JP2858994B2 - 窒化アルミニウム質焼結体の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、窒化アルミニウム質焼
結体の製造方法に関し、詳細には高熱伝導性を有すると
ともに外観の良好な、例えば回路基板等に適した焼結体
の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来技術】従来より、窒化アルミニウム質焼結体は、
近時、常温か高温まで高い強度を有し、電気絶縁性が高
く、高熱伝導性であり、熱膨張係数がアルミナに比較し
てシリコン単結晶に近いなどの優れた特性を有すること
から、半導体集積回路素子等の半導体用部品や各種の電
子部品用の基板等への応用が進められている。

【０００３】この窒化アルミニウム質焼結体は、通常、
窒化アルミニウム原料粉末に焼結助剤としてＹ₂ Ｏ₃ 等
の希土類元素酸化物や、ＣａＯ等のアルカリ土類元素酸
化物等を添加した成形体を、例えば窒素を含有する非酸
化性雰囲気中で１５００〜２０００℃の温度で焼成する
ことにより得られている。

【０００４】

【発明が解決しようとする問題点】しかしながら、窒素
雰囲気中で焼成する方法によれば、焼結体の表面に焼結
助剤の偏析等が発生しシミが発生しやすくなるという問
題がある。また、焼結助剤添加系において熱伝導性が極
端に低下するという問題があった。

【０００５】また、最近では周期律表第４ａ〜８ａ族金
属化合物を添加することにより焼結体を黒色化すること
が提案されている。しかしながら、この黒色化に際して
も色ムラが発生しやすく均一な発色が得られにくく外観
上の不良となることがある。

【０００６】さらに、これらの黒色化剤はその添加によ
り焼結体の電気特性に影響を及ぼす場合があるが、前記
黒色化剤のうち第８族遷移金属は比較的電気特性に優れ
た焼結体が得やすいものの、発色性が悪く黒色化剤とし
て使用することが難しいという問題がある。

【０００７】

【問題点を解決するための手段】本発明者等は、上記問
題点に対して検討を重ねた結果、窒化アルミニウムを主
成分とする成形体を非酸化性雰囲気中で焼成するに際
し、雰囲気中で一酸化炭素を混入することにより、焼結
体の表面のシミの発生が低減され、また特に各種の黒色
化材を含有する系においてはその発色性が良好となり、
色ムラなどの発生がなく、しかも熱伝導率も向上するこ
とを見出し本発明に至った。

【０００８】即ち、本発明の窒化アルミニウム質焼結体
の製造方法は、窒化アルミニウムを主成分とし、希土類
元素化合物あるいはアルカリ土類元素化合物を合計で１
５重量％以下と、遷移金属の酸化物、炭化物、窒化物な
どの黒色化剤を金属当たり０．０５〜５重量％の割合で
添加してなる成形体を、体積比率で０．１乃至１０００
ｐｐｍの一酸化炭素を含む雰囲気中で焼成することを特
徴とするものである。

【０００９】以下、本発明を詳述する。本発明の製造方
法によれば、まず、窒化アルミニウムを主成分とする成
形体を作成する。この成形体は従来より周知の方法によ
って得られるもので、具体的には窒化アルミニウム原料
粉末に対して焼結助剤としてＹ₂ Ｏ₃ 、Ｅｒ₂ Ｏ₃ Ｙｂ
₂ Ｏ₃ 、Ｈｏ₂ Ｏ₃ などの希土類元素化合物や、Ｃａ
Ｏ、ＣａＦ₂ 等のアルカリ土類元素化合物等をその合計
量で１５重量％以下の割合で混合する。用いられる窒化
アルミニウム原料としては、酸素量２重量％以下、平均
粒径５μm 以下、その他の金属不純物量が０．５重量％
以下のものが好適に使用される。

【００１０】このようにして得られた混合物をプレス成
形、シート成形、押出成形等の公知の成形手段により所
望の形状に成形する。

【００１１】次にかかる成形体を非酸化性雰囲気中にて
焼成する。この時の雰囲気は窒素、アルゴン、水素等の
雰囲気から構成されるが、本発明によれば、この雰囲気
中に一酸化炭素を０．１〜１０００ｐｐｍ、特に５〜８
００ｐｐｍの割合で混合する。この一酸化炭素は、例え
ば雰囲気に直接一酸化炭素ガスを導入するか、または雰
囲気中に適量の酸素ガスや二酸化炭素ガスを混入させ、
カーボン炉等の炭素物質に接触させることによりガスと
炭素を反応させ、一酸化炭素を生成する方法が採用でき
る。なお、一酸化炭素量を上記の範囲に限定したのは、
０．１ｐｐｍ未満ではでは、焼結体のシミや色ムラの発
生が防止できず、１０００ｐｐｍを越えると雰囲気より
成形体中に炭素が混入し系の焼結性を低下させるためで
ある。

【００１２】なお、焼成時の温度は１５００〜２１００
℃、特に１５５０〜１９００℃が適当であり、雰囲気は
常圧あるいは１．５気圧以上のガス加圧のいずれでもよ
い。

【００１３】本発明の製造方法によれば、特に黒色化材
を含む系ではその効果が顕著であり、用いられる黒色化
材としてはＴｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｖ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆ
ｅ、Ｃｏ，Ｎｉ等の遷移金属元素が挙げられ、これらは
酸化物、炭化物、窒化物などの形態で添加され、還元作
用により発色するもので、焼結体中には金属当たり０．
０５〜５重量％程度の割合で添加される。

【００１４】また、本発明によって得られる窒化アルミ
ニウム質焼結体は、焼成中の一酸化炭素の存在により焼
結体中の酸素量が低減されるが、特に焼結助剤より混入
する酸素以外の不純物酸素量が１．５重量％以下である
ことが望ましく、さらに焼結体中の炭素量も焼結性に影
響ししかも遊離炭素として残存すると焼結体の特性に悪
影響を及ぼすために０．１重量％以下であることが望ま
しい。

【００１５】

【作用】本発明によれば、雰囲気中に一酸化炭素ガスを
所定量混入させることにより、特に焼結助剤を含む系に
おいて顕著に観察されるシミの発生を防止することがで
きる。また、特に黒色化材を含む系において遷移金属化
合物の還元作用を助長しその発色性を良好なものとする
ことができ、焼結体表面での色ムラの発生等を防止する
ことができる。また、還元作用により焼結体中の窒化ア
ルミニウム結晶中に存在する不純物酸素を除去でき、こ
れにより焼結体の熱伝導率を高める作用をなす。

【００１６】

【実施例】窒化アルミニウム原料として酸素含有量０．
８９重量％、平均粒径１．６μｍ、陽イオン不純物量が
０．５重量％以下のものを用い、これに表１に示す各種
の焼結助剤、および黒色化材として、ＴｉＯ₂ 、Ｗ
Ｏ₃ 、Ｎｂ₂ Ｏ₅ 、Ｖ₂ Ｏ₅ 、ＮｉＯ、Ｃｏ₃ Ｏ₄ を添
加混合し、プレス成形したものを表１に示す条件で焼成
した。

【００１７】得られた焼結体に対して焼結体の相対密度
をアルキメデス法に基づき算出し、焼結体の外観を目視
及び実体双眼顕微鏡にて観察しシミの発生、黒色性につ
いて観察した。また、焼結体中の酸素量および炭素量を
測定するとともにレーザーフラッシュ法により焼結体の
熱伝導率を測定した。結果は表１に示した。

【００１８】

【００１９】

【表１】

【００２０】

【００２１】表１の結果から明らかなように、焼成雰囲
気中に所定のＣＯガスを混入したものは、ＣＯガス濃度
が低いもの（試料Ｎo.１，８）に比較していずれもシミ
や色ムラの発生がほとんどなかった。

【００２２】

【発明の効果】以上、詳述した通り、本発明の窒化アル
ミニウム質焼結体によれば、焼結助剤添加系におけるシ
ミの発生を防止するとともに黒色化材添加系において発
色性を助長することにより色ムラの発生を防止するとと
もに、熱伝導率の高い焼結体を得ることができる。

【００２３】よって、本発明は、半導体用回路基板やヒ
ートシンク、その他の配線層が形成される回路基板等の
製造に際し、特性と外観の安定性に優れ、製品の量産に
対して優れた効果を発揮することができる。

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】窒化アルミニウムを主成分とし、希土類元
   素化合物あるいはアルカリ土類元素化合物を合計で１５
   重量％以下と、遷移金属の酸化物、炭化物、窒化物など
   の黒色化剤を金属当たり０．０５〜５重量％の割合で添
   加してなる成形体を、体積比率で０．１乃至１０００ｐ
   ｐｍの一酸化炭素を含む雰囲気中で焼成することを特徴
   とする窒化アルミニウム質焼結体の製造方法。
2. 【請求項２】焼成後の炭素量が０．１重量％以下である
   請求項１記載の窒化アルミニウム質焼結体の製造方法。