DE830644C - Verfahren zur Herstellung von Trichlorsilylderivaten von Benzolkohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Trichlorsilylderivaten von Benzolkohlenwasserstoffen

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DE830644C
DE830644C DED5791A DED0005791A DE830644C DE 830644 C DE830644 C DE 830644C DE D5791 A DED5791 A DE D5791A DE D0005791 A DED0005791 A DE D0005791A DE 830644 C DE830644 C DE 830644C
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DE
Germany
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benzene
trichlorosilyl
trichlorosilane
boron
autoclave
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DED5791A
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English (en)
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Dr Arthur John Barry
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Dow Silicones Corp
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Dow Corning Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/02Silicon compounds
    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/12Organo silicon halides
    • C07F7/121Preparation or treatment not provided for in C07F7/14, C07F7/16 or C07F7/20
    • C07F7/122Preparation or treatment not provided for in C07F7/14, C07F7/16 or C07F7/20 by reactions involving the formation of Si-C linkages

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)

Description

Gegenstand der Erfindung ist die Herstellung von Trichlorsilylderivaten von Benzolkohlenwasserstoffen, insbesondere ein verbessertes Verfahren für die Herstellung von Phenyltrichlorsilan, bei dem eine Valenz des Si-Atoms durch direkte Bindung an ein Kohlenstoffatom eines Benzolkerns abgesättigt ist.
Die Herstellung von Pheiiyltrichlorsilari aus Benzol und Trichlorsilan durch Reaktion dieser
ίο Stoffe bei erhöhten Temperaturen in der Dampfphase ist aus der Literatur bekannt. Bei dieser Verfahrensweise wird das Phenyltrichlorsilan nicht bei Temperaturen von 5000 und darunter hergestellt.
Wie bereits bekannt, neigen Halogenmonohydrosilane, wie Trichlorsilan (HSiCl3), dazu, sich beim Erhitzen unter Abscheidung von molekularem Wasserstoff und elementarem Silicium unter Bildung von höher halogenierten Silanen, wie z. B.
Siliciumtetrachlorid, zu zersetzen. Demgemäß besteht bei der Herstellung von Phenyltrichlorsilan aus Benzol und Trichlorsilan das Problem darin, daß man in erster Linie den Reaktionsverlauf und die Nebenreaktionen kontrolliert.
Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Benzolkohlenwasserstoff mit Trichlorsilan in Gegenwart einer Borhalogenverbindung bei einer Temperatur über 2300 und bei einem Druck, der ausreicht, um zumindest einen Teil des Reaktionsgemisches in flüssiger Phase zu halten, in Reaktion gebracht. Unter diesen Bedingungen stellen die substituierten Trichlorsilane einen Hauptteil des Reaktionsproduktes dar.
Benzolkohlenwasserstoffe, die gemäß der Erfindung verwendet werden können, sind Benzol, Polyphenyle und alkylsubstituierte Benzole, wie Toluol, Xylol, Isopropylbenzol und Mesitylen. Da eine Spaltung von Seitenketten bei Stoffen wie Iso-
propylbenzol eintritt und verhältnismäßig reine Produkte nur erhalten werden, wenn die Nebenketten je ein Kohlenstoffatom enthalten, so werden vorzugsweise Benzol, ein Polyphenyl oder die Methylderivate des Benzols als Kohlenwasserstoffe angewendet.
Die Borhalogenverbindung kann in Form von Bortrichlorid oder -trifluorid zugesetzt werden; sie kann auch an Ort und Stelle durch Zufügen von
ίο Stoffen, wie Borsäure, hergestellt werden, wobei sich eine komplexe Borverbindung bildet. Die sich in der Reaktionsmischung an Ort und Stelle bildende Komplexverbindung kann entweder ein wohl definierter Körper oder so komplex sein, daß die Identifizierung des molekularen Aufbaus unmöglich ist. Die Verbindung | (CIf3)., Si OJ3 B stellt z. B. den wohldefinierten Tv]) des Komplexes dar. während die mehr komplexen Typen in folgenden (!rundstrukturen etwa vorliegen:
Si—O—Si—O—H = oder= B—O—15—C)-Si -
2. oder = B-O—Si—O—B = usw. Bei diesen
(jrundstrukturen können die freien Valenzen durch Phenyl, Methyl. Alkoxy. Chlor oder Wasserstoff abgesättigt sein, oder sie können mit anderen Silicium- oder Boratomen durch Sauerstoffbrücken verbunden sein. Bei der Reaktion der Benzolkohlenwasserstoffe mit Trichlorsilan können die Phenyl-, Chlor- oder Wasserstoffsubstituenten der Silicium-Bor-Komplexverbindüngen zwischen den Silicium- und Boratomen wandern, d. h. wenn auch bei Beginn der Reaktion der Aufbau der Komplexverbindung bekannt ist, so ist es doch unmöglich, die Stellung der vorgenannten Substituenten unter den herrschenden Reaktionsbedingungen festzustellen. Wird also /.. B. bei der Reaktion von Siliciumchloroform mit Benzol Borsäure zugesetzt, so reagiert die Borsäure mit dem Siliciumchloroform unter Bildung einer Bor-Silicium-Komplexverbindung, die ihrerseits die Reaktion zwischen dem Siliciumchloroform und dem Benzolkohlenwasserstoff katalysiert.
Vorzugsweise wird das Borhalogenid in einer Menge von mindestens 0,1 °/o und im allgemeinen nicht mehr als 5% des Gesamtgewichts der Ausgangsstoffe verwendet. Es können jedoch, wenn erwünscht, auch größere Mengen angewendet werden. Der Katalysator läßt sich aus dem Reaktionsprodukt leicht entfernen.
Bei dem erfmdungsgemäßen Verfahren können das Trichlorsilan und der Kohlenwasserstoff in einem weiten Bereich der Mengen miteinander in Reaktion gebracht werden. Im Hinblick auf die Wirtschaftlichkeit und das Massenwirkungsgesetz jedoch werden vorzugsweise weniger als 20 Mol eines Ausgangsstoffes auf ι λίοΐ des anderen Ausgangsstoffes verwendet.
Eine äquimolare Mischung von Trichlorsilan und Benzol ergibt eine überwiegende Ausbeute an Phenyltrichlorsilan neben kleineren Mengen von üiphenyldichlorsilaii und von Di-(trichlorsilyl)-benzol.
Enthalten die Mischungen mehr als die äquimolare Menge an Silaii per Mol des Kohlenwasserstoffes, dann wird eine größere Menge an Polysilylderivaten des Kohlenwasserstoffes erhalten. Werden also größere Mengen an Silan verwendet, dann erhält man beträchtliche größere Mengen an Di- und Trisilylkohlenwasserstoffen, ohne daß die Menge des gebildeten Monosilylkolilenwasserstoffes nennenswert absinkt.
Erfindungsgemäß wird das Reaktionsgemisch auf eine Temperatur oberhalb 2300 erhitzt. Erhitzen auf Temperaturen über 4200 bedeutet keinen Vorteil gegenüber der \*erfahrensdurchführung ohne Katalysator. Bei Temperaturen zwischen 2500 und 3000 werden sowohl im Hinblick auf die prozentuale Ausbeute als auch auf das Verhältnis von organischen Silanderivaten zu dem Siliciumtetrachloridnebenprodukt die besten Ergebnisse erzielt. Der anzuwendende Druck soll genügen, daß bei der Temperatur, bei der gearbeitet wird, zumindest ein Teil des Reaktionsgemisches in flüssiger Phase vorliegt. Diese Reaktionsbedingungen können auf verschiedene Weise erreicht werden, z. B. durch kontinuierliche Zuführung der Ausgangsstoffe in die Reaktionszone unter Druck oder durch Arbeiten unter sich bildendem Druck in einem geschlossenen System. Die angegebene Phasenbedingung ist erreicht, wenn wenigstens i,2g-Mol der Ausgangsstoffe pro Eiter Reaktionsvolumen zur Anwendung kommen.
Die folgenden Beispiele sollen die Verfahrensdurchführung näher erläutern:
Beispiel r
1
Eine Reihe von Versuchen wird durchgeführt, bei der in jedem Versuch eine Mischung von 1402 g Benzol, 2440 g Trichlorsilan und Bortrichlorid während 16 Std. in einem 14.41 fassenden Autoklaven erhitzt wird. Bei jedem Versuch ist etwas flüssige Phase während der Erhitzungsperiode vorhanden. Der Autoklav wird dann gekühlt und das Produkt fraktioniert destilliert.
In der Tabelle 1 sind die verschiedenen Versuchsbedingungen und die Ergebnisse aufgeführt.
Tabelle 1
BCl) Tempe Maxi Gesa int-
ausbeute
C:H:, SiCl.
Versuchs- in g ratur 0C maler in g in g
Nr. Druck
40 251 in at 578 46/
I 39 275 42 1408 1243
2 40 2/8 &3 i88() 1684
3 90 300 59 1773 1495
4 40 31« 69 1782 1405
5 45 355 86 1750 1540
6 41 399 8/ 1655 1264
7 4 300 105 722 443
8 ^3.7
Die Rückstände von Nr. ι, 2, 5 und 7 aus der Destillation des Phenyltrichlorsilans werden gemischt und destilliert. Es werden 309 g Diphenyldichlorsilan und 284g Di-(trichlorsilyl)-benzol erhalten.
B e i s ρ i e 1 2
Eine Mischung von 1402 g Benzol, 4880 g Trichlorsilan und 64 g Bortrichlorid wird auf eine Durchschnittstemperatur von 3000 während 16 Std. in einem 14,4 1 fassenden Autoklaven erhitzt. Der höchste im Autoklaven während der Erhitzungszeit erreichte Druck beträgt 105 at.
Die fraktionierte Destillation der Reaktionsprodukte ergibt 1478 g Phenyltrichlorsilan, 436 g Di-(trichlorsilyl)-benzol, 166 g Diphenyldichlorsilan, 143 g C6H5SiCl2C6H4SiCl3 und 189 g eines Organosiliconhalogens, das von öliger Natur ist und bei 30 mm Vakuum oberhalb 2260 siedet.
Zwei Isomere des Di-(trichlorsilyl)-benzols werden erhalten. Das eine ist eine Flüssigkeit, die bei 30 mm Vakuum bei i6o° siedet und bei 2O° eine Dichte von 1,497 besitzt, das andere ist ein weißes, kristallines, nadeiförmiges Material; es scheint tricyclischer Struktur zu sein. Der Siedepunkt des letzteren liegt bei 30 mm Vakuum bei i68°.
Das C6H5SiCl2C6H4SiCl3 ist eine Flüssigkeit mit einer Dichte von 1,386 und einem Siedepunkt von 3260 bei 30 mm Vakuum.
Beispiel 3
Eine Mischung von 390 g Benzol, 6775 g Trichlorsilan und ~2 g Bortrichlorid wird auf eine Durchschnittstemperatur von 3000 während 16 Std. in einem 14,41 fassenden Autoklaven erhitzt. Der maximale, während der Erhitzungsperiode gemessene Autoklavendruck beträgt 107,1 at.
Die fraktionierte Destillation des Reaktions-Produktes ergibt 1. 2-Di(trichlorsilyl)-äthan, Siedepunkt 197°, und i, i-Di(trichlorsilyl)-äthan, Siedepunkt 1820, 447 g Phenyltrichlorsilan, 265 g Di-(trichlorsilyl)-benzol, 63 g Diphenyldichlorsilan, 77 g C6H5SiCl2C6H4SiCl3 und 190 g eines Organosiliconhalogens, das bei 30 mm Vakuum oberhalb 2260 siedet.
Beispiel 4
Eine Mischung von 3744 g Benzol, 1626 g Trichlorsilan und 54 g Bortrichlorid wird in einem 14,41 fassenden Autoklaven während 16 Std. bei einer Durchschnittstemperatur von 2900 erhitzt. Der maximale, während der Erhitzungsdauer gemessene Autoklavendruck beträgt 89,6 at. Das Produkt wird fraktioniert destilliert, wobei 1200 g Phenyltrichlorsilan und 352 g Destillationsrückstand, der Organosiliconchloride enthält, gewonnen werden.
anderen als in Beispiel 1 beschriebenen Bedingungen in Reaktion gebracht werden.
Tabelle II Beispiel 5
In diesem Beispiel werden die Ergebnisse gezeigt, die erhalten werden, wenn Mischungen von Benzol, Trichlorsilan und Bortrifluorid unter
BF3 Tempe
ratur
Druck Gesamt
ausbeute
C0H5SiCl3 C6H5SiCl2F
in g °C at in g in g in g
46 264 00,2 1865 1343 I43
64 304 71.4 1844 1358 I45
39 329 82,6 1709 1185 77
41 360 98,0 1567 I304 67
"3 375 101,5 1340 854 214
94 317 77-0 1576*) IO24 100
*) Dieses Produkt enthält 75 g Phenylchlor-
difluorsilan.
Beispiel 6
Eine Mischung von 1402 g Benzol, 2440 g Trichlorsilan und 39 g Borsäure (wobei sich eine komplexe Borhalogenverbindung bildet) wird während 16 Std. in einem 14,41 fassenden Autoklaven auf eine Durchschnittstemperatur von 2900 erhitzt. Der maximale, während der Erhitzungsperiode gemessene Autoklavendruck ist 71,5 at.
Die fraktionierte Destillation des Reaktionsproduktes ergibt eine Ausbeute von 1298 g Phenyltrichlorsilan und 260 g Destillationsrückstand, der Organosiliconchloride enthält.
Beispiel 7
Eine Mischung von 1402 g Benzol, 2440 g Trichlorsilan und 39 g B2 O3 wird während 16 Std. in einem 14,41 fassenden Autoklaven auf eine Durchschnittstemperatur von 2940 erhitzt. Der maximale, sich während der Erhitzungsperiode entwickelnde Autoklavendruck beträgt 73,5 at.
Die fraktionierte Destillation des Reaktionsproduktes ergibt eine Ausbeute von 977 g Phenyltrichlorsilan und 183 g Destillationsrückstand, der Organosiliconchloride enthält.
Beispiel 8
Eine Mischung von 1660 g Toluol, 2440 g Trichlorsilan und 42 g Bortrichlorid wird während 16 Std. bei einer Durchschnittstemperatur von 3000 n° in einem Autoklaven mit 14,4 1 Fassungsvermögen erhitzt. Der maximale, während der Erhitzungsperiode sich entwickelnde Autoklavendruck beträgt 64,5 at.
Die fraktionierte Destillation des Reaktionsproduktes ergibt eine Ausbeute von 1292 g Tolyltrichlorsilan, 75 g Phenyltrichlorsilan, 97 g Di-(trichlorsilyl)-toluol, eine Flüssigkeit, die bei ungefähr 166° unter 30 mm Vakuum destilliert und 458 g Destillationsrückstand, der andere Isomere des letzteren sowie Ditolyldichlorsilan und andere Organosiliconhalogenide enthält.
Beispiel 9
Eine Mischung von 250 g Mesitylen, 542 g Tri- i»s chlorsilan und 9 g Bortrichlorid wird während
ιγ Std. hei einer Temperatur zwischen 3000 bis 3150 in einem 2,41 fassenden Autoklaven erhitzt. Der maximale, während der Erhitzungsperiode sich entwickelnde Autoklavendruck ist 78,5 at.
Bei der Destillation werden 87 g Mesityltrichlorsilan, das bei einer Temperatur von 1420 unter 30 mm Vakuum siedet, und eine kleine Menge von XyIyItrichlorsilan erhalten.
Beispiel 10
Das Verfahren nach Beispiel 1 wird wiederholt, mit dem Unterschied, daß an Stelle des Benzols Isopropylbenzol verwendet wird. Das Reaktionsprodukt wird destilliert; die gewonnenen Produkte sind Phenyltrichlorsilan, Tolyltrichlorsilan und I sopropyl trichlorsilan.
Beispiel 11
Eine Mischung von 2776 g Diphenyl (C6H5 · C6H5), 2440 g Trichlorsilan und 59 g Bortrichlorid wird während 16 Std. in einem 14,41 fassenden Autoklaven auf einer Temperatur von 2700 gehalten. Der maximale, sich während der Erhitzungsdauer in dem Autoklaven entwickelnde Druck beträgt 56 at.
Das Reaktionsprodukt wird fraktioniert destilliert und ergibt eine Ausbeute von 1741 g Diphenyltrichlorsilan ( C6H3-C6H4SiCl3) und 837 g Destillationsrückstand, der Organosiliconchloride enthält.
Zwei Isomere des Diphenyltrichlorsilans werden erhalten. Eines davon ist eine Flüssigkeit, die bei 30 mm Vakuum zwischen 2000 und 2020 siedet; das andere ist ein weißer, kristalliner Stoff, der bei 30 mm zwischen 2050 und 2070 destilliert.
Beispiel 12
Eine Reaktionsmischung, die aus 38 Gewichtsteilen Trichlorsilan und Benzol in äquimialaren Mengen und 62 Gewichtsteilen Bortrichlorid be
steht, wird in einen Autoklaven des dreifachen Volumens der Mischung gegeben. Der Autoklav wird geschlossen und während 15 Std. auf 2710 bis 2760 erhitzt. Spdann wird er gekühlt und geöffnet, um das Bortrichlorid entweichen zu lassen. Das Reaktionsprbdukt wird destilliert, wobei Phenyltrichlorsilan erhalten wird.
Beispiel 13
Eine Mischung von 1656 g Toluol, 2400 g Trichlorsilan und 53 g Bortrichlorid wird während 16 Std. in einem 14,4 1 fassenden Autoklaven auf eine Durchschnittstemperatur von 261 ° erhitzt. Der maximale, sich während der Erhitzungsperiode entwickelnde Autoklavendruck beträgt 56,7 at.
Die fraktionierte Destillation des Reaktionsproduktes ergibt eine Ausbeute von 1772 g Tolyltrichlorsilan und 443 g eines Rückstandes, der Trichlorsilylderivate des Toluols enthält.
In jedem der beschriebenen Beispiele werden nicht in Reaktion getretene Silane und Kohlenwasserstoffe sowie beschränkte Mengen von Siliciumtetrachlorid gewonnen.

Claims (1)

  1. Patent ANSPnrcii: g.
    Verfahren zur Herstellung von Trichlorsilylderivaten von Benzolkohlenwasserstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß ein Benzolkohlenwasserstoff, insbesondere Benzol, Polyphenyl oder ein alkylsubstituiertes Benzol, mit Trichlorsilan in Anwesenheit einer Borhalogenverbindung, vorzugsweise von Bortrichlorid ader einer sich an Ort und Stelle aus Borsäure bzw. Boroxyd bildenden komplexen Borverbindung, bei einer Temperatur oberhalb 2300. vorteilhaft zwischen 2300 und 4200. kontinuierlich oder diskontinuierlich in Reaktion gebracht wird, bei einem Druck, der ausreicht, um mindestens einen Teil des Reaktionsgemisches in flüssiger Phase zu halten.
    © 29% 1.52
DED5791A 1947-12-04 1950-09-21 Verfahren zur Herstellung von Trichlorsilylderivaten von Benzolkohlenwasserstoffen Expired DE830644C (de)

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