KR102649336B1 - 질화알루미늄 소결체의 제조 방법 - Google Patents

질화알루미늄 소결체의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 질화알루미늄 소결체의 제조 방법에 관한 것이다.
구체적으로, 본 발명의 일 구현예에서는, ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물을 펠렛 형태로 성형하는 단계; 및 상기 펠릿을 소결하여, 소결체를 수득하는 단계;를 포함하는, 질화알루미늄 소결체의 제조 방법을 제공한다.

Description

질화알루미늄 소결체의 제조 방법{MANUFACTURING METHOD OF ALUMINUM NITRIDE SINTERED BODY}
본 발명은 질화알루미늄 소결체의 제조 방법에 관한 것이다.
질화알루미늄은 전기 절연성이 우수하며 고열전도성을 갖기 때문에, 질화알루미늄의 소결체 또는 분말을 충전시킨 수지, 그리스, 접착제, 도료 등의 재료는 높은 열전도성을 갖는 방열 재료로서 기대된다. 이러한 방열 재료의 열 전도도를 향상시키기 위해서는, 수지 등의 매트릭스 중에 고열전도성을 가진 충전재를 고충전시키는 것이 중요하다. 그 때문에, 충전제는 구상이며, 입경이 수 ㎛ 내지 수십 ㎛ 정도인 질화알루미늄이 강하게 요망되고 있다.
일반적으로, 질화알루미늄의 제조 방법에는 알루미나와 카본의 조성물을 환원 질화시키는 알루미나 환원 질화법(열탄소 환원법), 알루미늄과 질소를 직접 반응시키는 직접 질화법, 알킬알루미늄과 암모니아를 반응시킨 후 가열하는 기상법 등이 알려져 있다.
그런데, 질화알루미늄은 강한 공유결합의 특성으로 소결이 어렵고, 치밀한 소결체를 얻기 위해서는 2,000℃ 이상에서 가압소결이 필요한 난소결성 세라믹에 해당된다.
이에, 질화알루미늄의 소결 시, 소결 온도를 낮추면서 그 소결체의 밀도를 높이기 위해, 산화이트륨(Y2O3) 등의 희토류 금속산화물을 소결 조제로 첨가하는 것이 일반적이다. 다만, 이와 같은 소결 조제를 첨가하더라도 소결 온도를 현저히 낮추는 데에는 한계가 있고, 여전히 약 1,800℃ 이상의 고온이 필요하다.
본 발명은, 일반적으로 알려진 소결 조제를 단순 첨가하는 경우보다도 낮은 온도에서 소결하더라도, 밀도, 열 전도도, 기계적 물성 등의 특성이 두루 우수한 소결체를 얻기 위해 도출된 것이다.
본 발명의 일 구현예는, 위와 같은 목적에 따라 도출된 것으로, 특정 성분계의 글래스 프릿을 질화알루미늄과 혼합하여 펠렛화한 상태에서 소결하는 방법을 제공한다.
상기 일 구현예에 따르면, 일반적으로 알려진 질화알루미늄의 소결 온도는 물론, 일반적으로 알려진 소결 조제를 단순 첨가하는 경우의 소결 온도보다도 현저히 낮은 온도에서 소결하더라도, 밀도, 열 전도도, 기계적 물성 등의 특성이 두루 우수한 소결체를 얻을 수 있다.
본 명세서에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "약", "실질적으로" 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 "~(하는) 단계" 또는 "~의 단계"는 "~ 를 위한 단계"를 의미하지 않는다.
본 명세서에서, 마쿠시 형식의 표현에 포함된 "이들의 조합"의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
위와 같은 정의를 기반으로, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이들은 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
본 발명의 일 구현예에서는, ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물을 펠렛 형태로 성형하는 단계; 및 상기 펠릿을 소결하여, 소결체를 수득하는 단계를 포함하는, 질화알루미늄 소결체의 제조 방법을 제공한다.
이 방법에 따르면, 일반적으로 알려진 질화알루미늄의 소결 온도(약 2000 ℃ 이상)는 물론, 일반적으로 알려진 소결 조제(예: Y2O3)를 단순 첨가하는 경우의 소결 온도(약 1800 ℃)보다도 현저히 낮은 온도(예를 들어, 1600~1700 ℃)에서 소결하더라도, 밀도, 열 전도도, 기계적 물성 등의 특성이 두루 우수한 소결체를 얻을 수 있다.
앞서 지적한 바와 같이, 질화알루미늄의 강한 공유결합 특성 상, 소결 조제 없이는 소결이 어렵고, 치밀한 소결체를 얻기 위해서는 2,000 ℃ 이상의 높은 소결 온도를 필요로 한다. 이와 관련하여, 알루미나와 카본의 조성물을 환원 질화시키는 알루미나 환원 질화법(열탄소 환원법)에서, Y2O3와 같은 희토류 금속 산화물, 알칼리 토금속 산화물 등의 소결 조제를 첨가하여 질화알루미늄의 소결 온도를 일부 낮추고, 소결체의 특성을 일부 개선하는 방법이 알려진 것이다.
하지만, Y2O3와 같은 희토류 금속 산화물, 알칼리 토금속 산화물 등은 열전도, 강도 등이 낮아, 이를 사용하여 소결된 질화알루미늄 소결체의 열적, 기계적 물성을 개선하기에는 부족하다. 또한, 이들 소결 조제를 사용하더라도, 여전히 약 1,800 ℃ 이상의 소결 온도를 필요로 하는 점은 앞서 지적한 바와 같다.
그에 반면, 상기 일 구현예에서 사용하는 글래스 프릿의 성분계는, 일반적으로 알려진 소결 조제 성분(Y2O3)에, ZrO2, Al2O3, 및 P2O5를 더 포함하는 것으로 볼 수 있다.
여기서 ZrO2은, 소결 과정에서 결정립계 피닝 효과(grain boundary pinning effect)를 일으켜, 소결체 중 질화알루미늄(AlN)의 결정립 성장(grain growth)를 억제할 수 있는 성분이다.또한, Al2O3은 P2O5 계 유리의 융점을 낮추는 역할을 함으로써 질화알루미늄 소결체의 제작시 낮은 온도에서 액상을 형성시켜 소결 온도를 낮추고 그 자체로 열 전도도가 우수한한 성분이므로 열전도도를 개선할 수 있는 성분이다.
한편, P2O5의 경우, 글래스 프릿을 형성 및 유지하는 데 필수적인 성분이다. 만약 상기 각 성분의 분말(즉, Y2O3 분말, ZrO2 분말, 및 Al2O3 분말)만 혼합할 경우 글래스 프릿은 형성되지 않을 수 있다. 이러한 혼합 분말을 질화알루미늄의 소결 시 단순 첨가하거나, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 대신 상기 혼합 분말을 질화알루미늄과 혼합하여 펠렛화한 뒤 소결할 경우, 상기 각 성분과 질화알루미늄의 혼합이 균일하게 이루어지지 않아, 상기 각 성분에 의한 효과가 저하될 수 있다.
따라서, 소결 온도가 1,600 내지 1,700 ℃의 저온 범위 내에서 동일할 때, 소결 조제를 적용하지 않은 경우는 물론, Y2O3 조성의 소결 조제를 적용한 경우에 대비하여, ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5 계 글래스 프릿을 적용한 경우, 질화알루미늄 소결체가 상대적으로 밀도, 열 전도도, 강도 등의 특성이 우수하게 나타날 수 있다.
이러한 사실은 후술되는 실험예로부터 뒷받침되며, 이하에서는 상기 일 구현예의 각 단계, 최종 수득물 등에 대해 상세히 설명한다.
상기 일 구현예에서, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿을 구성하는 각 성분의 함량은, 전술한 각 성분의 기능 및 목적하는 최종 소결체의 특성, 공정 비용 등을 종합적으로 고려하여 결정할 수 있다.
구체적으로, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 총량(100 중량%) 중 ZrO2 1 내지 5 중량%, Y2O3 13 내지 19 중량%, Al2O3 1 내지 10 중량% 및 P2O5 71 내지 80 중량%를 포함하도록 할 수 있다.
이 범위를 만족할 때, 상기 P2O5에 의해 글래스 프릿이 형성 및 유지되고, 상기 Y2O3및 ZrO2에 의해 소결 온도가 낮아지고, 특히 ZrO2에 의한 결정립계 피닝 효과(grain boundary pinning effect) 및 질화알루미늄(AlN)의 결정립 성장(grain growth) 억제가 일어나고, 상기 Al2O3-에 의해 소결체의 기계적, 열적 특성이 개선될 수 있다.
다만, 상기 각 함량 범위는 예시이며, 당업계 기술 상식에 따라 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 총량(100 중량%) 중 ZrO2는 1 내지 5 중량%, 예컨대 2 내지 4 중량%; Y2O3 13 내지 19 중량%, 예컨대 15 내지 17 중량%; Al2O3 1 내지 10 중량%, 예컨대 5 내지 7 중량%; 및 P2O5 는 잔부로 할 수 있다.
한편, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿은, 목적하는 성분계의 세라믹 분말의 혼합물로부터 제조된 것일 수 있다. 구체적으로, ZrO2 분말, Y2O3 분말, Al2O3 분말 및 P2O5 분말을 건식 혼합하여, 혼합 분말을 제조하는 단계; 상기 혼합 분말을 질소 분위기 하에서 열처리하여 용융액을 제조하는 단계; 상기 용융액을 이용하여 유리 분말을 제조하는 단계; 및 상기 유리 분말 및 지르코니아 비즈를 혼합하고 볼밀에 의해 분쇄하는 단계;를 포함하여 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿을 제조하고, 이를 상기 일 구현예에 사용할 수 있다.
상기 ZrO2 분말, Y2O3 분말, Al2O3 분말 및 P2O5 분말의 혼합물 중 각 세라믹 분말의 함량은, 목적하는 글래스 프릿의 성분계를 고려하여 결정할 수 있다. 예컨대, 총량(100 중량%) 중 ZrO2 1 내지 5 중량%, Y2O3 13 내지 19 중량%, Al2O3 1 내지 10 중량% 및 P2O5 71 내지 80 중량%를 포함하는 글래스 프릿을 목적할 경우, 혼합 분말 중 각 세라믹 분말의 함량이 이와 일치되도록 할 수 있다.
상기 혼합 분말의 용융 온도 이상으로 질소 분위기 하에서 열처리한 뒤, 용융액에 물을 부어 급냉시킴으로써 유리화할 수 있다.
이에 따라 얻어진 유리 분말을 분쇄하는 데 사용되는 지르코니아 비즈의 함량은 크게 한정되지 않으나, 상기 유리 분말 대비 부피 비율로 100:50 내지 100:100로 사용할 수 있다.
상기 볼밀에 의한 분쇄 후 수득되는 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿의 크기가 0.5㎛ 내지 1.0 ㎛ 범위 내가 되도록 할 수 있다. 이때의 크기는 D50 기준일 수 있다.
이 외의 사항들은, 당업계에 알려진 글래스 프릿 제조법을 이용하여 공정 조건을 제어할 수 있다.
상기 펠렛 제조 시에는, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물 총량(100 중량%) 중 글래스 프릿의 함량을 4 내지 20 중량%, 구체적으로 10 내지 15 중량%의 범위 내로 할 수 있다.
참고로, 동일한 소결 온도일 때, 상기 범위 내에서 더 많은 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿을 적용한 질화알루미늄 소결체의 소결 상대밀도가 높아지고, 열 전도도는 상대적으로 낮아질 수 있다. 이는 질화알루미늄 대비 글래스 프릿의 열전도도가 낮기 때문이다.
이와 같은 경향성과 당업계 기술 상식을 고려하여, 상기 범위 내에서 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿의 함량을 결정할 수 있을 것이다.
상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물을 펠렛 형태로 성형할 때, 성형 방법은 크게 제한되지 않으며, 이 분야에 잘 알려진 방법이 사용될 수 있다.
구체적으로, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물을 냉간 등방압 가압(Cold Isostatic Pressing, CIP) 장치, 유압 프레스 장치 및 탭핑 장치로 이루어진 군에서 선택된 장치를 이용하여 제조되는 것일 수 있다. 예컨대, 상기 펠렛은 CIP 장치를 이용하여 제조될 수 있고, 가압 압력은 100 내지 200MPa가 될 수 있고, 펠렛의 직경은 10 내지 50mm가 되도록 할 수 있다.
앞서 언급한 바와 같이, 상기 펠렛은 1,600 내지 1,700 ℃의 온도 범위 내에서 소결하더라도, 밀도, 열 전도도, 기계적 물성 등의 특성이 두루 우수한 소결체를 얻을 수 있다.
한편, 상기 펠렛의 제조 시 적용된 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿의 양이 동일할 때, 상기 1600 내지 1700 ℃의 범위 내에서, 소결 온도가 높을수록 최종 수득물(즉, 질화알루미늄 소결체)의 밀도, 열 전도도, 기계적 물성 등이 향상될 수 있다.
이 외, 상기 펠렛의 소결 조건은 일반적으로 알려진 조건에 따를 수 있다. 예컨대, 상기 펠렛의 소결 시간은 1시간 내지 2시간으로 할 수 있고, 질소 분위기에서 수행할 수 있다.
본 발명의 다른 일 구현예로, 상기 일 구현예의 제조 방법에 따라 제조된 질화알루미늄 소결체를 제공한다.
상기 질화알루미늄 소결체는 밀도, 열 전도도, 기계적 물성 등의 특성이 두루 우수하게 나타날 수 있고, 예컨대 열 전도도가 163 내지 180 W/mK이고, 3점 굽힘법(3-point bending test)을 이용한 강도 측정 시 500 내지 520 MPa의 강도가 측정될 수 있으며, 이러한 사실은 이하의 실험예로부터 뒷받침될 수 있다.
상기 구현예를 하기의 실시예에서 보다 상세하게 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
비교예 1 내지 5
1.0㎛의 평균입도(D50)를 갖는 알루미늄 분말 100g을 환원제인 카본블랙 40g과 혼합하였다.
상기 혼합 분말을 이용하여, 다음과 같은 일반적인 열탄소환원법에 의해 1500℃ 질소분위기에서 질화알루미늄(AlN) 합성을 실시하였다.
<열탄소 환원 조건>
* N2 flow rate - 0.5 L/min, 5℃/min 승온, 3hrs 유지
* 탈탄소 공정 - 700℃, 2hrs
상기 합성을 통해 얻어진 질화알루미늄 100 중량부와 하기 표 1의 함량에 따른 소결 조제(Y2O3)를 볼밀 공정을 통해 혼합하였다.
상기 볼밀 공정을 통해 얻은 분말을 냉간 등방압 가압(cold isostatic pressing, CIP)하여 펠렛 형태로 성형을 실시하되, 최종 소결체의 용도에 따라 CIP 조건을 달리하였다.
<CIP 조건>
* 직경 15mm(밀도 측정용)/ 직경 20mm(열 전도도 측정용)/ 직경 50mm(기계적 물성 측정용), 각각 두께 3mm로 성형체 제조
* 가압시 150MPa, 10min 유지 조건으로 CIP 후 진공 건조
각 펠렛 성형체를 질소분위기 하에 1,600 내지 1,700℃에서 열처리를 실시하여 질화알루미늄 소결체를 제조하였다. 여기서, 소결 온도는 하기 표 1에 따랐다.
실시예 1 내지 4
ZrO2 분말, Y2O3 분말, Al2O3 분말 및 P2O5 분말을 5:15:5:75 (ZrO2: Y2O3:Al2O3:P2O5)의 중량비로 준비한 후 건식 혼합기를 이용하여 혼합을 실시하였다.
상기에서 혼합된 분말을 1,600℃ 질소분위기에서 3시간 용융시켜 용융액을 제조하였다. 상기 용융액을 물에 부어 급냉시킴으로써, 상기 용융액을 유리화하였다.
이에 따라 얻어진 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 유리 분말은, 그와 동일한 부피의 지르코니아 비즈를 사용하여 볼밀을 통해 평균입도(D50)가 1um 이하인 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿으로 제조하였다.
한편, 건식 혼합기 내에서 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿과 질화알루미늄을 혼합하였다. 여기서 질화알루미늄은 상기 비교예와 동일한 방법으로 제조된 것을 사용하였고, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿과 질화알루미늄의 혼합물 총량에 대한 글래스 프릿의 함량은 하기 표 2에 따랐다.
상기 분말을 CIP를 이용하여 펠렛 형태로 성형하고, 상기 펠렛을 질소 분위기 하에 1,600 내지 1,700 ℃ 온도에서 하기 조건으로 소결하여 실시예 1 내지 4의 질화알루미늄 소결체를 제조하였다. 여기서 CIP 조건은 상기 비교예처럼 최종 소결체의 용도에 따라 달리하고, 펠렛의 소결 온도는 하기 표 2에 따랐다.
실험예
실시예 1 내지 4 및 비교예 1 내지 5의 각 질화알루미늄 소결체에 대한 소결 상대밀도 및 열 전도도를 측정하고, 그 결과를 표 1 및 2에 나타내었다:
* 열 전도도: LFA (Laser Flash Analyser, 제조사:　Netzsch, 모델명: LFA447) 를 이용하여 각 질화알루미늄 소결체의 열 전도도를 측정하였다.
* 소결 상대밀도: 아르키메데스 법을 이용하여, 각 질화알루미늄 소결체의 소결 상대밀도를 계산하였다. 구체적으로, 에탄올100 ml에 각 소결체 10 g를 넣고 1 시간 동안 방치하여, 각 소결체의 기공에 에탄올이 충분히 투입되게끔 하였다. 이후, 각 소결체를 회수하여 75 ℃에서 180 분 동안 건조시킨 뒤, 겉보기 밀도를 계산하는 하기 식 1 및 상대 밀도를 계산하는 하기 2를 이용하여 소결 상대 밀도를 계산하였다:
[식 1] 겉보기 밀도= (건조 무게)/(함수 무게-현수 무게)*(측정 온도에서의 용매의 밀도)
[식 2] 상대 밀도(%) = (겉보기 밀도)/(이론 밀도) * 100 %
상기 식 1에서, 「건조 무게(dried weight)」란 시료를 건조하여 상온(약 25℃)에서 측정한 시료의 무게를 의미하고, 「함수 무게(saturated weight)」란 시료를 용매에서 넣고 약 100℃로 끓여 시료의 기공에 무수 에탄올을 채워 넣은 후 시료의 표면에 묻은 무수 에탄올를 제거하고 측정한 시료의 무게를 의미하고, 「현수 무게(suspended weight)」란 용매속에서 측정된 시료의 무게를 의미한다.
또한, 상기 식 1에서 측정 온도인 25 ℃에서 용매(무수 에탄올)의 밀도 0.789 g/cm3을 대입하였고, 상기 식 2에서 질화알루미늄 소결체의 이론 밀도는 3.26 g/cm3 을 대입하였다.
* 기계적 물성: 3점 굽힘법(3-point bending test)을 이용하여, 각 질화알루미늄 소결체의 강도를 측정하였다. 구체적으로, 길이 50 mm, 너비 4.0 mm, 두께 3.0 mm로 제작된 각 질화알루미늄 소결체를 3점 굽힘법 시험 기기의 지그 내에 장착하고, 0.5 mm/min의 크로스헤드 속도로 상기 지그 내의 시편에 하중을 가하여, 시편이 파괴될 때의 최대 하중을 측정하였다.
질화알루미늄 소결체의 제조 조건 질화알루미늄 소결체의 물성 평가
AlN 100 중량부 기준,
Y2O3 첨가량
(중량부)		 소결 온도
(℃)		 소결 상대밀도
(%)		 열 전도도
(W/mK)		 강도
(Mpa)
비교예1 0 1,700 89.7 측정불가 (측정 불가)
비교예2 0 1,600 87.9 측정불가 (측정 불가)
비교예3 5 1,700 98.9 165 442)
비교예4 5 1,600 97.8 122 411
비교예 5 10 1,700 99.0 157 446
AlN + 글래스 프릿 총량 100 중량% 중, 글래스 프릿 함량
(중량%)		 소결 온도
(℃)		 소결 상대밀도
(%)		 열 전도도
(W/mK)		 기계적 물성
(Mpa)
실시예1 10 1,700 99.5 173 512
실시예2 10 1,600 99.3 168 502
실시예3 15 1,700 99.7 171 518
실시예4 15 1,600 99.4 167 505
표 1 및 2에서, 상기 실시예들과 상기 비교예들은 서로 동일한 소결 온도에서 비교하는 것이 바람직하며, 소결 온도가 동일할 때 비교예 대비 실시예의 소결 상대밀도, 열 전도도 및 기계적 물성이 현저히 개선되었음을 알 수 있다.
구체적으로, 질화알루미늄의 강한 공유결합 특성 상, 소결 조제 없이는 소결이 어렵고, 치밀한 소결체를 얻기 위해서는 2,000 ℃ 이상의 높은 소결 온도를 필요로 한다. 그럼에도 불구하고, 소결 조제를 전혀 사용하지 않고 1,600 내지 1,700 ℃의 저온에서 소결한 비교예 1 및 2에서는, 열 전도도 측정이 불가할 뿐 아니라, 소결 상대밀도가 매우 낮고 그 강도 측정조차 불가능하여, 방열 재료로 사용하기에 적합하지 않은 질화알루미늄 소결체가 얻어졌다.
상기 비교예 3 내지 5의 경우, 공통적으로 Y2O3 를 소결 조제로 적용함으로써, 질화알루미늄의 소결 온도를 일부 낮추고, 소결체의 특성을 일부 개선한 것으로 나타난다. 하지만, Y2O3와 같은 희토류 금속 산화물, 알칼리 토금속 산화물 등의 소결 조제는 소결체의 치밀화를 위해서 필요한 액상을 형성시키는 온도가 높아, 여전히 약 1,800 ℃ 이상의 소결 온도를 필요로 하며, 소결체의 열적, 기계적 물성을 개선하기에는 부족하다.
그에 반면, ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5 계 글래스 프릿을 적용한 상기 실시예 1 내지 4에서는, Y2O3뿐만 아니라 결정립계 피닝 효과(grain boundary pinning effect)를 일으키는 ZrO2에 의해 1,600~1,700 ℃의 저온에서도 치밀한 소결체가 얻어지고, Al2O3-에 의해 그 소결체의 열적, 기계적 특성이 개선된 것으로 평가된다.
한편, 상기 실시예들 사이에서는, ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿의 적용량이 동일할 때, 더 높은 온도에서 소결한 질화알루미늄 소결체의 소결 상대 밀도와 열 전도도, 기계적 물성 등이 향상될 수 있다.
이와 독립적으로, 상기 실시예들 사이에서, 동일한 소결 온도일 때 더 많은 글래스 프릿을 적용한 질화알루미늄 소결체의 소결 상대밀도가 높아지지만, 열 전도도는 상대적으로 낮아지는 경향이 나타난다. 이는 글래스 프릿이 질화알루미늄 대비 열전도도 낮기 때문이다.
물론, 상기 모든 실시예들은 전술한 일 구현예의 범위 내에 속하며, 질화알루미늄의 저온 소결에 적합하고, 그 소결체의 우수한 열적, 기계적 물성을 얻는데 기여할 수 있다.
따라서, 목적하는 소결체의 물성, 공정 비용 등을 고려하여, 전술한 일 구현예의 범위 내에서 글래스 프릿의 적용량을 결정하거나, 소결 온도를 제어하는 것도 가능하다.

Claims (12)

  1. ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물을 펠렛 형태로 성형하는 단계; 및
    상기 펠렛을 소결하여, 소결체를 수득하는 단계;를 포함하는,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿은, 총량(100 중량%) 중 ZrO2 1 내지 5 중량%, Y2O3 13 내지 19 중량%, Al2O3 1 내지 10 중량% 및 P2O5 71 내지 80 중량%를 포함하는 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물 총량(100 중량%) 중 글래스 프릿의 함량은, 4 내지 20 중량%인 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 펠렛의 소결 온도는, 1600 내지 1700℃ 범위 내인 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿은,
    ZrO2 분말, Y2O3 분말, Al2O3 분말 및 P2O5 분말을 건식 혼합하여, 혼합 분말을 제조하는 단계;
    상기 혼합 분말을 질소 분위기 하에서 열처리하여 용융액을 제조하는 단계;
    상기 용융액을 이용하여 유리 분말을 제조하는 단계; 및
    상기 유리 분말 및 지르코니아 비즈를 혼합하고 볼밀에 의해 분쇄하는 단계;
    를 포함하여 제조되는 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿은, D50 입경이 0.5㎛ 내지 1.0 ㎛인 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 펠렛은, 상기 ZrO2-Y2O3-Al2O3-P2O5계 글래스 프릿 및 질화알루미늄의 혼합물을 냉간 등방압 가압(Cold Isostatic Pressing, CIP) 장치, 유압 프레스 장치 및 탭핑 장치로 이루어진 군에서 선택된 장치를 이용하여 가압함으로써 제조되는 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 펠렛의 소결은, 1시간 내지 2시간 동안 수행되는 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 펠렛의 소결은, 질소 분위기에서 수행되는 것인,
    질화알루미늄 소결체의 제조 방법.
  10. 제1항에 의해 제조된 질화알루미늄 소결체.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 질화알루미늄 소결체는, 열 전도도가 163 내지 180 (W/mK)인 것인,
    질화알루미늄 소결체.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 질화알루미늄 소결체는, 3점 굽힘법(3-point bending test)을 이용한 강도 측정 시, 500 내지 520 MPa의 강도가 측정되는 것인,
    질화알루미늄 소결체.
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