JPH0742093B2 - 窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法 - Google Patents

窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法

Info

Publication number
JPH0742093B2
JPH0742093B2 JP3156586A JP3156586A JPH0742093B2 JP H0742093 B2 JPH0742093 B2 JP H0742093B2 JP 3156586 A JP3156586 A JP 3156586A JP 3156586 A JP3156586 A JP 3156586A JP H0742093 B2 JPH0742093 B2 JP H0742093B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
aluminum nitride
carbon
powder
catalyst
weight
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP3156586A
Other languages
English (en)
Other versions
JPS62191407A (ja
Inventor
敏哉 国崎
邦彦 中村
彰男 恵羅
Original Assignee
三井東圧化学株式会社
三井鉱山株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 三井東圧化学株式会社, 三井鉱山株式会社 filed Critical 三井東圧化学株式会社
Priority to JP3156586A priority Critical patent/JPH0742093B2/ja
Publication of JPS62191407A publication Critical patent/JPS62191407A/ja
Publication of JPH0742093B2 publication Critical patent/JPH0742093B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/06Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
    • C01B21/072Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with aluminium
    • C01B21/0726Preparation by carboreductive nitridation

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 本発明は窒化アルミニウム製造の際に不可避的に混在す
るカーボン粉末を燃焼除去する方法に関するものであ
り、カーボン燃焼の為の酸化触媒を用い、窒化アルミニ
ウムの酸化がほとんど認められない600℃以下、望まし
くは500℃付近の低温域で炭素を燃焼除去する事によ
り、酸素含有量の少ない窒化アルミニウムを得る事を特
徴とする方法である。
〈従来の技術及びその問題点〉 窒化アルミニウムは本質的に優れた電気絶縁性と熱伝導
性を有する為、IC基板、パッケージ等への応用が期待さ
れている。しかし今まで報告された窒化アルミニウム焼
結体の熱伝導率の測定値は、理論値よりはるかに低く、
この差は窒化アルミニウム中の不純物特に、酸素含有に
起因すると考えられている。
従って、窒化アルミニウムが本質的に持つ高熱伝導性を
得る為には酸素含有量の少ない窒化アルミニウム粉末原
料を供給する事が強く望まれている。
窒化アルミニウム粉末を製造する種々の方法のうち、 Al(スタンプアルミ粉)+1/2N2→AlN …(1) で示される反応式(1)による方法への場合には、原料
のスタンプアルミ粉がかなりの量の表面酸化皮膜を有
し、これが生成した窒化アルミニウム粉末中にも残存す
るので、酸素含有量の少ない窒化アルミニウムの製造は
困難である。一般にこの方法による窒化アルミニウムは
約2重量%の酸素を含有する。
又下記反応式(2)及び(3)による方法では、生成窒
化アルミニウム粉末中に不可避にカーボン粉末が混在す
る。即ち、 Al2O3+3C+N2→2AlN+3CO …(2) 4Al+3C+2N2→Al4C3+2N2→4AlN+3C …(3) であり、反応式(2)の場合にも実操業上はカーボンを
過剰に混入するので残存するのである。
このカーボン粉末は酸素もしくは炭酸ガスを含むガスで
燃焼させる事により除去されるが、従来の触媒を用いな
い方法では効率的なカーボンの燃焼速度を得る為には、
酸素を含むガスとの場合650℃以上、炭酸ガスを含むガ
スとの場合、例えば特開昭60-180906号公報にて示され
る様に1000℃以上の温度を必要とする。
一方窒化アルミニウムの酸化は酸素雰囲気では600℃付
近から、炭酸ガス雰囲気では900℃付近から始まり、高
温になる程顕著となる。
従って、これ等の温度域での炭素の燃焼除去は、燃結体
の熱伝導率を著しく低下させる主な原因である窒素化ア
ルミニウム粉末中の酸素含有量の増大につながる。一般
的にこの方法による窒化アルミニウムは約1重量%の酸
素を含む。
上述した様な好ましいからざる窒素化アルミニウム粉末
の酸化を避ける為には、より低温でカーボン粉末を燃焼
させる事が望ましいが、従来の触媒を用いない方法で
は、たとえ酸素や二酸化炭素の分圧を高くしても、カー
ボンの燃焼はほとんど起こらず、経済的プロセスとは成
り得ない。
〈問題点の解決するための手段〉 本発明では上述の問題を解決する為に、低温域にてカー
ボン粉末のみを選択的に燃焼除去させる方法を提供せん
とするものであり、その要旨はカーボン粉末を含む窒化
アルミニウム粉末に対し、アルカリ金属,アルカリ土類
金属あるいは希土類金属の炭酸塩、硫酸塩あるいは酸化
物の中の少なくとも1種から成る酸化触媒を添加混合
し、600℃以下の温度域に於いてカーボン粉末のみを選
択的に燃焼除去させることを特徴とする窒化アルミニウ
ム粉末からカーボン粉末を除去する方法である。
本発明で用いる酸化触媒の具体例としては、アルカリ金
属元素をAとする場合にA2CO3,ANO3,A2O、又アルカリ
土類金属元素をBとする場合にBCO3,B(NO3)2・XH2O,BO
(X=0〜4.0)、又希土類金属元素をDとする場合にD
2(CO3)3,D(NO3)3・YH2O,DO2,D2O3(y=0〜6.0)等
が挙げられる。
〈作用〉 本発明の触媒の添加に於いて、窒化アルミニウム,カー
ボン粉末と触媒の混合方法は乾式、湿式を問わず公知の
装置及び方法を用いれば良い。即ち、ナイロン(あるい
はウレタン)ボールミルによる乾式混合及びエタノール
等の溶媒を用いた湿式混合等である。
次に、この混合された粉末は水分を含む大気から隔離さ
れた乾燥空気雰囲気で所定の温度に昇温される。そして
カーボン燃焼の為に、乾燥空気が供給されるが、その供
給量並びに酸素分圧は、激しいカーボン燃焼による温度
の大幅な上昇を起こさない様に試料中にカーボン量に応
じて適宜決定される。
本発明におけるカーボン燃焼除去装置は特に限定され
ず、公知の装置を用いればよい。
本発明による方法では触媒としてアルカリ金属,アルカ
リ土類金属及び希土類金属の炭酸塩,硝酸塩及び酸化物
のうち少なくとも1種類を窒化アルミニウム粉末とカー
ボン粉末の混合物中に添加する為に、窒化アルミニウム
粉末中にこれらの添加触媒が残存する事となる。
これら残存する触媒は、焼結時の昇温の際分解あるいは
昇華して焼結体には残存しないもの、あるいは残存して
も一般的にアルカリ金属,アルカリ土類金属,希土類金
属の化合物は窒化アルミニウム系セラミックス用の焼結
助剤として働くので、残存する添加触媒自身に焼結助剤
としての働きを期待できる。従って昇華するもの、ある
いは焼結助剤として働くものの中から、触媒を選択すれ
ば、その残存は決ずしも問題とはならない。
〈実施例〉 以下に実施例を用いて詳細に説明する。
実施例1 充分乾燥したアトマイズアルミ粉600gとカーボンブラッ
ク粉400gを混ぜ窒素を供給しながら1400℃で窒化し、窒
化アルミニウム約900gとカーボン粉400gの混合物を得
た。
この混合物を化学分析したところ、カーボンを除いたと
仮定した時の窒化アルミの純度は98.5%であり、残りは
主に炭化アルミニウムで酸素含有量は0.1重量%以下で
あった。
この混合物にLi2CO3,Na2CO3,K2CO3,MgCO3,CaCO3,S
rCO3,La2(CO3)3,Ce2(CO3)3,Y2(CO3)3等をカーボン燃
焼用の触媒としてカーボン重量に対して各々1,5あるい
は10重量%添加し、ナイロンボールミルを用いて混合
し、サンプルとした。又これらのサンプルとは別に、触
媒を何も添加しないサンプルも用意し、磁製皿上で500
℃で乾燥空気を用いて10時間燃焼し残存するカーボンを
酸化除去した。
触媒無添加のサンプルは、ほとんどカーボンは燃えてお
らず、黒色のままであった。触媒を炭素重量に対し、1
重量%添加したサンプルは未燃焼のカーボンが残存し、
濃い灰色を呈していたが、5、10重量%添加したサンプ
ルでは、全て灰白色の窒化アルミニウムの色を呈し、良
好なカーボンの燃焼効果を示していた。
そしてX線回折パターンは窒化アルミニウム及び微量の
触媒のピークのみを示し、アルミナ,酸窒化アルミニウ
ム及びカーボンのピークは見られなかった。化学分析の
結果、残存触媒を除いて計算した窒化アルミニウムの純
度はいずれのケースでも97.5重量%以上であり、カーボ
ン燃焼除去前の純度と比較して低下はほとんど見られな
かった。又この窒化アルミニウムの酸素含有率は0.5重
量%以下であった。
実施例2 実施例1で用いたと同様な窒化アルミニウムとカーボン
の混合粉末に、LiNO3,NaNO3,NaNO3,Mg(NO3)2,4H
2O,Ca(NO3)2,4H2O,Sr(NO3)2・4H2O,La(NO3)3,6H
2O,Ce(NO3)3,6H2O,Y(NO(3)3・6H2O等を、カーボン燃
焼用の触媒として、カーボン重量に対して各々5あるい
は10重量%添加し、ナイロンボールミルを用いて混合
し、サンプルとした。
又これらのサンプルとは別に触媒を何も添加しないサン
プルも用意し、磁製皿上で500℃で乾燥空気を用いて10
時間燃焼し、残存するカーボンを酸化除去した。
触媒無添加のサンプルはほとんどカーボンは燃えておら
ず、黒色のままであったが,硝酸塩の触媒を添加したサ
ンプルは全て灰白色の窒化アルミニウムの色を呈し、良
好なカーボンの燃焼効果を示していた。
そしてX線回折パターンは窒化アルミニウム及び微量の
触媒のピークのみを示し、アルミナ,酸窒化アルミニウ
ム及びカーボンのピークは見られなかった。化学分析の
結果残存触媒を除いて計算した窒化アルミニウムの純度
は、いずれの場合でも97.0重量%以上であり、カーボン
燃焼前と比較して低下はほとんど見られなかった。
また得られた窒化アルミニウムには0.5重量%以下の酸
素しか含まれてはいなかった。
実施例3 実施例1で用いたと同様な窒化アルミニウムとカーボン
の混合粉末にLi2O,Na2O,K2O,MgO,CaO,SrO,La2O2,CeO
2,Y2O3等をカーボン燃焼用の触媒として、カーボン重
量に対して、5及び10重量%添加し、ナイロンボールミ
ルを用いて混合しサンプルとした。
又これらのサンプルとは別に触媒を何も添加しないサン
プルも用意し、磁製皿上で500℃で乾燥空気を用いて10
時間燃焼し残存するカーボンを酸化除去した。
触媒無添加の試料ではカーボンは燃えておらず、黒色の
ままであったが、触媒添加の試料では全て灰白色の窒化
アルミニウムの色を呈し、良好なカーボンの燃焼効果を
示していた。そしてX線回折パターンは窒化アルミニウ
ム及び微量の触媒のピークのみを示し、アルミナ,酸窒
化アルミニウム及びカーボンのピークは見られなかっ
た。化学分析の結果、残存触媒を除いたと仮定したとき
の窒化アルミニウムの純度はいずれのケースでも97.0重
量%以上であり、カーボン燃焼除去前の純度と比較して
低下はほとんど見られなかった。又得られた窒化アルミ
ニウムの酸素含有率は0.5重量%以下であった。
実施例4 実施例1で用いたと同様な窒化アルミニウムとカーボン
の混合粉末200g(内訳AlN分;約138g,C分;約62g)にCa
(NO3)2・4H2Oを7.0g添加し、ナイロンボールミルを用い
て混合し磁製平底蒸発皿に入れ、密閉可能なステンレス
ジャケット内で500℃で乾燥空気を3l/minの流速で送り
ながら、カーボン燃焼を行なった。10時間後、ステンレ
スジャケットから排出されるガスの分析をガスクロで行
なったところ、二酸化炭素の存在はほとんど認められな
かったので、カーボンの燃焼反応は終了していると判断
した。冷却後取り出したサンプルは灰白色を呈してい
た。この試料を化学分析し、触媒を除いた窒化アルミニ
ウムの純度を計算したところ97.8重量%であった。この
試料を酸素分析計にかけたところ、残存触媒中の酸素を
除いたところの窒化アルミニウム含有酸素は0.33重量%
と計算された。
炭素分析を行なったところ遊離炭素は0.3重量%、炭化
アルミニウムとして存在する炭素は0.2重量%、合計で
0.5重量%であった。
〈発明の効果〉 以上述べて来た如く、本発明方法によれば低温域でカー
ボンの酸化反応が十分に進行する為に、カーボンを除去
するに際し窒化アルミニウムも酸化される様な高温にす
る必要がない為に酸化含有量が非常に少ない(0.5重量
%以下)窒化アルミニウム粉末を得る事が出来、窒化ア
ルミニウムの有する優れた特性を低下させる事がないと
いう効果がある。
更に本発明で用いる触媒は、酸化反応の後には焼結工程
中にて昇華消失する、又は残存し焼結助剤として有効に
働くので本発明方法によって得られる窒化アルミニウム
粉末を用いた焼結体に悪影響を与える事はない。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】カーボン粉末を含む窒化アルミニウム粉末
    に対し、アルカリ金属,アルカリ土類金属あるいは希土
    類金属の炭酸塩,硝酸塩あるいは酸化物の中の少なくと
    も1種から成る酸化触媒を添加混合し、600℃以下の温
    度域に於いてカーボン粉末のみを選択的に燃焼除去させ
    ることを特徴とする窒化アルミニウム粉末からカーボン
    粉末を除去する方法。
JP3156586A 1986-02-14 1986-02-14 窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法 Expired - Lifetime JPH0742093B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP3156586A JPH0742093B2 (ja) 1986-02-14 1986-02-14 窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP3156586A JPH0742093B2 (ja) 1986-02-14 1986-02-14 窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS62191407A JPS62191407A (ja) 1987-08-21
JPH0742093B2 true JPH0742093B2 (ja) 1995-05-10

Family

ID=12334702

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP3156586A Expired - Lifetime JPH0742093B2 (ja) 1986-02-14 1986-02-14 窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JPH0742093B2 (ja)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH06227868A (ja) * 1993-02-01 1994-08-16 Sumitomo Kinzoku Ceramics:Kk グリーンシート成形用窒化アルミニウム粉末及びその製造方法
JP5804910B2 (ja) * 2011-11-23 2015-11-04 株式会社トクヤマ 窒化アルミニウム粉末および窒化アルミニウム粉末の製造方法
CN103820107A (zh) * 2014-03-24 2014-05-28 中国科学院上海硅酸盐研究所 一种去除碳热还原反应制得荧光粉中碳粉的方法

Also Published As

Publication number Publication date
JPS62191407A (ja) 1987-08-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR0186008B1 (ko) 알루미늄 티타네이트를 기본으로 하는 소결된 세라믹 재료, 이의 제조방법 및 용도
US6171572B1 (en) Method for preparing a zirconium-cerium composite oxide
JP2002003207A5 (ja)
EP0187431A1 (en) Process for producing silicon aluminum oxynitride
US4147759A (en) Method of manufacturing β'SiAlON compounds
JPH07309618A (ja) 酸化アルミニウム粒子の製造方法,この方法により製造される酸化アルミニウム粉末及びその使用
JPH0742093B2 (ja) 窒化アルミニウム粉末からカ−ボン粉末を除去する方法
JP3081842B1 (ja) αサイアロン粒子
JP2013124202A (ja) 窒化アルミニウム粉末の製造方法
EP0462344A1 (en) Method for producing composite oxides for use ad starting materials for ferrites
JPH02120214A (ja) 窒化アルミニウム粉末の製造方法
US4818733A (en) Silicon nitride sintered bodies and a method of producing the same
JPH02160610A (ja) 窒化アルミニウム粉末の製造法
JPH05262517A (ja) 硫酸アルミニウムの熱分解により調製されたアルミナとその調製方法、及びそれを含む触媒とその使用方法
JPH04265208A (ja) 焼結原料用窒化アルミニウム粉末及びその製造法
JPH0519486B2 (ja)
JPS61201608A (ja) 高純度窒化アルミニウム粉末の製造方法
JPS62182154A (ja) カルシア焼結体およびその製造方法
JP5804910B2 (ja) 窒化アルミニウム粉末および窒化アルミニウム粉末の製造方法
JPH02160611A (ja) 窒化アルミニウム粉末の製造方法
JP4156142B2 (ja) 触媒担持体
JP4299418B2 (ja) 触媒担持体
JPH04175210A (ja) 窒化アルミニウムの不純物除去法
RU2116988C1 (ru) Шихта для получения водоустойчивого известкового клинкера
JPH0543209A (ja) 焼結用窒化アルミニウム粉末及びその製造方法