DE69522674T2

DE69522674T2 - Aluminiumnitrid sinterprodukt und verfahren zur herstellung desselben

Info

Publication number: DE69522674T2
Application number: DE69522674T
Authority: DE
Inventors: Michiyasu Komatsu
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1994-12-01
Filing date: 1995-11-30
Publication date: 2002-06-20
Anticipated expiration: 2015-12-01
Also published as: EP0747332B1; US5763344A; EP0747332A4; KR0168302B1; EP0747332A1; WO1996016916A1; DE69522674D1

Description

TECHNISCHES GEBIET

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen Aluminiumnitridsinterkörper, der als elektronische Teile wie Halbleitersubstrate und ähnliches und Strukturkomponenten verwendet wird, und ein Verfahren zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers, und genauer bezieht sie sich auf einen Aluminiumnitridsinterkörper, der mit einer hohen thermischen Leitfähigkeit, die dem Aluminiumnitrid(AlN)sinterkörper innewohnt, ebenso wie mit einer hohen Dichte oder Winzigkeit, die gleich zu oder größer als diejenigen von herkömmlichen AIN- Sinterkörpern sind, und weiter eine verbesserten Korrosionsbeständigkeit vorgesehen ist, und auf ein Verfahren zum Herstellen des Aluminiumnitridsinterkörpers.

HINTERGRUNDTECHNIKOFFENBARUNG

Keramische Sinterkörper, die in verschiedenen Eigenschaften wie Festigkeit, Wärmebeständigkeit, Korrosionsbeständigkeit, Abnutzungsbeständigkeit, leichtem Gewicht und ähnlichem verglichen mit herkömmlichen Metallmaterialien exzellent sind, sind weithin als Maschinenteile, funktionale Teile, strukturelle Teile und Schmuckmaterialien wie Halbleitersubstrate, elektronische Ausrüstungsmaterialien, Maschinenteile, Hochgeschwindigkeitsschneidwerkzeugmaterialien, Düsen, Lager und ähnliches, die unter harten Temperatur-, Spannungs- und Abnutzungsbedingungen verwendet werden, die durch die herkömmlichen Metallmaterialien nicht ausgehalten werden, verwendet worden.
Da insbesondere ein Aluminiumnitridsinterkörper (AlN) ein Isolator mit einer hohen thermischen (Wärme)Leitfähigkeit ist und einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten nahe an demjenigen von Silicium (Si) aufweist, findet er ein erweitertes Anwendungsfeld als Abstrahlungsplatten und Substrate von hochgradig integrierten Halbleitervorrichtungen.
Herkömmlicherweise wird der obige Aluminiumnitridsinterkörper allgemein in großen Mengen durch das folgende Verfahren hergestellt. Das heißt, ein gemischtes Material wird in einer solchen Weise vorbereitet, dass einem Aluminiumnitridmaterialpulver Sinterhilfsmittel, ein organischer Binder und, wenn notwendig, verschiedene Zusatzstoffe, ein Lösungsmittel und ein Dispergierungsmittel hinzugefügt werden, und dass das derart erhaltene gemischte Material zu einem dünnen oder blattförmigen Formkörper durch ein Rakelverfahren (Doktor-Blade- Verfahren) oder ein Schlammgussverfahren (Slurry Casting) geformt oder zu einem dicken oder großen Formkörper gepresst wird. Als nächstes wird der derart erhaltene Foimkörper durch Erwärmen in Luft oder einer Stickstoffgasatmosphäre zum Entfernen von Köhlenwasserstoffkomponenten und ähnlichem, die als der organische Binder verwendet werden, entfettet. Dann wird der entfettete Formkörper durch Erwärmen auf eine hohe Temperatur von ungefähr 1700 bis 1900ºC in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre wie Stickstoffgas oder ähnlichem dicht gesintert und zu dem Aluminiumnitridsinterkörper geformt.
Bei dem oben beschriebenen Herstellungsverfahren kann, wenn ultrafeines Materialpulver mit einer durchschnittlichen Korngröße von ungefähr 0,5 um oder weniger als das AIN- Materialpulver verwendet wird, ein merklich dichter und feiner Sinterkörper erhalten werden, selbst falls das AlN-Pulver unabhängig verwendet wird. Jedoch werden eine Menge Verunreinigungen wie Sauerstoff etc., die an der Oberfläche und ähnlichem des Materialpulvers anhaften, in den AlN-Kristallgittern gelöst oder bilden Verbundoxide wie Al-O-N-Verbindungen und ähnliches, die die Übertragung von Gitterschwingungen verhindern, wenn das Sintern ausgeführt wird, mit einem Ergebnis dahingehend, dass der AlN-Sinterkörper, der kein Sinterhilfsmittel verwendet, eine relativ niedrige thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) aufweist.
Wenn andererseits ein AlN-Pulver mit einer durchschnittlichen Korngröße von 1 um oder mehr als das Materialpulver verwendet wird, ist es, da die Sintereigenschaften des Materialpulvers nicht gut sind, wenn es unabhängig verwendet wird, schwierig, einen dichten und winzigen Sinterkörper durch ein anderes Verfahren als ein Heißdrückverfahren zu erhalten, wenn kein Hilfsmittel hinzugefügt wird, so dass das obige AlN-Pulver einen Nachteil dahingehend hat, dass eine Massenproduktivität niedrig ist. Daher ist es allgemein angewandte Praxis, wenn beabsichtigt ist, in effektiver Weise einen gesinterten Körper durch ein gewöhnliches Drucksinterverfahren herzustellen, Oxide von Seltenen Erden und ähnlichem wie Yttriumoxid (Y&sub2;O&sub3;) etc. hinzuzufügen.
Es wird erkannt, dass diese Sinterhilfsmittel flüssige Phasen bilden, indem sie mit Verunreinigungsoxiden und A 1203, das in dem AlN-Materialpulver enthalten ist, reagieren, um dadurch den gesinterten Körper dicht und winzig zu machen ebenso wie die Verunreinigungsoxide als Korngrenzphasen zu fixieren und den gesinterten Körper mit einer hohen thermischen Leitfähigkeit zu versehen.
Da jedoch bei dem obigen herkömmlichen Herstellungsverfahren die Sintertemperatur mit 1700 bis 1900ºC sehr hoch ist, sind die Kosten der Herstellungsausrüstung inklusive eines Sinterofens sehr hoch und ebenso ist es schwierig, einen fortlaufenden Herstellungsprozess zu verwenden, wodurch ein Anstieg der Herstellungskosten des AlN-Sinterkörpers und eine Verminderung der Produktivität desselben nicht vermieden werden können. Das heißt, da die Sintertemperatur hoch ist, ist es wesentlich, einen Sinterofen zu verwenden, der ein teures Graphitmaterial (Carbonmaterial), das in der Wärmebeständigkeit exzellent ist, als das wärmeisolierende Material und das Heizermaterial des Sinterofens zu verwenden. Selbst falls das Graphitmaterial verwendet wird, gibt es jedoch, da es einen großen Wärmeeinfluss gibt, einen Nachteil dahingehend, dass der Sinterofen eine kurze Lebensdauer hat und das Isoliermaterial einmal alle zwei bis drei Jahre ersetzt werden muss, wodurch es ein Problem dahingehend gibt, dass die Kosten der Herstellungsausrüstung und der Wartung in jedweder Weise stark erhöht werden.
Weiterhin gibt es außerdem einen Nachteil dahingehend, dass, da ein Stapeltyp-Sinterofen (Drehtyp-Sinterofen) keine Hilfe sein kann, um zum effektiven Beibehalten einer abgedichteten Hochtemperaturatmosphäre verwendet zu werden, es schwierig ist, einen kontinuierlichen Herstellungsprozess einzubringen und derart die Massenproduktivität des Sinterkörpers erniedrigt wird.
Da insbesondere ein Formkörper für eine lange Zeit von 20 bis 100 Stunden bei einer hohen Temperatur von ungefähr 1900ºC in einer Atmosphäre, die Kohlenstoff und Stickstoff enthält, zum Entfernen von Korngrenzenphasen, die als ein Wärmewiderstand dienen, gesintert werden muss, um einen AlN-Sinterkörper mit einer hohen thermischen Leitfähigkeit zu erhalten, werden die obigen Probleme der Ausrüstung und der Massenproduktivität noch ernsthafter. Da weiterhin bei dem zuvor genannten herkömmlichen Herstellungsverfahren die Benässbarkeit zwischen dem AlN-Sinterkörper und den Verbindungen der flüssigen Phase niedrig ist und die flüssigen Phasen eine Eigenschaft aufweisen, dass sie leicht durch sich selbst Abscheiden, wenn die flüssigen Phasen nach dem Sintern verfestigt werden, verbleiben die flüssigen Phasen und existieren so unregelmäßig in den Zwischenräumen der AlN-Körner, wodurch es eine Tendenz dahingehend gibt, dass verfestigte, grobe und brüchige Korngrenzphasen ausgebildet werden. Weiterhin gibt es ein Problem dahingehend, dass die Körner dazu neigen zu wachsen, dass grobe Körner mit einer durchschnittlichen Korngröße von 5 bis 10 um leicht ausgebildet werden, dass feine Poren in den Körnern verbleiben, ohne zu verschwinden, was verhindert, dass ein dichter und winziger Sinterkörper ausgebildet wird und dass, was letztendlich erhalten wird, nur ein Aluminiumnitridsinterkörper mit niedriger Festigkeit ist, dessen Drei-Punkt-Biegefestigkeit ungefähr 350 bis 400 MPa beträgt.
Kürzlich ist das obige Aluminiumnitridmaterial mit hoher thermischer Leitfähigkeit (hoher Wärmeabstrahlungseigenschaft) weithin verwendet worden, um mit einer Wärmemenge fertig zu werden, die bei Halbleitervorrichtungen, die hochgradig integriert sind, erhöht ist, und bei denen die Ausgabe derselben erhöht ist, und ein nahezu zufriedenstellendes Ergebnis wird bezüglich der Abstrahlungseigenschaft derselben erhalten. Da jedoch die Festigkeit des Aluminiumnitridmaterials ungenügend ist, wenn es als das oben erwähnte strukturelle Teil verwendet wird, tritt außerdem ein Problem dahingehend auf, dass, wenn ein zum Beispiel aus dem Aluminiumnitridsinterkörper ausgebildetes Halbleitersubstrat auf einer Montageplatte montiert wird, das Halbleitersubstrat durch eine kleine Menge Biegespannung, die auf es wirkt, wenn es montiert wird, und eine Aufschlagskraft, die auf dieses wirkt, wenn das Substrat gehandhabt wird, beschädigt wird und als ein Ergebnis die Herstellungsausbeute eines Halbleiterschaltungssubstrates stark erniedrigt wird.
Da weiterhin der obige AlN-Sinterkörper einen ungenügenden Korrosionswiderstand gegenüber Säuren und Basen aufweist, weist der Sinterkörper einen Nachteil dahingehend auf, dass, wenn er als ein Halbleitervorrichtungsmaterial bearbeitet wird, es leicht möglich ist, dass er bei einem Schaltungsausbildungsprozess unter Verwendung einer alkalinen (basischen) Ätzlösung und in einem Säurereinigungsprozess beschädigt wird. Wenn zusätzlich der Aluminiumnitridsinterkörper als das strukturelle Material verwendet wird, ist es leicht möglich, dass eine Sprödigkeit aufgrund von Säure und Base durch chemische Substanzen wie Chemikalien und ähnliches fortschreitet, abhängig von der Umgebung, in der er verwendet wird, wodurch es ein Problem dahingehend gibt, dass eine genügende Dauerhaftigkeit und zuverlässigkeit nicht erhalten werden kann.
Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, die zum Lösen der obigen Probleme gemacht wurde, ist es, einen AlN-Sinterkörper, der eine hohe thermische Leitfähigkeit, die ihm eigen ist, selbst dann beibehält, falls der Sinterkörper insbesondere bei einer niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger gesintert wird, eine Dichtigkeit oder Winzigkeit, die ähnlich zu oder größer als diejenige eines herkömmlichen AlN-Sinterkörpers ist, aufweist und weiter eine verbesserte Korrosionsbeständigkeit und mechanische Festigkeit aufweist, und ein Verfahren zum Herstellen des AlN-Sinterkörpers anzugeben.
Die JP-A-4 139 067 offenbart einen AlN-Sinterkörper, der Boroxid (B&sub2;O&sub3;), Gruppe IIa Elemente (z. B. Ca, Sr) und Gruppe IIIa Elemente (z. B. Y) aufweist. Jedoch werden kein Glaspulver und keine Alkalimetalloxide, wie in der vorliegenden Erfindung, verwendet.

OFFENBARUNG DER ERFINDUNG

Zur Erzielung der obigen Aufgabe änderten die Erfinder in verschiedener Weise den Typ und die hinzugefügten Menge der Sinterhilfsmittel, die dem Aluminiumnitridmaterialpulver hinzuzufügen sind, und die Sintertemperatur desselben und führten Experimente und Untersuchungen, wie sie die Korrosionsbeständigkeit, die Dichte, die Festigkeit und die thermische (Wärme-)Leitfähigkeit des Sinterkörpers beeinflussen, aus.
Als ein Ergebnis haben die Erfinder eine Kenntnis erhalten, dass, wenn eine Glasurmasse, die 50 Gew.-% oder mehr SiO&sub2; und Oxide von B, Na, K, Ca, Mn, W, etc., die in einer leichten Menge in Kombination in Zusatz zu einem Sinterhilfsmittel, das aus Oxiden von Gruppe 3 Elementen in dem Periodensystem hinzugefügt werden, aufweist, eine Sintereigenschaft stark verbessert wird und ein AlN-Sinterkörper, der eine thermische Leitfähigkeit, Dichte und Festigkeit, die ähnlich zu oder größer als diejenigen eines herkömmlichen Aluminiumnitridsinterkörpers sind, und eine stark verbesserte Korrosionsbeständigkeit aufweist, erhalten werden kann.
Weiterhin wird beobachtet, dass ein Schutzfilm, der aus einer Glasurmassenkomponente zusammengesetzt ist, durch das Hinzufügen einer kleinen Menge der Glasurmasse auf der Oberfläche der AlN-Kristallkörner, die den AlN-Sinterkörper bilden, ausgebildet wird, wodurch die Dauerhaftigkeit des AlN-Sinterkörpers ebenso wie die Grenzverbindungsfestigkeit zwischen den AlN-Sinterkörpern durch den Film stark verbessert wird, wodurch der AIN- Sinterkörper, der in der mechanischen Festigkeit exzellent ist, erhalten wird. Die vorliegende Erfindung ist basierend auf der obigen Kenntnis vervollständigt worden.
Das heißt, ein erster Aluminiumnitridsinterkörper nach Anspruch 1 der vorliegenden Erfindung ist ein Aluminiumnitridsinterkörper, der durch Sintern bei einer niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger gemacht worden ist, der 0,5 bis 7 Gew.-% von Oxiden von mindestens einem Element, das aus Gruppe 3 Elementen in dem Periodensystem ausgewählt ist, 0,5 bis 3 Gew.-% Calciumoxid, 1,5 Gew.-% oder weniger Aluminiumoxid, 0,2 bis 1 Gew.-% der Glasurmasse, 0,5 Gew.-% oder weniger von mindestens einem Bestandteil, der ausgewählt ist aus Lithiumoxid, Manganoxid, Chromoxid, Zirkonoxid, Strontiumoxid und Titanoxid, 1 Gew.-% oder weniger Wolfram in Begriffen von Oxid und den Rest Aluminiumnitrid aufweist. Bei dem obigen ersten Aluminiumnitridsinterkörper können 1 bis 3 Gew.-% Calciumwolframat anstelle von Calciumoxid und Wolfram enthalten sein.
Die Glasurmasse, die in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, ist zusammengesetzt aus einem Pulver, das 50 Gew.-% oder mehr SiO&sub2; und Oxide von Alkalimetallen wie Na, K etc., Oxide von Erdalkalimetallen wie Mg, Ca etc. und Oxide von Pb, Al etc. in einer Menge von 5 bis 50 Gew.-% zusätzlich zu dem obigen SiO&sub2; enthält.
Das heißt, die Glasurmasse, die in der vorliegenden Erfindung verwendet wird, ist wenigstens eine, die ausgewählt ist aus Borsilikatglas, Aluminiumborsilikatglas, 96% Quarzglas, Natronkalkglas, Bleiglas, Aluminiumsilikatglas und Spezialglas. Kristallines Glas, alkalibeständiges Glas und ähnliches sind zu bevorzugen als das Spezialglas.
Ein zweiter alternativer Aluminiumnitridsinterkörper nach Anspruch 1 der vorliegenden Erfindung ist ein Aluminiumnitridsinterkörper, der ausgebildet ist durch Sintern bei einer niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger, der 0,5 bis 7 Gew.-% Oxid von mindestens einem Element, das ausgewählt ist aus Gruppe 3 Elementen in dem Periodensystem, 0,5 bis 3 Gew.-% Calciumoxid, 1,5 Gew.-% oder weniger Aluminiumoxid, 0,1 bis 0,5 Gew.-% Boroxid, 0,05 bis 0,2 Gew.% Natriumoxid, 0,05 bis 0,2 Gew.-% Kaliumoxid, 0,5 Gew.-% oder weniger von mindestens einem Bestandteil, der ausgewählt ist aus Lithiumoxid, Manganoxid, Chromoxid, Zirkonoxid, Strontiumoxid und Titanoxid, 1 Gew.-% oder weniger Wolfram in Begriffen von Oxid oder den Rest Aluminiumnitrid aufweist.
Bemerke, 1 bis 3 Gew.-% Calciumwolframat können anstelle von Calciumoxid und Wolfram auch in dem zweiten Aluminiumnitridsinterkörper enthalten sein.
Der Gehalt an Verunreinigungskationen, wie Fe, Mg etc. ist bevorzugterweise auf 0,2 Gew.-% oder weniger gesetzt. Insbesondere muss Vorsicht bezüglich Mg genommen werden, da es eine Spinellverbindung bildet, die einen großen Wärmewiderstand in der AlN-Struktur aufweist und dazu neigt, die thermische Leitfähigkeit (den Wärmeübertragungskoeffizienten) des Sinterkörpers abzusenken. Des Weiteren weist der Sinterkörper bevorzugterweise eine durchschnittliche Kristallkorngröße im Bereich von 1 bis 4 um auf.
Der AlN-Sinterkörper, der aus der obigen Zusammensetzung zusammengesetzt ist, weist eine thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) von 110 W/(m K) oder mehr auf. Des Weiteren zeigt der Sinterkörper eine solch exzellente Korrosionsbeständigkeit gegenüber Säuren und Basen, dass, wenn der Sinterkörper in eine Chlorwasserstofflösung (HCl) mit 10 % Konzentration bei einer gewöhnlichen Temperatur (25ºC) für 24 Stunden getaucht wird, die Verminderung des Gewichts des Sinterkörpers, die nach dem Eintauchen verursacht ist, ein Drittel oder weniger derjenigen eines herkömmlichen Sinterkörpers beträgt, und ebenso dass, wenn der Sinterkörper in eine Ätznatriumlösung (NaOH) von 10% Konzentration bei einer gewöhnlichen Temperatur (25ºC) für 24 Stunden getaucht wird, die Verminderung des Gewichts des Sinterkörpers nach dem Eintauchen die Hälfte oder weniger derjenigen des herkömmlichen Sinterkörpers ist.
Ein erstes Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 5 der vorliegenden Erfindung weist die Schritte des Formens einer Materialmischung durch Hinzufügen von 0,5 bis 7 Gew.-% Oxid von mindestens einem Element, das ausgewählt ist aus Gruppe 3 Elementen in dem Periodensystem, 0,5 bis 3 Gew.-% Calciumoxid, 1,5 Gew.-% oder weniger Aluminiumoxid, 0,2 bis 1 Gew.-% Glasurmasse, die 50 Gew.-% oder mehr SiO&sub2; aufweist, 0,5 Gew.-% oder weniger von mindestens einem Bestandteil, der ausgewählt ist aus Lithiumoxid, Manganoxid, Chromoxid, Zirkonoxid, Strontiumoxid und Titanoxid, und 1 Gew.-% oder weniger Wolfram in Begriffen von Oxid zu dem Aluminiumnitridmaterialpulver zur Ausbildung eines geformten Körpers und des Sinterns des derart erhaltenen geformten Körpers in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre bei der Temperatur von 1650ºC oder weniger aufweist.
Ein zweites alternatives Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers nach Anspruch 5 weist die Schritte des Formens einer Materialmischung durch Hinzufügen von 0,5 bis 7 Gew.-% Oxid von mindestens einem Element, das ausgewählt ist aus Gruppe 3 Elementen in dem Periodensystem, 0,5 bis 3 Gew.-% Calciumoxid, 1,5 Gew.-% oder weniger Aluminiumoxid, 0,1 bis 0,5 Gew.-% Boroxid, 0,05 bis 0,2 Gew.-% Natriumoxid, 0,05 bis 0,2 Gew.-% Kaliumoxid, 0,5 Gew.-% oder weniger von mindestens einem Bestandteil, der ausgewählt ist aus Lithiumoxid, Manganoxid, Chromoxid, Zirkonoxid, Strontiumoxid und Titanoxid, und 1 Gew.-% oder weniger Wolfram in Begriffen eines Oxids zu Aluminiumnitridmaterialpulver zur Ausbildung eines geformten Körpers und des Sinterns des derart erhaltenen geformten Körpers in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre bei einer niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger aufweist.
Bemerke, dass 1 bis 3 Gew.-% Calciumwolframat anstelle von Calciumoxid und Wolfram in den obigen ersten und zweiten Aluminiumnitridsinterkörperherstellungsverfahren hinzugefügt werden kann.
Es ist zu bevorzugen, feines AlN-Pulver, das Verunreinigungssauerstoff, der auf 1,3 Gew.-% oder weniger gedrückt ist, wobei die Sintereigenschaft und die thermische Leitfähigkeit in Betracht gezogen werden, enthält und eine durchschnittliche Korngröße von 0,5 bis 2 um oder weniger und bevorzugterweise 1,5 um oder weniger aufweist als das Aluminiumnitridmaterialpulver, das in den Verfahren der vorliegenden Erfindung verwendet wird und als die Hauptkomponente des Sinterkörpers dient, zu verwenden.
Oxide von Gruppe 3 Elementen des Periodensystems (langer Periodentyp) wirken als ein Sinterhilfsmittel und werden innerhalb des Bereichs von 0,5 bis 7 Gew.-% dem AIN- Materialpulver hinzugefügt, um den AlN-Sinterkörper dicht und winzig zu machen. Als spezifische Beispiele des Sinterhilfsmittels werden bevorzugterweise Oxide von Seltenen Erden Elementen (Y, Sc, Ce, Dy etc.) oder Substanzen, die durch den Sinterbetrieb zu Verbindungen desselben gemacht worden sind und insbesondere Yttriumoxid (Y&sub2;O&sub3;) bevorzugterweise verwendet.
Wenn die Zusatzmenge des Sinterhilfsmittels weniger als 0,5 Gew.-% beträgt, wird, da die Wirkung zum Verbessern der Sintereigenschaft nicht in genügender Weise gezeigt wird, der Sinterkörper nicht dicht und winzig gemacht, wodurch nachteilhafterweise ein Sinterkörper mit niedriger Festigkeit ausgebildet wird oder Sauerstoff in den AlN-Kristallen gelöst wird und ein Sinterkörper mit einer hohen thermischen Leitfähigkeit (hoher Wärmeübertragungskoeffizient) nicht ausgebildet werden kann. Andererseits, wenn die Zusatzmenge übermäßig groß über 7 Gew.-% ist, wird die Wirkung des Sinterhilfsmittels gesättigt und hat keine Bedeutung mehr und ebenso wird die thermische Leitfähigkeit des AlN-Sinterkörpers, der durch Sintern erhalten wird, erniedrigt und eine große Menge von Grenzphasen verbleibt in dem Sinterkörper. Des Weiteren verbleiben, da die Grenzphasen, die durch eine Wärmebehandlung entfernt werden, ein großes Volumen aufweisen, Poren in dem Sinterkörper, wodurch ein Zusammenziehungsverhältnis erhöht wird, wodurch der Sinterkörper leicht deformiert wird. Des Weiteren muss die Sintertemperatur auf ein hohes Maß gesetzt werden, um einen Sinterkörper hoher Dichte zu erhalten, und zu diesem Zweck müssen die Komponenten eines Sinterofens eine erhöhte Wärme viderstandsfähigkeitsspezifikation aufweisen und ein kontinuierlicher Sinterbetrieb wird schwierig gemacht, wodurch die Herstellungskosten des Sinterkörpers und die Massenproduktivität desselben erniedrigt werden. Die bevorzugte Zusatzmenge von Oxiden der Gruppe 3 Elemente ist 1 bis 2 Gew.-%.
Bemerke, dass die Zusatzmenge von Oxiden der Gruppe 3 Elemente in dem Aluminiumnitridsinterkörper, dem CaWO&sub3; anstelle von Calciumoxid hinzugefügt wird, auf den Bereich von 0,5 bis 5 Gew.-% und noch bevorzugter auf den Bereich von 1 bis 2 Gew.-% im Hinblick auf die Beziehung desselben zu den Zusatzmengen anderer Komponenten gesetzt wird.
Die Glasurmasse ist eine Komponente, die zum Verbessern der Sintereigenschaft durch Erniedrigen der Sintertemperatur und zum Ausbilden einer Schutzschicht auf der Oberfläche der AlN-Körper, die dem AlN-Sinterkörper bilden, um dadurch den Korrosionswiderstand des AlN-Sinterkörpers zu verbessern und ebenso die mechanische Festigkeit desselben durch Erhöhen der Grenzflächenverbindungsfestigkeit zwischen den AlN-Körpern zu erhöhen, wirksam.
Synthetische Glaspulver, die die chemischen Zusammensetzungen aufweisen, die durch die Symbole A bis I in Tabelle 1 gezeigt sind, sind als die spezifischen Beispiele der obigen Glasurmasse bevorzugt. Tabelle 1
Jede Glasurmasse wird hergestellt, indem sie in einer solchen Weise synthetisiert wird, dass ein gemischtes Pulver, das zum Aufweisen einer vorbestimmten chemischen Zusammensetzung geregelt ist, in Luft bei ungefähr 1500ºC geschmolzen und dann durch Kühlen verfestigt wird, und der derart erhaltene verfestigte Körper wird fein gemahlen. Es ist zu bevorzugen, die Korngröße der Glasurmasse auf ungefähr 1 um zu regeln.
Die Glasurmasse wird dem AlN-Sinterkörper im Bereich von 0,2 bis 1 Gew.-% hinzugefügt. Wenn die Zusatzmenge der Glasurmasse weniger als 0,2 Gew.-% beträgt, wird die Sintertemperatur nicht wirksam erniedrigt und die Korrosionsbeständigkeit und die Festigkeit werden nicht in ausreichender Weise verbessert. Wenn andererseits die Zusatzmenge übermäßig groß über 1 Gew.-% liegt, wird die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) des AlN-Sinterkörpers erniedrigt. Obwohl die Zusatzmenge in dem obigen Bereich gesetzt wird, ist sie noch bevorzugter in dem Bereich von 0,2 bis 0,5 Gew.-%.
Da Calciumoxid (CaO) eine Komponente ist, die zum Verbessern der Sintereigenschaft durch noch effektiveres Erniedrigen der Sintertemperatur in der Lage ist, wenn sie in Kombination mit Oxiden der Gruppe IIIa Elemente und WO&sub3; hinzugefügt wird, wird sie im Bereich von 0,5 bis 3 Gew.-% bei der vorliegenden Erfindung hinzugefügt. Wenn die Zusatzmenge von Calciumoxid zu klein bei einer Menge von weniger als 0,5 Gew.-% ist, wird die Sintereigenschaft nicht so wirksam verbessert. Wenn andererseits die Zusatzmenge 3 Gew.-% überschreitet, wird die Korrosionsbeständigkeit des Sinterkörpers bezüglich Säuren und Basen erniedrigt und ebenso die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) desselben erniedrigt, weswegen die Sintertemperatur auf einen hohen Pegel gesetzt werden muss, um ein gewisses Maß von Dichte zu erzielen. Darum wird die Zusatzmenge von Calciumoxid auf den obigen Bereich gesetzt und ist bevorzugterweise im Bereich von 0,5 bis 1,5 Gew.-%.
Da Aluminiumoxid (Al&sub2;O&sub3;) eine Wirkung zum Erniedrigen der Sintertemperatur und ebenso zum Verbessern des Bruchhärtewertes (der Bruchhärte) des AlN-Sinterkörpers hat, wird der Gehalt desselben auf den Bereich von 1,5 Gew.-% oder weniger geregelt. Wenn der Gehalt von Al&sub2;O&sub3; übermäßig groß über 1,5 Gew.-% liegt, wird die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) des Sinterkörpers erniedrigt. Der mehr zu bevorzugende Bereich von Al&sub2;O&sub3; ist 1 Gew.-% oder weniger. Bemerke, dass die Al&sub2;O&sub3;-Komponente in einer solchen Weise hinzugefügt werden kann, dass die Komponente separat als ein Zusatzmittel hinzugefügt wird, Al&sub2;O&sub3;, das erzeugt wird, wenn AlN-Material oxidiert wird, während es gemahlen wird, gemischt wird, AlN-Materialpulver in einer Atmosphäre, die Sauerstoff enthält, erhitzt wird, und die durch Oberflächenoxidation erzeugte Al&sub2;O&sub3;-Komponente hinzugefügt wird. Da Boroxid (B&sub2;O&sub3;) eine Komponente ist, die zum Verbessern der Sintereigenschaft durch Erniedrigen der Sintertemperatur, wenn es in Kombination mit anderen Additiven hinzugefügt wird, ist, wird es im Bereich von 0,1 bis 0,5 Gew.-% hinzugefügt. Wenn die Zusatzmenge niedriger als 0,1 Gew.-% ist, wird die Sintereigenschaft weniger wirksam verbessert, wohingegen, wenn die Zusatzmenge 0,5 Gew.-% überschreitet, die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) des AlN-Sinterkörpers in ähnlicher Weise wie im Fall anderer Verunreinigungen erniedrigt wird.
Da Natriumoxid (Na&sub2;O) ebenfalls eine Komponente ist, die zum Verbessern der Sintertemperatur durch Erniedrigen der Sintertemperatur in der Lage ist, wenn es in Kombination mit den anderen Additiven hinzugefügt wird, wird es im Bereich von 0,05 bis 0,2 Gew.-% hinzugefügt. Wenn die Zusatzmenge weniger als 0,05 Gew.-% ist, wird die Sintereigenschaft weniger wirksam verbessert, wohingegen, wenn die Zusatzmenge 0,2 Gew.-% überschreitet, die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) des AlN-Sinterkörpers in ähnlicher Weise wie im Fall der anderen Verunreinigungen erniedrigt wird.
Da Kaliumoxid (K&sub2;O) ebenfalls eine Komponente ist, die zum Verbessern der Sintereigenschaft durch Erniedrigen der Sintertemperatur in der Lage ist, wenn es in Kombination mit den anderen Zusatzstoffen hinzugefügt wird, wird es im Bereich von 0,05 bis 0,2 Gew.-% hinzugefügt. Wenn die Zusatzmenge weniger als 0,05 Gew.-% ist, wird die Sintereigenschaft weniger wirksam verbessert, wohingegen, wenn die Zusatzmenge 0,2 Gew.-% überschreitet, die thermische Leitfähigkeit des AlN-Sinterkörpers in ähnlicher Weise wie im Fall der anderen Verunreinigungen erniedrigt wird.
Da Lithiumoxid (Li&sub2;O), Manganoxid (MnO), Chromoxid (Cr&sub2;O&sub3;), Zirkonoxid (ZrO&sub2;), Strontiumoxid (SrO) und Titanoxid (TiO&sub2;) ebenfalls Komponenten sind, die zum Verbessern der Sintereigenschaft durch Erniedrigen der Sintertemperatur in der Lage sind, werden sie im Bereich von 0,5 Gew.-% oder weniger hinzugefügt. Insbesondere Manganoxid wird bevorzugt. Wenn die Zusatzmenge derselben übermäßig groß über 0,5 Gew.-% ist, wird die thermische Leitfähigkeit des AlN-Sinterkörpers in ähnlicher Weise wie bei den anderen Verunreinigungen erniedrigt.
Da Wolframoxide wie WO&sub3; etc. Komponenten sind, die zum effektiven Verbessern der Sintereigenschaft durch Erniedrigen der Sintertemperatur in der Lage sind, wenn sie in Kombination mit Calciumoxid (CaO) hinzugefügt werden, werden sie im Bereich 1 Gew.-% oder weniger in dem obigen ersten AlN-Sinterkörper hinzugefügt. Wenn die Zusatzmenge übermäßig groß über 1 Gew.-% ist, erniedrigen sie die thermische Leitfähigkeit des AlN-Materialpulvers in ähnlicher Weise wie die anderen Verunreinigungen.
Bemerke, dass dieselben Eigenschaften erhalten werden können, wenn Calciumwolframat (CaWO&sub4;) anstelle von Calciumoxid (CaO) und Wolframoxid (WO&sub3;), die in den entsprechenden AlN-Sinterkörpern hinzugefügt sind, hinzugefügt wird. Wie oben beschrieben wurde, ein insbesondere bemerkenswerter Effekt zum Erniedrigen der Sintertemperatur kann durch Hinzufügen von CaO in Kombination mit WO&sub3; erhalten werden. In diesem Fall wird die Zusatzmenge von CaWO&sub4; auf den Bereich von 1 bis 3 Gew.-% gesetzt. Wenn die Zusatzmenge weniger als 1 Gew.-% ist, ist die Wirkung des Erniedrigens der Sintertemperatur klein, wohingegen, wenn sie 3 Gew.-% überschreitet, die thermische Leitfähigkeit des AlN-Sinterkörpers erniedrigt wird. Des Weiteren wird, da Verunreinigungskationen wie Fe, Mg etc. dazu neigen, Verbindungen zu bilden, die die thermische Leitfähigkeit des AlN-Sinterkörpers verletzen, der Gehalt derselben in dem AlN-Sinterkörper auf 0,2 Gew.-% oder weniger gesetzt.
Das obige AlN-Materialpulver und die Zusatzstoffe wie die verschiedenen Sinterhilfsmittel und die Glasurmassekomponente und ähnliches werden in eine Mahl/Misch-Maschine wie zum Beispiel eine Kugelmühle oder ähnliches geladen und zu einem gleichförmig gemischten Material durch Mischen für einen vorbestimmten Zeitraum gemacht. Als nächstes wird das derart erhaltene gemischte Material in eine Metallform, die eine vorbestimmte Form aufweist, gefüllt und zum Bilden von Formkörpern gepresst. Zu dieser Zeit wird dem gemischten Material zuvor ein organischer Binder wie Paraffin, Stearinsäure etc. in einer Menge von 5 bis 10 Gew.-% hinzugefügt, so dass der Formungsbetrieb sanft ausgeführt werden kann.
Als Formverfahren sind ein Metallformpressverfahren allgemeinen Zwecks, ein Schlammgussverfahren und ein isostatisches Pressverfahren mit hydraulischem Druck und ein Schichtformungsverfahren wie das Rakelverfahren (Doctor-Blade-Verfahren) und ähnliche anwendbar.
Nachfolgend zu dem obigen Formungsbetrieb werden die Formkörper auf 400 bis 550ºC in Luft oder auf 400 bis 800ºC in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre wie zum Beispiel einer Stickstoffgasatmosphäre erwärmt, um dadurch in ausreichender Weise entfettet zu werden und den zuvor hinzugefügten organischen Binder zu entfernen.
Als nächstes wird eine Mehrzahl von blattzahnigen Formkörpern, die dem Entfettungsprozess unterworfen wurden, in Mehrfachzustände in einer Sinteroberfläche durch Freigeben von Pulver, das zum Beispiel aus gesintertem Keramikpulver zusammengesetzt ist, laminiert, und eine Mehrzahl der Formkörper werden bei einer vorbestimmten Sintertemperatur als Ganzes in der obigen Anordnung gesintert. Der Sinterbetrieb wird durch Erhitzen der geformten Körper bei einer niedrigen Temperatur von 1650ºC in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre aus einem Stickstoffgas oder ähnlichem für ungefähr 2 bis 10 Stunden ausgeführt. Das Sintern kann insbesondere bei einer Temperatur von ungefähr 1500 bis 1650ºC, was wesentlich niedriger als eine herkömmliche Temperatur ist, durch die kombinierte Hinzufügung der Glasurmassenkomponente und der Oxidkomponenten von B, Na, K, Ca, Mn, Al, W etc. ausgeführt werden.
Jedwede nicht-oxidierende Atmosphäre, die nicht mit AlN reagiert, ist als die Sinteratmosphäre anwendbar, wobei der Sinterbetrieb gewöhnlich in einem Stickstoffgas oder einer reduzierenden Atmosphäre, die ein Stickstoffgas enthält, ausgeführt wird. H&sub2;-Gas, CO-Gas können als das reduzierende Gas verwendet werden. Bemerke, das Sintern kann in einer Atmosphäre ausgeführt werden, die verschiedene Druckbedingungen aufweist, inklusive Vakuum (was eine kleine Menge einer reduzierenden Atmosphäre enthält), reduziertem Druck, erhöhtem Druck und Normaldruck.
Wenn das Sintern bei einer niedrigen Temperatur von weniger als 1500ºC ausgeführt wird, ist es schwierig, einen gesinterten Körper dicht und winzig zu machen, obwohl es von der Korngröße des Materialpulvers und dem Sauerstoffgehalt abhängt, wodurch Fehlereigenschaften leicht in der Festigkeit und der thermischen Leitfähigkeit verursacht werden.
Wenn andererseits das Sintern bei einer hohen Temperatur, die 1650ºC überschreitet, ausgeführt wird, muss die Wärmebeständigkeitsspezifikation des Sinterofens auf eine Hochtemperaturseite gesetzt werden, wodurch die Herstellungsausrüstung teuer gemacht wird und ebenso die Verwendung eines kontinuierlichen Herstellungsprozesses schwierig gemacht wird. Darum wird die Sintertemperatur auf den Bereich von 1500 bis 1650ºC gesetzt.
Wenn ein gemischtes Material, das eine vorbestimmte Zusammensetzung aufweist, durch Versetzen des obigen AlN-Materialpulvers mit Sinterhilfsmitteln und Glasurmasse oder Oxiden verschiedener Elemente vorbereitet wird, unter den obigen Bedingungen geformt, entfettet und gesintert wird, kann ein AlN-Sinterkörper, der eine hohe Festigkeit mit einer dichten und winzigen Kristallstruktur aufweist, der exzellent in der Korrosionsbeständigkeit und der thermischen Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) mit 110 W/(m K) oder mehr aufweist, erhalten werden, selbst falls er bei einer niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger gesintert wird.
Entsprechend des Aluminiumnitridsinterkörpers, der wie oben beschrieben angeordnet ist, und des Verfahrens zur Herstellung desselben, kann, da der AlN-Sinterkörper angeordnet ist durch Hinzufügen der vorbestimmten menge von Glasurmasse oder den Oxiden von B, Na, K, Ca, Mn, Al, W etc. zusammen mit dem Sinterhilfsmittel und dem Zusatzstoff, die aus Oxiden der Gruppe IIIa Elemente zusammengesetzt sind, angeordnet wird, der AlN-Sinterkörper mit der stark verbesserten Sintereigenschaft ebenso wie der thermischen Leitfähigkeit, Dichte und Festigkeit erhalten werden, die gleich zu oder größer als diejenigen des herkömmlichen Beispiels sind, selbst falls er bei einer niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger gesintert wird.
Insbesondere da der AlN-Sinterkörper bei der niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger gesintert werden kann, kann er fortlaufend unter Verwendung eines gewöhnlichen Sinterofens, der aus einem weniger teuren Isoliermaterial zusammengesetzt ist, ohne die Notwendigkeit der Verwendung eines teuren Sinterofens, der eine Hochtemperaturspezifikation erfüllt, hergestellt werden. Darum können die Herstellungskosten und die Massenproduktivität des AlN-Sinterkörpers stark verbessert werden.
Da des Weiteren der Schutzfilm, der aus der Glasurmassenkomponente zusammengesetzt ist, auf der Oberfläche der AlN-Kristallkörner, die den AlN-Sinterkörper bilden, durch das Hinzufügen der Glasurmasse ausgebildet wird, wird die Korrosionsbeständigkeit des AlN- Sinterkörpers gegenüber Säuren und Basen stark verbessert. Da des Weiteren die Grenzflächenverbindungsfestigkeit zwischen den AlN-Kristallkörnern durch den obigen Film erhöht wird, kann eine hochgradig feste und dichte Kristallstruktur erhalten werden. Darum kann der Aluminiumnitridsinterkörper, der eine hohe thermische Leitfähigkeit, die diesem eigen ist, aufweist und exzellent in der Korrosionsbeständigkeit und Festigkeit ist, erhalten werden.

BESTE ART ZUM AUSFÜHREN DER ERFINDUNG

Als nächstes wird der Aluminiumnitridsinterkörper entsprechend der vorliegenden Erfindung besonders unter Bezugnahme auf die folgenden Beispiele unten beschrieben.

Beispiele 1 bis 21

Ein gemischtes Material wurde hergestellt durch Hinzufügen jeweils einer vorbestimmten menge einer Glasurmassenkomponente und von Y&sub2;O&sub3;, CeO, WO3, TiO&sub2;, ZrO&sub2;, Al&sub2;O&sub3;, MnO, Cr&sub2;O&sub3;, CaO, SrO, Nd&sub2;O&sub3; als Sinterhilfsmittel zu einem Aluminiumnitridpulver, das 0,8 Gew.-% Sauerstoff als Verunreinigung enthält und eine durchschnittliche Korngröße von 1 um aufweist, wie es in Tabelle 2 gezeigt ist, und durch Mischen derselben in einer Kugelmühle für 20 Stunden unter Verwendung von Ethylalkohol als Lösungsmittel. Bemerke, dass eine Glasurmasse, die die Zusammensetzungen aufweist, die durch die Symbole A bis I in Tabelle 1 gezeigt sind, als die Typen der Glasurmasse verwendet wurde. Als nächstes wurde ein pelletiertes Pulver durch Hinzufügen von 5,5 Gew.-% Paraffin als ein organisches Bindemittel zu dem gemischten Material vorbereitet.
Als nächstes wurde eine Mehrzahl von quadratisch geformten Körpern von 50 mm Länge · 50 mm Breite · 5 mm Dicke durch Füllen der Formungsmetallform einer Pressformungsmaschine mit dem derart erhaltenen pelletierten Pulver und durch Pressen und Formen desselben in einer axialen Richtung durch einen Druck von 120 MPa vorbereitet. Nachfolgend wurden die entsprechenden geformten Körper in Luft bei 450ºC für eine Stunde entfettet.
Als nächstes wurden AlN-Sinterkörper entsprechend der Ausführungsformen 1 bis 21 durch Ansammeln der entsprechenden entfetteten und geformten Körper in einem AlN-Sintergefäß und durch Unterwerfen derselben unter ein Verdichtungssintern in einem Sinterofen bei einer Sintertemperatur von 1525 bis 1650ºC, wie es in Tabelle 2 gezeigt ist, für 4 Stunden und dann durch Abkühlen derselben mit der Kühlgeschwindigkeit von 200ºC/Stunde hergestellt.

Vergleichsbeispiel 1

Andererseits wurden AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 1, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 3 aufweisen, durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 3, ausgenommen dass nur ein Sinterhilfsmittel (Y&sub2;O&sub3;), das aus einem Gruppe IIIa Element zusammengesetzt ist, oder das Hinzufügen von Glasurmasse, CaO und WO&sub3; hergestellt, und sie wurden bei 1780ºC gesintert.

Vergleichsbeispiel 2

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 2, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 10 aufweisen, wurden durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 10 hergestellt, ausgenommen dass nur Sinterhilfsmittel (Y&sub2;O&sub3;) und CaO oder das Hinzufügen von Glasurmasse und WO&sub3; hinzugefügt Wurden und sie bei 1680ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 3

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 3, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 2 aufweisen, wurden durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 2 hergestellt, ausgenommen dass 3 Gew.-% Y&sub2;O&sub3;, 1 Gew.-% CaO und 1 Gew.-% Al&sub2;O&sub3; ohne Hinzufügen von Glasurmasse hinzugefügt wurden und sie bei 1680ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 4

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 4, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 10 aufweisen, wurden durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 10 hergestellt, ausgenommen dass CaO übermäßig (4 Gew.-%) ohne Hinzufügen von Cr&sub2;O&sub3; hinzugefügt wurden und sie bei 1700ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 5

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 5 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 1, ausgenommen dass Al&sub2;O&sub3; übermäßig hinzugefügt wurde (2 Gew.-%).

Vergleichsbeispiel 6

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 6 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 1, ausgenommen dass Glasurmasse übermäßig hinzugefügt wurde (2 Gew.-%) und dass sie bei 1500ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 7

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 7 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 1, ausgenommen dass MnO anstelle von Al&sub2;O&sub3; übermäßig hinzugefügt wurde (1 Gew.-%) und dass sie bei 1600ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 8

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 8 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 1, ausgenommen dass Y2O3 übermäßig als ein Sinterhilfsmittel hinzugefügt wurde (10 Gew.-%) und dass sie bei 1725ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 9

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 9 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 3, ausgenommen dass 1 Gew.-% als Al&sub2;O&sub3; zusätzlich zu 3 Gew.-% Y&sub2;O&sub3; als ein Sinterhilfsmittel ohne Hinzufügen von CaO hinzugefügt wurde und sie bei 1700ºC gesintert wurden:

Vergleichsbeispiel 10

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 10 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 5, ausgenommen dass Oxide von Gruppe 3 Elementen nicht hinzugefügt wurden und sie bei 1750ºC gesintert wurden. Bemerke, dass die AlN-Sinterkörper entsprechend den Vergleichsbeispielen 1 bis 4 und den Vergleichsbeispielen 8 bis 10 unter den Vergleichsbeispielen 1 bis 10 einem Verdichtungssintern für 4 Stunden unterworfen wurden, wobei sie auf 1600ºC erhitzt wurden, jedoch wurden sie nicht dicht gesintert, wodurch sie erneut einem Verdichtungssintern unterworfen wurden, indem sie auf die Sintertemperaturen erhitzt wurden, die in Tabelle 3 gezeigt sind. Die Dichte und die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient), die der Festigkeit der entsprechenden Muster entsprechen, wurden zum Auswerten der Festigkeit und der Abstrahlungseigenschaften der derart erhaltenen entsprechenden AlN-Sinterkörper entsprechend der Beispiele 1 bis 21 und der Vergleichsbeispiele 1 bis 10 gemessen und die Ergebnisse, die in Tabelle 2 und Tabelle 3 gezeigt sind, wurden erhalten. Tabelle 2 Tabelle 3
Wie aus den Ergebnissen, die in Tabelle 2 und Tabelle 3 gezeigt sind, offensichtlich ist, wurde herausgefunden, dass die AlN-Sinterkörper entsprechend der Beispiele 1 bis 21, denen die kleine Menge der Glasurmassenkomponente zusätzlich zu den Sinterhilfsmitteln wie Y&sub2;O&sub3; und CaO etc. hinzugefügt wurden, eine dichte und feine Kristallstruktur aufweisen und sowohl in der Dichte als auch der thermischen Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) ungeachtet der Tatsache, dass sie bei der niedrigen Sintertemperatur von 1650ºC oder weniger hergestellt wurden, exzellent sind. Genauer gesagt, sie sind exzellent in der Dichte und der thermischen Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient), da die Dichte 3,25 bis 3,38 g/cm³ beträgt, was dasselbe oder mehr als die herkömmlichen Werte ist, und die thermische Leitfähigkeit 118 bis 145 W/(m K) beträgt.
Weiterhin wurde der folgende Tauchtest ausgeführt, um die Korrosionsbeständigkeit der entsprechenden Sinterkörper unter den beiden Aspekten der Widerstandsfähigkeit gegenüber Säuren und der Widerstandsfähigkeit gegenüber Basen auszuwerten. Das heißt, die entsprechenden Sinterkörper wurden in einer Chlorwasserstoffsäurelösung (HCl) von 10% Konzentration bei einer gewöhnlichen Temperatur (25ºC) für 24 Stunden eingetaucht und die Verminderung des Gewichts derselben pro Einheitsfläche, die durch Säurekorrosion verursacht wurde, wurde nach dem Eintauchen gemessen. Weiterhin wurden die entsprechenden Sinterkörper in eine Ätznatriumlösung (NaOH) von 10% Konzentration bei einer gewöhnlichen Temperatur (25ºC) für 24 Stunden eingetaucht und die Verminderung des Gewichtes derselben pro Einheitsfläche, die durch die Alkalikorrosion verursacht wurde, wurde nach dem Eintauchen gemessen.
Als ein Ergebnis war die Gewichtsverminderung aufgrund der Säure bei den AlN-Sinterkörpern entsprechend der entsprechenden Ausführungsformen gleich 1,5 mg/cm² oder weniger, was ein Drittel oder weniger des Wertes der herkömmlichen AlN-Sinterkörper, die in den Vergleichsbeispielen 1 bis 3 gezeigt sind, war, wodurch sie eine exzellente Säurebeständigkeit zeigten. Weiterhin war die Gewichtsverminderung derselben aufgrund von Säure gleich 50 mg/cm² oder weniger, was die Hälfte oder weniger des Wertes der herkömmlichen AIN- Sinterkörper war, wodurch herausgefunden wurde, dass sie eine exzellente Beständigkeit gegenüber Basen zeigen.
Andererseits konnten die AlN-Sinterkörper entsprechend der Vergleichsbeispiele 1 bis 3, denen keine Glasurmasse hinzugefügt wurde, nicht dicht und winzig durch das Sintern, das bei der niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger ausgeführt wurde, gemacht werden, und sie mussten bei der hohen Temperatur von 1680 bis 1780ºC gesintert werden, wodurch die Wirkung der durch die vorliegende Erfindung beabsichtigten Verbesserung, das heißt eine Reduzierung der Ausrüstungskosten und eine Erhöhung der Produktivität durch ein Sintern bei niedriger Temperatur, nicht erzielt werden konnte.
Des Weiteren wurde ein Sintern bei einer hohen Temperatur von 1700ºC oder mehr auch bei den AlN-Sinterkörpern entsprechend des Vergleichsbeispiels 4, denen CaO übermäßig in einer Menge von 4 Gew.-% hinzugefügt wurde, erforderlich. Weiterhin, obwohl die Muster des Vergleichsbeispiels 5, denen Al&sub2;O&sub3; übermäßig hinzugefügt wurde, bei der niedrigen Temperatur gesintert werden konnten, war die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) derselben stark erniedrigt.
Die Muster des Vergleichsbeispiels 6, denen Glasurmasse übermäßig hinzugefügt wurde, hatten eine ungenügende thermische Leitfähigkeit und weiterhin war die thermische Leitfähigkeit der Muster des Vergleichsbeispiels 7, denen MnO übermäßig hinzugefügt wurde, noch mehr gestört. Weiterhin wurde bestätigt, dass die Muster des Vergleichsbeispiels 8, denen Y&sub2;O&sub3; übermäßig in einer Menge von 10 Gew.-% hinzugefügt wurde, bei der hohen Temperatur von 1700ºC oder mehr ungeachtet der Tatsache, dass Glasurmasse hinzugefügt wurde, gesintert werden und ebenso hatten sie eine erniedrigte Widerstandsfähigkeit gegenüber Alkalikorrosion.
Zusätzlich wurde herausgefunden, dass die AlN-Sinterkörper entsprechend des Vergleichsbeispiels 9, denen CaO als Sinterhilfsmittel nicht hinzugefügt wurde, bei der hohen Temperatur von 1700ºC oder mehr gesintert werden müssen. Weiterhin wurde herausgefunden, dass die AlN-Sinterkörper entsprechend des Vergleichsbeispiels 10, denen keine Oxide der Gruppe 3 Elemente hinzugefügt wurden, bei der hohen Temperatur von 1750ºC oder mehr ungeachtet der Tatsache, dass CaO und WO&sub3; hinzugefügt wurden und ebenso Glasurmasse hinzugefügt wurde, gesintert werden müssen und dass eine Korrosion, die durch das Hinzufügen von CaO verursacht wurde, abrupt erhöht wurde. In ähnlicher Weise wurde bestätigt, dass die AlN- Sinterkörper entsprechend des Vergleichsbeispiels 4, denen CaO übermäßig hinzugefügt wurde, bei 1700ºC oder mehr gesintert werden mussten und die Beständigkeit gegenüber Basen erniedrigt wurde.
Andererseits konnten entsprechend der Verfahren zur Herstellung der AlN-Sinterkörper der entsprechenden Ausführungsformen, da Glasurmasse zu dem Materialpulver gemischt wurde, die AlN-Sinterkörper, die Dichte und Winzigkeit, hohe Festigkeit, eine hohe thermische Leitfähigkeit und eine hohe Korrosionsbeständigkeit aufweisen, erhalten werden, selbst falls sie bei der niedrigen Temperatur von ungefähr 1525 bis 1650ºC gesintert wurden. Als Folge konnten sie durch fortlaufendes Betreiben des gewöhnlichen Sinterofens, der aus weniger teuren wärmebeständigen Komponenten zusammengesetzt ist, ohne die Verwendung eines Hochtemperatursinterofens hergestellt werden, wodurch die Herstellungskosten und die Massenproduktivität der AlN-Sinterkörper stark verbessert werden konnten.
Des Weiteren konnte, wie aus den Ergebnissen offensichtlich ist, die in den Ausführungsformen 1, 2, 3, 7, 14, 16, 19, 21 aus Tabelle 2 und Tabelle 3 gezeigt sind, wenn CaO, Al&sub2;O&sub3;, MnO, ZrO&sub2;, Cr&sub2;O&sub3;, SrO, WO&sub3;, TiO&sub2; etc. in Kombination mit dem Hinzufügen von Oxiden von Gruppe 3 Elementen als den Sinterhilfsmitteln und Glasurmasse hinzugefügt wurden, die Sintertemperatur auf ungefähr 1525 bis 1625ºC abgesenkt werden, wodurch nachgewiesen wurde, dass die Herstellungsbedingungen noch effektiver erleichtert werden, wenn das Sintern bei der niedrigen Temperatur ausgeführt wird.
Wenn die Oberflächen der entsprechenden Sinterkörper entsprechend der Beispiele 1 bis 21 unter einem Elektronenmikroskop vom Abtastungstyp (SEM) beobachtet wurden, wurde bestätigt, dass die Korngrenzenphasen gleichmäßig verteilt und in der Umgebung von feinen AlN-Körnern ausgebildet waren und Schutzfilme, die aus der Glasurmassenkomponente zusammengesetzt sind, auf den Oberflächen der AlN-Körper ausgebildet wurden. Andererseits waren bei den Sinterkörpern entsprechend der Vergleichsbeispiele 1 bis 3 die AlN-Körner grob in sich selbst und grobe Korngrenzenphasen wurden ausgebildet, so dass sie in der Umgebung von benachbarten AlN-Körnern kondensierten, da die Sintereigenschaftsverbesserungswirkung, die aus der Hinzufügung von Glasurmasse resultiert, klein war.

Beispiele 22 bis 36

Ein gemischtes Material wurde vorbereitet durch Hinzufügen von jeweils einer vorbestimmten Menge von Y&sub2;O&sub3;, CeO, WO3, TiO&sub2;, ZrO&sub2;, Al&sub2;O&sub3;, CaWO&sub4;, B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O, Li&sub2;O, MnO, Cr&sub2;O&sub3;, CaO, SrO, Nd&sub2;O&sub3; als Sinterhilfsmittel zu Aluminiumnitridpulver, das 0,8 Gew.-% Sauerstoff als Verunreinigung enthält und eine durchschnittliche Korngröße von 1 um aufweist, wie in Tabelle 4 bis Tabelle 5 gezeigt ist, und durch Mischen derselben in einer Kugelmühle für 20 Stunden unter Verwendung von Ethylalkohol als Lösungsmittel. Als nächstes wurde ein pelletiertes Pulver durch Hinzufügen von 5,5 Gew% Paraffin als einem organischen Binder zu dem gemischten Material vorbereitet.
Als nächstes wurde eine Mehrzahl von quadratischen geformten Körpern von 50 mm Länge · 50 mm Breite · 5 mm Dicke durch Füllen der Formungsmetallform einer Pressformungsmaschine mit dem derart erhaltenen pelletierten Pulver und durch Pressen und Formen desselben in einer axialen Richtung mit einem Druck von 120 MPa vorbereitet. Nachfolgend wurden die entsprechend geformten Körper in Luft bei 450ºC für eine Stunde entfettet.
Als nächstes wurden AlN-Sinterkörper entsprechend der Ausführungsformen 22 bis 36 durch Unterbringen der entsprechenden entfetteten und geformten Körper in einem AlN-Sintergefäß und durch Unterwerfen derselben unter ein Verdichtungssintern in einem Sinterofen bei der Sintertemperatur von 1525 bis 1625ºC, wie in Tabelle 4 bis Tabelle 5 gezeigt ist, für 4 Stunden und dann durch Abkühlen derselben bei der Abkühlungsgeschwindigkeit von 200ºC/Stunde hergestellt.

Vergleichsbeispiel 11

Andererseits wurden AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 11, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 aufweisen, durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 hergestellt, ausgenommen dass nur ein Sinterhilfsmittel (Y2O3), das aus einem Oxid von Gruppe IIIa Elementen zusammengesetzt ist, ohne Hinzufügen von CaO, B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O und WO&sub3; hinzugefügt wurde und sie bei 1780ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 12

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 12, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 aufweisen, wurden durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 hergestellt, ausgenommen dass nur Sinterhilfsmittel (Y&sub2;O&sub3;) und CaO ohne Hinzufügen von B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O und WO&sub3; hinzugefügt wurden und sie bei 1680ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 13

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 13, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 aufweisen, wurden durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 hergestellt, ausgenommen dass 3 Gew.-% Y&sub2;O&sub3;, 1 Gew.-% CaO und 1 Gew.-% Al&sub2;O&sub3; ohne Hinzufügen von B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O und WO&sub3; hinzugefügt wurden und sie bei 1680ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 14

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 14, die dieselben Abmessungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 aufweisen, wurden durch Vorbereiten, Formen, Entfetten und Sintern eines Materials unter denselben Bedingungen wie diejenigen der Ausführungsform 24 hergestellt, ausgenommen dass CaO übermäßig hinzugefügt wurde (4 Gew.-%) und 0,5 Gew.-% B&sub2;O&sub3; ohne Hinzufügen von Al&sub2;O&sub3; hinzugefügt wurde und sie bei 1680ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 15

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 15 wurden hergestellt Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 23, ausgenommen dass Al&sub2;O&sub3; übermäßig hinzugefügt wurde (2 Gew.-%) und sie bei 1550ºC gesintert wurden, wie in Tabelle 6 gezeigt ist.

Vergleichsbeispiel 16

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 16 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 23, ausgenommen dass B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O entsprechend übermäßig hinzugefügt wurden und sie bei 1500ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 17

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 17 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 23, ausgenommen dass MnO anstelle WO&sub3; als ein Sinterhilfsmittel übermäßig hinzugefügt wurde (1 Gew.-%) und sie bei 1575ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 18

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 18 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 23, ausgenommen dass Y&sub2;O&sub3; übermäßig als ein Sinterhilfsmittel hinzugefügt wurde (10 Gew.-%) und sie bei 1725ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 19

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 19 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 24, ausgenommen dass 1 Gew.-% Al&sub2;O&sub3; als ein Sinterhilfsmittel zusätzlich zu 3 Gew.-% Y&sub2;O&sub3; hinzugefügt wurde und sie bei 1700ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 20

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 20 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 22, ausgenommen dass ein Oxid eines Gruppe IIIa Elementes nicht als ein Sinterhilfsmittel hinzugefügt wurde und 3 Gew.-% CaO und 1 Gew.-% Al&sub2;O&sub3; hinzugefügt wurden und sie bei 1750ºC gesintert wurden.

Vergleichsbeispiel 21

AlN-Sinterkörper entsprechend eines Vergleichsbeispiels 21 wurden hergestellt durch Bearbeiten unter denselben Bedingungen wie diejenigen des Beispiels 24, ausgenommen dass CaWO&sub4; anstelle CaO und WO&sub3; übermäßig hinzugefügt wurde (4 Gew.-%) und sie bei 1680ºC gesintert wurden.
Bemerke, dass sie, obwohl die AlN-Sinterkörper entsprechend der Vergleichsbeispiele 11 bis 14 und der Vergleichsbeispiele 18 bis 21 unter den obigen Vergleichsbeispielen 11 bis 21 einem Verdichtungssintern für 4 Stunden durch Erwärmen auf 1600ºC unterworfen wurden, sie nicht dicht gesintert wurden, weswegen sie einem Verdichtungssintern durch Erwärmen auf die Sintertemperaturen, die in den Tabellen 6 bis 7 gezeigt sind, unterworfen wurden. Die Dichte und die thermische Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) entsprechend der Festigkeit der entsprechenden Muster wurden zum Auswerten der Festigkeit und der Wärmeabstrahlungseigenschaften der derart enthaltenen entsprechenden AlN-Sinterkörper entsprechend der Beispiele 22 bis 36 und der Vergleichsbeispiele 11 bis 21 gemessen und die Ergebnisse, die in Tabelle 4 bis Tabelle 7 gezeigt sind, wurden erhalten. Tabelle 4 Tabelle 5 Tabelle 6 Tabelle 7
Wie aus den Ergebnissen, die in Tabelle 4 bis Tabelle 7 gezeigt sind, offensichtlich ist, wurde herausgefunden, dass die AlN-Sinterkörper entsprechend den Beispielen 22 bis 36, denen Oxidkomponenten von Al, B, Na, K, W, Li, Mn, Cr, Ti, Sr, Zr etc. in einer kleinen Menge in Kombination mit dem Zusatz der Sinterhilfsmittel wie Y&sub2;O&sub3;, CaO etc. hinzugefügt wurden, eine dichte und feine Kristallstruktur aufwiesen und exzellent in der Dichte und der thermischen Leitfähigkeit (Wärmeübertragungskoeffizient) ungeachtet der Tatsache, dass sie bei der niedrigen Sintertemperatur von 1650ºC oder weniger hergestellt wurden, waren. Genauer gesagt, sie waren exzellent in der Dichte und der thermischen Leitfähigkeit, da die Dichte gleich 3,25 bis 3,40 g/cm³ war, was dasselbe oder mehr als die herkömmlichen Werte sind, und die thermische Leitfähigkeit gleich 118 bis 150 W/(m K) war.
Andererseits konnten die AlN-Sinterkörper entsprechend der Vergleichsbeispiele 11 bis 13, denen kein B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O, WO&sub3; hinzugefügt wurde, nicht durch das Sintern, das bei der niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger ausgeführt wurde, dicht gemacht werden, und sie mussten bei einer hohen Temperatur von 1680 bis 1780ºC gesintert werden, wodurch die Wirkung der Verbesserung, die durch die vorliegende Erfindung beabsichtigt ist, nämlich die Ausrüstungskosten zu reduzieren und die Produktivität zu erhöhen, nicht erzielt werden konnte. Weiterhin wurde ein Sintern bei einer hohen Temperatur von 1680ºC oder mehr auch für die AlN-Sinterkörper entsprechend des Vergleichsbeispiels 14 benötigt, dem CaO übermäßig in einer Menge von 4 Gew.-% hinzugefügt wurde. Weiterhin war, obwohl die Muster des Vergleichsbeispiels 15, denen Al&sub2;O&sub3; übermäßig hinzugefügt wurde, bei einer niedrigen Temperatur gesintert werden konnten, die thermische Leitfähigkeit derselben stark erniedrigt. Weiter hatten die Muster des Vergleichsbeispiels 16, denen B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O übermäßig hinzugefügt wurde, eine ungenügende thermische Leitfähigkeit, und weiterhin war die thermische Leitfähigkeit der Muster des Vergleichsbeispiels 17, denen MnO übermäßig hinzugefügt wurde, stark gestört. Weiterhin wurde bestätigt, dass die Muster des Vergleichsbeispiels 18, denen Y&sub2;O&sub3; übermäßig in einer Menge von 10 Gew.-% hinzugefügt wurde, bei der hohen Temperatur von 1725ºC oder mehr gesintert werden mussten, ungeachtet der Tatsache, dass ihnen B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O hinzugefügt wurde, und ebenso hatten sie eine erniedrigte Beständigkeit gegenüber Alkalikorrosion.
Zusätzlich wurde herausgefunden, dass AlN-Sintexkörper entsprechend des Vergleichsbeispiels 19, denen CaO als das Sinterhilfsmittel nicht hinzugefügt wurde, bei der hohen Temperatur von 1700ºC oder mehr gesintert werden mussten. Weiterhin wurde herausgefunden, dass die AlN-Sinterkörper entsprechend des Vergleichsbeispiels 20, denen Oxide von Gruppe 3 Elementen nicht hinzugefügt wurden, bei der hohen Temperatur von 1750ºC oder mehr ungeachtet der Tatsache, dass CaO und WO3 hinzugefügt wurden und ebenso B&sub2;O&sub3;, NaO, K&sub2;O hinzugefügt wurden, gesintert werden mussten und dass eine Korrosion, die durch das Hinzufügen von CaO verursacht wurde, abrupt erhöht wurde. In ähnlicher Weise wurde auch bestätigt, dass die AlN-Sinterkörper entsprechend des Vergleichsbeispiels 21, denen CaWO&sub4; übermäßig zugefügt wurde, bei einer hohen Temperatur von 1680ºC oder mehr gesintert werden mussten und die Alkalibeständigkeit erniedrigt wurde.
Andererseits konnten entsprechend der Verfahren zum Herstellen der AlN-Sinterkörper der entsprechenden Ausführungsformen, da Y, Ca, Al, B, Na, K, W, Li, Mn, Zr, Cr, Ti, Sr etc. in Kombination mit dem Materialpulver gemischt wurden, die AlN-Sinterkörper, die eine Dichte oder Winzigkeit, hohe Festigkeit, hohe thermische Leitfähigkeit und hohe Korrosionsbeständigkeit aufweisen, erhalten werden, selbst falls sie bei der niedrigen Temperatur von ungefähr 1525 bis 1625ºC gesintert wurden. Als Folge konnten sie durch fortlaufendes Betreiben des gewöhnlichen Sinterofens, der aus weniger teuren wärmebeständigen Komponenten besteht, ohne die Verwendung eines Hochtemperatursinterofens hergestellt werden, wodurch die Herstellungskosten und die Massenproduktivität der AlN-Sinterkörper stark verbessert werden konnten. Weiterhin konnten, wie aus den Ergebnissen offensichtlich ist, die in den Ausführungsformen 22, 23, 28, 30, 32 aus Tabelle 4 bis Tabelle 5 gezeigt sind, wenn CaO, Al&sub2;O&sub3;, B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O, Li&sub2;O, MnO, ZrO&sub2;, Cr&sub2;O&sub3;, SrO, WO3, TiO&sub3; etc. in Kombination mit dem Hinzufügen von Oxiden von Gruppe 3 Elementen als die Sinterhilfsmittel hinzugefügt wurden, die Sintertemperaturen auf ungefähr 1525 bis 1575ºC gesenkt werden, wodurch gezeigt wurde, dass die Herstellungsbedingungen noch effektiver erleichtert wurden, wenn das Sintern bei der niedrigen Temperatur ausgeführt wurde.
Wenn die Oberflächen der entsprechenden Sinterkörper entsprechend der Beispiele 22 bis 36 mittels eines Elektronenmikroskops vom Abtasttyp (SEM) beobachtet wurden, wurde bestätigt, dass die Korngrenzenphasen gleichförmig verteilt und in der Umgebung der feinen AIN- Körner ausgebildet wurden. Andererseits waren in den Sinterkörper entsprechend der Vergleichsbeispiele 11 bis 13 die AlN-Körner selbst grob und grobe Korngrenzenphasen wurden derart ausgebildet, dass sie in der Umgebung der benachbarten AlN-Körner kondensierten, da eine Sintereigenschaftsverbesserungswirkung, die aus der Hinzufügung von B&sub2;O&sub3;, Na&sub2;O, K&sub2;O resultiert, klein war.

INDUSTRIELLE ANWENDBARKEIT

Wie oben beschrieben wurde, wird, entsprechend des Aluminiumnitridsinterkörpers und des Verfahrens zur Herstellung derselben, da die AlN-Sinterkörper durch Hinzufügen von jeweils einer vorbestimmten Menge von Glasurmasse oder Oxiden von B, Na, K, Ca, Mn, Al, W etc. in Kombination zusammen mit den Sinterhilfsmitteln und Zusätzen, die aus Oxiden von Gruppe 3 Elementen zusammengesetzt sind, etc. hergestellt werden, die Sintereigenschaft stark verbessert, und, selbst falls sie bei der niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger gesintert werden, können die AlN-Sinterkörper, die die thermische Leitfähigkeit, Dichte und Festigkeit, die dieselben oder größer als diejenigen von herkömmlichen sind, aufweisen, erhalten werden. Insbesondere da die AlN-Sinterkörper bei der niedrigen Temperatur von 1650ºC oder weniger gesintert werden können, können die AlN-Sinterkörper fortlaufend unter Verwendung des gewöhnlichen Sinterofens ohne die Notwendigkeit des Verwendens eines teuren Sinterofens mit einer hohen Temperaturspezifikation hergestellt werden. Darum können die Herstellungskosten und die Massenproduktivität des AlN-Sinterkörpers stark verbessert werden.
Da des Weiteren die Schutzfilme, die aus der Glasurmassenkomponente zusammengesetzt sind, auf den Oberflächen der AlN-Körper, die den AlN-Sinterkörper bilden, durch Hinzufügen von Glasurmasse ausgebildet werden können, wird die Korrosionsbeständigkeit des AlN- Sinterkörpers gegenüber Säuren und Basen stark verbessert. Da des Weiteren die Grenzflächenverbindungsfestigkeit zwischen AlN-Körpern durch die obigen Filme erhöht wird, kann eine hochgradig starke und dichte Kristallstruktur erhalten werden. Darum kann der Aluminiumnitridsinterkörper, der eine hohe thermische Leitfähigkeit, die diesem eigen ist, aufweist und exzellent in der Korrosionsbeständigkeit und der Festigkeit ist, erhalten werden.

Claims

1. Aluminiumnitridsinterkörper, der hergestellt ist durch Sintern bei einer niedrigen Temperatur von 1.650ºC oder weniger, mit

- 0,5 bis 7 Gewichts% eines Oxides mindestens eines Elementes, das ausgewählt ist aus Elementen der Gruppe 3 des Periodensystems,

- 0,5 bis 3 Gewichts% Kalziumoxid,

- 1,5 Gewichts% oder weniger Aluminiumoxid, entweder 0,2 bis 1 Gewichts% Glaspulver, welches Glaspulver 50 Gewichts% oder mehr SiO&sub2; aufweist, oder 0,1 bis 0,5 Gewichts% Boroxid, 0,05 bis 0,2 Gewichts% Natriumoxid, 0,05 bis 0,2 Gewichts% Kaliumoxid,

- 0,5 Gewichts% oder weniger mindestens eines Bestandteils, der ausgewählt ist aus Lithiumoxid, Manganoxid, Chromoxid, Zirkonoxid, Strontiumoxid und Titanoxid,

- 1 Gewichts% oder weniger Wolfram in Begriffen eines Oxids desselben, und

- dem Rest, der Aluminiumnitrid ist.

2. Aluminiumnitridsinterkörper nach Anspruch 1, der 20 Kalziumwolframat anstelle von Kalziumoxid und Wolfram aufweist.

3. Aluminiumnitridsinterkörper nach Anspruch 1 oder 2, bei dem der Sinterkörper eine thermische Leitfähigkeit von 110 W/(m·K) oder mehr aufweist.

4. Aluminiumnitridsinterkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 3, bei dem das Glaspulver mindestens eines ist, das ausgewählt ist aus Borsilikatglas, Alumoborsilikatglas, 96% Quarzglas, Natronkalkglas, Bleiglas, Alumosilikatglas und Spezialglas.

5. Verfahren zum Herstellen eines Aluminiumnitridsinterkörpers, wobei das Verfahren die Schritte aufweist:

- Vorbereiten einer Materialmischung durch Addieren von

- 0,5 bis 7 Gewichts% eines Oxids mindestens eines Elementes, das ausgewählt ist aus Elementen der Gruppe 3 des Periodensystems,

- 0,5 bis 3 Gewichts% Kalziumoxid,

- 1,5 Gewichts% oder weniger Aluminiurüoxid,

- entweder 0,2 bis 1 Gewichts% Glaspulver, welches Glaspulver 50 Gewichts% oder mehr SiO&sub2; aufweist, oder 0,1 bis 0,5 Gewichts% Boroxid, 0,05 bis 0,2 Gewichts% Natriumoxid, 0,05 bis 0,2 Gewichts% Kaliumoxid,

- 0,5 Gewichts% oder weniger mindestens eines Bestandteils, der ausgewählt ist aus Lithiumoxid, Manganoxid, Chromoxid, Zirkonoxid, Strontiumoxid und Titanoxid, und

- 1 Gewichts% oder weniger Wolfram in Begriffen eines Oxids desselben zu einem Aluminiumnitridmaterialpulver;

- Formen der Materialmischung zur Ausbildung eines geformten Körpers; und Sintern des derart erhaltenen geformten Körpers in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre bei einer niedrigen Temperatur von 1.650ºC oder weniger.

6. Verfahren nach Anspruch 5, bei dem 1 bis 3 Gewichts% Kalziumwolframat anstelle von Kalziumoxid und Wolfram hinzugefügt ist.

7. Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, bei dem der Gehalt an Sauerstoff in dem Aluminiumnitridmaterialpulver auf 1,3 Gewichts% oder weniger eingestellt ist.