaldehyd - (1), Schmelzpunkt 83,60.
  • Beispiel 4 Eine Mischung von I60 Teilen 2, 6-Dioxynaphthalin, 350 Teilen Hexamethylentetramin, 50 Teilen Paraformaldehyd, 600 Teilen Eisessig und 425 Teilen konzentrierter Salzsäure wird 50 Minuten auf dem siedenden Wasserbad erhitzt.
  • Dann gibt man weitere 490 Teile konzentrierte Salzsäure hinzu und erhitzt nochmals 30 Minuten auf 1000.
  • Nach Zusatz von 200 Teilen heißen Wassers läßt man erkalten. Der 2, 6-Dioxynaphthalin-I, 5-dialdehyd scheidet sich dabei in feinen, hellgelben Kristallen aus. Die Ausbeute beträgt 130 Teile (600/0 der Theorie). Der Aldehyd schmilzt bei 2700 unter Zersetzung. Auf ähnliche Weise erhält man aus 2, 3- Dioxynaphthalin den 2, 3- Dioxynaphthalin-I, 4-dialdehyd, der bei I600 unter Zersetzung schmilzt.
  • Beispiel 5 Eine Mischung von 376 Teilen 2-Naphthol 3-carbonsäure, 350 Teilen Hexamethylentetramin, I50 Teilen Paraformaldehyd und 600 Teilen Eisessig wird 50 Minuten auf dem siedenden Wasserbad erwärmt. Dann gibt man gooTeile konzentrierte Salzsäure hinzu und erwärmt nochmals 45 Minuten auf 1000. Beim Verdünnen der Reaktionsmasse mit 8000 Teilen Wasser fällt der 2-Oxy-3-carboxynaphthaldehyd- (1) als gelbes kristallines Pulver in einer Ausbeute von 335 Teilen (77 O/o der Theorie) aus. Der Aldehyd zersetzt sich bei 2800 Beispiel 6 In 480 Teile wäßriges Ammoniak (28,40/0 der Theorie) werden 4Io g Paraformatdehyd bei 20 bis 250 unter Kühlung innerhalb von- 30 Minuten eingetragen. Dann erwärmt man noch 10 Minuten auf 600, wobei das Paraformaldehyd in Lösung geht. Nach dem Abkühlen auf 400 trägt man 288 Teile jB-Naphthol und eine Mischung von 600 Teilen Eisessig und 350 Teilen konzentrierter Salzsäure ein und erwärmt das Gemisch I,5 Stunden auf 1000. Man fügt 390 Teile konzentrierte Salzsäure hinzu und erwärmt nochmals 45 Minuten auf 1000. Nach dem Verdünnen mit 5000 Teilen kalten Wassers erhält man 300 Teile 2-Oxynaphthaldehyd-(I). Das Produkt schmilzt bei 800.
  • Die gleiche Ausbeute wird erhalten, wenn man I36 Teile gasförmiges Ammoniak unter Kühlen in I025 Teile wäßrige Formaldehydlösung (400/0) einleitet und gleichzeitig die Menge des Eisessigs auf goo Teile erhöht.
  • Beispiel 7 Zu einer Schmelze von 77 Teilen Ammoniumkarbonat, 221 Teilen Paraformaldehyd und I2zTeilen 2, 4-Dimethylphenol läßt man bei IOO° 300 Teile Eis essig innerhalb einer Stunde zulaufen, fügt innerhalb einer weiteren Stunde 260 Teile konzentrierte Salzsäure bei IOO° zu und hält die Temperatur noch 30 Minuten auf 1000. Nach Verdünnen der Reaktionsmasse mit Wasser treibt man den 3, 5-Dimethyl-2-oxybenzaldehyd mit Wasserdampf über. Man erhält 88,5 Teile (ggO/o der Theorie) reinen Aldehyd mit dem Erstarrungspunkt 230.
  • Ungefähr die gleiche Ausbeute wird erhalten, wenn man das Ammoniumkarbonat durch 124 Teile Ammoniumacetat ersetzt.
  • PATENTANSPROCHE: I. Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde aus aromatischen ,Oxyverbindungen mit nicht mehr als zwei freien Ortho- und Parastellungen am die Oxygruppe tragenden Kern, dadurch gekennzeichnet, daß man diese Oxyverbindungen mit Hexamethylentetramin und Formaldehyd in Gegenwart von Essigsäure und bzw. oder deren Anhydrid und gegebenenfalls einer konzentrierten Mineralsäure umsetzt.

Claims (1)

  1. 2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß man Paraformaldehyd an Stelle von Formaldehyd verwendet.
    3. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Gemisch von Ammoniak oder dessen Salzen mit schwachen Säuren und Paraformaldehyd an Stelle von Hexamethylentetramin verwendet.
DEF17591A 1955-05-25 1955-05-25 Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde Expired DE952629C (de)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF17591A DE952629C (de) 1955-05-25 1955-05-25 Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde
NL207365A NL96950C (de) 1955-05-25 1956-05-23
NL244185A NL108405C (de) 1955-05-25 1959-10-09

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEF17591A DE952629C (de) 1955-05-25 1955-05-25 Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE952629C true DE952629C (de) 1956-11-22

Family

ID=7088635

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEF17591A Expired DE952629C (de) 1955-05-25 1955-05-25 Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde

Country Status (2)

Country Link
DE (1) DE952629C (de)
NL (2) NL96950C (de)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2319614A1 (fr) * 1975-07-30 1977-02-25 Hoechst Ag Nouveaux hydroxy-2 naphtaldehydes-1, leur preparation et leur utilisation dans la preparation de colorants azomethiniques
US4110375A (en) * 1975-07-30 1978-08-29 Hoechst Aktiengesellschaft Novel 2-hydroxynaphthalene-1-aldehydes, process for preparing them and their use

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2319614A1 (fr) * 1975-07-30 1977-02-25 Hoechst Ag Nouveaux hydroxy-2 naphtaldehydes-1, leur preparation et leur utilisation dans la preparation de colorants azomethiniques
US4110375A (en) * 1975-07-30 1978-08-29 Hoechst Aktiengesellschaft Novel 2-hydroxynaphthalene-1-aldehydes, process for preparing them and their use

Also Published As

Publication number Publication date
NL108405C (de) 1963-12-16
NL96950C (de) 1961-01-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2850680C2 (de)
DE952629C (de) Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde
DE3308922A1 (de) Verfahren zur herstellung von fettsaeureestern der ascorbinsaeure
DE1593023B2 (de) Verfahren zur herstellung fluorierter organischer verbindungen
EP0219601B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Z-2-Methyl-2-butensäure
EP0087576A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Tocopherylacetat oder Tocopherylpropionat
CH347177A (de) Verfahren zur Herstellung aromatischer Oxyaldehyde
DEF0017591MA (de)
DE2231157C2 (de) Verfahren zur Herstellung von vorwiegend P-nitriertem Phenol oder M-Kresol
DE1294372B (de) Verfahren zur Herstellung von Nitroacetaten bzw. Nitroketonen
DE3245111A1 (de) Verfahren zur herstellung reiner crotonsaeuren
CH678056A5 (de)
DE1085149B (de) Verfahren zur Herstellung von reinem kristallinem Methylolacrylsaeureamid
DE637808C (de) Verfahren zur Darstellung von Oxyarylalkylketonen
DE1011411B (de) Verfahren zur Gewinnung reiner tert. Butylbenzoesaeuren
DE854524C (de) Verfahren zur Herstellung von Chloraryloxyfettsaeuren
AT205024B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Dinitrophenyl-4-pentenoaten
DE1618981B1 (de) Verfahren zur Herstellung von niederen Alkylestern der 4-Phenyl-3-oxobutan-1-carbonsäure
DE662646C (de) Verfahren zur Darstellung von Oxyzimtsaeuren
AT158150B (de) Verfahren zur Darstellung von racem. prim. Lysergsäurehydrazid.
DE843410C (de) Verfahren zur Herstellung von Octahydrophenanthren-2-carbonsaeuren und ihren Derivaten
DE1935754C (de) Verfahren zur Herstellung von 2,2 Dimethyl 2,3 dihydrobenz 1,3 oxazinon (4)
DE1929237A1 (de) Verfahren zur Herstellung von N-Acyl-3,4-epoxy-pyrrolidin-Derivaten
EP0787713B1 (de) Verfahren zur Herstellung von aromatischen Methoxycarbonsäuremethylestern
AT224626B (de) Verfahren zur Herstellung von Peroxyden