DE69118161T2 - Katalysator und Methode zum Zersetzen von Ozon durch seine Verwendung - Google Patents

Katalysator und Methode zum Zersetzen von Ozon durch seine Verwendung

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DE69118161T2
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Kazuhiko Nagano
Tadao Nakatsuji
Kimihiko Yoshida
Masafumi Yoshimoto
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    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/16—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of arsenic, antimony, bismuth, vanadium, niobium, tantalum, polonium, chromium, molybdenum, tungsten, manganese, technetium or rhenium
    • B01J23/32—Manganese, technetium or rhenium
    • B01J23/34—Manganese
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
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    • B01D53/86—Catalytic processes
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Description

    Hintergrund der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Katalysator zum Zersetzen und Entfernen von in einem Gas oder etwas ähnlichem enthaltenem Ozon.
  • Beispiele eines üblichen Verfahrens zum Entfernen des in einem Gas enthaltenen schädlichen Ozons schließen (i) eine Adsorptionsmethode, welche eine poröse Substanz, wie eine katalytisch aktive Substanz oder eine ozonadsorbierende Substanz, Zeolith oder etwas ähnliches verwendet, und (ii) eine Oxidations- und Zersetzungsmethode ein, welche einen Katalysator, wie MnO&sub2;, einsetzt.
  • Jedoch vollbringt keines der oben genannten üblichen Zersetzungsverfahren eine vollständig zufriedenstellende Zersetzung. Genauer gesagt: Bei der Adsorptionsmethode muß ein Adsorbens regeneriert oder ausgetauscht werden, da seine Adsorptionsfähigkeit innerhalb einer begrenzten Zeitdauer erlischt. Dies schafft das Problem, daß bei einer Entfernungsvorrichtung für Wartung viel Mühe und Geld aufgewendet werden müssen.
  • Die Oxidations- und Zersetzungsmethode, welche den Katalysator verwendet, beinhaltet keine solchen Probleme, wie sie oben erwähnt sind, aber im Hinblick auf die Katalysatorleistung vollbringt sie keine vollständig zufriedenstellende Zersetzung. Es kommt hinzu, daß die Leistung anfänglich gut ist, sich aber mit dem Zeitablauf während der Reaktion verschlechtert.
  • Die Erfinder haben auf unterschiedliche Art und Weise die Reaktion beim Oxidieren und Zersetzen von Ozon untersucht. Als Ergebnis ist das folgende gefunden worden: Da der geschwindigkeitsbestimmende Schritt der Reaktion ein Diffusionsschritt im Festkörper ist, schreitet die Reaktion nur an der Katalysatoroberfläche fort. Folglich ist am meisten bevorzugt, wenn die Beschaffenheit des Katalysators vom Überzugstyp ist, bei welchem die katalytisch aktiven Komponenten auf der katalytischen Oberfläche und der Nachbarschaft hiervon gehalten werden. Falls jedoch eine Wabenanordnung als Träger verwendet wird, werden die Zellen der Anordnung leicht durch die katalytisch aktiven Komponenten, die den Überzug bilden sollen, verstopft; wenn die Anzahl der Zellen pro in² erhöht wird. Folglich tritt das Problem auf, daß der Katalysator zum Zersetzen von Ozon vom Wabentyp mit kleiner Ganghöhe, welcher eine große Anzahl von Zellen pro in² hat, in seiner Ergiebigkeit schlecht ist.
  • EP-A-0 398 765 und EP-A-0 398 766, die beide Reaktorelemente zum Zersetzen von Ozon offenbaren, die ein Substrat, welches einen Katalysator für die Ozonzersetzung einschließt, und Elektroden enthalten, welche an der Katalysatorstruktur befestigt sind, um die Temperatur zur Unterstützung der Zersetzung des Ozons zu erhöhen.
  • Entsprechend ist eine Hauptaufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Katalysator zum Zersetzen von Ozon bereitzustellen, welcher dem üblichen Verfahren in seiner Fähigkeit überlegen ist, Ozon mittels einer Oxidations- und Zersetzungsmethode zu entfernen.
  • Eine andere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen Katalysator zum Zersetzen von Ozon bereitzustellen, welcher über eine lange Zeit eine gute Haltbarkeit hat.
  • Noch eine andere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, einen Katalysator zum Zersetzen von Ozon bereitzustellen, der eine hohe Ergiebigkeit selbst dann hat, wenn der Träger vom Wabentyp mit kleiner Ganghöhe ist.
    • Zusammenfassung der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung stellt einen Katalysator bereit, welcher einen Träger, der mindestens 10 Gewichtsprozent entweder einer ozonadsorbierenden Substanz oder einer katalytisch aktiven zum Zersetzen von Ozon fähigen Substanz (I) beinhaltet, und eine Schicht einer katalytisch aktiven Substanz (II) enthält, welche zum Zersetzen von Ozon fähig ist und auf den Träger mit einer Dicke von 5 bis 100 µm aufgetragen ist.
  • Die katalytisch aktiven Substanzen (I) und (II) können gleich oder unterschiedlich sein.
  • Der oben genannte Katalysator ist erhältlich, indem ein Träger vom Wabentyp, welcher entweder eine Ozon adsorbierende Substanz oder eine katalytisch aktive Substanz (I) enthält, die zum Zersetzen von Ozon fähig ist, in eine verdünnte oder unverdünnte Aufschlämmung getaucht wird, welche eine katalytisch aktive Substanz (II) enthält, die zur Zersetzung von Ozon fähig ist, so daß eine Schicht der katalytisch aktiven Substanz (II) auf der Oberfläche des Trägers vom Wabentyp mit einer Dicke von 5 bis 100 µm aufgetragen wird.
  • Genauer gesagt: Die katalytisch aktive zum Zersetzen von Ozon fähige Substanz oder die ozonadsorbierende Substanz ist in dem Träger enthalten, so daß die Fähigkeit, Ozon zu zersetzen oder Ozon zu adsorbieren, dem Träger selbst eigen ist. Auf diese Weise kann die Dicke der katalytisch aktiven Substanz reduziert werden, welche auf dem Träger gehalten werden soll. Da die aktive Komponente des Katalysators zum Zersetzen von Ozon eine geringe Überzugsdicke hat, ist sie entsprechend ausgezeichnet bei der Herstellung von Katalysatoren vom Wabentyp mit kleiner Ganghöhe. Es kommt hinzu, daß der Katalysator zum Zersetzen von Ozon gemäß der vorliegenden Erfindung eine gute Haltbarkeit und Leistung über eine lange Zeit hat.
  • Wie oben beschrieben ist, hat der Katalysator zum Zersetzen von Ozon gemäß der vorliegenden Erfindung die Wirkung, daß Ozon wirkungsvoll entfernt werden kann.
    • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • Fig. 1 ist eine Schnittansicht eines Katalysators vom Wabentyp und
  • Fig. 2 ist ein Flußdiagramm einer Prüfung der katalytischen Aktivität.
    • Detaillierte Beschreibung der Erfindung
  • Beispiele der katalytisch aktiven Substanzen, die verwendet werden sollen, schließen mindestens eines der Metalle wie Ti, Cu, Mn, Ni, Fe, Ag, Au, Mo, Zr, Sn, Nb, W oder ein ähnliches, Metalloxid und Metallsulfat ein. Aktivkohle oder Säure kann mit dem oben erwähnten Metall, Metalloxid oder Metallsulfat vermischt sein. Beispiele von Metalloxiden sind MnO&sub2;, NiO, CuO, Fe&sub2;O&sub3;, ein binärer Katalysatortyp, wie MnO&sub2;-TiO&sub2;, MnO&sub2;-SiO&sub2;, MnO&sub2;-WO&sub3;, MnO&sub2;-V&sub2;O&sub5;, CuO-TiO&sub2;, CO&sub3;O&sub4;- TiO&sub2;, Fe&sub2;O&sub3;-TiO&sub2;, Fe&sub2;O&sub3;-Au, MnO&sub2;-Ag&sub2;O, MnO&sub2;-CuO, MnO&sub2; - Fe&sub2;O&sub3;, NiO-Co&sub3;O&sub4;, NiO-TiO&sub2;, NiO-MnO&sub2;, NiO-MnO&sub2;, NiO-Ag&sub2;O, NiO-MoO&sub3;, NiO-WO&sub3;, NiO-SnO&sub2; oder etwas ähnliches, ein ternärer Katalysatortyp, wie MnO&sub2;-Co&sub3;O&sub4;-TiO&sub2;, MnO&sub2;-Co&sub3;O&sub4;-Ag&sub2;O, NiO-MnO&sub2;-TiO&sub2;, MnO&sub2;-WO&sub3;-TiO&sub2;, MnO&sub2;-MoO&sub3;-TiO&sub2;, MnO&sub2; -V&sub2;O&sub5;- TiO&sub2;, MnO&sub2; -Ag&sub2;O-TiO&sub2;, MnO2 - CuO-Ag&sub2;O, NiO-MnO&sub2; -Ag&sub2;O, NiO-MnO&sub2;-TiO&sub2; oder etwas ähnliches, MnO&sub2;-(Alkalimetallund/oder Erdalkalimetalloxid) oder einen zeolithischen Katalysatortyp, der Metall trägt, dessen Oxidbildungsenthalpie 419 kJ/g (100 kcal/g) Sauerstoffatom oder weniger ist.
  • Die katalytisch aktive Substanz der vorliegenden Erfindung ist nicht auf das vorangehende beschränkt. Der wirkungsvollste Katalysator ist vom Silbertyp, wie MnO2 -Ag&sub2;O, MnO&sub2; -Ag&sub2;O-TiO&sub2;, MnO&sub2; -Ag&sub2;O-TiO&sub2;-SiO&sub2;, MnO&sub2;-Ag&sub2;O-TiO&sub2;-Al&sub2;O&sub3;, Ag&sub2;0-TiO&sub2;, Ag&sub2;O-Al&sub2;O&sub3; oder etwas ähnliches.
  • Als Träger zum Tragen der aktiven Substanz können gerippte aus Keramikfasern hergestellte Waben, Cordieritwaben oder aus Ton hergestellte Formteile mit verschiedenartigen Formen oder etwas ähnliches verwendet werden. Der Träger ist in seiner Form nicht sonderlich begrenzt, sondern kann in irgend einer Form, wie als Wabe, Kügelchen, Zylinder, Röhren oder als etwas ähnliches, vorliegen. Der Träger, der die katalytisch aktive Substanz oder die ozonadsorbierende Substanz enthält, kann hauptsächlich durch ein Knetverfahren hergestellt werden.
  • Der Katalysator vom Wabentyp hat eine sogenannte katalytische Filterbeschaffenheit, wie sie beispielsweise in der Figur 1 gezeigt ist. Der Katalatsator vom Wabentyp wird gebildet, indem die katalytisch aktive Substanz auf eine Wabenstruktur 1 gebracht wird. Die Wabenstruktur 1 ist aus einem Keramikmaterial hergestellt, in welchem Öffnungen eines Gaseinlasses A und eines Gasauslasses B abwechselnd verstopft sind. Die Wände 2 der Wabenstruktur 1 sind aus einem porösen keramischen Material herstellt, welches Permeabilität aufweist. Folglich fließt das durch den Einlaß A in das Filter eingeführte Gas gezwungenermaßen (wie es durch den Pfeil veranschaulicht wird) durch die Wände 2 und strömt dann durch den Auslaß B aus. Die Öffnung ist in ihrer Form nicht sonderlich begrenzt, sondern kann irgend eine Form, wie ein Sechseck, einen Kreis, ein Viereck, ein Dreieck, oder eine ähnliche haben.
  • Es kann (i) ein Formhilfsmittel, damit der Träger leicht in die Form gebracht werden kann, oder (ii) ein Verstärkungsmittel, wie eine anorganische Faser oder ein organisches Bindemittel, zur Verbesserung der mechanischen Festigkeit, oder etwas ähnliches zugefügt werden.
  • Der Anteil der katalytisch aktiven Substanz oder der ozonadsorbierenden Substanz, welche im Träger enthalten ist, liegt bevorzugt im Bereich zwischen 10 und 80 Gewichtsprozent und bevorzugter im Bereich zwischen 20 und 50 Gewichtsprozent. Wenn der Anteil der katalytisch aktiven Substanz oder der ozonadsorbierenden Substanz kleiner als 10 Gewichtsprozent ist, ist die Fähigkeit des Trägers, das Ozon zu spalten oder das Ozon zu adsorbieren, beachtlich verringert. Folglich ist es notwendig, die Überzugsdicke der katalytisch aktiven Substanz zu erhöhen, um eine hohe Spaltfähigkeit zu erhalten. Beispiele der bevorzugten katalytisch aktiven Substanz, die in dem Träger enthalten sein soll, sind MnO&sub2;, NiO, CuO, Ag&sub2;O und ähnliche. Beispiele der ozonadsorbierenden Substanz, welche die Fähigkeit hat, Ozon zu adsorbieren, sind Aktivkohle, Zeolith und ähnliche. Bezüglich der vorliegenden Erfindung können die katalytisch aktive Substanz und die -ozonadsorbierende Substanz in dem Träger getrennt oder als Mischung enthalten sein.
  • Die katalytisch aktive Substanz kann auf den Träger beispielsweise durch eine Schlämmbeschichtungsmethode gebracht werden, bei der man eine Aufschlämmung der katalytisch aktiven Substanz an der Oberfläche des Trägers zum Haften bringt, indem man den Träger in die Aufschlämmung eintaucht und dann trocknen läßt. Der die katalytisch aktive Substanz oder die ozonadsorbierende Substanz enthaltende Träger trägt die katalytisch aktive Substanz mit einer Überzugsdicke von 5 bis 100 µm, bevorzugt von 10 bis 50 µm. Wenn die Überzugsdicke nicht größer als 5 µm ist, ist die Zersetzungsaktivität erniedrigt. Wenn die Überzugsdicke 100 µm überschreitet, wird die Zersetzungsaktivität nicht verbessert, so daß nur ein Druckverlust erhöht wird.
  • Die Reaktionstemperatur während der Zersetzung des Ozons liegt bevorzugt im Bereich zwischen 0 und 40 ºC und bevorzugter im Bereich zwischen 10 und 30 ºC. Eine Temperatur unter 0 ºC hat zur Folge, daß die Reaktionsgeschwindigkeit langsamer ist, während eine 40 ºC überschreitende Temperatur zusätzliche Energie zum Erhöhen der Temperatur erforderlich macht, was eine schlechte Wirtschaftlichkeit zur Folge hat.
  • Bevorzugt kommt der Katalysator mit dem Reaktionsgas mit einer Flächengeschwindigkeit (FG) im Bereich zwischen 5 und 70 in Kontakt. Eine Flächengeschwindigkeit von weniger als 5 erfordert eine größere Katalysatormenge, während eine Flächengeschwindigkeit von mehr als 50 ein Absinken der Zersetzungsgeschwindigkeit verursacht, was verhindert, daß die erwünschte Zersetzungsgeschwindigkeit erreicht wird. Es sei hier angemerkt, daß die Flächengeschwindigkeit sich auf einen Wert bezieht, welcher erhalten wird, indem die Menge, die reagieren soll, (Nm³/Std.) durch die Gaskatalysatorkontaktfläche pro Katalysator im Einheitsvolumen (m²/m³) geteilt wird.
    • Beispiele
  • Die folgende Beschreibung wird detaillierter Beispiele der vorliegenden Erfindung erörtern. Es sei angemerkt, daß die vorliegende Erfindung nicht auf die folgenden Beispiele beschränkt werden sollte.
    • Prüfung der katalytischen Aktivität
  • Die katalytische Aktivität wurde unter Verwendung einer Prüfungsmethode gemessen, bei der einem Flußdiagramm, wie es in der Fig. 2 gezeigt wird, unter Prüfungsbedingungen gefolgt wird, welche später erörtert werden.
  • In der Fig. 2 ist ein Ozongenerator mit 3 bezeichnet. Der Ozongenerator 3 erzeugt Ozon bei einer geeigneten Temperatur mittels der in ihn eingeleiteten Luft. Die Ozon enthaltende Luft wird zu einem Katalysator 4 geleitet. Die Ozonzersetzungsgeschwindkeit kann aus den am Eintritt in den Katalysator und am Austritt aus dem Katalysator mittels einer Ozonanalysiervorrichtung 5 erhaltenen Werten gemäß der folgenden Formel ermittelt werden. Ein Dreiwegehahn wird mit 6 bezeichnet. Ozonzersetzungsgeschwindigkeit Ozonkonzentration am Eintritt - Ozonkonzentration am Auetritt Ozonkonzentration am Eintritt
  • (Prüfungsbedingungen)
  • Raumgeschwindigkeit : 20 000/Std.
  • Reaktionstemperatur : 20 ºC
    • Beispiel 1
  • Gairome-Ton wurde 18 Stunden lang bei 100 ºC getrocknet und dann mit einer Probenmühle grob zerkleinert, deren Sieb Löcher von 0,5 mm Durchmesser hatte. 8 kg der grob zerkleinerten Produkte und 2 kg Aktivkohle wurden mit 0,8 kg eines Bindemittels vom Methylcellulosetyp (Yuken Industry Co., YB-32) und Wasser gemischt. Die Mischung wurde mittels einer Knetvorrichtung gründlich geknetet. Danach wurde die Mischung in einen Extruder vom Schneckenpressentyp eingebracht, an dem ein Wabenextrudermundstück angebracht war, so daß die Wabe erhalten wurde. Die erhaltene Wabe wurde bei Normaltemperatur an der Luft getrocknet und auf 500 ºC mit einer Geschwindigkeit von 5 ºC pro Stunde in einem N&sub2;-Strom aufgeheizt. Nachdem sie 3 Stunden lang auf 500 ºC erhitzt worden war, wurde sie mit einer Geschwindigkeit von 10 ºC pro Stunde heruntergekühlt. Auf diese Weise wurde ein Träger vom Wabentyp mit einem Anteil der offenen Fläche von 64 % und einer Ganghöhe von 1,0 mm erhalten. Andererseits wurde 1 kg MnO&sub2; mit einer spezifischen Oberfläche von 67 m²/g zu 500 ml Wasser und einer kleinen Menge Bindemittel zugegeben. Zu der Mischung wurden 250 g Glasperlen zugegeben. Die erhaltene Mischung wurde 30 Minuten lang gerührt und gemischt. Die Glasperlen waren von der Mischung abgetrennt, um eine Aufschlämmung zu erzeugen. Nachdem die Aufschlämmung mit 300 ml Wasser verdünnt worden war, wurde der Träger vom Wabentyp, der auf eine geeignete Abmessung gekürzt worden war, in die Aufschlämmung getaucht. Die überschüssige Aufschlämmung wurde vom Träger vom Wabentyp getrennt und der Träger vom Wabentyp wurde getrocknet. Auf diese Weise wurde ein Katalysator hergestellt, auf welchen MnO&sub2; in einer durchschnittlichen Dicke von 31 µm aufgebracht war. Die Dicke der aufgebrachten MnO&sub2;-Schicht wurde berechnet, indem ihr Durchschnittswert mittels linearer ESMA-Analyse unter der Annahme erhalten wurde, daß der Zahlenwert von n 10 ist. Mittels derselben Methode wurde die Dicke in den folgenden Beispielen und im folgenden Vergleichsbeispiel erhalten.
    • Beispiel 2
  • Außer daß im Beispiel 2 800 g MnO&sub2;, 200 g TiO&sub2; und 500 ml Wasser zur Verdünnung anstelle des 1 kg MnO&sub2; und der 300 ml Wasser zum Verdünnen, die im Beispiel 1 verwendet wurden, eingesetzt wurden, wurde ein Katalysator, auf welchen MnO&sub2;-TiO&sub2; (Gewichtsverhältnis 80 : 20) aufgetragen war, in derselben Weise wie der des Beispiels 1 hergestellt. Es wurden fünf Arten von Katalysatoren erhalten, welche Überzugsdicken von 4 µm, 8 µm, 13 µm, 25 µm und 38 µm hatten, indem die Anzahl von Überzügen entsprechend eingestellt wurde.
    • Beispiel 3
  • Außer daß im Beispiel 3 900 g MnO&sub2; und 100 g Ag&sub2;O anstelle des im Beispiel 1 verwendeten 1 kg MnO&sub2; eingesetzt wurden, wurde ein Katalysator, auf welchen MnO&sub2;-Ag&sub2;O (Gewichtsverhältnis 90 : 10) mit einer durchschnittlichen Dicke von 43 µm aufgetragen war, in derselben Weise wie der des Beispiels 1 hergestellt.
    • Beispiel 4
  • Außer daß 5 kg von grob zerkleinertem Gairome-Ton, 5 kg Aktivkohle und 1 kg Bindemittel vom Methylcellulosetyp (Yuken Industry Co., YB-32) im Beispiel 4 eingesetzt wurden, wurde ein Träger vom Wabentyp in derselben Weise wie der des Beispiels 1 hergestellt. Der Träger wurde mit derselben Aufschlämmung behandelt, wie sie im Beispiel 2 verwendet worden ist. Auf diese Weise wurden fünf Arten von Katalysatoren hergestellt, deren Überzugsdicken bei 5 µm, 10 µm, 18 µm, 29 µm und 43 µm lagen, indem die Anzahl der Überzüge eingestellt wurde.
    • Beispiel 5
  • Außer daß 400 g Fe&sub2;O&sub3; mit einer spezifischen Oberfläche von 38 m²/g, 100 g Ag&sub2;O und 500 g MnO&sub2; anstelle des im Beispiel 1 verwendeten 1 kg MnO&sub2; im Beispiel 5 eingesetzt wurden, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2;-Fe&sub2;-O&sub3;-Ag&sub2;O (Gewichtsverhältnis 50 : 40 :10) mit einer durchschnittlichen Dicke von 50 µm aufgetragen war, in derselben Weise wie der des Beispiels 1 hergestellt.
    • Beispiel 6
  • Außer daß 200 g Aktivkohle (Takeda Pharmaceutical Co., "Shirasagi A"), 100 g TiO&sub2; und 700 g MnO&sub2; anstelle des im Beispiel 1 verwendeten 1 kg MnO&sub2; verwendet wurden, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2;-Aktivkohle-TiO&sub2; (Gewichtsverhältnis 70 : 20 :10) mit einer durchschnittlichen Dicke von 38 µm aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 1 hergestellt,.
    • Beispiel 7
  • Außer daß CuO mit einer spezifischen Oberfläche von 55 m²/g anstelle des im Beispiel 1 verwendeten MnO&sub2; eingesetzt wurde, wurde ein Katalysator, auf den CuO mit einer durchschnittlichen Dicke von 49 µm aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 1 hergestellt.
    • Beispiel 8
  • Außer daß 18 kg Gairome-Ton und 2 kg Aktivkohle verwendet wurden, als der Träger extrudiert und geformt wurde, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2; mit einer durchschnittlichen Dicke von 57 µm aufgetragen war, in derselben Weise wie der des Beispiels 4 hergestellt.
    • Vergleichsbeispiel
  • 30 g MnO&sub2; mit einer spezifischen Oberfläche von 48 m²/g und 70 g einer Mischung aus Titantetrachlorid mit
  • Kieselsäuresol (TiO&sub2; : SiO&sub2; = 1 : 1) wurden gerührt und gemischt. Während des Rührens und Mischens wurde Ammoniakgas eingeblasen, so daß die erhaltene Mischung neutralisiert wurde, wodurch ein Aufschlämmungartiger Niederschlag erzeugt wurde. Nachdem ausreichend mit Wasser gewaschen worden war, wurde der Niederschlag dann 3 Stunden lang bei 500 ºC gebrannt und gemahlen. Auf diese Weise wurde das Pulver eines ternären Katalysators MnO&sub2;-TiO&sub2;-SiO&sub2; (Gewichtsverhältnis 35 : 30 : 35) mit einer spezifischen Oberfläche von 162 m²/g erzeugt. Es wurde ein ternärer Katalysator unter Verwendung des Pulvers in derselben Weise wie der des Beispiels 1 hergestellt, auf den SiO&sub2;-MnO&sub2;-TiO&sub2; (Gewichtsverhältnis 35 : 30 : 35) mit der Aufbringrate von 99 % aufgebracht war.
    • Prüfung der katalytischen Aktivität
  • Jeder der in den Beispielen 1 bis 8 und in dem Vergleichsbeispiel erhaltenen Katalysatoren wurde der Prüfung der katalytischen Aktivität entsprechend der oben beschriebenen Prüfung der katalytischen Aktivität unterworfen. Dabei wurden die Zersetzungsgeschwindigkeiten am Anfang, nach 10 Stunden und nach 100 Stunden erhalten. Die Prüfungsbedingungen waren wie folgt:
  • (Prüfungsbedingungen)
  • Raumgeschwindigkeit: 20 000/Std.
  • Ozonkonzentration am Einlaß: 10 ppm
  • Reaktionstemperatur: 20 ºC
  • Die Prüfungsergebnisse sind in der Tabelle 1 gezeigt. Tabelle 1 Katalysator Ozonzersetzungsgeschwindigkeit (%) Überzugsschicht Träger Überzugsdicke (µm) anfänglich nach Beispiel MnO&sub2; Aktivkohle/Ton MnO&sub2;/TiO&sub2; MnO&sub2;/Ag&sub2;O Tabelle 1 (Forts.) Katalysator Ozonzersetzungsgeschwindigkeit (%) Überzugsschicht Träger Überzugsdicke (µm) anfänglich nach Beispiel MnO&sub2;/TiO&sub2; Aktivkohle/Ton MnO&sub2;/Fe&sub2;O&sub3;/Ag&sub2;O MnO&sub2;/Aktivkohle/TiO&sub2; CuO MnO&sub2; Vergleichsbeispiel MnO&sub2;/TiO&sub2;/SiO&sub2;
    • Beispiel 9
  • Kibushi-Ton wurde 18 Stunden lang bei 100 ºC getrocknet und dann mit einer Probenmühle grob zerkleinert, deren Sieb Löcher mit 0,5 mm Durchmesser hatte. 8 kg der grob zerkleinerten Produkte und MnO&sub2; mit einer spezifischen Oberfläche von 67 m²/g wurden mit 0,8 kg Bindemittel vom Methylcellulosetyp (Yuken Industry Co., YB-32) und Wasser gemischt. Die Mischung wurde gründlich mit einer Knetvorrichtung geknetet. Danach wurde die Mischung in einen Extruder vom Schneckenpressentyp eingebracht, an den ein Extrudermundstück in Wabenform angebracht ist, so daß die Wabe erhalten wurde. Die erhaltene Wabe wurde an Luft bei Normaltemperatur getrocknet und dann auf 500 ºC mit einer Geschwindigkeit von 5 ºC pro Stunde in einem N&sub2;-Strom aufgeheizt. Nachdem sie 3 Stunden lang bei 500 ºC gehalten worden war, wurde sie mit einer Geschwindigkeit von 10 ºC pro Stunde abgekühlt. So wurde der Träger vom Wabentyp mit einem Anteil der offenen Fläche von 64 % und einer Ganghöhe von 1,0 mm erhalten. 1 kg MnO&sub2; mit einer spezifischen Oberfläche von 67 m²/g wurde zu 500 ml Wasser und einer kleinen Menge Bindemittel zugefügt. Zu der Mischung wurden 250 g Glasperlen zugefügt. Die erhaltene Mischung wurde 30 Minuten lang gerührt und gemischt. Die Glasperlen waren von der Mischung abgetrennt, um eine Aufschlämmung zu erhalten. Nachdem die Aufschlämmung mit 300 ml Wasser verdünnt worden war, wurde der Träger vom Wabentyp, welcher auf eine geeignete Abmessung gekürzt worden war, in die Aufschlämmung getaucht. Die überschüssige Aufschlämmung wurde vom Träger getrennt und der Träger wurde getrocknet. Auf diese Weise wurde ein Katalysator hergestellt, auf den MnO&sub2; mit einer durchschnittlichen Dicke von 38 µm aufgebracht war. Die Dicke der aufgebrachten MnO&sub2;-Schicht wurde berechnet, indem ihr Durchschnittswert gemäß der linearen ESMA-Analyse unter der Annahme erhalten worden war, daß der Zahlenwert von n 10 ist. Mit derselben Methode wurde die Dicke in den folgenden Beispielen und dem folgenden Vergleichsbeispiel erhalten.
    • Beispiel 10
  • Außer daß 800 g MnO&sub2;, 200 g TiO&sub2; und 500 ml Wasser zum Verdünnen anstelle des 1 kg MnO&sub2; und der 300 ml Wasser zum Verdünnen, die im Beispiel 9 verwendet wurden, eingesetzt wurden, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2;-TiO&sub2; (Gewichtsverhältnis 80 : 20) aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 9 hergestellt. Auf diese Weise wurden fünf Arten von Katalysatoren mit Überzugsdicken von 6 µm, 10 µm, 15 µm, 30 µm und 42 µm erhalten, indem die Anzahl der Überzüge eingestellt wurde.
    • Beispiel 11
  • Außer daß 900 g MnO&sub2; und 100 g Ag&sub2;O anstelle des im Beispiel 9 verwendeten 1 kg MnO&sub2; verwendet wurden, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2;-Ag&sub2;O (Gewichtsverhältnis 90 : 10) mit einer durchschnittlichen Dicke von 47 µm aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 9 hergestellt.
    • Beispiel 12
  • Außer daß 5 kg grob zerkleinerter Kibushi-Ton, 5 kg MnO&sub2;, 1 kg Bindemittel vom Methylcellulosetyp (Yuken Industry Co., YB-32) verwendet wurden, wurde ein Träger vom Wabentyp in derselben Weise wie der des Beispiels 9 hergestellt. Der Träger wurde mit derselben Aufschlämmung behandelt, die im Beispiel 10 verwendet worden war. Auf diese Weise wurden fünf Arten von Katalysatoren mit Überzugsdicken von 5 µm, 11 µm, 20 µm, 33 µm und 45 µm hergestellt, indem die Anzahl der Überzüge eingestellt wurde.
    • Beispiel 13
  • Außer daß 400 g Fe&sub2;O&sub3; mit einer spezifischen Oberfläche von 38 m²/g, 100 g Ag&sub2;O und 500 g MnO&sub2; anstelle des im Beispiel 9 eingesetzten 1 kg MnO&sub2; verwendet wurden, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2;-Fe&sub2;O&sub3;-Ag&sub2;O (Gewichtsverhältnis 50 : 40 : 10) mit einer durchschnittlichen Dicke von 51 µm aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 9 hergestellt.
    • Beispiel 14
  • Außer daß 200 g Aktivkohle (Takeda Pharmaceutical Co., "Shirasagi A"), 100 g TiO&sub2; und 700 g MnO&sub2; anstelle des im Beispiel 9 eingesetzten 1 kg MnO&sub2; verwendet wurden, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2;-Aktivkohle-TiO&sub2; (Gewichtsverhältnis 70 : 20 : 10) mit einer durchschnittlichen Dicke von 38 µm aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 9 hergestellt.
    • Beispiel 15
  • Außer daß CuO mit einer spezifischen Oberfläche von 55 m²/g anstelle des im Beispiel 9 verwendeten MnO&sub2; eingesetzt wurde, wurde ein Katalysator, auf den CuO mit einer durchschnittlichen Dicke von 45 µm aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 9 hergestellt.
    • Beispiel 16
  • Außer daß 18 kg Kibushi-Ton und 2 kg Aktivkohle eingesetzt wurden, als ein Träger, wie er im Beispiel 12 beschrieben ist, extrudiert und geformt wurde, wurde ein Katalysator, auf den MnO&sub2; in einer durchschnittlichen Dicke von 57 µm aufgebracht war, in derselben Weise wie der des Beispiels 12 hergestellt.
  • Prüfung der katalytischen Aktivität
  • Jeder Katalysator der Beispiele 9 bis 16 wurde der Prüfung der katalytischen Aktivität in derselben Weise wie in den Beispielen 1 bis 8 unterworfen. Die Prüfungsergebnisse sind in der Tabelle 2 gezeigt. Tabelle 2 Katalysator Ozonzersetzungsgeschwindigkeit (%) Überzugsschicht Träger Überzugsdicke (µm) anfänglich nach Beispiel MnO&sub2; MnO&sub2;/Ton MnO&sub2;/TiO&sub2; MnO&sub2;/Ag&sub2;O Tabelle 2 (Forts.) Katalysator Ozonzersetzungsgeschwindigkeit (%) Überzugsschicht Träger Überzugsdicke (µm) anfänglich nach Beispiel MnO&sub2; MnO&sub2;/Ton MnO&sub2;/Fe&sub2;O&sub3; CuO
  • Wie aus den Tabellen 1 und 2 offenbar wird, zeigt jeder der in den Beispielen 1 bis 16 erhaltenen Katalysatoren eine hohe Ozonzersetzungsgeschwindigkeit und hat über eine lange Zeit eine gute Haltbarkeit.

Claims (4)

1. Ein Katalysator, der einen Träger, welcher mindestens 10 Gewichtsprozent entweder einer Ozon adsorbierenden Substanz oder einer katalytisch aktiven Substanz (I) enthält, welche fähig ist, Ozon zu zersetzen, und eine Schicht einer katalytisch aktiven Substanz (II) beinhaltet, die zum Zersetzen von Ozon fähig ist und auf den Träger mit einer Dicke von 5 bis 100 µm aufgebracht ist.
2. Ein Katalysator gemäß Anspruch 1, worin die Schicht der katalytisch aktiven Substanz (II) eine Dicke von 10 bis 50 µm hat.
3. Ein Katalysator gemäß Anspruch 1, der erhältlich ist, indem ein Träger vom Wabentyp, welcher entweder eine ozonadsorbierende Substanz oder eine katalytisch aktive zum Zersetzen von Ozon fähige Substanz (I) enthält, in eine verdünnte oder unverdünnte Aufschlämmung getaucht wird, welche eine katalytisch aktive zum Zersetzen von Ozon fähige Substanz (II) enthält, so daß eine Schicht der katalytisch aktiven Substanz (II) auf die Oberfläche des Trägers vom Wabentyp mit einer Dicke von 5 bis 100 µm aufgebracht wird.
4. Ein Verfahren zum Zersetzen von Ozon, indem es mit einem Katalysator gemäß irgend einem der vorangehenden Ansprüche in Kontakt gebracht wird.
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