JPH06227868A - グリーンシート成形用窒化アルミニウム粉末及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 特に着色した多層基板製造用に好適なグリ−
ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末及びその製造法を
提供する。 【構成】 燃焼除去可能なカ−ボン材或いは有機化合物
を使用するアルミナ還元法で得られた酸素含有量１．１
重量％以下及び不可避的金属不純物０．０４重量％以下
並びに残存カ−ボン粉末２〜１０重量％を含有する窒化
アルミニウム粉末から成る脱炭処理前の中間体１００重
量部にタングステン酸カルシウム及び／又はモリブデン
酸カルシウム粉末を０．０５〜１０．０重量部添加し、
更に所望によって更に焼結助剤成分を添加し、次いで軽
装嵩密度が０．３〜０．５ｇ／ｃｍ³になるように乾式
混合解砕処理した後に、酸化性雰囲気で脱炭処理を行う
ことによって得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、熱伝導率が良好で且つ
着色して遮光性である窒化アルミニウム焼結体、特にセ
ラミックス多層配線基板やハイブリッドＩＣ用基板等の
着色した窒化アルミニウム焼結体の製造に好適なグリ−
ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末とその製造方法に
関するものである。

【０００２】

【従来の技術】焼結体での焼結ムラや色ムラを隠蔽する
と共にＩＣ基板内部のＩＣメモリ−の保護のために着色
窒化アルミニウム焼結体が求められているが、そのよう
なものの一つとして、タングステン酸カルシウム及び／
又はモリブデン酸カルシウムを０．０１〜２０重量％添
加する一例が特開昭６３−２３３０７９号公報に開示さ
れている。このように窒化アルミニウム焼結体自体にこ
の種の成分が含有されていると、後工程での半導体回路
パタ−ン印刷用インクの定着が良好に行うことが出来る
副次的メリットも期待出来る。そして、このような方法
で製造された窒化アルミニウム焼結体は、透光性のある
ものと較べて焼きムラや色ムラが発生しにくく、製品歩
留りが良好であった。

【０００３】しかるに、市販の窒化アルミニウム粉末に
タングステン酸カルシウムやモリブデン酸カルシウムを
添加混合したものから焼結体を製造する場合に、それら
を多量に添加すると焼結体の熱伝導率が低下すること以
外に、バインダ−などの成形助剤を添加してスラリ−調
製をするときに均一混合したものが得られにくいとか、
多層基板の焼結処理時にデラミネ−ションが発生し易い
等の種々のトラブルを発生することがある。その原因を
究明すると、従来法のように脱炭処理済の窒化アルミニ
ウム粉末に添加剤を混合処理する方式の場合、粉砕によ
る酸素含有量や他の不純物の増加による粉末自体の焼結
性の低下、或いは窒化アルミニウム粉末に必要以上の粉
砕が起こり、グリ−ンシ−トの生密度が上昇して加圧時
のグリ−ンシ−トの厚み方向の厚み変化率が小さくなり
過ぎる。このため、多層配線基板の製造工程に於けるパ
タ−ン印刷を施したグリ−ンシ−トの多層化積層工程に
於いて、グリ−ンシ−ト上に印刷した配線パタ−ンをグ
リ−ンシ−トの圧縮により包み込むことが困難となりデ
ラミネ−ション発生の原因となっていることが分かっ
た。一方、混合時間を短縮するとデラミネ−ションの発
生が抑制されるが、均一混合度が低下するので、焼結性
が低下したり或いは得られる焼結体に焼結ムラや色ムラ
が発生したりするので好ましくない。また、関連先行出
願として、アルミナ還元法で得られた窒化アルミニウム
粉末の脱炭処理前に添加物を添加する方法が、例えば特
開昭６２−１９１４０７号公報や特開平２−１２０２１
４号公報等に開示されているが、それは脱炭処理時の酸
化触媒としてのものであった。なお、後者の場合には、
焼結時に焼結助剤として作用する成分が脱炭処理後にも
残存するような実施形態も示唆されているが、本願のよ
うな発色剤の添加混合まで示唆していない。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、発色剤とし
てタングステン酸カルシウム（ＣａＷＯ₄、Ｃａ₃Ｗ
Ｏ₆）及び／又はモリブデン酸カルシウム（ＣａＭｏ
Ｏ₄）を添加するグリ−ンシ−ト成形用窒化アルミニウ
ム粉末において、グリ−ンシ−ト状に成形した後パタ−
ン印刷を経て積層加工し焼結する加工手段を採るに際
し、デラミネ−ションの発生が無く焼結性に優れた窒化
アルミニウム粉末並びにその製造方法に関するものであ
る。即ち、本出願の第一及び第二発明は、焼結体とした
時に、焼きムラや色ムラの発生が抑制されると共に、グ
リ−ンシ−ト化時に適度の厚さ方向の厚み変化率を有す
るものが得られて多層配線基板製造時のデラミネ−ショ
ンの発生の少ないグリ−ンシ−ト成形用窒化アルミニウ
ム粉末を提案するものであり、第二発明のものは第一発
明のものよりも均一焼結性に優れたものである。又、本
出願の第三及び第四発明は、前述のような優れた特性を
有する窒化アルミニウム粉末の経済的な製造方法を提案
するものであり、第四発明の製造方法によるときは焼結
助剤も同時に混合添加して、焼結プロセス段階での混合
操作を簡便化する効果を併せ狙うものである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本出願の第一発明は、タ
ングステン酸カルシウム及び／又はモリブデン酸カルシ
ウムを０．０５〜１０．０重量％、上記化合物中の酸素
量分を除いた酸素含有量０．６〜１．１重量％、カ−ボ
ン０．０５重量％以下及び不可避的金属不純物０．０４
重量％以下で、５００ｋｇ／ｃｍ²の加圧力での加圧嵩
密度が１．５０〜１．７５ｇ／ｃｍ³で平均粒径が１．
０〜３．０μｍで且つ５μｍ以上のものが１０重量％以
下であることを特徴とするグリ−ンシ−ト成形用窒化ア
ルミニウム粉末である。更に、本出願の第二発明は、タ
ングステン酸カルシウム及び／又はモリブデン酸カルシ
ウムを０．０５〜１０．０重量％、焼結助剤成分として
イットリア、酸化カルシウム及び炭酸カルシウムのいず
れか一種又は二種以上を１．０〜７．０重量％、上記化
合物中の酸素量分を除いた酸素含有量０．６〜１．１重
量％、カ−ボン０．０５重量％以下及び不可避的金属不
純物０．０４重量％以下で５００ｋｇ／ｃｍ²の加圧力
での加圧嵩密度が１．５０〜１．７５ｇ／ｃｍ³で平均
粒径が１．０〜３．０μｍで且つ５μｍ以上の粒径のも
のが１０重量％以下であることを特徴とするグリ−ンシ
−ト成形用窒化アルミニウム粉末である。一方、本出願
の第三発明は、燃焼除去可能なカ−ボン材或いは有機化
合物を使用するアルミナ還元法で得られた酸素含有量
１．１重量％以下及び不可避的金属不純物０．０４重量
％以下並びに残存カ−ボン粉末２〜１０重量％を含有す
る窒化アルミニウム粉末から成る脱炭処理前の中間体１
００重量部にタングステン酸カルシウム及び／又はモリ
ブデン酸カルシウム粉末を０．０５〜１０．０重量部添
加、次いで軽装嵩密度が０．３〜０．５ｇ／ｃｍ³にな
るように乾式混合解砕処理した後に、酸化性雰囲気で脱
炭処理を行うことを特徴とするグリ−ンシ−ト成形用窒
化アルミニウム粉末の製造方法である。また、本出願の
第四発明は、燃焼除去可能なカ−ボン材或いは有機化合
物を使用するアルミナ還元法で得られた酸素含有量１．
１重量％以下及び不可避的金属不純物０．０４重量％以
下並びに残存カ−ボン粉末２〜１０重量％を含有する窒
化アルミニウム粉末から成る脱炭処理前の中間体１００
重量部にタングステン酸カルシウム及び／又はモリブデ
ン酸カルシウム粉末を０．０５〜１０．０重量部並びに
焼結助剤成分としてイットリア、酸化カルシウム及び炭
酸カルシウムのいずれか一種又は二種以上を１．０〜
７．０重量部を添加し、次いで軽装嵩密度が０．３〜
０．５ｇ／ｃｍ³になるように乾式混合解砕処理した後
に、酸化性雰囲気で脱炭処理を行うことを特徴とするグ
リ−ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末の製造方法で
ある。

【０００６】即ち、本出願の第一発明の焼結用窒化アル
ミニウム粉末は、上記条件を充足することによって、所
望により酸化イットリウムや酸化カルシウム等の焼結助
剤を数重量％添加して得たグリ−ンシ−トにパタ−ン印
刷を施した後に所望数積層させて一体化加工し次いで焼
結した場合、デラミネ−ションの発生が少なく、焼きム
ラや色ムラの発生の無い均一着色した窒化アルミニウム
焼結多層基板が得られる。ここで、タングステン酸カル
シウム及びモリブデン酸カルシウムは、単独で或いは両
者併用で０．０５〜１０．０重量％、より好ましくは
０．１〜５重量％の範囲で含有され、０．０５重量％未
満では着色効果が不十分となり、１０．０重量％以上で
は焼結体の熱伝導率も低下するようになり着色効果も顕
著に向上しないのでコスト的にも好ましくない。又、上
記化合物中の酸素量分を除いた酸素含有量も０．６〜
１．１重量％、より好ましくは０．７〜０．９重量％が
望ましく、０．６重量％未満では焼結性が余りよくな
く、１．１重量％を越えると焼結体の熱伝導率も低下す
るので好ましくない。不純物カ−ボンは０．０５重量％
を越えると、焼結体の熱伝導率や密度が低下するので好
ましくない。不可避的金属不純物は、０．０４重量％以
下に、更に実用的には０．０１〜０．０３重量％レベル
にするのが均一な焼結体特性のものを安価に得るために
好適である。更に、５００ｋｇ／ｃｍ²の加圧力での加
圧嵩密度が１．５０〜１．７５ｇ／ｃｍ³で且つ平均粒
径が１．０〜３．０μｍで且つ５μｍ以上の粒径のもの
が１０重量％以下であることによって高い密度と強度の
焼結体のものが得られると共に、加圧嵩密度が１．５０
ｇ／ｃｍ³未満並びに平均粒径が３．０μｍを越える場
合であるとグリ−ンシ−トの密度が小さく、高い密度と
強度の焼結体のものが得られなく、一方、加圧嵩密度が
１．７５ｇ／ｃｍ³を越えたり平均粒径が１．０μｍ未
満となると焼結ムラや焼結ソリ等が発生し易くなるので
好ましくない。また、粒径が５μｍ以上のものが１０重
量％を越えると均一な焼結体が得られなくなるので好ま
しくない。又、これらの加圧嵩密度と粒径条件が充足さ
れることによって、下記の条件でグリ−ンシ−トを調製
するときに厚さ方向の厚さ変化率が安定的に８％以上と
することが出来、デラミネ−ションの発生を適切に抑制
することが出来る。第二発明の粉末は、前述の粉末に焼
結助剤成分としてイットリア、酸化カルシウム及び炭酸
カルシウムのいずれか一種又は二種以上を１．０〜７．
０重量部を更に添加したものであるが、１．０重量部以
下では添加効果が不十分であり、７．０重量部以上添加
しても添加効果の向上は見られない。これによって、予
め焼結助剤を加えてあるので、グリ−ンシ−ト化等の処
理を簡便化することが出来、より均一な焼結体が得られ
るようになる。

【０００７】更に、本出願の第三発明は、燃焼除去可能
なカ−ボン材或いは有機化合物を使用するアルミナ還元
法で得られた酸素含有量１．１重量％以下及び不可避的
金属不純物０．０４重量％以下並びに残存カ−ボン粉末
２〜１０重量％を含有する窒化アルミニウム粉末から成
る脱炭処理前の中間体を原料とするものである。原料中
間体は、脱炭処理時に燃焼除去可能なカ−ボン材、例え
ば、カ−ボンブラック、活性炭等のカ−ボン材、或いは
微粒子化剤として添加される有機化合物、例えば、フェ
ノ−ルホルムアルデヒド樹脂、ポリフェニレン樹脂、ポ
リ塩化ビニリデン等の有機化合物を使用したアルミナ還
元法で得られたものであることが必要である。もし、黒
鉛質材を使用したものであると、脱炭処理に於いて、そ
の除去を適切に行うことが困難となるので好ましくな
い。ここで、残存カ−ボン量が２重量％未満のものであ
ると製造条件によっては未反応アルミナが残っている可
能性があり好ましくなく、一方残存カ−ボン粉末量は１
０重量％を越えると、脱炭処理が長時間となり脱炭処理
によって生成する窒化アルミニウム粉末中の酸素含有量
が増加する危険性が高くなるので好ましくなく、３〜７
重量％の範囲のものがより好適である。又、この段階で
の窒化アルミニウム中間体は、酸素含有量１．１重量％
以下及び不可避的金属不純物０．０４重量％以下である
ことが、乾式混合解砕処理並びに脱炭処理に於いて不純
物が混入する可能性が有ることから、第一発明及び第二
発明で規定される窒化アルミニウム粉末を確実に得るた
めに必要である。

【０００８】製法の第一段階として、中間体１００重量
部にタングステン酸カルシウム粉末又はモリブデン酸カ
ルシウム粉末を単独で或いは両者併用（以下、単に「添
加材」ともいう。）で総量で０．０５〜１０．０重量部
添加後、軽装嵩密度が０．３〜０．５ｇ／ｃｍ³になる
ように乾式混合解砕処理するものであるが、軽装嵩密度
がこの範囲になるように乾式混合解砕処理することによ
って、窒化アルミニウム粉末の解砕及び添加剤の粉砕、
並びにこれら粉末の均一混合がなされると共に、所望の
加圧嵩密度のものを得ることが可能となる。軽装嵩密度
が０．３ｇ／ｃｍ³未満では、グリ−ンシ−トにしたと
き所要の密度のものが得られ難く、一方軽装嵩密度が
０．５ｇ／ｃｍ³を越えるとグリ−ンシ−トの生密度が
上がり過ぎて加圧時の厚み変化率が小さくなるので好ま
しくない。この場合、タングステン酸カルシウム及びモ
リブデン酸カルシウムの粉末は純度９８％以上、付着水
分１％以下で平均粒径１０μｍ以下のものが好適であ
り、その乾式混合解砕処理は、適宜の混合撹拌機、例え
ば振動ボ−ルミル・回転式ボ−ルミル等にて３０分〜２
０時間処理して行われるが、これによって前述のように
生成した窒化アルミニウム粉末の解砕効果と添加剤の均
一混合効果等が果たされる。次いで行われる脱炭処理の
条件は、存在する残存カ−ボン量によって適宜のものと
されるが、通常は、乾燥空気下の連続式や回分式の焼成
炉にて５００〜８００℃で１〜２０時間保持し、この場
合生成する窒化アルミニウム粉末中の酸素含有量を増加
させないような条件となるように行われる。一方、第四
発明では、前述のタングステン酸カルシウム及びモリブ
デン酸カルシウムの添加と同時に、焼結助剤成分として
イットリア、酸化カルシウム及び炭酸カルシウムのいず
れか一種又は二種以上を１．０〜７．０重量部添加し
て、以降同一の処理工程を経て製造するものである。

【０００９】なお、本願発明のグリ−ンシ−ト成形用窒
化アルミニウム粉末は、適宜の常法と焼結条件によって
着色窒化アルミニウム焼結体、特に着色窒化アルミニウ
ム製多層基板を得ることが出来る。即ち、本願の窒化ア
ルミニウム粉末１００重量部に、所望により希土類酸化
物及びアルカリ金属酸化物等の焼結助剤１〜５重量部、
成形用バインダ−としてポリビニルブチラ−ル、パラフ
ィン、ステアリン酸等を７〜１５重量部、エタノ−ル、
トルエン、メチルエチルケトン等の有機溶媒を５０〜７
０重量部、並びに所望によって更に鰯油・高級脂肪酸等
の分散剤を１〜５重量部、フタル酸ジブチル・フタル酸
ジオクチル等の可塑剤１〜２０重量部を添加した後、ナ
イロン製ポットミル等の中で１〜２０時間湿式混合して
スラリ−を得る。次いで、減圧下で１０分〜５時間撹拌
処理して粘度調整した後、ドクタ−ブレ−ド法でグリ−
ンシ−トに成形し、所望の大きさに切断加工する。そし
て、グリ−ンシ−ト上に所望の回路パタ−ンを印刷し、
多層基板を形成する場合には、所望の回路パタ−ンを印
刷したグリ−ンシ−トを積層させ加圧して一体化させ
る。続いて、空気中では４００〜６００℃で、窒素ガス
中では７００〜８００℃で脱脂処理した後、焼結反応炉
で焼結させる。その場合、例えば、窒素ガス雰囲気下に
て１６００〜１９００℃で２〜１０時間焼結させ、これ
によって着色して遮光性である窒化アルミニウム焼結体
が得られる。

【００１０】

【作用】本願発明は、上述のような組成と特性を保有す
るグリ−ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末とその製
造方法に関するものであり、脱炭処理前にタングステン
酸カルシウム及び／又はモリブデン酸カルシウムを均一
混合するものである。所望によって、それらの添加と同
時に焼結助剤を添加するものである。アルミナ還元法に
よって窒化アルミニウム粉末を調製する際に、タングス
テン酸カルシウム及び／又はモリブデン酸カルシウムを
添加することも考えられるが、還元窒化反応時の温度で
熱分解してしまうために、採用出来ない。一方、常法に
よって脱炭処理した粉末にこれらの添加物を添加しても
よいが、前述のように均一混合が困難であり多層基板の
焼結時にデラミネ−ションが発生することがある。しか
るに、発明者等の実験によると、グリ−ンシ−トでの厚
み変化率が、８％以上、好ましくは１０〜１５％のレベ
ルにあると経験的に多層基板の焼結時に於けるデラミネ
−ションの発生が適切に抑制されることが分かった。ま
た、その理由は定かでないが、脱炭処理した市販の窒化
アルミニウム粉末に添加剤を添加する場合には、バラツ
キが大きい上に概して６％以下であることが多く、本願
発明のように脱炭処理前に添加する場合には、全体が均
一混合され加圧嵩密度や粒径条件が所定範囲にあるもの
が得られるので、８％以上になるものと思われる。ここ
で、グリ−ンシ−トの厚み方向の厚み変化率は次のよう
に求められる。まず、試片調製であるが、窒化アルミニ
ウム粉末１００重量部に、バインダ−樹脂としてポリビ
ニルブチラ−ルを１１重量部、溶媒としてｎ−ブチルア
ルコ−ル、メチルエチルケトン、エチルアルコ−ルの容
積比１：１：１の液を６０重量部、可塑剤としてフタル
酸ジブチルを２重量部及び鰯油を２重量部加えてポット
ミルで８時間混合してスラリ−とする。このスラリ−を
粘度調整した後、ドクタ−ブレ−ド法で１ｍｍ厚のグリ
−ンシ−トに成形し、室温で２４時間放置し、得られた
グリ−ンシ−トから測定試片（５０ｍｍ×５０ｍｍ）を
切り出す。次に、その測定試片を室温でそのままの状態
で、加圧前の厚み（Ｈ₀）を厚みゲ−ジで測定した後、
１００℃で測定試料と同形の加圧板で測定試料に７０ｋ
ｇ／ｃｍ²の加圧を２０秒間加圧した後、加圧後の厚み
（Ｈ₁）を測定する。このときの厚み方向での厚み変化
率を ΔＨ＝（Ｈ₀−Ｈ₁）／Ｈ₀×１００（％） で表す。更に、タングステン酸カルシウム及び／又はモ
リブデン酸カルシウムの添加と同時に焼結助剤も添加す
るときには、焼結プロセスでの混合操作を簡便化・短時
間化させ、粉末の酸素濃度の増大も防止しすることが出
来る、より均一な焼結体を得ることが出来るようにな
る。

【００１１】

【実施例】以下に実施例、比較例により本発明を具体的
に説明するが、本発明はここで開示される態様に限定さ
れるものではない。 （１）実施例１ カ−ボン材としてカ−ボンブラックを使用したアルミナ
還元窒化反応で得られた酸素含有量０．５重量％、不可
避的金属不純物０．０２４重量％で平均粒径２．５μｍ
の窒化アルミニウム粉末と残存カ−ボン量５重量％から
成る脱炭処理前の中間体１００重量部にタングステン酸
カルシウム粉末（和光純薬社製試薬：純度９９．５％、
平均粒径４μｍ）２重量部の割合で振動ボ−ルミル（ア
ルミナボ−ルを使用）に投入して３時間乾式混合解砕処
理を行い軽装嵩密度０．４２ｇ／ｃｍ³の粉末を得た。
得られた混合粉末を通気加熱炉で６００℃で７時間処理
して、脱炭処理した。これによって、タングステン酸カ
ルシウム２．１重量％、タングステン酸カルシウム中の
酸素量を除いた酸素含有量０．６重量％、金属不純物
０．０２４重量％及びカ−ボン含有量０．０２重量％で
平均粒径１．９μｍで５μｍ以上の粒径のものが２重量
％の窒化アルミニウム粉末が得られ、加圧嵩密度が１．
６３ｇ／ｃｍ³であった。この窒化アルミニウム粉末を
用いて、前述の条件にてグリ−ンシ−トの厚み変化率の
測定を行ったが、その結果を表２に示す。次いで、脱炭
済粉末１００重量部に、焼結助剤としてイットリアを３
重量部、バインダ−としてポリビニルブチラ−ルを１１
重量部、可塑剤としてフタル酸ジブチルを２重量部、分
散剤として鰯油を２重量部それぞれ加え、ポットミル中
で８時間混合してスラリ−とした。このスラリ−を減圧
下で１時間撹拌処理して脱泡処理し、ドクタ−ブレ−ド
法によって１ｍｍ厚のグリ−ンシ−トに成形し、厚み変
化率を測定した。そして、グリ−ンシ−ト上にモリブデ
ンまたはタングステン金属よりなるメタライズペ−スト
で異なる回路パタ−ンを印刷したものを複数製作した
後、５枚積層させ加圧して一体化加工した。続いて、窒
素雰囲気の加熱炉で脱脂処理した後、窒素雰囲気炉で１
７５０℃、２時間の焼結処理を行った。得られた黒色の
焼結体について、デラミネ−ションの発生状況、色ム
ラ、焼結密度並びに熱伝導率を測定したが、その結果を
表２に示す。

【００１２】（２）実施例２ タングステン酸カルシウムの代わりにモリブデン酸カル
シウムを２重量部添加した以外は、全て実施例１と同一
の条件で窒化アルミニウム粉末の調製並びに黒色焼結体
の製造を行い、実施例１と同様にそれらの諸特性の測定
を行なった。その結果を表１及び表２に示す。

【００１３】 （３）実施例３〜実施例１２及び比較例１〜比較例８ 金属不純物量及び残存カ−ボン量の異なる窒化アルミニ
ウム粉末中間体に添加剤とその添加量を変えると共に乾
式混合解砕条件を変えて種々の軽装嵩密度のものを調製
した後、それ以降は実施例１と同一条件で脱炭処理並び
に焼結体製造処理を行った。得られた結果を表１及び表
２に示す。

【００１４】（４）比較例９〜比較例１１ 既に脱炭処理済の窒化アルミニウム粉末（Ｆｅ１０ｐｐ
ｍ、Ｓｉ２０ｐｐｍ、Ｃａ２００ｐｐｍ、酸素０．７重
量％、カ−ボン０．０２重量％、加圧嵩密度１．６９ｇ
／ｃｍ³で平均粒径１．７μｍで５μｍ以上の粒径のも
のが２重量％）にタングステン酸カルシウムを２重量％
添加した混合粉末を用いて実施例１と同一の条件で焼結
体製造処理を行い、またグリ−ンシ−トの厚み変化率の
測定を行ったが、その結果を表２に示す。

【００１５】

【表１】

【００１６】

【表２】

【００１７】上記、実施例及び比較例での化学分析値並
びに物性値の測定は以下の方法で行った。 （１）酸素含有量は放射化分析法（東芝製放射化分析装
置ＮＡＴ−２００型）でまた、金属不純物量は蛍光Ｘ線
分析法（理化電機工業製システム３０７０）による（Ｆ
ｅ＋Ｓｉ＋Ｃａ）の合計値とし、カ−ボン含有量は燃焼
法によった。 （２）平均粒度は、セデイグラフ（島津−マイクロメリ
テイックス製５０００ＥＴ）により測定した。 （３）加圧嵩密度は、４０ｍｍ×２０ｍｍの型に窒化ア
ルミニウム粉末を１５ｇ入れて５００ｋｇ／ｃｍ²に加
圧して重量を測定して求めた。 （４）軽装嵩密度は、（株）細川鉄工所製パウダ−テス
タ−ＰＴ−Ｄ型によって測定した。 （５）グリ−ンシ−トの厚み方向の厚み変化率は、「作
用」の欄で記述した方法で測定した。

【００１８】

【発明の効果】

（１）グリ−ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末とし
て １）タングステン酸カルシウム及び／又はモリブテン酸
カルシウムを所定量添加することによって、熱伝導率が
良好で且つ焼結ムラや色ムラのない良好な着色度の焼結
体を得ることが出来る。 ２）不純物濃度、加圧嵩密度、粒径条件が充足されるこ
とによって、多層配線基板製造時のデラミネ−ションの
発生を防止することが出来る。 ３）更に、焼結助剤を添加した粉末は、均一な焼結体を
得ることがより容易となる。

【００１９】（２）グリ−ンシ−ト成形用窒化アルミニ
ウム粉末の製造方法として １）本願製造方法によって得た窒化アルミニウム粉末を
用いて焼結すると、多層配線基板製造時のデラミネ−シ
ョンの発生を防止することが出来る。 ２）脱炭処理前に添加剤が混合され解砕処理されるの
で、窒化アルミニウム粉末の酸素含有量の増加等をもた
らすことなく、均一な添加剤の混合が果たされ、より均
一な焼結体が得られ易くなる。 ３）粉末から焼結体までの全製造プロセスに於いて、添
加剤の均一混合に要する混合時間が窒化アルミニウム粉
末の解砕と共用されるので、全体の混合時間を短縮する
ことが出来、焼結体までの生産コストの削減が可能とな
ると共に生産性も向上される。

フロントページの続き (72)発明者 小國 正則 静岡県庵原郡蒲原町蒲原161 日本軽金属 株式会社蒲原製造所内

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 タングステン酸カルシウム及び／又はモ
   リブデン酸カルシウムを０．０５〜１０．０重量％、上
   記化合物中の酸素量分を除いた酸素含有量０．６〜１．
   １重量％、カ−ボン０．０５重量％以下及び不可避的金
   属不純物０．０４重量％以下で５００ｋｇ／ｃｍ²の加
   圧力での加圧嵩密度が１．５０〜１．７５ｇ／ｃｍ³で
   平均粒径が１．０〜３．０μｍで且つ５μｍ以上の粒径
   のものが１０重量％以下であることを特徴とするグリ−
   ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末。
2. 【請求項２】 タングステン酸カルシウム及び／又はモ
   リブデン酸カルシウムを０．０５〜１０．０重量％、焼
   結助剤成分としてイットリア、酸化カルシウム及び炭酸
   カルシウムのいずれか一種又は二種以上を１．０〜７．
   ０重量％、上記化合物中の酸素量分を除いた酸素含有量
   ０．６〜１．１重量％、カ−ボン０．０５重量％以下及
   び不可避的金属不純物０．０４重量％以下で５００ｋｇ
   ／ｃｍ²の加圧力での加圧嵩密度が１．５０〜１．７５
   ｇ／ｃｍ³で平均粒径が１．０〜３．０μｍで且つ５μ
   ｍ以上の粒径のものが１０重量％以下であることを特徴
   とするグリ−ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末。
3. 【請求項３】 燃焼除去可能なカ−ボン材或いは有機化
   合物を使用するアルミナ還元法で得られた酸素含有量
   １．１重量％以下及び不可避的金属不純物０．０４重量
   ％以下並びに残存カ−ボン粉末２〜１０重量％を含有す
   る窒化アルミニウム粉末から成る脱炭処理前の中間体１
   ００重量部にタングステン酸カルシウム及び／又はモリ
   ブデン酸カルシウム粉末を０．０５〜１０．０重量部添
   加し、次いで軽装嵩密度が０．３〜０．５ｇ／ｃｍ³に
   なるように乾式混合解砕処理した後に、酸化性雰囲気で
   脱炭処理を行うことを特徴とするグリ−ンシ−ト成形用
   窒化アルミニウム粉末の製造方法。
4. 【請求項４】 燃焼除去可能なカ−ボン材或いは有機化
   合物を使用するアルミナ還元法で得られた酸素含有量
   １．１重量％以下及び不可避的金属不純物０．０４重量
   ％以下並びに残存カ−ボン粉末２〜１０重量％を含有す
   る窒化アルミニウム粉末から成る脱炭処理前の中間体１
   ００重量部にタングステン酸カルシウム及び／又はモリ
   ブデン酸カルシウム粉末を０．０５〜１０．０重量部並
   びに焼結助剤成分としてイットリア、酸化カルシウム及
   び炭酸カルシウムのいずれか一種又は二種以上を１．０
   〜７．０重量部を添加し、次いで軽装嵩密度が０．３〜
   ０．５ｇ／ｃｍ³になるように乾式混合解砕処理した後
   に、酸化性雰囲気で脱炭処理を行うことを特徴とするグ
   リ−ンシ−ト成形用窒化アルミニウム粉末の製造方法。