DE69818501T2 - Phosphor und röntgenstrahlendetektor und röntgen-computertomographieeinheit, beide mit diesem phosphor - Google Patents

Phosphor und röntgenstrahlendetektor und röntgen-computertomographieeinheit, beide mit diesem phosphor Download PDF

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Description

  • Hintergrund der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Seltenerdelement-Oxysulfid phosphoreszierenden Stoff, der zur Verwendung in einem Strahlungsdetektor zum Nachweis von Röntgenstrahlen, γ-Strahlen und ähnlichen und insbesondere zur Verwendung in dem Strahlungsdetektor eines Röntgenstrahlen-CT-Apparats, einer Positronenkamera oder ähnlichen geeignet ist. Die vorliegende Erfindung betrifft auch einen Strahlungsdetektor und einen Röntgenstrahlen-CT-Apparat, die den phosphoreszierenden Stoff verwenden.
  • Als in Röntgenstrahlen-CT-Apparaten und ähnlichen verwendete Strahlungsdetektoren wurden herkömmlich solche verwendet, die eine Xenongaskammer oder einen BGO (Wismuthgermaniumoxid) Einkristall und einen Fotomultiplier kombinieren oder einen CsI/Tl-Einkristall oder CdWO4-Einkristall und eine Fotodiode kombinieren, verwendet. In den letzten Jahren wurden jedoch phosphoreszierende Stoffe des Seltenerdsystems mit hoher Strahlungs-zu-Licht-Umwandlungseffizienz als Szintillatoren entwickelt, und Strahlungsdetektoren, die so einen phosphoreszierenden Stoff mit einer Fotodiode kombinieren, wurden praktisch verwendet.
  • Seltenerd-phosphoreszierende Stoffe schließen Seltenerdelementoxid-phosphoreszierende Stoffe mit einer Matrix hauptsächlich aus L2O3 (wobei L ein Element wie Y oder Gd darstellt) und enthaltend eine kleine Menge an Aktivator (z. B. Japanische ungeprüfte Patentveröffentlichung Nr. 64(1989)-38491) und Seltenerdelement-Oxysulfide mit einer Matrix aus L2O2S und enthaltend eine kleine Menge an Aktivator ein. Obwohl die vorigen phosphoreszierenden Stoffe als solche vom kubischen Kristallsystem hergestellt werden können und daher den Vorteil von ausgezeichneter Transparenz haben, haben sie den Nachteil, dass sie gegenüber den letzteren phosphoreszierenden Stoffen in Bezug auf die Lichtausbeute unterlegen sind.
  • Im Gegensatz dazu haben phosphoreszierende Stoffe aus Seltenerdelement-Oxysulfiden eine hohe Lichtausbeute. Zum Beispiel lehrt die Japanische Patentveröffentlichung Nr. 60(1985)-4856, Gd2O2S : Pr, Ce, F, und die Japanische Patentveröffentlichung Nr. 59(1984)-38280 lehrt (Y, Gd, La oder Lu)2O2S : Tb, Ce. Die Emissionspeaks dieser phosphoreszierenden Stoffe unterscheiden sich abhängig vom Aktivator. Ein phosphoreszierender Stoff, der Pr als Aktivator verwendet, emittiert grünes Licht, und ein phosphoreszierender Stoff, der Tb als Aktivator verwendet, emittiert blaues oder grünes Licht. Phosphoreszierende Stoffe, die Eu als Aktivator verwenden, emittieren rotes Licht und werden als phosphoreszierende Stoffe für Farbfernsehen verwendet (Japanische Patentveröffentlichung Nr. 47(1972)-13243).
  • Die Eigenschaften, die im allgemeinen von einem in einem Strahlungsdetektor verwendeten Szintillatormaterial verlangt werden, schließen kurzes Nachleuchten, hohe Emissionseffizienz, hohe Röntgenstrahlstoppkraft und chemische Stabilität ein. Großes Nachleuchten ist insbesondere z. B. bei Röntgenstrahlen-CT-Anwendungen ein Problem, da es die Informations-tragenden Signale in der Zeitachsenrichtung unscharf macht. Sehr geringes Nachleuchten wird daher verlangt.
  • Nachleuchten von phosphoreszierenden Stoffen schließt im allgemeinen primäres Nachleuchten und sekundäres Nachleuchten (lang nachleuchtender Bestandteil) ein. Das primäre Nachleuchten hat eine relativ kurze Abschwächungszeit (weniger als etwa 2 ms), aber das sekundäre Nachleuchten hat eine längere Abschwächungszeit, die insbesondere ungewünscht ist, wenn der phosphoreszierende Stoff als ein Szintillator verwendet wird. Wenn das sekundäre Nachleuchten groß ist, werden die informationstragenden Signale in der Zeitachsenrichtung unscharf. Vom sekundären Nachleuchten wird angenommen, dass es durch den Beitrag zur Emission von Elektronen und Löchern, die thermisch aus durch Phosphorgitterdefekte gebildete Fallen freigesetzt werden, hervorgerufen wird. Es kann durch Reduzieren der Anzahl an Defekten, die flache Fallen werden, oder durch Zugeben eines anderen Additivs, das die Wirkung der flachen Fallen wesentlich reduziert, reduziert werden.
  • Zum Beispiel wird im Falle des durch die Japanische Patentveröffentlichung Nr. 60(1985)-4856 gelehrten Seltenerdelement-Oxysulfid phosphoreszierenden Stoffs, dessen leuchtender Bestandteil Pr ist, durch Zugabe von Ce ein phosphoreszierender Stoff erhalten, der zur Verwendung als Röntgenstrahlen-CT-Szintillator geeignet ist.
  • Für medizinische Diagnoseanwendungen ist jedoch ein Detektor mit noch höherer Detektoreffizienz erwünscht, um die Strahlungsdosis, die vom menschlichen Körper erhalten wird, zu minimieren, während noch ausgezeichnete Detektoreffizienz und hohes SN-Verhältnis sichergestellt werden. Zusätzlich haben phosphoreszierende Stoffe, die Pr- oder Tb-Aktivatoren verwenden, ein Problem der niedrigen Gesamtdetektionseffizienz des Strahlungsdetektors, trotz hoher Emissionseffizienz und kurzem Nachleuchten, da sie blaues oder grünes Licht emittieren, und daher aufgrund der Tatsache, dass die Hauptantwort-Wellenlänge der PIN-Fotodiode im roten Bereich ist, eine schlechte Wellenlängen-Übereinstimmung mit PIN-Fotodioden haben, die derzeit als Fotodetektoren in Röntgenstrahl-CT und ähnlichen eingesetzten Strahlungsdetektoren verwendet werden.
  • Ein erfindungsgemäßes Ziel ist es daher, diese Probleme des Stands der Technik zu lösen und einen phosphoreszierenden Stoff mit sehr kurzem Nachleuchten und hoher Emissionseffizienz bereitzustellen, der insbesondere als Szintillator in Röntgenstrahlen-CT und ähnlichem nützlich ist. Ein anderes erfindungsgemäßes Ziel ist es, einen Strahlungsdetektor bereitzustellen, der ausgezeichnete Wellenlängen-Übereinstimmung zwischen dem phosphoreszierenden Stoff und dem Fotodetektor zeigt und eine hohe Detektionseffizienz (Lichtoutput) hat. Ein anderes erfindungsgemäßes Ziel ist es, einen Röntgenstrahlen-CT-Apparat bereitzustellen, der mit einem Strahlungsdetektor mit sehr kleinem Nachleuchten und hoher Emissionseffizienz als Strahlungsdetektor ausgestattet ist und hoch auflösende tomographische Bilder von hoher Qualität bereitstellen kann.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Um die vorangehenden Ziele zu erreichen, führten die Erfinder eine intensive Untersuchung betreffend Seltenerdelement-Oxysulfid phosphoreszierende Stoffe mit Eu als leuchtendem Bestandteil durch und indem sie als Ergebnis entdecken, dass ein phosphoreszierender Stoff mit hoher Emissionseffizienz und stark reduziertem sekundärem Nachleuchten durch Zugeben der beschriebenen Bestandteile erhalten wird, gelangten sie zur vorliegenden Erfindung.
  • Speziell ist der erfindungsgemäße phosphoreszierende Stoff ein phosphoreszierender Stoff, dargestellt durch die allgemeine Formel (L1–x–y–z–dEuxMyCezM'd)2O2Sworin L zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Gd, La und Y ist, M zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Tb und Pr ist, M' zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Ca, Sr und Zn ist, und x, y, z und d Werte sind, die in die Bereiche 0,001 ≤ x ≤ 0,06, 0 < y ≤ 12 × 10–5, 0 < z < 12 × 10–5 und 0 < d < 2,5 × 10–4 fallen.
  • Dieser phosphoreszierende Stoff ist ein Seltenerdelement-Oxysulfid phosphoreszierender Stoff mit einer Matrix aus L2O2S und enthaltend einen Eu-Aktivator-Bestandteil. Er absorbiert Strahlung, wie Röntgenstrahlen, Gammastrahlen und Kernstrahlung, zeigt Eu-Emission mit Peaks, die 600 nm überspannen und zeigt mehrere Linienemissionen im Bereich von 450 bis 700 nm. Wenn so ein phosphoreszierender Stoff als der Szintillator eines Strahlungsdetektors verwendet wird, ist die Übereinstimmung mit der Fotodiode extrem gut, und ein Lichtoutput kann erreicht werden, der zweimal oder mehr derjenige des CdWO4, das derzeit häufig als Szintillator für Röntgenstrahlen-CT verwendet wird, ist.
  • Jedes von Gd, La und Y kann als das Element L verwendet werden. Obwohl zwei oder mehr dieser Elemente verwendet werden können, kann die Röntgenstrahlstoppkraft maximiert werden, indem die L-Position vollständig mit Gd ersetzt wird. Die Emissionseigenschaften bleiben jedoch im wesentlichen die gleichen, sogar wenn ein Teil des Gd mit La oder Y ersetzt wird.
  • Eu ist ein Element, das als ein Aktivator (leuchtender Bestandteil) in dem erfindungsgemäßen phosphoreszierenden Stoff dient. Der Eu-Gehalt zum Hervorrufen der Eu-Emission (x: Anzahl an mol, die 1 mol des Elements L ersetzen) ist bevorzugt 0,001 oder größer. Der Eu-Gehalt x wird als 0,06 oder weniger für Anwendungen, die hohen Lichtoutput benötigen, definiert, da ein Lichtoutput, der zweimal der von CdWO4 ist, nicht erhalten werden kann, wenn der Eu-Gehalt x 0,06 übersteigt. Bevorzugter wird der Eu-Gehalt x als 0,002 bis 0,03 definiert. Etwa 2,5mal der Lichtoutput von CdWO4 kann in diesem Bereich erhalten werden.
  • Die Elemente M und Ce erniedrigen das Nachleuten des erfindungsgemäßen phosphoreszierenden Stoffs. Wie früher herausgestellt, wird angenommen, dass durch Phosphorgitterdefekte hervorgerufene flache Fallen zum sekundären Nachleuchten beitragen, und dass das Nachleuchten durch Zugeben eines anderen Additivs, das die Wirkung der flachen Fallen wesentlich reduziert, reduziert werden kann. Die Erfinder fanden durch ihre Forschung, dass die Elemente M und Ce Elemente sind, die in der Lage sind, effektiv das sekundäre Nachleuchten bei einem Seltenerdelement-Oxysulfid, das Eu als Aktivator verwendet, zu reduzieren.
  • Entweder Tb oder Pr können als das Element M verwendet werden und ein Teil von Tb kann durch Pr ersetzt werden. Da kein Effekt des Reduzierens von Nachleuchten mit nur einem der Elemente M und Ce erhalten werden kann, ist jedoch zumindest ein Mitglied des Elements M und Ce eingeschlossen.
  • Der Reduktionseffekt auf das Nachleuchten kann sogar mit sehr kleinen Gehalten von beiden Elementen M und Ce erhalten werden. Obwohl das proportionale Anheben des M-Gehalts y und des Ce-Gehalts z das Nachleuchten reduziert, neigt es auch dazu, den Lichtoutput des Szintillators zu erniedrigen. Daher sollte bevorzugt der Gehalt von jedem 12 × 10–5 in Anwendungen, die hohen Lichtoutput benötigen, nicht übersteigen. Wenn diese Elemente innerhalb dieses Bereichs eingeschlossen sind, kann ein Lichtoutput erhalten werden, der zweimal oder mehr als der von CdWO4 ist, und außerdem kann das Nachleuchten auf einen kleinen Anteil desjenigen, im Falle, dass nur Eu enthalten ist oder nur Eu und Ce oder Eu und M enthalten sind, reduziert werden.
  • Während M' in dem erfindungsgemäßen phosphoreszierenden Stoff kein unentbehrliches Element ist, kann die Eu-Emission durch Zugabe des Elements M' erhöht werden. Eines oder mehrere von Ca, Sr und Zn können als das Element M' zum Erhöhen der Eu-Emission verwendet werden. Unter diesen Elementen ist Ca aufgrund seines Effekts des Steigerns der Eu-Emission bis zu einem Maximum von 7% besonders bevorzugt. Der vorangehende Effekt des Elements M' kann bei einem Gehalt bis zu 2,5 × 10–4 erhalten werden. Insbesondere bei einem Gehalt im Bereich von 0,3 × 10–4 bis 2,0 × 10–4 kann die Emission um etwa 3% verbessert werden.
  • Der erfindungsgemäße phosphoreszierende Stoff ist in Bezug auf die Kristallmorphologie nicht besonders beschränkt. Das in J. Appl. Phys., Band 42, Seite 3049 (1971) berichtete Verfahren zum Herstellen von anderen phosphoreszierenden Stoffen als Einkristall kann als das Verfahren zum Herstellen des erfindungsgemäßen phosphoreszierenden Stoffs als Einkristall angewendet werden.
  • Da der erfindungsgemäße phosphoreszierende Stoff ein Seltenerdelement-Oxysulfid ist, muss ein Verfahren, das die Diffusion von Schwefel während der Herstellung vermeidet, als das Herstellungsverfahren angewandt werden. Das heiße isostatische Pressverfahren (HIP-Verfahren) ist bevorzugt. Das HIP-Verfahren gibt ein Sintermittel zu dem Ausgangsmaterialpulver zu, verpackt und vakuumversiegelt das Ergebnis in einem Metallbehälter aus reinem Eisen oder ähnlichem, und bewirkt heißes isostatisches Pressen. Li2GeF6 oder ähnliche können als das Sintermittel verwendet werden. Das heiße isostatische Pressen wird für etwa 30 Minuten bis einige Stunden unter den Bedingungen einer Temperatur von 900 bis 1900°C, bevorzugt 1100 bis 1400°C, und eines Drucks von etwa 900 bis 1800 atm durchgeführt. Dies ermöglicht, dass der phosphoreszierende Stoff als ein dichter gesinterter Körper von hohem optischen Transmissionsgrad erhalten wird.
  • Der phosphoreszierende Stoff vor HIP-Verarbeitung kann wie folgt hergestellt werden: Mischen von z. B. Gd2O3, Eu2O3, Na2CO3 und S, um eine vorgeschriebene Zusammensetzung zu erhalten, Zugeben kleiner Mengen von additiven Elementen (Tb (Pr), Ce, Ca usw.) als Salze, wie Nitrate, Zugeben eines zweckmäßigen Flussmittels, z. B. K3PO4·3H2O, Li2B4O7 oder ähnlichen, Packen des Ergebnisses in einen Aluminiumoxidtiegel, Bedecken des Tiegels, und Durchführen von Backen bei etwa 1.350°C für einige Stunden (etwa 3 bis 10 Stunden). Das auf diese Weise gebackene Szintillatorpulver wird dem vorangehenden HIP-Verarbeiten unterzogen.
  • Da Sauerstoff- und Schwefeldefekte in dem phosphoreszierenden Stoff nach HIP vorhanden sind, wird er, nachdem der phosphoreszierende Stoff auf die gewünschte Form geschnitten wurde, bevorzugt in Ar-Gas, enthaltend eine kleine Menge an Sauerstoff bei etwa 1.000°C bis 1.300°C für etwa 15 Minuten bis 120 Minuten geglüht.
  • Der auf diese Weise hergestellte phosphoreszierende Stoff ist dicht, hoch in optischer Transmissionsgrad und niedrig im Verlust von Licht durch Streuung. Ein Strahlungsdetektor von hohem Lichtoutput kann daher erhalten werden.
  • Obwohl der erfindungsgemäße phosphoreszierende Stoff in Verstärkerschirmen, Fluoreszenzschirmen, Szintillatoren und anderen allgemeinen Anwendungen für phosphoreszierende Stoffe verwendet werden kann, ist er besonders für die Verwendung in Röntgenstrahlen-CT-Detektoren geeignet, die hohen Lichtoutput und geringes Nachleuchten verlangen.
  • Der erfindungsgemäße Strahlungsdetektor ist mit einem keramischen Szintillator und einem Fotodetektor zum Nachweis der Szintillatoremission ausgestattet. Der im Vorangehenden beschriebene phosphoreszierende Stoff wird als der keramische Szintillator verwendet. Eine Fotodiode, wie eine PIN-Fotodiode oder eine Lawinenfotodiode, wird bevorzugt als der Fotodetektor verwendet. Diese Fotodioden haben eine hohe Empfindlichkeit und eine kurze Antwort. Außerdem sind sie aufgrund ihrer guten Wellenlängenübereinstimmung mit dem erfindungsgemäßen phosphoreszierenden Stoff geeignet, da sie vom sichtbaren Licht bis in den nahen Infrarotbereich Wellenlängenempfindlichkeit haben.
  • Der erfindungsgemäße Röntgenstrahlen-CT-Apparat ist mit einer Röntgenstrahlenquelle, einem der Röntgenstrahlenquelle gegenüber angeordneten Röntgenstrahlendetektor, einer drehenden Einheit zum Halten der Röntgenstrahlenquelle und des Röntgenstrahlendetektors und die diese um das zu untersuchende Objekt dreht, und Bild herstellenden Mittel zur Herstellung eines tomographischen Bildes des Objekts, basierend auf der Intensität der durch den Röntgenstrahlendetektor detektierten Röntgenstrahlen ausgestattet, wobei der CT-Apparat als Röntgenstrahlendetektor einen Strahlungsdetektor, der den oben genannten phosphoreszierenden Stoff und eine Fotodiode kombiniert, verwendet.
  • Hoch auflösende Bilder mit hoher Qualität können unter Verwenden dieses Röntgenstrahlendetektors erhalten werden, da die hohe Röntgenstrahlendetektionsrate es möglich macht, etwa ein Verdoppeln der Empfindlichkeit im Vergleich mit einem Röntgenstrahlen-CT-Apparat, der einen herkömmlichen Szintillator (wie CdWO4) verwendet, zu erreichen und auch, da sein Nachleuchten extrem klein ist. Da die Größe der Elemente reduziert werden kann, können außerdem Bilder mit hoher räumlicher Auflösung erhalten werden. Zusätzlich kann die von dem Objekt erhaltene Röntgenstrahlendosis geringer gemacht werden, als wenn ein herkömmlicher Röntgenstrahlen-CT-Apparat verwendet wird.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist ein Schema, das die Konfiguration eines Röntgenstrahlen-CT-Apparats, der eine erfindungsgemäße Ausführungsform ist, zeigt, 2 ist ein Schema, das die Struktur eines Strahlungsdetektors (Röntgenstrahlendetektors), der eine erfindungsgemäße Ausführungsform ist, zeigt, 3 ist ein Diagramm, das zeigt, wie der Lichtoutput des Detektors mit der Eu-Konzentration (x) in einem erfindungsgemäße (Gd0,9992 –xEuxTbyCez)2O2S (y = z = 4 × 10–5)phosphoreszierenden Stoff variiert, 4 ist ein Diagramm, das zeigt, wie die Intensität des sekundären Nachleuchtens des Detektors mit der Tb-Konzentration (y) und der Ce-Konzentration (z) in einem erfindungsgemäßen (Gd0,995–y–zEu0,005TbyCez)2O2S phosphoreszierenden Stoff variiert, 5 ist ein Diagramm, das zeigt, wie die Intensität des sekundären Nachleuchtens des Detektors mit der Tb-Konzentration (y) und der Ce-Konzentration (z) in einem erfindungsgemäßen (Gd0,97–y–xEu0,03TbyCez)2O25 phosphoreszierenden Stoff variiert, 6 ist ein Diagramm, das zeigt, wie die Intensität des sekundären Nachleuchtens des Detektors mit der Tb-Konzentration (Y), Pr-Konzentration (y) oder Ce-Konzentration (z) in den phosphoreszierenden Stoffen der Vergleichsbeispiele variiert, und 7 ist ein Diagramm, das zeigt, wie der Lichtoutput des Detektors mit der Ca-Konzentration (d) in einem erfindungsgemäßen (Gd0,995–y- z–dEu0,005TbyCezCad)2O2S (y = z = 4 × 10–5) phosphoreszierenden Stoff variiert.
  • Beste Ausführungsforma zur Durchführung der Erfindung
  • Der mit dem erfindungsgemäßen Strahlungsdetektor ausgestattete Röntgenstrahlen-CT-Apparat wird nun mit Bezug auf eine Ausführungsform erklärt.
  • 1 ist eine schematische Ansicht eines erfindungsgemäßen Röntgenstrahlen-CT-Apparats. Der Apparat umfasst einen Abtastblockbereich 10 und einen Bildherstellungsbereich 20. Der Abtastblockbereich 10 umfasst eine umlaufende Scheibe 11 mit einem offenen Bereich 14, in den der Patient (das zu untersuchende Objekt) transportiert wird, ein auf der umlaufenden Scheibe 11 montierte Röntgenröhre 12, einen an der Röntgenröhre 12 angebrachten Kollimator 13 zum Kontrollieren der Richtung des Röntgenstrahls, einen auf der umlaufenden Scheibe 11 montierten Röntgenstrahlendetektor 15, der der Röntgenröhre 12 gegenüberliegt, einen Detektorskreis 16 zum Umwandeln der durch den Röntgenstrahlendetektor 15 detektierten Röntgenstrahlen in ein vorgeschriebenes Signal, und einen Scankontrollkreis 17 zum Kontrollieren der Umdrehung der umlaufenden Scheibe 11 und der Breite des Röntgenstrahls.
  • Der Bildherstellungsbereich 20 umfasst ein Eingabegerät 21 zur Eingabe des Patientennamens, des Datums und der Zeit der Untersuchung, der Untersuchungsbedingungen und ähnlichem, einen Bildverarbeitungskreis 22 zum Prozessieren der von dem Detektorkreis 16 gesendeten Messdaten S1, um die CT-Bildherstellung zu bewirken, einen Bildinformations-Zufügungsbereich 23 zum Zufügen des Patientennamens, des Datums und der Zeit der Untersuchung, der Untersuchungsbedingungen und anderer durch das Eingabegerät 21 eingegebenen Informationen zu dem durch den Bildverarbeitungskreis 22 hergestellten CT-Bild, und einen Anzeigekreis 24 zum Einstellen der Displayverstärkung des CT-Bildsignals S2 mit der zugefügten Bildinformation und seiner Ausgabe an einen Anzeigemonitor 30.
  • Röntgenstrahlen werden von dem Röntgenrohr 12 des Röntgenstrahlen-CT-Apparats abgestrahlt, wobei der Patient auf einem in dem Öffnungsbereich 14 des Abtastblockbereichs 10 installierten Tisch (nicht gezeigt) liegt. Den Röntgenstrahlen wird durch den Kollimator 13 eine Richtung verliehen, und sie werden durch den Röntgenstrahlendetektor 15 detektiert. Durch Drehen der umlaufenden Scheibe 11 um den Patienten zu dieser Zeit werden die Röntgenstrahlen detektiert, während die Richtung des Röntgenstrahls geändert wird. Im Falle eines vollen Scans, ein Scan wird als eine Rotation (360°) der umlaufenden Scheibe definiert, wird das Bild einer Scheibe aus den Messdaten eines Scans hergestellt.
  • Das durch den Bildherstellungsbereich 20 hergestellte tomographische Bild wird auf dem Anzeigemonitor 30 angezeigt.
  • Der Röntgenstrahlendetektor 15 hat viele (z. B. 960) Szintillatorelemente, jedes eine Kombination eines Szintillators und einer Fotodiode, die in einer akkuraten Anordnung (Array) angeordnet sind. Wie in 2 gezeigt, hat jedes Szintillatorelement eine Struktur, die einen Szintillator 115 und eine PIN-Fotodiode 152 kombiniert, und die p-Schichtseite der PIN-Fotodiode 152 ist mit dem Detektorkreis 16 verbunden. Das gesamte Element, außer der p-Schicht der PIN-Fotodiode 152, ist durch eine Abschirmung 153 bedeckt, um durch den Szintillator 151 emittiertes Licht am Austreten nach Außen zu hindern. Die Abschirmung 153 ist aus einem Material, wie Aluminium, das Röntgenstrahlen durchlässt und Licht reflektiert, hergestellt.
  • Der Szintillator 151 ist ein phosphoreszierender Stoff, der beim Absorbieren von Röntgenstrahlen, die ihn aus der Röntgenröhre 12 nach Durchtritt durch den Patienten erreichen, Licht emittiert. Er besteht aus dem erfindungsgemäßen phosphoreszierenden Stoff, nämlich einem phosphoreszierenden Stoff, der ein Seltenerdelement-Oxysulfid mit Eu als sein Aktivator ist und der Tb (und/oder Pr) und Ce als das Nachleuchten erniedrigende Elemente enthält. Insbesondere wird ein durch das HIP-Verfahren hergestellter phosphoreszierender Stoff verwendet. Der Szintillator 151 hat zwei- oder mehrmal den Lichtoutput von herkömmlichen Szintillatoren, wie CdWO4. Außerdem überlappt seine Emission, die starke Emissionspeaks hat, die 600 nm überspannen, mit der hoch fotoempfindlichen Wellenlängenregion der PIN-Fotodiode 152, so dass sie fotoelektrisch durch die PIN-Fotodiode mit hoher Effizienz umgewandelt wird.
  • Während der Aufnahme der tomographischen Bilder mit dieser Konfiguration emittiert die Röntgenröhre 12 kontinuierlich einen feinen Strahl von Röntgenstrahlen, wenn die Röntgenröhre etwa einmal alle 1 Sekunden bis 4 Sekunden eine Umdrehung durchführt. Während dieser Zeitspanne werden die durch das Objekt durchtretenden Röntgenstrahlen detektiert, wobei die Seite des Detektorkreises 16 mehrere 100mal ein- und ausgeschaltet wird. Ein Röntgenstrahlendetektor 15 mit hohem Output und kurzem Nachleuchten wird daher benötigt. Da der erfindungsgemäßen Röntgenstrahlen-CT-Apparat einen Röntgenstrahlendetektor 15 mit hohem Output und niedrigem Nachleuchten verwendet, kann er CT-Bilder mit hoher Qualität bereitstellen. Aufgrund des hohen Lichtoutputs kann das selbe Bild außerdem mit einer kleineren Menge an Röntgenstrahlen erhalten werden, wodurch die von dem Patienten erhaltene Röntgenstrahlendosis reduziert werden kann.
  • Obwohl die vorangehende Erläuterung mit Bezug auf die Zeichnung in Bezug auf einen Röntgenstrahlen-CT-Apparat, der eine Röntgenröhre verwendet, gemacht wurde, ist die Röntgenstrahlenquelle nicht auf eine Röntgenröhre beschränkt, sondern kann ein Röntgenstrahlengerät vom Strahlentyp, das Strahlscannen bewirkt, sein.
  • Beispiele
  • Beispiel 1
  • Gd2O3, Eu2O3, Tb(NO3)3, Ce(NO3)3, Na2CO3 und S wurden als Rohmaterialien verwendet, und sie wurden mit Flußmitteln, K3PO4·3H2O und Li2B4O7, gemischt. Die Mischung wurde in einen Aluminiumtiegel gepackt, und nach Bedecken des Tiegels 5 Stunden Backen bei 1.350°C unterworfen. Die gebackenen Materialien wurden mit Wasser gewaschen, um die Flussmittel zu entfernen, mit 0,15 N Salzsäure behandelt und dann mit Wasser gewaschen, um ein Szintillatorpulver zu erhalten.
  • Zu dem auf diese Weise erhaltenen Szintillatorpulver wurden 0,1% Li2GeF6 als Sintermittel zugegeben und in einen aus reinem Eisen hergestellten Behälter gepackt, und der Behälter wurde vakuumverschlossen. Dann wurden die Materialien heißem isostatischem Pressen unter der Bedingung von 1.300°C und 1.000 atm unterworfen. Der erhaltene keramische Szintillator wurde mit einer Dicke von 1,15 mm geschnitten und 30 Minuten bei 1.100°C in Argongas, enthaltend 10 ppm Sauerstoff, geglüht.
  • Gemäß dem oben beschriebenen Verfahren wurden Gd2(1–x–y–z)O2S : EuX, Tby, Cez(y = z = 4 × 10–5) keramische Szintillatoren mit verschiedenen Eu-Konzentrationen (x) hergestellt. Ein Detektor wurde unter Verwenden jedes Szintillators zusammen mit einer Fotodiode hergestellt und mit einem Abstand von 20 cm von einer Röntgenstrahlenquelle (120 kV, 0,5 mA) angeordnet, und sein Lichtoutput wurde gemessen.
  • Die Ergebnisse sind in 3 gezeigt. Der Lichtoutput wurde mit Relativwerten, basierend auf dem Lichtoutput eines CdWO4-Detektors, der als 1 definiert wurde, dargestellt (das gleiche soll im Folgenden angewandt werden). Wie klar aus den in der Figur gezeigten Ergebnissen ersichtlich, konnte ein Lichtoutput von zweimal oder mehr derjenigen des CdWO4-Detektors im Bereich der Eu-Konzentration x von 0,001 bis 0,055 erhalten werden, und 2,5mal oder mehr im Bereich von x von 0,002 bis 0,03.
  • Beispiel 2
  • Gd2(1–x–y–z)O2S : Eux, Tby, Cez (x = 0,005) keramische Szintillatoren mit unterschiedlichen Tb- und Ce-Konzentrationen wurden unter Verwenden der selben Rohmaterialien, wie in Beispiel 1 verwendet, auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, außer dass die Zugabemengen von Tb(NO3)3 und Ce(NO3)3 geändert wurden. Ein Detektor wurde unter Verwenden jedes Szintillators zusammen mit einer Fotodiode hergestellt, und die Intensität des sekundären Nachleuchtens bei 30 Millisekunden nach der Beendigung der Röntgenstrahlenanregung wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in 4 gezeigt. In 4 stellt die Achse der Abszisse die Tb- und Ce-Konzentrationen (y = z) dar, und die Achse der Ordinate stellt die Intensität des sekundären Nachleuchtens nach 30 Millisekunden dar. Die Intensität des sekundären Nachleuchtens wurde mit Relativwerten, basierend auf der Intensität während der Anregung, die als 1 definiert wurde, dargestellt (das gleiche soll im Folgenden angewandt werden).
  • Wie aus den in 4 gezeigten Ergebnissen ersichtlich, konnte das sekundäre Nachleuchten signifikant erniedrigt werden. Es wurde eine Tendenz beobachtet, dass der Lichtoutput erniedrigt wurde, wenn die Tb-Konzentration (y) und die Ce-Konzentration (z) anstieg, und ein Lichtoutput zweimal oder mehr derjenigen des CdWO4-Detektors konnte unter Verwenden einer Tb-Konzentration (y) und Ce-Konzentration (z) von 12 × 10–5 oder weniger erhalten werden.
  • Beispiel 3
  • Die Intensität des sekundären Nachleuchtens (nach 30 Millisekunden) der keramischen Szintillatoren mit unterschiedlichen Tb- und Ce-Konzentrationen (y = z) wurde auf die gleiche Weise wie in Beispiel 2 gemessen, außer dass die Eu-Konzentration (x) eingestellt wurde, um 0,03 zu sein. Die Ergebnisse sind in 5 gezeigt.
  • Wie in 5 gezeigt, konnte die Intensität des sekundären Nachleuchtens der Szintillatoren mit einer hohen Eu-Konzentration (x = 0,03) auch durch Zugeben von Tb und Ce erniedrigt werden. Wie klar aus dem Vergleich mit den Ergebnissen von Beispiel 2 ersichtlich, wurde außerdem gefunden, dass ein starker erniedrigender Effekt auf das sekundäre Nachleuchten sogar mit kleineren Zugabemengen von Tb und Ce erhalten werden konnte, wenn die Eu-Konzentration hoch war.
  • Vergleichsbeispiele 1 und 2
  • Entweder Tb und Ce enthaltende keramische Szintillatoren mit unterschiedlichen Tb-Konzentrationen oder Ce-Konzentrationen wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 2 hergestellt. Ein Detektor wurde unter Verwenden jedes Szintillators zusammen mit einer Fotodiode hergestellt, und die Intensität des sekundären Nachleuchtens bei 30 Millisekunden nach der Beendigung der Röntgenstrahlenanregung wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in 6 gezeigt. In dieser Figur stellt die durchgezogene Linie die Ergebnisse für die nur Tb enthaltenden Szintillatoren (Vergleichsbeispiel 1) dar, und die durchbrochene Linie stellt die Ergebnisse für die nur Ce enthaltenden (Vergleichsbeispiel 2) dar.
  • Wie aus den in 6 gezeigten Ergebnissen ersichtlich, konnte der das sekundäre Nachleuchten erniedrigende Effekt überhaupt nicht durch Zugabe von entweder Tb oder Ce erhalten werden. Wenn nur Tb zugegeben wurde, wurde eine Tendenz beobachtet, dass das sekundäre Nachleuchten anstieg wie die Tb-Konzentration anstieg.
  • Beispiel 4
  • Gd2O3, Eu2O3, Pr(NO3)3, Ce(NO3)3, Na2CO3 und S wurden als Rohmaterialien verwendet, und sie wurden zu Flußmitteln, K3PO4·3H2O und Li2B4O7, zugegeben und auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 behandelt, um ein Szintillatorpulver herzustellen. Zu diesem Szintillatorpulver wurden 0,1% Li2GeF6 als Sintermittel zugegeben und HIP-Behandlung und dann Glühbehandlung auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 unterworfen, um einen Gd2(1–x–y–z)O2S : Eux, Pry, Cez (x = 0,005, y = z = 4 × 10–5) keramischen Szintillator herzustellen. Ein Detektor wurde unter Verwenden des Szintillators hergestellt, und seine Eigenschaften wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Der Lichtoutput des Detektors war 2,85mal so groß wie derjenige des CdWO4-Detektors, und sekundäres Nachleuchten nach 30 Millisekunden war 0,0017.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Gd2(1–x–y–z)O2S : Eux, Pry (x = 0,005, y = 0,5 × 10–5 bis 3 × 10–5) keramische Szintillatoren enthaltend nur Pr und nicht enthaltend Ce wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 4 hergestellt. Ein Detektor wurde unter Verwenden jedes Szintillators zusammen mit einer Fotodiode hergestellt, und die Intensität des sekundären Nachleuchtens 30 Millisekunden nach Beendigung der Röntgenstrahlenanregung wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in 6 gezeigt (alternierend lang und kurz gestrichelte Linie).
  • Wie aus den in 6 gezeigten Ergebnissen ersichtlich, konnte der das sekundäre Nachleuchten erniedrigende Effekt überhaupt nicht erhalten werden, wenn nur Pr zugegeben wurde, wie in den Fällen, in denen entweder Tb oder Ce zugegeben wurde (Vergleichsbeispiele 1 und 2).
  • Gd2O3, La2O3, Eu2O3, Tb(NO3)3, Ce(NO3)3, Na2CO3 und S wurden als Rohmaterialien verwendet, und sie wurden zu Flußmitteln, K3PO4·3H2O und Li2B4O7 zugegeben und auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 behandelt, um ein Szintillatorpulver herzustellen. Zu diesem Szintillatorpulver wurden 0,1% Li2GeF6 als Sintermittel zugegeben und HIP-Behandlung und dann Glühbehandlung auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 unterworfen, um einen Gd2(0,90–x–y–z)La0,2O2S : Eux, Tby, Cez (x = 0,005, y = z = 4 × 10–5) keramischen Szintillator herzustellen. Ein Detektor wurde unter Verwenden des Szintillators hergestellt, und seine Eigenschaften wurden auf die gleiche Weise wie im Beispiel 1 untersucht. Der Lichtoutput des Detektors war 2,8mal so groß wie derjenige des CdWO4-Detektors, und sekundäres Nachleuchten nach 30 Millisekunden war 0,0016.
  • Beispiel 6
  • Gd2O3, Y2O3, Eu2O3, Tb(NO3)3, Ce(NO3)3, Na2CO3 und S wurden als Rohmaterialien verwendet, und sie wurden zu Flußmitteln, K3PO4·3H2O und Li2B4O7 zugegeben und auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 behandelt, um ein Szintillatorpulver herzustellen. Zu diesem Szintillatorpulver wurden 0,1% Li2GeF6 als Sintermittel zugegeben und HIP-Behandlung und dann Glühbehandlung auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 unterworfen, um einen Gd2(0,90–x–y–z)Y0,2o2S : Eux, Tby, Cez (x = 0,005, y = z = 4 × 10–5) keramischen Szintillator herzustellen. Ein Detektor wurde unter Verwenden des Szintillators hergestellt, und seine Eigenschaften wurden auf die gleiche Weise wie im Beispiel 1 untersucht. Der Lichtoutput des Detektors war 2,83mal so groß wie derjenige des CdWO4-Detektors, und sekundäres Nachleuchten nach 30 Millisekunden war 0,0017.
  • Beispiel 7
  • Gd2O3, Eu2O3, Tb(NO3)3, Ce(NO3)3, S und Ca2(NO3)2 wurden als Rohmaterialien verwendet und auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 behandelt, um Gd2(1–x–y–z–d)O2S : Eux, Tby, Cez, Cad (x = 0,005, y = z = 4 × 10–5) keramische Szintillatoren mit unterschiedlichen Ca-Konzentrationen (d) herzustellen. Ein Detektor wurde unter Verwenden jedes Szintillators zusammen mit einer Fotodiode hergestellt, und sein Lichtoutput wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in 7 gezeigt.
  • Der Lichtoutput wurde mit Relativwerten, basierend auf dem Lichtoutput des CdWO4-Detektors, der als 1 definiert wurde, dargestellt. Es wurde gefunden, dass der maximale Lichtoutput mit einer Ca-Konzentration d von etwa 9 × 10–5 erhalten wurde, wenn die Eu-Konzentration × 0,005 war, und der Lichtoutput wurde niedriger als der ohne Ca erhaltene, wenn d 2,5 × 10–4 überstieg.
  • Die Ergebnisse von Beispiel 1 und Beispielen 4 bis 7 sind in Tabelle 1 zusammengefaßt.
  • Tabelle 1
    Figure 00190001
  • Industrielle Anwendbarkeit
  • Erfindungsgemäß wird ein phosphoreszierender Stoff, der eine Zusammensetzung von L1–x–y–z–dEuXMyCezM'd)2O2S hat und hohe Emissionseffizienz und sehr kurzes Nachleuchten zeigt, bereitgestellt. Erfindunsgemäß wird auch ein gesinterter Körper mit der zuvor genannten Zusammensetzung und hohem optischen Transmissionsgrad bereitgestellt. Ein Strahlungsdetektor, umfassend diesen gesinterten Körper in Kombination mit einer Siliziumfotodiode zeigt vorteilhaft bemerkenswert gesteigerten Lichtoutput, verglichen mit einem herkömmlichen Detektor und einem bemerkenswerten Effekt des Verkürzens des sekundären Nachleuchtens.
  • Außerdem können durch Verwenden eines Detektors, der so einen Szintillator als einen Röntgenstrahlendetektor des Röntenstrahlen-CT-Apparats verwendet, tomographische Bilder mit hoher Auflösung und hoher Qualität erhalten werden.

Claims (16)

  1. Phosphoreszierender Stoff, dargestellt durch die allgemeine Formel: (L1–x–y–z–dEuxMyCezM'd)2O2Sworin L zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Gd, La und Y ist, M zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Tb und Pr ist, M' zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Ca, Sr und Zn ist, und x, y, z und d Werte sind, die in die Bereiche 0,001 < x < 0,06, 0 < y ≤ 12 × 10–5, 0 < z ≤ 12 × 10–5 und 0 ≤ d ≤ 2,5 × 10–4 fallen.
  2. Phosphoreszierender Stoff, der durch Zugeben eines Sintermittels zu dem Ausgangsmaterialpulver, Packen und Vakuumversiegeln der Mischung in einem Metallcontainer und Bewirken von heissem isostatischen Pressen erhalten ist, und durch die allgemeine Formel (L1–x–y–z–dEuxMyCezM'd)2O2Sworin L zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Gd, La und Y ist, M zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Tb und Pr ist, M' zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Ca, Sr und Zn ist, und x, y, z und d Weite sind, die in die Bereiche 0,001 ≤ x ≤ 0,06, 0 < y ≤ 12 × 10–5, 0 < z ≤ 12 × 10–5 und 0 ≤ d ≤ 2,5 × 10–4 fallen, dargestellt ist.
  3. Phosphoreszierender Stoff gemäss Anspruch 1, in dem M' in der Formel Ca ist.
  4. Phosphoreszierender Stoff gemäss Anspruch 1, in dem L in der Formel Gd ist.
  5. Phosphoreszierender Stoff gemäss Anspruch 1, in dem x der Formel im Bereich von 0,002 < x < 0,03 ist.
  6. Phosphoreszierender Stoff gemäss Anspruch 1, in dem d ein Wert ist, der in den Bereich von 0 < d < 2,5 × 10–4 fällt.
  7. Phosphoreszierender Stoff gemäss Anspruch 6, in dem M' in der Formel Ca ist.
  8. Phosphoreszierender Stoff gemäss Anspruch 7, in dem d im Bereich von 3,0 × 10–5 < d < 2,0 × 10–4 ist.
  9. Verfahren zur Herstellung des phosphoreszierenden Stoffs, dargestellt durch die allgemeine Formel: (L1–x–y–z–dEuxMyCezM'd)2O2Sworin L zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Gd, La und Y ist, M zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Tb und Pr ist, M' zumindest ein Element, ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Ca, Sr und Zn ist, und x, y, z und d Werte sind, die in die Bereiche 0,001 < x < 0,06, 0 < y ≤ 12 × 10–5 , 0 < z ≤ 12 × 10–5 und 0 ≤ d ≤ 2,5 × 10–4 fallen; wobei das Verfahren die Schritte des Zugebens eines Sintermittels zu dem Ausgangsmaterialpulver, Packen und Vakuumversiegeln der Mischung in einem Metallcontainer, und Bewirken von heissem isostatischem Pressen umfasst.
  10. Verfahren gemäss Anspruch 9, wobei das Ausgangsmaterial durch Herstellen einer Mischung, die Oxide oder Nitrate der phosphorbildenden Elemente in einem stöchiometrischen Verhältnis enthält, und Backen der Mischung erhalten wird.
  11. Verfahren gemäss Anspruch 9, wobei die Schritte ferner Glühen nach dem heissen isostatischen Pressen umfassen.
  12. Verfahren gemäss Anspruch 11, wobei das Glühen in einer inerten Gasatmosphäre, die eine kleine Menge Sauerstoff enthält, durchgeführt wird.
  13. Strahlungsdetektor, umfassend einen keramischen Szintillator und einen Fotodetektor zum Detektieren der Emission des Szintillators, wobei der phosphoreszierende Stoff gemäss einem der Ansprüche 1 bis 8 als keramischer Szintillator verwendet wird.
  14. Strahlungsdetektor gemäss Anspruch 13, wobei der Fotodetektor eine Fotodiode ist.
  15. Strahlungsdetektor gemäss Anspruch 14, wobei der Fotodetektor eine PIN-Fotodiode ist.
  16. Röntgenstrahlen-CT-Apparat, umfassend eine Röntgenstrahlenquelle, einen Röntgenstrahlendetektor, der gegenüber der Röntgenstrahlenquelle angeordnet ist, eine drehende Einheit zum Halten der Röntgenstrahlenquelle und des Röntgenstrahlendetektors und die diese um das zu untersuchende Objekt dreht, und bildherstellende Mittel zur Herstellung eines tomographischen Bildes des Objekts, basierend auf der Intensität der durch den Röntgenstrahlendetektor detektierten Röntgenstrahlen, wobei der Röntgenstrahlendetektor ein Strahlungsdetektor gemäss einem der Ansprüche 13 bis 15 ist.
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