DE69118613T2

DE69118613T2 - Wärmeleitender gefärbter Aluminiumnitrid-Sinterkörper und Verfahren zu seiner Herstellung

Info

Publication number: DE69118613T2
Application number: DE69118613T
Authority: DE
Inventors: Takao Maeda; Masaya Miyake; Kouhei Shimoda; Kouichi Sogabe
Original assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Priority date: 1990-08-07
Filing date: 1991-07-31
Publication date: 1996-11-21
Anticipated expiration: 2011-08-01
Also published as: JPH0492867A; DE69118613D1; JP2943275B2; KR920004311A; CA2048498C; EP0470501B1; KR940001660B1; TW235291B; EP0470501A2; CA2048498A1; EP0470501A3; US5147832A; SG43219A1

Description

Hintergrund der Erfindung

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen keramischen Sinterkörper, welcher für ein elektronisches Material, wie ein IC Substratmaterial, ein Packagesmaterial oder dergleichen, verwendet wird, und insbesondere bezieht sie sich auf einen Aluminiuimnitrid-Sinterkörper, welcher gefärbt ist und eine hohe Wärmeleitfähigkeit hat und ein Verfahren zu seiner Herstellung.

Beschreibung des Standes der Technik

In den vergangenen Jahren sind die Techniken, die sich auf eine ausgedehnte integrierte Schaltungsvorrichtung (LSI) bezieht, mit bemerkenswerter Verbesserung insbesondere des Niveaus der Integration sehr weiterentwickelt worden. Durch Verfolgen solcher Verbesserungen des Integrationsgrades und des Anwachsens der IC Chipgröße ist der Erwärmungswert einer Package zum Festhalten von solch einem IC Chip darauf, angewachsen. Somit ist die Wichtigkeit mit der Wärmestrahlungseigenschaft eines Substratmateriales, welches auf eine Package für eine Halbleitervorrichtung oder dergleichen angewendet wird, verbunden gewesen. Ein Aluminiumoxid- Sinterkörper, welcher auf ein IC Substrat ausgedehnt angewendet worden ist, kann nicht solch einem Ansteigen des Erwärmungswertes des IC Chips Rechnung tragen, da Aluminiumoxid nur eine kleine Wärmeleitfähigkeit hat und daher der gesinterte Körper nicht ausreichend in der Wärmestrahlungseigenschaft ist. Bezüglich eines Ersatzes für solch einen Aluminiumoxid-Sinterkörper sind Untersuchungen an Berryliumoxid gemacht worden, welches eine höhere Wärmeleitfähigkeit hat. Jedoch ist Berryliumoxid aufgrund seiner Giftigkeit schwierig zu handhaben.
Auf der anderen Seite ist ein gesinterter Körper aus Aluminiumnitrid (AlN) als ein Material für eine Schaltungsplatte oder eine Package für eine Halbleitervorrichtung mit Interesse betrachtet worden, da Aluminiumnitrid im wesentlichen in der Wärmeleitfähigkeit sowie in der Isolierbarkeit überlegen ist und keine Giftigkeit hat.
Im allgemeinen ist ein Unreinheitsgehalt eines AlN Sinterkörpers so reduziert, um so einen AlN Sinterkörper zu erhalten, welcher ausgezeichnet in der Wärmeleitfähigkeit, als auch in der elektrischen Isolierbarkeit ist. Solch ein gesinterter Körper wird vorzugsweise für eine optischen Filter oder dergleichen in der Praxis angewendet, da derselbige ausgezeichnet in der Lichtdurchlässigkeit ist. Wenn der AlN Sinterkörper auf eine Package oder dergleichen angewendet wird, führt die Transmission von ultravioletten Strahlen zu einer Fehlfunktion des IC's, was in einem entscheidenden Problem resultiert.
Um diesem Problem Rechnung zu tragen, sind gefärbte AlN Sinterkörper auf verschiedene Arten untersucht worden und über einige erfolgreichen Fälle ist berichtet worden.
Zum Beispiel offenbart die Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 63- 233079 (1988) einen schwarzen Aluminiumnitrid-Sinterkörper und ein Verfahren zu seiner Herstellung. Entsprechend dieser Literatur wird ein spezieller Betrag an Kalzium-Wolframatpulver und/oder Kalzium- Molybdatpulver hinzugegeben und mit dem AlN Pulver vermischt, und das Gemisch wird verschmolzen und dann in einer nicht oxidierenden Atmosphäre gebrannt, um einen schwarzen AlN Sinterkörper zu erhalten.
Auf der anderen Seite offenbart die Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr.63-310772 (1988) einen schwarzen AlN Sinterkörper, welcher durch Sintern von AlN Pulver mit einem Zusatz von Molybdänmetall oder einer Molybdänverbindung erhalten wird. Jedoch haben die Aluminiumnitrid- Sinterkörper, die in den oben erwähnten Schriften offenbart werden, nur geringe Wärmeleitfähigkeiten von ungefähr 100 W/m K.
Da AlN leichit eine Verunreinigung, wie Sauerstoff, einbaut, wird für gewöhnlich hochreines AlN verwendet, um die Wärmeleitfähigkeit eines AlN Sinterkörpers zu verbessern. Wenn irgend eines der oben erwähnten Materialen zu dem AlN hinzuaddiert wird, um den AlN Sinterkörper zu färben, wird seine Wärmeleitfähigkeit reduziert. Somit ist es unmöglich, einen gefärbten AlN Sinterkörper zu erhalten, welcher ein hohe Wärmeleitfähigkeit hat.
In einem Substratmaterial zum Tragen eines IC Chips, der einen hohen Ausgang darauf hat, ist jedoch eine hohe Wärmeleitfähigkeit zum Verbessern der Erwärmungsstrahlungseigenschaften erforderlich, um den IC von einer Fehlfunktion, die durch einen Temperaturanstieg des IC Chips verursacht wird, abzuhalten. Zur gleichen Zeit muß das Substrat gefärbt werden, um den IC Chip von einer Fehlfunktion, die durch die Transmission von ultravioletten Strahlen verursacht wird, abzuhalten. Entsprechend des Standes der Technik, ist es jedoch schwierig, ein keramisches Substrat zu liefern, welches die zwei Forderungen für das Substratmaterial für einen IC Chip, wie es hierin beschrieben ist, erfüllen kann.

Zusammenfassung der Erfindung

Dementsprechend ist ein Ziel der vorliegenden Erfindung, einen gefärbten Aluminiumnitrid-Sinterkörper zu liefern, der eine ausgezeichnete Wärmeleitfähigkeit von mindestens 100 W/m K und nicht mehr als 270 W/m K bei gewöhnlicher Temperatur hat, welcher als ein elektronisches Material, wie ein IC Packagesmaterial oder ein Substratmaterial nützlich ist, und ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Im Hinblick auf die oben erwähnten Umstände haben die Erfinder tiefgreifende Untersuchungen an einem AlN-Sinterkörper durchgeführt, welcher mit zwei unvereinbaren Kennzeichen von hoher Wärmeleitfähigkeit und Färbung ausgestattet ist und haben die folgenden drei Punkte herausgefunden:
(a) Die Anwesenheit von Kohlenstoff ist zum Färben des gesinterten Körpers wirkungsvoll.
(b) Wenn spezielle Zusammensetzungsbeträge von Kohlenstoff; Boroxid, einem Oxid von einem Seltenerdenelement und einer Verbindung von einem Element, das zu den Gruppen IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, zu AlN hinzugefügt werden und gebrannt werden, weist der so gebildete AlN Sinterkörper eine hohe Wärmeleitfähigkeit von mindestens 100 W/m K und nicht mehr als 270 W/m K bei gewöhnlicher Temperatur auf; während der Sinterkörper gefärbt ist.
(c) Wenn die vorgeschriebenen Zusammensetzungsbeträge eines Seltenerden- Aluminiumoxides, welches ein Verbindungsoxid aus einem Seltenerdenoxid und einen Aluminiumoxid ist, und eine Verbindung eines Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehört, genauso wie ein spezieller Betrag an Kohlenstoff; enthalten sind, wo weist der so gebildete AlN Sinterkörper eine hohe Wärmeleitfähigkeit bei mindestens 100 W/m K und nicht mehr als 270 W/m K bei gewöhnlicher Temperatur auf; während der Sinterkörper gefärbt ist.
In einer speziellen Zusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung beinhaltet der Aluminiumnitrid-Sinterkörper 100 Gewichtsanteile von AlN, mindestens 0.005 Gewichtsanteile und nicht mehr als 0.5 Gewichtsanteile an Kohlenstoff; nicht mehr als 1 Gewichtsanteil einer Borverbindung bezogen auf den einfachen Borstoff; mindestens 0.01 Gewichtsanteil und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Seltenerden-Aluminiumoxides bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelementes, und mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung, die aus einer Gruppe von Verbindungen, die die Elemente, die zu der Gruppe IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehören, aus gewählt werden, bezogen auf den einfachen Stoff des Elementes, das darin enthalten ist. Die Elemente, die zu der Gruppe IVB des Periodensystemes gehören, sind Ti, Zr und Hf und diese, welche zu der Gruppe VB gehören, sind V, Nb und Ta, während diese, welche zu der Gruppe IVB gehören, Cr, Mo und W sind.
Die Seltenerdenelemente sind Sc, Y, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Yb und Lu. Das Seltenerden-Aluminiumoxid wird durch chemische Reaktion zwischen den hinzugefügten, Seltenerdenelementoxiden und dem Aluminiumoxid, welches in dem AlN als eine Unreinheit enthalten ist, gebildet, um in dem gesinterten Körper anwesend zu sein. Während die Wirkung der Existenz des Seltenerden-Aluminiumoxides mit dem Typ des Seltenerdenelementes nicht verändert wird, werden Sc, Y, La oder Ce vorzugsweise verwendet, um einen zuverlässigen Sinterkörper zu erhalten, welcher ausgezeichnet im chemischen Widerstand und dergleichen ist.
Der Kohlenstoffgehalt des Aluminiumnitrid-Sinterkörpers wird auf einen Bereich von mindestens 0.005 Gewichtsanteile und nicht mehr als 0.5 Gewichtsanteile im Hinblick auf 100 Gewichtsanteile von Aluminiumnitrid beschränkt. Wenn der Kohlenstoffgehalt geringer als die untere Grenze dieses Bereiches ist, ist es unmöglich, einen Sinterkörper zu erhalten, welcher eine hohe Wärmeleitfähigkeit hat. Wenn der Kohlenstoffgehalt die obere Grenze des oben erwähnten Bereiches überschreitet, reduziert auf der anderen Seite der Kohlenstoff die Flüssigphase des Seltenerden-Aluminiumoxides während des Brennens, um den Massentransfer durch die Flüssigphase zu unterdrücken, und daher ist es unmöglich, einen dichten Sinterkörper zu erhalten.
Weiterhin ist es als möglich erkannt worden, daß ein AlN Sinterkörper erhalten werden kann, welcher durch Einbringen von AlN Kristallkörnern, die in dem AlN Sinterkörper sind, in ausreichendem Rohzuständen und schließlich durch Verteilen der Partikel einer Verbindung eines Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, gefärbt ist und eine ausgezeichnete Wärmeleitfähigkeit hat. Dieser Effekt ist bemerkenswert, sofern die AlN Kristallkörner mindestens 1.0 µm im durchschnittlichen Teilchendurchmesser sind, während ein weiterer bemerkenswerter Effekt erhalten wird, wenn die AlN Kristallkörner innerhalb eines Bereiches von 2 bis 15 µm im durchschnittlichen Teilchendurchmesser sind. Wenn der durchschnittliche Teilchendurchmesser der AlN Kristallkörner 15 µm übersteigt, wird die Wärmeleitfähigkeit nicht wesentlich verbessert und der Sinterkörper ist nicht ausreichend gefärbt. Wenn das Verhältnis des durchschnittlichen Teilchendurchmessers der AlN Kristallkörner zu dem der Teilchen der Verbindung des Elementes das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, (AlN Teilchen/Teilchen der Verbindung des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört) klein ist, so ist der oben gebildete AlN Sinterkörper in der Wärmeleitfähigkeit niedrig und unzureichend gefärbt. Somit ist das Verhältnis mindestens 2.0.
In einem Verfahren zur Herstellung eines wärmeleitenden gefärbten Aluminiumnitrid-Sinterkörpers entsprechend eines Aspektes der vorliegenden Erfindung werden mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 5 Gewichtsanteile an Kohlenstoff; nicht mehr als 1 Gewichtsanteil an Boroxid, bezogen auf den einfachen Borstoff; mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Oxides eines Seltenerdenelementes, bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelementes und mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung, die aus einer Gruppe von Oxiden, Karbiden und Nitriden eines Elementes, das zu den Gruppen IVB, VB und VIB des Periodensystemes, bezogen auf den einfachen Stoff des Elementes, das darin enthalten ist, gehört, ausgewählt wird, zu 100 Gewichtsanteilen von Aluminiumnitrid hinzugefügt, um ein Gemisch zu erhalten. Dieses Gemisch wird in eine vorgeschriebene Konfiguration geformt, um einen Preßling zu erhalten. Dieser Preßling wird in einer nicht oxidierenden Atmosphäre, die mindestens 10 Volumenprozent an Stickstoff unter einer Temperatur von mindestens 1500ºC und nicht mehr als 2100ºC enthält, gebrannt.
Der Betrag an Kohlenstoff wird im Hinblick auf den Typ des hinzugefügten Kohlenstoffes, den Sauerstoffgehalt in dem AlN Rohmaterialpulver, den Brennbedingungen umid dergleichen, künstlich bestimmt. Mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 5 Gewichtsanteile an Kohlenstoff werden wegen eines Grundes, der ähnlich dem obigen ist, zu den 100 Gewichtsanteilen von Aluminiumnitrid hinzugefügt. Die untere Grenze des Betrages an Kohlenstoff wird bei 0.01 Gewichtsanteilen festgesetzt, so daß der schließlich erhaltene Aluminiumnitrid-Sinterkörper mindestens 0.005 Gewichtsanteile an Kohlenstoff enthält.
Das Kohlenstoffmaterial kann aus Ruß, Kohle, Graphitpulver, Diamantpulver oder dergleichen hergestellt werden. Solch ein Kohlenstoffmaterial wird vorzugsweise auf eine spezielle Korngröße, ein spezielles Oberflächengebiet, einen speziellen PH-Wert, ein spezielles leitflüchtiges Bestandteil und dergleichen begrenzt, so daß dasselbige in einem nicht gesinterten Körper von Aluminiumnitrid homogen verteilt ist. Insbesondere ist es wirkungsvoll, pulverisierten Ruß zu verwenden, welcher einen BET-Wert von mindestens 200 m²/g hat. Der Ausdruck "BET-Wert" zeigt einen Wert eines speziellen Oberflächengebietes an, das durch einen Absorptionsprozeß gemessen wird.
Die Brenntemperatur wird auf mindestens 1500ºC festgesetzt, da die Geschwindigkeit der Verdichtung des gesinterten Körpers erniedrigt wird, um die wirtschaftlichen Eigenschaften zu reduzieren, wenn die Temperatur geringer als 1500ºC ist. Wenn auf der anderen Seite die Brenntemperatur 2110ºC übersteigt, ist es schwierig, einen verdichteten Sinterkörper zu erhalten, da das Aluminiumnitrid auffallend zersetzt und verdampft ist. Das Seltenerden- Aluminiumoxid wird durch die Reaktion zwischen dem Seltenerden- Aluminiumoxid und dem Alumimmiumoxid gebildet. Die Korngröße des AlN schreitet aufgrund der Massenübertragung durch die Flüssigphase des Seltenerden-Aluminiumoxides voran. Wenn eine Temperatur zum Bilden solch einer Flüssigphase, das heißt der Schmelzpunkt des Seltenerden- Aluminiumoxides über 2100ºC ist, ist es deshalb schwierig, einen verdichteten Sinterkörper aufgrund der Zersetzung/Verdampfung von AlN zu erhalten.
Die Wärmeleitfähigkeit des gefärbten Aluminium-Sinterkörpers wird durch Hinzufügen von Kohlenstoff verbessert, durch den folgenden Vorgang denkbar: wenn eine Verbindung eines Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, zu einem ungesinterten Körper in dem herkömmlichen Verfahren hinzugefügt und gebrannt wird, hat die Flüssigphase des Seltenerden- Aluminiumoxides geringe Netzbarkeit in Hinsicht auf die Aluminiumnitridteilchen. Weiterhin verbleibt die Verbindung des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensysteines gehört, welche eine niedrige Netzbarkeit im Hinblick auf die AlN Teilchen hat, in den Korngrenzenteilen des Sinterkörpers, um zu dem Färben desjenigen beizutragen. Zu der gleichen Zeit wird die Verbindung teilweise in den AlN Teilchen mit Sauerstoff aufgelöst. Wenn die Verbindung in den AlN Teilchen mit Sauerstoff teilweise so aufgelöst ist, und die AlN Teilchen in der Netzbarkeit in Hinsicht auf die Flüssigphase des Seltenerden-Aluminiumoxides niedrig sind, ist es schwierig, Sauerstoff von den AlN Teilchen in die Flüssigphase des Seltenerden- Aluminiumoxides einzuschließen. Es ist bekannt, daß der nicht eingeschlossene Sauerstoff in Partikeln des AlN Sinterkörpers aufgelöst wird und ein Sauerstoffnitrid von Al (Al(8/3 + x/3)04-xNx), Spinel (Al&sub9;O&sub3;N&sub7;), α-Al&sub2;O&sub3; und dergleichen bildet, um entscheidend die Wärmeleitfähigkeit des gesinterten Körpers zu reduzieren, sogar wenn der gesinterte Körper verdichtet wird. Auf der anderen Seite haben die Erfinder klargestellt, daß der Kohlenstoff eine Funktion des reduzierenden Sauerstoffes hat, welcher in den AlN Teilchen aufgelöst wird, welches von der teilweisen Auflösung der Verbindung des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört gefolgt wird und dasselbige aus diesem System entfernt. Es ist erstaunlich, daß die Flüssigphase in der Netzbarkeit im Hinblick auf die AlN Teilchen nicht zerstört wird, in welchen die Verbindung des Elementes, welches zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, aufgelöst wird, aber der Sauerstoff ausreichend eingefangeim wird, wobei es möglich ist, einen gesinterten Körper, der eine hohe Wärmeleitfähigkeit hat, zu erhalten. Weiterhin streut der Kohlenstoff, der in dem gesinterten Körper enthalten ist, sichtbares Licht, welches durch den Sinterkörper durchgelassen wird, um wirkungsvoll den Sinterkörper zu färben. Zusätzlich ist es möglich, einen Sinterkörper zu erhalten, welcher gefärbt ist, und eine hohe Wärmeleitfähigkeit denkbarerweise hat, da die Wirkung solchen Färben nicht durchzusetzen bei der Verbindung der Elemente, die zu den Gruppen IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehören, verloren geht.
Der Aluminiumnitrid-Sinterkörper wird durch Zusetzen von Boroxid in der folgenden Weise gefärbt: Das hinzugefügte Boroxid reagiert teilweise mit der hinzugefügten Verbindung eines Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, um ein Bond oder ein Boroxid des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, zu bilden. Solch ein Bond oder Boroxid des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, hat eine kleine Bandlücke und verursacht eine Lichtabsorption in dem sichtbaren Bereich. Somit ist es denkbar, daß der so gebildete Sinterkörper aufgrund der Anwesenheit einer solchen Substanz in dem AlN Sinterkörper gefärbt wird.
Das Boroxidmaterial kann aus einer Verbindung, wie Borsäure oder Ester von Borsäure, wie Triethoxybor zum Beispiel, hergestellt werden, welche Boroxid durch Brennen, Hydrolyse oder dergleichen anstelle eines Oxides bildet. Die Wirkung wird nicht mit deni Typ der Verbindung verändert. Der Färbungseffekt für den AlN Sinterkörper wird verbessert, wenn der Teilchendurchmesser der Verbindung reduziert wird. Insbesondere wird eine Verbindung, die einen Teilchendurchmesser von ungefähr 0.05 bis 1 µm hat, vorzugsweise verwendet. Der Betrag an Boroxid ist nicht mehr als 1 Gewichtsanteil bezogen auf den einfachen Stoff des Bors, da Boroxid auffallend während des Brennens verdampft, um die Verdichtung des Sinterkörpers zu verhindern und die Wärmeleitfähigkeit zu reduzieren, wenn der Betrag 1 Gewichtsanteile überschreitet.
Die Verbindung eines Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, kann aus einer Verbindung, welche ein Oxid, ein Karbid oder ein Nitrid durch Brennen bildet, wie eine inorganische Verbindung eines Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, wie ein Nitrat oder ein Oxalat oder eine organische Metallverbindung, wie zum Beispiel ein Alkoxid, anstelle eines Oxides, eines Karbides oder eines Nitrides hergestellt werden, um einen ähnlichen Effekt zu erhalten. Der Färbungseffekt wird verbessert, wenn der Teilchendurchmesser der Verbindung reduziert wird. Insbesondere wird eine Verbindung, die einen Teilchendurchmesser von ungefähr 0.05 bis 1 µm hat, vorzugsweise verwendet. Diese Verbindung kann ohne Probleme benutzt werden, wenn der Teilchendurchmesser davon ungefähr 20 mal von dem des AlN Pulvers ist.
In einem Verfahren zur Herstellung eines wärmeleitenden gefärbten Aluminiumnitrid-Sinterkörpers entsprechend eines anderen Aspektes der vorliegenden Erfindung werden mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 5 Gewichitsantelle einer kohlenstoffausscheidenden Verbindung bezogen auf den Betrag des freien Kohlenstoffes, nicht mehr als 1 Gewichtsanteil an Boroxid, bezogen auf den einfachen Stoff des Bors, mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Oxides von emem Seltenerdenelement, bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelementes und mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung, die aus Oxiden, Karbiden und Nitriden der Elemente, die zu den Gruppen IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehören, ausgewählt werden, bezogen auf den einfachen Stoff des Elementes, zu 100 Gewichtsanteile von Aluminiumnitrid hinzugefügt, um ein Gemisch zu erhalten. Dieses Gemisch wird in einer vorgeschriebenen Konfiguration geformt, um einen Preßling zu erhalten. Dieser Preßling wird in einer nicht oxidierenden Atmosphäre unter einer Temperatur von mindestens 150ºC und nicht mehr als 1500ºC erhitzt, um ausscheidenden Kohlenstoff zu erhalten. Danach wird der Preßling in einer nicht oxidierenden Atmosphäre, die mindestens 10 Volumenprozent an Stickstoff unter einer Temperatur von mindestens 1500ºC und nicht mehr als 2100ºC enthält, gebrannt.
Die kohlenstoffausscheidende Verbindung kann aus einer organischen Verbindung wie eine Fettsäureverbindung oder ein Aromat oder eine hochmolekulare Verbindung wie Styrolharz, Acrylharz, Phenolharz oder Urethanharz hergestellt werden. Entsprechend der vorliegenden Erfindung wird es vorgezogen, eines aus Polyacrylnitril, Polyvinylalkohol, Polyvinylbutyral, Polyethylen Terephthalat, Glucose, Fructose und Saccharose oder ein Gemisch davon, zu verwenden.
Während der Kohlenstoff in einem ungesinterten Körper in dem oben erwähnten Verfahren entsprechend dem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung enthalten ist, ist eine kohlenstoffausscheidende Verbindung in einem ungesinterten Körper in dem Verfahren entsprechend dem zweiten Aspekt der vorliegenden Erfindung enthalten. Entsprechend dieses Verfahrens ist es möglich, die Verteilung an Kohlenstoff in dem so gebildeten Sinterkörper zu homogenisieren, und die Nichteinheitlichkeit der Verbindung, dem Farbton, etc. des gesinterten Körpers durch passendes Auswählen der kohlenstoffausscheidenden Verbindung, um in dem ungesinterten Körper homogen verteilt zu werden, zu reduzieren.
In einem Verfahren zur Herstellung eines wärmeleitenden gefärbten Aluminiumnitrid-Sinterkörpers, entsprechend eines anderen Aspektes der vorliegenden Erfindung, werden nicht mehr als ein Gewichtsanteil an Boroxid, bezogen auf den einfachen Stoff des Bores, mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Oxides eines Seltenerdenelementes, bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelementes um mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung, die aus einer Gruppe von Oxiden, Karbiden und Nitriden von Elementen, die zu den Gruppen IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehören, ausgewählt werden, bezogen auf den einfachen Stoff des Elementes, zu 100 Gewichtsanteilen aus Aluminiumnitrid hinzugefügt, um ein Gemisch zu erhalten. Dieses Gemisch wird in eine vorgeschriebene Konfiguration geformt, um einem Preßling zu erhalten. Dieser Preßling wird in einer nicht oxidierenden Atmosphäre, die mindestens 10 Volumenprozent und nicht mehr als 90 Volumenprozent an Kohlenwasserstoffgas und mindestens 10 Volumenprozent Stickstoff unter einer Temperatur von mindestens 1500ºC und nicht mehr als 2100ºC enthält, gebrannt.
Das Kohlenwasserstoffgas wird eingeführt, um den Sauerstoff aus dem System durch chemische Reaktion zu entfernen. Während solch ein Effekt zuverlässig erhalten wird, sofern das Kohlenwasserstoffgas aus einem reduzierenden Gas, das Kohlenstoff enthält, hergestellt ist, wird es bevorzugt, Metangas, Äthylengas, Acetylengas, Propangas oder Butangas entsprechend der vorliegenden Erfindung zu verwenden.
In dem oben erwähnten Verfahren entsprechend des ersten oder zweiten Aspektes der vorliegenden Erfindung wird das Gemisch zu einem Preßling geformt und der Kohlenstoff oder eine kohlenstoffausscheidende Verbindung wird zu dem Preßling hinzugefügt, um den Sauerstoff zu entfernen, welcher einer teilweisen Auflösung der Verbindung des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehören, in dem AlN Teilchen folgt, aus dem System durch Festphasenreaktion durch Kohlenstoff. Auf der anderen Seite ist das Verfahren entsprechend des dritten Aspektes der vorliegenden Erfindung darin gekennzeichnet, daß Sauerstoff; welcher der teilweisen Auflösung der Verbindung des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, in den AlN Teilchen folgt, aus dem System durch Dampfphasenreaktion mit dem Kohlenwasserstoffgas entfernt wird. Solch ein Kohlenwasserstoffgas hat eine höhere Reaktivität verglichen mit dem Kohlenstoff oder dem ausscheidenden aus der Verbindung und reduziert den Sauerstoff wirkungsvoll, welcher der teilweisen Auflösung der Verbindung des Elementes, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört, in dem AlN Teilchen innerhalb einer kurzen Periode folgt, um denselbigen aus dem System zu entfernen. Somit ist es möglich, einen gefärbten Aluminiumnitrid- Sinterkörper zu erhalten, der eine hohe Wärmeleitfähigkeit auch dann hat, wenn eine relativ kurze Brennform verwendet wird. Weiterhin wird, während die Zusammensetzung, der Farbton und desgleichen von dem Sinterkörper abhängig von dem zerstreuten Zustand des Kohlenstoffes oder der kohlenstoffausscheidenden Verbindung in dem Verfahren entsprechend des ersten und des zweiten Aspektes der vorliegenden Erfindung unvereinheitlicht werden kann, solche Uneinheitlichkeit in dem Verfahren entsprechend des dritten Aspektes der vorliegenden Erfindung schwer veranlaßt.
Mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile des Seltenerdenelementoxides werden, bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelementes, hinzuaddiert, so daß der so gebildete Aluminiumnitrid- Sinterkörper das seltene Erdenaluminiumoxid in dem gleichen Bereich, bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelementes, enthält, aufgrund der folgenden Gründe: Wenn der Betrag des Seltenerdenelementoxides kleiner als die untere Grenze dieses Bereiches ist, ist der absolute Betrag der Flüssigphase des Seltenerden-Aluminiumoxides, welches ein Zusammensetzungsoxid ist, so unausreichend, daß ein verdichteter gesinterter Körper nicht erhalten werden kann. Wenn der besagte Betrag die obere Grenze des obigen Bereiches auf der anderen Seite überschireitet, scheidet eine überflüssige Flüssigphase an der Oberfläche des gesinterten Körpers aus, um den Farbton des so gebildeten Sinterkörpers mit Punkten und dergleichen zu instabilisieren.
Mindestens 0.01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung, die aus Oxidkarbiden und Nitriden der Elemente, die zu den Gruppen IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehören, ausgewählt werden, werden bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelementes so hinzugefügt, daß der so gebildete Aluminiumnitrid- Sinterkörper die Verbindung enthält, die das Element innerhalb des gleichen Bereiches aus den folgenden Gründen enthält: Wenn der Betrag der Verbindung kleiner als die untere Grenze dieses Bereiches ist, wird der so gebildete Sinterkörper unzureichend gefäßt. Wenn der Betrag die obere Grenze des obigen Bereiches auf der anderen Seite überschreitet, wird die Verbindung des Elementes in der Flüssigphase des Seltenerden-Aluminiumoxides aufgelöst, welches ein Zusammensetzungsoxid ist, um extrem die Netzbarkeit im Hinblick auf die AlN Teilchen zu verhindern, und daher kann ein verdichteter Sinterkörper nicht erhalten werden.
Der Effekt entsprechend der vorliegenden Erfindung kann durch Hinzufügen von nur den oben erwähnten Komponenten zu Aluminiumnitrid ausreichend erhalten werden, während es ebenfalls möglich ist, ein bekanntes Bindematerial, wie Acrylharz, wie PVA, PVB oder PMMA, Paraffin oder dergleichen, zu verwenden, um die Preßbarkeit des ungesinterten Körpers zu verbessern. Weiterhin können 50 Gewichtsanteile an hexagonalem BN in 100 Gewichtsanteile an AlN maximal enthalten sein, um die Kennzeichen wie mechanische Bearbeitbarkeit zu verbessern.
In dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung eines Aluminiumitrid-Sinterkörpers kann der Schritt des Formens des Gemisches, das eine vorgeschriebene Zusammensetzung hat, durch jedes Verfahren, wie ein Anstreichmesser, Bedeckung, Preßformen, CIP (kaltisostatisches Pressen) oder dergleichen ausführt werden.
Der wärmeleitende gefärbte Aluminiumnitrid-Sinterkörper, der in der oben erwähnten Weise erhalten wird, erfüllt gleichzeitig die zwei unvereinbaren Erfordernisse der Wärmeleitfähigkeit und des Färbens, im Gegensatz zum Stand der Technik, wenn ein IC Chip auf einem Substrat des erfindungsgemäßen Aluminiumnitrid-Sinterkörpers getragen wird, ist es möglich, einen Temperaturanstieg, der durch Wärmeerzeugung des IC Chips verursacht wird und die Transmission von ultravioletten Strahlen von der Außenseite zu unterdrücken. Demzufolge ist es möglich, den IC von Fehlfunktionen abzuhalten. Das Substrat kann in Form eines weit verbreiteten Substrates wie DIP (dual-inline package), LCC (leadless chip carrier), eine flache Package, PGA (pin grid array), eine cerquad Package, eine Hybrid Package, eine Trägerleiterplatte oder dergleichen sein. Die Kennzeichen des Substrates, das heißt, die hohe Wärmeleitfähigkeit und die Färbung, werden nicht in irgendeiner Form zerstört. Der erfindungsgemäße Aluminiumnitrid-Sinterkörper, wenn er auf ein Substratmaterial in der oben erwähnten Form angewendet wird, hat er für gewöhnlich eine Leiterschicht, welche aus Wolfram oder dergleichen gebildet ist, eine Abdichtungsschicht, welche aus Glas oder dergleichen gebildet ist, oder eine Dünnfilmschaltung. Ein Effekt von solch einer Leiterschicht, einer Abdichtschicht oder Dünnfilmschaltung wird nicht in einem Substrat zerstört, welches aus dem erfindungsgemäßen Aluminiumnitrid-Sinterkörper gebildet ist.

Beschreibung der bevorzugten Ausführungsform

Beispiel 1

1 Gewichtsanteile an Ruß, der einen BET Wert von 500m²/g hat, 0.02 Gewichtsanteile an B&sub2;O&sub3;, bezogen auf den einfachen Borstoff, 1 Gewichtsanteile an Yttriumoxid, bezogen auf den einfachen Stoff von Yttrium, und 1 Gewichtsanteile an Titanoxid, bezogen auf den einfachen Stoff an Titan, wurden zu 100 Gewichtsanteilen von AlN Pulver, das einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 1 µm hat, zugefügt. Ein Bindematerial, ein Weichmacher, ein Flockenzerstörer, ein Lösungsmittel, ein Netzmittel und ein antistatisches Mittel wurden zu diesem Pulver hinzugefügt, und miteinander in einer Schwingmühle vermischt. Der Weichmacher wurde aus einem Gemisch von Dibutylphthalat (D.B.P.) und Benzylbutylphthalat (B.B.P.) hergestellt. Der Flockenzerstörer wurde aus Menhaden Fischöl hergestellt. Das Lösungsmittel wurde aus einem Gemisch aus Trichloräthylen, Ethylalkohol und Methylethylketon hergestellt. Das Netzmittel wurde aus monoeleischem Säureglycerin hergestellt. Der so gebildete Schlamm wurde entschäumt, um eine grüne Schicht von AlN durch den Abstreichmesserbeschichter herzustellen.
Diese grüne Schicht wurde in einer Stickstoffatmosphäre bei einer Temperatur von 1800ºC für 3 Stunden gebrannt, um einen schwarzen Sinterkörper zu erhalten.
Die Wärmeleitfähigkeit dieses gesinterten Körpers wurde bei Normaltemperatur mit einem Laserstrahlverfahren gemessen. Das Ergebnis war 155 100 W/m K.
Dieser Sinterkörper enthielt 0.03 Gewichtsanteile Kohlenstoff, 0.36 Gewichtsanteile Bor, 0.89 Gewichtsanteile Yttrium und 0.83 Cewichtsanteile Titan im Hinblick auf jeweils 100 Gewichtsanteile an AlN. Der so gebildete Sinterkörper ist als eine Probe Nr. 1 in den Tabellen 1 und 2 aufgelistet.
Die Komponenten wurden ähnlich entsprechend den Zusammensetzungen, die in Tabelle 1 gezeigt sind, vermischt, um Preßlinge durch die Abstreichmesserauflage herzustellen, und diese Preßlinge wurden bei Temperaturen innerhalb eines Bereiches von 1500 bis 2100ºC gebrannt. Die Tabelle 2 zeigt Farbtöne und Wärmeleitfähigkeiten des so gebildeten Sinterkörpers, als auch Kohlenstoffgehälter, Borgehälter, Yttriumgehälter, die Gehälter der Elemente, die zu der Gruppe IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehören, zusätzliche Gehälter, in den Sinterkörpern.
Um die durchschnittlichen Teilchendurchmesser von den AlN Kristallkörnern und den Ti Verbindungsteilchen, die in den AlN Sinterkörpern enthalten sind, wurden Rohoberflächen der AlN Sinterkörper mit einem Rasterelektronenmikroskop untersucht. Die Ergebnisse waren 5.4 µm und 0.3 µm, und das Verhältnis (AlN Teilchen/Ti Verbindungsteilchen) war 18.

Vergleichsbeispiel 1

Die Komponenten wurden entsprechend den Zusammensetzungen, die in Tabelle 3 gezeigt sind, vermischt, um Preßlinge durch den Abstreichmesseraufleger in einer ähnlichen Weise zu der obrigen herzustellen. Die Preßlinge wurden dann bei Temperaturen innerhalb eines Bereiches von 1500 bis 2100ºC gebrannt.
Tabelle 4 zeigt die Farbtöne und Wärmeleitfähigkeiten der so gebildeten Sinterkörper, als audi die Kohlenstoffgehälter, die Bohrgehälter, die Yttriumgehälter und die Gehälter der Elemente, die zu den Gruppen IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehören (zusätzliche Gehälter) in den Sinterkörpern.

Beispiel 2

Ein vorgeschriebener Betrag an Polyvinylalkohol, der als eine kohlenstoffabscheidende Verbindung dient, 0.5 Gewichtsanteile an B&sub2;O&sub3; bezogen auf den einfachen Stoff des Bors, 1 Gewichtsanteil an Yttriumoxid bezogen auf den einfachen Stoff des Yttriums und 1 Gewichtsanteil an Titanoxid bezogen auf den einfachen Stoff des Titans wurden zu 100 Gewichtsanteilen an AlN Pulver, das einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 1 µm hat, hinzugefügt. Ein Bindematerial, ein Weichmacher, ein Lösungsmittel und ein Netzmittel wurden mit diesem Pulver durch eine Schwingmühle vermischt. Das Bindemittel wurde aus einem Gemisch an Äthylenvinyl Acetat (EVA) und Polypropylen (PP) hergestellt. Der Weichmacher wurde aus einem Gemisch von Dibutylphthalat (D.B.P.) und Benzylbutylphthalat (B.B.P.) hergestellt. Das Lösungsmittel wurde aus Butylalkohol hergestellt. Der so geformte Schlamm wurde durch Sprühtrocknung granuliert und unter einem Druck von 1 ton/cm² preßgeformt.
Der so gebildete Preßling wurde in einer Stickstoffatmosphäre unter einer Temperatur von 1000ºC für 2 Stunden wärmebehandelt, um den Kohlenstoff auszuscheiden. Der Betrag an freiem Kohlenstoff war 0.86 Gewichtsanteile im Hinblick auf 100 Gewichtsanteile AlN. Danach wurde der Preßling in einer Sückstoffatmosphäre bei einer Temperatur von 200ºC über 5 Stunden gebrannt, um einen schwarzgesinterten Körper zu erhalten.
Durch eine Messung, die ähnlich zu der des Beispiels 1 ist, wies dieser Sinterkörper eine Wärmeleitfähigkeit von 160 100 W/m K bei Normaltemperatur auf. Weiterhin enthielt der Sinterkörper 0.03 Gewichtsanteile an Kohlenstoff 0.43 Gewichitsanteile an Bor, 0.87 Gewichtsanteile au Yttrium und 0.86 Gewichtsanteile an Titan im Hinblick auf jeweils 100 Gewichtsanteile an AlN. Dieser Aluminiumnitrid-Sinterkörper ist als eine Probennummer 35 in den Tabellen 5, 6 und 7 aufgelistet.
Die Komponenten wurden entsprechend der Zusammensetzungen, die in Tabelle 5 gezeigt sind, ähnlich vermischt, umn Preßlinge durch Preßformen herzustellen. Die Preßlinge wurde unter Bedingungen, die in Tabelle 6 gezeigt sind, wärmebehandelt, um den Kohlenstoff auszuscheiden. Die Tabelle 6 zeigt Kohlenstoffgehälter im Hinblick auf 100 Gewichtsanteile an AlN, welches nach der Wärmebehandlung gemessen wurde. Die wärmebehandelten Preßlinge wurden bei Temperaturen innerhalb eines Bereiches von 1500 bis 2100ºC gebrannt.
Die Tabelle 7 zeigt sowohl die Farbtöne und die Leitfähigkeit des so gebildeten gesinterten Körpers, als auch die Kohlenstoffgehälter, die Borgehälter, die Yttriumgehälter und die Gehälter der Elemente, die zu den Gruppen IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehören (zusätzliche Gehälter) in den Sinterkörpern.

Beispiel 3

1 Gewichtsanteil an Yttriumoxid, bezogen auf den einfachen Stoff des Yttriums und 1 Gewichitsanteile an Titanoxid, bezogen auf den einfachen Stoff des Titans, würden zu 100 Gewichtsanteilen an AlN Pulver, das einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 1 µm hat, hinzugefügt. Ein Flockenentferner aus Octadien wurde zu diesem Pulver hinzugefügt und damit in Methylisobutylketon durch eine Schwingmühle vermischt. Der so gebildete Schlamm wurde bei einer Temperatur von 230ºC getrocknet ein Preßling wurde durch ein CIP Verfahren hergestellt. Dieser Preßling wurde in einer nicht oxidierenden Atmosphäre, die 30% an Butangas und einen Rest an Ammoniakgas enthält, unter einer Temperatur von 1100ºC für 1 Stunde gebrannt. Somit wurde ein schwarzgesinterter Körper erhalten.
Die Wärmeleitfähigkeit des so gebildeten Sinterkörpers wurde bei der normalen Temperatur in einer ähnlichen Weise zu Beispiel 1 gemessen. Das Ergebnis war 155 W/m K. Weiterhin enthielt der Sinterkörper 0.02 Gewichtsanteile an Kohlenstoff; 0.36 Gewichtsanteile an Bor, 0.83 Gewichtsanteile an Yttrium und 0.87 Gewichtsanteile an Titan im Hinblick auf jeweils 100 Gewichtsanteile an AlN Dieser Aluminium-Sinterkörper ist als eine Probennummer 59 in den Tabellen 8, 9 und 10 aufgelistet.
Die Komponenten wurden ähnlich entsprechend den Zusammensetzungen, die in Tabelle 8 gezeigt sind, vermischt, um die Preßlinge durch das CIP Verfahren herzustellen. Die Preßlinge wurde in einer nicht oxidierenden Atmosphäre, die die Zusammensetzungen, die in Tabelle 9 gezeigt sind, hat, bei Temperaturen innerhalb eines Bereiches von 1500 bis 2100ºC gebrannt. Die Tabelle 10 zeigt Farbtöne und Wärmeleitfähigkeiten der so gebildeten Sinterkörper, als auch die Kohlenstoffgehälter, die Borgehälter, die Yttriumgehälter und die Gehälter an Elementen, die zu den Gruppen IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehören (zusätzliche Gehälter) in dem Sinterkörper

Beispiel 4

20 Gewichtsanteile an hexagonalem BN, 1 Gewichtsanteil an Ruß, der einen BET-Wert von 250 m²/g hat, ein Gewichtsanteil an Scandiumoxid bezogen auf Scandium, und ein Gewichtsanteil an Titanoxid, bezogen auf den einfachen Stoff des Titans, wurden zu 100 Gewichtsanteilen an AlN Pulver, das einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser von 1 µm hat, hinzugefügt. Ein Bindematerial, ein Weichmacher, ein Lösungsmittel und ein Netzmittel wurden zu dem Pulver hinzugefügt und miteinander in einer Schwingmühle vermischt. Das Bindemittel wurde aus einem Gemisch von Äthylenvinyl Acetat (EVA) und Polypropylen (PP) hergestellt. Der Weichmacher wurde aus einem Gemisch von Dibutylphthalat (D.B.P.) und Benzylbutylphthalat (B.B.P.) hergestellt. Das Lösungsmittel wurde aus Butylalkohol hergestellt. Der so gebildete Schlamm wurde durch Sprühtrocknung granuliert und unter einem Druck von 1 ton/cm² preßgeformt. Der so gebildete Preßling wurde in einer Stickstoffatmosphäre bei einer Temperatur von 1100ºC für 2 Stunden gebrannt. Somit wurde ein schwarzer Sinterkörper erhalten.
Die Wärmeleitfähigkeit des Sinterkörper wurde bei gewöhnlicher Temperatur gemessen, ähnlich der zu dem Beispiel 1. Das Ergebnis war 130 W/m K. Weiterhin enthielt dieser Sinterkörper 0.03 Gewichtsanteile an Kohlenstoff, 0.38 Gewichtsanteile an Bor, 0.83 Gewichtsanteile an Scandium und 0.82 Gewichtsanteile an Titan im Hinblick auf jeweils 100 Gewichtsanteile AlN Dieser Aluminiumnitrid-Sinterkörper ist als eine Probennummer 86 in den Tabellen 11 und 12 aufgelistet.
Das Titanoxid, das Rutilkristalle hat, wurde als eine Verbindung verwendet, die ein Element enthält, das zu der Gruppe IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehört, und mit den Komponenten entsprechend den Zusammensetzungen, die in Tabelle 1 gezeigt sind, vermischt, um die Preßlinge durch Preßformen herzustellen. Die Preßlinge wurde bei Temperaturen innerhalb eines Bereiches von 1500 bis 2100ºC gebrannt.
Die Tabelle 12 zeigt die Farbtöne und die Wärmeleitfähigkeit der so gebildeten Sinterkörper, ebemiso die Kohlenstoffgehälter, die Borgehälter, die Seltenerdenelementgehälter und die Titangehälter in den Sinterkörpern.

Beispiel 5

Wolframoxid wurde als eine Verbindung verwendet, die ein Element beinhaltet, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört und mit den Komponenten entsprechend den Zusammensetzungen, die in Tabelle 13 gezeigt sind, vermischt, um die Preßlinge durch den Abstreichmesser Abdecker ähnlich zu Beispiel 1 herzustellen. Die Preßlinge wurden bei Temperaturen innerhalb eines Bereiches von 1500 bis 2100ºC gebrannt.
Tabelle 14 zeigt Farbtöne und Wärmeleitfähigkeit des so gebildeten Sinterkörpers, als auch die Kohlenstoffgehälter, die Borgehälter, die Seltenerdenelementgehälter und die Wolframgehälter in den Sinterkörpern.

Vergleichisbeispiel 2

Wolframoxid wurde als eine Verbindung verwendet, die ein Element beinhaltet, das zu der Gruppe IVB, VB oder VIB des Periodensystemes gehört und mit den Komponenten entsprechend den Zusammensetzungen, die in Tabelle 15 gezeigt sind, vermischit, um Preßlinge durch den Abstreichmesser Abdecker ähnlich zu Beispiel 1 herzustellen. Die Preßlinge wurden bei Temperaturen innerhalb eines Bereiches von 1500 bis 2100ºC gebrannt.
Tabelle 16 zeigt Farbtöne und Wärmeleitfähigkeit der so gebildeten Sinterkörpers, als auch die Kohlenstoffgehälter, die Borgehälter, die Seltenerdenelementgehälter und die Wolframgehälter in den Sinterkörpern.
Bei Vergleich der Wärmeleitfähigkeit und der Farbtöne der Proben, die in den oben erwähnten Beispielen und den Vergleichsbeispielen erhalten werden, wiesen die erfindungsgemäßen Proben eine Wärmeleitfähigkeit von mindestens 100 100 W/m K mit grauen oder schwarzen Farben auf. Auf der anderen Seite wiesen die Vergleichsproben, die in schwarz gefärbt sind, Wärmeleitfähigkeiten von weniger als 100 W/m K auf; während solche, die Wärmeleitfähigkeiten von über 100 W/m K zeigen, nur weiße oder gepunktete Farben aufwiesen.
Entsprechend der vorliegenden Erfindung wie sie hierin beschrieben ist, ist es möglich, ein Aluminiumnitrid-Sinterkörper zu erhalten, welcher gefärbt ist und eine ausgezeichnete Wärmeleitfähigkeit hat. Der erfindungsgemäße Aluminium-Sinterkörper ist als ein elektronisches Material, wie ein IC Packagesmaterial oder ein Substratmaterial mit einem hohen industriellen Wert nützlich. Tabelle 1 Beispiel Kohlenstoffgehalt (Gew.-Anteil) Betrag an Bor (Gew.-Anteil) Betrag an Yttrium (Gew.-Anteil) Betrag an Zusätzen Hinzugefügte Vebindung Tabelle 2 Beispiel Farbton Wärmeleitfähigkeit W/m K Kohlenstoffgehalt (Gew.-Ant.) Borgehalt (Gew.-Ant.) Yttriumgehalt (Gew.-Ant.) Zusatzgehalt (Gew.-Ant.) Schwarz Dunkelgrau Grau Dunkelgrau Braun Tabelle 3 Betrag an Kohlenstoff (Gew.-Anteil) Betrag an Bor (Gew.-Anteil) Betrag an Yttrium (Gew.-Anteil) Betrag an Zusätzen (Gew.-Anteil) Hinzugefügte Verbindung Tabelle 4 Vergleichs-Beispiel Farbton Wärmeleitfähigkeit W/m K Kohlenstoffgehalt (Gew.-Anteil) Borgehalt (Gew.-Anteil) Yttriumgehalt (Gew.-Anteil) Zusatzgehalt (Gew.-Anteil) Schwarz Weiß so Blaßgrau Geweißt Fleckig Nicht verdichtet Tabelle 5 Beispiel Hinzugefügte Verbindungen (zum Kohlenstoffausscheiden) Betrag an Yttrium (Gew.-Ant.) Betrag an Bor (Gew.-Ant.) Betrag an Zusätzen (Gew.-Ant.) Hinzugefügte Verbindungen Glukose Fruktose Saccharose Polethylen-Terephthalat Polyacrylanitrid Glucose Polyvinyl-Butyral Sucrose Fructose Polyvinyl-alkohol Polyacrylonitrid (*) nicht eine Ausführungsform der Erfindung Tabelle 6 Beispiel Wärmebehandlungstemperatur (ºC) Wärmebehandlungszeit (h) Kohlenstoffgehalt (Gew.-Anteil) (*) nicht eine Ausfuhrungsform der Erfindung Tabelle 7 Beispiel Farbton Wärmeleitfähigkeit W/m K Kohlenstoffgehalt (Gew.-Anteil) Borgehalt (Gew.-Anteil) Yttriumgehalt (Gew.-Anteil) Zusatzgehalt (Gew.-Anteil) Schwarz Dunkelgrau Grau (*) nicht eine Aus fuhrun gasform der Erfindung Tabelle 8 Beispiel Gehalt an Yttrium (Gew.-Anteil) Gehalt an Bor (Gew.-Anteil) Gehalt an Zusätzen (Gew.-Anteil) Hinzugefügte Verbindungen Tabelle 9 Beispel Betrag an Kohlenwasserstoffgas (vol%) Kohlenwasserstoffgastyp Betrag an Stickstaffgas (vol%) Restgas Butangas Propangas Ethylengas Acetylengas Methangas Butangas Methangas Ammoniumgas Argongas Tabelle 10 Beispiel Farbton Wärmeleitfähigkeit W/m K Kohlenstoffgehalt (Gew.-Ant.) Borgehalt (Gew.-Ant.) Yttriumgehalt (Gew.-Ant.) Zusatzgehalt (Gew.-Ant.) Schwarz Dunkelgrau Grau Tabelle 11 Beispiel Betrag an Kohlenstoff (Gew.-Anteil) Betrag an Bor (Gew.-Anteil) Betrag an Seltenerdenelement (Gew.-Anteil) Betrag an TiO&sub2; (bezogen auf Ti) (Gew.-Anteil) Hinzugefügte Seltenerden-Elementverbindung Tabelle 12 Beispiel Farbton Wärmeleitfähigkeit W/m K Kohlenstoffgehalt (Gew.-Anteil) Borgehalt (Gew.-Anteil) Seltenerdengehalt (Gew.-Anteil) Ti-Gehalt (Gew.-Anteil) Schwarz Dunkelgrau Tabelle 13 Beispiel Betrag an Kohlenstoff (Gew.-Ant.) Betrag an Bor (Gew.-Ant.) Betrag an Seltenerdenelement (Gew.-Ant.) Betrag an WO&sub3; (bezogen auf W) (Gew.-Ant.) Hinzugefügte Seltenerden-Elementverbindung Tabelle 14 Beispiel Farbton Wärmeleitfähigkeit W/m K Kohlenstoffgehalt (Gew.-Ant.) Borgehalt (Gew.-Ant.) Seltenerdengehalt (Gew.-Ant.) W-Ggehalt (Gew.-Ant.) Schwarz Tabelle 15 Vergleichs-Beispiel Betrag an Kohlenstoff (Gew.-Ant.) Betrag an Bor (Gew.-Ant.) Betrag an Seltenerdenel. (Gew.-Ant.) Betrag an WO&sub3; (bezogen auf W) (Gew.-Ant.) Hinzugefügte Seltenerden-Elementverbindung Tabelle 16 Vergleichs-Beispiel Farbton Wärmeleitfähigkeit W/m K Kohlenstoffgehalt (Gew.-Ant.) Borgehalt (Gew.-Ant.) Seltenerdenel.-gehalt (Gew.-Ant.) W-Gehalt (Gew.-Ant.) Schwarz Graue Flecken Weiße Flecken Gelbe Flecken Weiß Geweißt nicht verdichtet

Claims

1. Wärmeleitender gefärbter Aluminiumnitrid-Sinterkörper, der beinhaltet 100 Gewichtsanteile an Aluminiumnitrid,

mindestens 0,005 Gewichtsanteile und nicht mehr als 0,5 Gewichtsanteile an Kohlenstoff,

nicht mehr als ein Gewichtsanteil einer Bor-Verbindung verschieden von BN bezogen auf den einfachen Bor-Stoff;

mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Seltenerden-Alumiumoxides bezogen auf den einfachen Stoff des Seltenerdenelements, und

mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung, die aus einer Gruppe von Verbindungen ausgewählt wird, welche Elemente enthält, die zu den Gruppen IVB, VB, und VIB der Periodensystemes gehört, bezogen auf den einfachen Stoff des Elementes, welches in der Verbin-dung enthalten ist, wobei

der wärmeleitende, gefärbte Aluminiumnitrid-Sinterkörper eine Wärmeleitfähigkeit von mindestens 100 W/mK und nicht als 270 W/mK bei nomaler Temperatur hat,

der durchschnittliche Teilchendurchmesser der Aluminiuimnitridkristallkörner 2 bis 15 µm auf einer Fraktur des Aluminiumnitrid-Sinterkörpers ist,

das Verhältnis des durchschnittlichen Teilchendurchmessers zu dem durchschnittlichen Teilchendurchmesser der Teilchen der Verbindung des Elements, welches zu der Gruppe IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehört, mindestens 2,0 ist, und

der Sinterkörper eine Farbe innerhalb des Bereiches Grau bis Schwarz hat.

2. Wärmeleitender gefärbter Aluminiumnitrid-Sinterkörper gemäß Anspruch 1, worin das Seltenerdenelement eines von Scandium, Yttrium, Lanthan und Zerium ist.

3. Verfahren zur Herstellung eines wärmeleitenden gefärbten Alumiumnitrid-Selterkörpers folgende Schnitte umfassend:

Hinzufügen von mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 5 Gewichtsanteile an Kohlenstoff, BorOxid jedoch mit einem Betrag von nicht mehr als 1 Gewichts anteil bezogen auf den einfachen Bohrstoff, mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Oxides eines seltenerdenele-mentes bezogen auf den Seltenerdenelementstoff, und mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung ausgewählt aus einer Gruppe von Oxiden, Karbiden und Ni-triden von Elementen, die zu den Gruppen IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehören, bezogen auf den einfachen Stoff des Elements, welches in der Verbindung enthalten ist, zu 100 Gewichtanteilen an Aluminium-nitrid, wodurch eine Mischung erhalten wird; Formen Der Mischung in einer vorhergeschriebenen Konfiguration, um einen Pressling zu erhalten; und Brennen des Press-lings in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre, die mindestens 10 Volumenprozent Stickstoff unter einer Temperatur von mindestens 1500ºC und nicht mehr als 2100ºC enthält, wobei der wärmeleitende gefärbte Aluminium-nitrid-Sinterkörper eine Wärmeleitung von min-destens 100 W/mK und nicht mehr als 270 W/mK bei normaler Temperatur hat.

4. Verfahren zur Herstellung eines wärmeleitenden gefärbten Alumiumnitrid-Sinterkörpers, der eine Wärmeleitfähigkeit zwischen 100 und 270 W/mK hat, die Schritte umfassend:

Hinzufügen von mindestens 0,01 Gewichtsanteilen und nicht mehr als 5 Gewichtsanteilen einer Kohlenstoff ausscheidenden Verbindung bezogen auf den Betrag an freiem Kohlenstoff, eines Bor-Oxides jedoch mit einem Betrag von nicht mehr als 1 Gewichtsanteil an Bor-Oxid bezogen auf den einfachen Bor-Stoff, mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Oxides eines Seltenerdenelementes bezogen auf den Seltenerdenelementstoff; und mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung, ausgewählt aus einer Grup-pe von Oxiden, Carbiden und Nitriden von Elementen, die zu den Gruppen IVB, VB und VIB des Periodensystemes gehören, bezogen auf den einfachen Stoff des Elementes, welches in der Verbindung enthalten ist, zu 100 Ge-wichtsanteilen Aluminiumnitrid, wodurch eine Mischung erhalten wird;

Formen des Gemisches in eine vorgeschriebene Konfiguration, um einen Pressling zu erhalten; Erhitzen des Presslings in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre unter einer Temperatur von mindestens 150ºC und nicht mehr als 1500ºC zum Ausscheiden des Kohlenstoffes; und Brennen des Presslings in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre, die mindestens 10 Volumenprozent Stickstoff enthält, unter einer Temperatur von mindestens 1500ºC und nicht mehr als 2100ºC.

5. Verfahren zur Herstellung eines wärmeleitenden gefärbten Aluminiumnitrid-Sinterkörpers gemäß Anspruch 2, worin die Kohlenstoff ausscheidende Verbindung aus mindestens einer Verbindung ausgewählt aus einer Gruppe von Polyacrylnitril, Polyvinylalkohol, Polyvinylbutyral, Polyethylenterephtalat, Glukose, Fruktose und Sacharose bereitet wird.

6. Verfahren zur Herstellung eines warmeleitenden gefärbten Alumiumnitrid-Sinterkörpers, der eine Wärmeleitfähigkeit zwischen 100 und 270 W/mK hat, die Schritte um-fassend:

Hinzufügen von Bor-Oxid jedoch mit einem Betrag von nicht mehr als 1 Gewichtsanteil bezogen auf den einfachen Bor-Stoff; mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile eines Oxides eines seltenerdenelementes bezogen auf das seltene Erdenelement und mindestens 0,01 Gewichtsanteile und nicht mehr als 15 Gewichtsanteile von mindestens einer Verbindung ausgewählt aus einer Gruppe von Oxiden, Karbiden und Nitriden der Elemente, welche zu den Gruppen IVB, VB und VIB des Periodensystems gehören, bezogen auf den einfachen Stoff des Elementes, welches in der Verbindung enthalten ist, zu 100 Gewichtsanteilen Aluminiumnitrid, wodurch eine Mischung erhalten wird;

Formen der Mischung in eine vorherbestimmte Konfiguration, um einen Pressling zu erhalten; und

Brennen des Presslings in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre, welche mindestens 10 Volumenprozent und nicht mehr als 90 Volumenprozent an Kohlenwasserstoffgas und mindestens 10 Volumenprozent Stickstoff enthält, unter einer Temperatur von mindestens 1500ºC und nicht mehr als 2100ºC.

7. Verfahren zur Herstellung eines wärmeleitenden gefärbten Alumiumnitrid-Sinterkörpers gemäß Anspruch 4, worin das Kohlenwasserstoffgas aus einem der Gase Methangas, Ethylengas, Acetylengas, Propangas und Butan gas hergestellt wird.