DE68916135T2 - Verfahren zur Behandlung von verbrauchtem Brennstoff. - Google Patents
Verfahren zur Behandlung von verbrauchtem Brennstoff.Info
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Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung von verbrauchtem Brennstoff, das bei einem Nachbehandlungsverfahren von verbrauchtem Nuklearbrennstoff, einem Naßrückgewinnungsverfahren von Nuklearbrennstoffabfall, etc. verwendbar ist.
- Normalerweise wird bei der Nachbehandlung verbrauchten Nuklearbrennstoffs und bei Naßrückgewinnungsverfahren von Nuklearbrennstoffabfall ein organisches Lösungsmittel, das beim Extraktionsverfahren verwendet wurde, durch Säure- und Strahlungseffekte zerlegt. Konsequenterweise werden die zerlegten Produkte mittels einer Natriumhydroxid- oder Natriumkarbonatlösung von dem organischen Lösungsmittel entfernt, wonach das Lösungsmittel wieder verwendet wird.
- Jedoch existieren gewisse Unzulänglichkeiten bei diesen konventionellen Verfahren. Diese sind folgende:
- (1) Die Rückgewinnung des organischen Lösungsmittels, in welchem eine fortschreitende Zersetzung stattfindet, ist unmöglich, und das Lösungsmittel wird zu einem flüssigen radioaktiven Abfall, der schwierig zu behandeln ist.
- (2) Eine Natrium enthaltende Lösung wird mit einem radioaktiven flüssigen Abfall der Nitratfamilie vermischt, wonach das Volumen der resultierenden Lösung reduziert und in Glas oder Asphalt verfestigt wird. Bedingt durch die große enthaltende Natriummenge jedoch besitzt die Volumenreduktion Grenzen. Dies ist ebenso für die komplizierten Verfestigungsbehandlungen ausschlaggebend.
- Im Hinblick auf das Vorausgehende besteht ein Bedürfnis danach, ein Verfahren zu entwickeln, welches die Verwendung sowohl von Natrium als auch des Lösungsmittel-Rückgewinnungsverfahrens minimiert.
- Obwohl Abdampfungsbehälter verwendet werden, um das radioaktive Material bei der Behandlung von flüssigen radioaktiven Abfällen zu konzentrieren, sind diese nachteilig, da die Dekontamination ineffizient ist und die Gefäße einer beachtlichen Korrosion unterworfen sind. Deshalb ist es angestrebt, daß ein Behandlungsverfahren mit einer höheren Dekontaminationeffizienz und geringerer Korrosion entwickelt wird.
- Diese Erfindung wurde gemacht, um die vorgehend genannten Probleme zu lösen.
- GB-A-21 78 588 beschreibt ein Verfahren zur Behandlung flüssigen radioaktiven Abfalls, der von der Behandlung verbrauchten Nuklearbrennstoffs herrührt, worin der Abfall einer Vakuum-Gefriertrocknung unterworfen und das Lösungsmittel von dem gefrorenen Material sublimiert wurde. Wir schaffen eine Weiterentwicklung solch eines Verfahrens.
- Erfindungsgemäß schaffen wir ein Verfahren zur Behandlung verbrauchten Nuklearbrennstoffs, wobei wenigstens ein Produkt eines im Verfahren beinhalteten Behandlungsschrittes einem Vakuum-Gefriertrockenverfahren unterworfen wird, um die Trennung seiner Bestandteile zu bewirken, dadurch gekennzeichnet, daß ein verbrauchtes, vermischtes Lösungsmittel aus einem Verfahren zur Lösungsmitteltrennung des verbrauchten Brennstoffs unter Verwendung eines Vakuum-Gefriertrockenverfahrens und eines Vakuum-Destillationsverfahrens in Tri-n-Butylphosphat, n-Dodecan und Dibutylphosphat getrennt wird.
- In einer bevorzugten Ausführungsform wird ein zusätzlicher Schritt der Trennung eines flüssigen radioaktiven Abfalls in eine Flüssigkeit und einen Rückstand mittels eines Vakuum-Gefriertrockenverfahrens bei der Behandlung des flüssigen radioaktiven Abfalls vorgesehen.
- In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform wird der zusätzliche Schritt vorgesehen, daß durch Pulverisieren einer Plutoniumlösung und einer Uranlösung mittels eines Vakuum-Gefriertrockenverfahrens ein Nitrat erhalten wird, und daß das Nitrat denitriert und einer Röstreduktion unterworfen wird, um ein Oxidpulver zu erhalten.
- Ein Vorteil der Erfindung ist, daß sie ein Verfahren zur Behandlung verbrauchten Brennstoffes schafft, bei welchem ein salzfreies Verfahren verwendet werden kann.
- Ein weiterer Vorteil der Erfindung ist, daß sie ein Verfahren zur Behandlung verbrauchten Brennstoffes schafft, bei welchem durch Verwendung eines Vakuum-Gefriertrockenverfahrens die Materialkorrosion infolge der Arbeit bei niederen Temperaturen vermieden wird, die Sicherheit durch die Vermeidung der Feuer- und Explosionsgefahr und dergleichen erhöht wird und die Verwendung von Natrium enthaltenden Substanzen zur Ermöglichung der Reduktion minimiert ist und die Apparatur zu Asphalt- und Glasverfestigung vereinfacht ist.
- Ein weiterer Vorteil der Erfindung ist es, daß sie ein Verfahren zur Behandlung verbrauchten Brennstoffs schafft, bei welchem das wieder gewonnene Lösungsmittel wieder verwendet werden kann und der flüssige radioaktive Abfall im Volumen reduziert werden kann.
- Ein weiterer Vorteil der Erfindung ist es, daß sie ein Verfahren zur Behandlung verbrauchten Brennstoffs schafft, worin infolge Verwendung eines Vakuum-Destillationsverfahrens, welches eine hohe Dekontaminationseffizienz besitzt, bei der Rückgewinnung des Lösungsmittels das Lösungsmittel wieder verwendet und der radioaktive Flüssigabfall im Volumen reduziert werden kann.
- Andere bevorzugte Merkmale und Vorteile der Erfindung werden anhand der folgenden Beschreibung in Verbindung mit der begleitenden Zeichnung offenbar.
- Die Erfindung ist beispielhaft in der Zeichnung dargestellt, deren einzige Figur eine Ansicht ist, die eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Behandlungsverfahrens verbrauchten Brennstoffs zeigt. Die Abkürzungen TBP und DBP beziehen sich auf Tri-n-Butylphosphat und Dibutylphosphat.
- In Bezugnahme auf die Zeichnung stellt 1 einen Auflösungstank dar, 2 ein LöSungsmittelextraktionsverfahren, 3 eine Plutoniumnitratlösung und Uranylnitratlösung, 4a eine Vakuum-Gefriertrockenanlage, 5 ein Nitrat, 6 ein Kondensat, 7 ein Denitrierungsverfahren, 8 ein Röstreduktionsverfahren, 9 ein Produkt, 10 ein verbrauchtes Lösungsmittel, 11 eine Vakuum-Gefriertrockenanlage, 12 TBP, DBP, 13 n-Dodecan, 14 eine Vakuum-Destillationsanlage, 15 DBP, 16 TBP, 17 ein Aufbereitungsverfahren, 18 einen Müllverbrennungsofen, 19 flüssigen Abfall, 20 eine Vakuum-Gefriertrockenanlage, 21 einen Rückstand, 22 Wasser- und Salpetersäure, 23 ein Einlagerungs- oder Feststoffabfallbehandlungssystein, 24 ein Aufbereitungsverfahren, 25 ein Verwertungsverfahren und 26 ein Emissionsverfahren.
- In der Zeichnung wird ein Verunreinigungen beinhaltender nuklearer Brennstoffabfall, der in einer Herstellungsanlage für Brennstoff erzeugt wurde, dem Auflösungstank 1 zusammen mit einer Salpetersäurelösung zugeführt, dort erwärmt und gelöst. Die Uran- und Plutoniumlösungen werden dem Lösungsmittelextraktionsverfahren 2 nach ihrer Aufbereitung zugeführt. Die Lösungsmittel, bestehend aus TBP und n-Dodecan und die Salpetersäurelösung werden verwendet, um die Trennung in Plutoniumnitrat- und Uranylnitratlösungen 3, verbrauchtes Lösungsmittel 10 und Flüssigabfall 19 zu bewirken.
- Die Plutoniumnitrat- und Uranylnitratlösungen 3 werden in Nitrade 5 und Kondensate 6 mittels des Vakuum-Gefriertrockenverfahrens 4 getrennt. Das Kondensat 6 wird einer Vakuum-Gefriertrockenanlage 4 zugeführt. Währenddessen werden die Nitrate 5 dem Denitrierungsverfahren 7 unterworfen. Nach einer Mikrowellenerwärmung beispielsweise zur Überführung zu einem Oxid wird ein Pulver zubereitet, wie es bei dem Röstreduktionsverfahren 8, das einen Röstreduktionsofen gebraucht, benötigt wird. Das Resultat ist das Produkt 9.
- Das verbrauchte Lösungsmittel 10 wird in TBP, DBP, etc. bei 12 getrennt und in n-Dodecan 13 mittels der Vakuum-Gefriertrockenanlage 11. TBP, DBP 12 werden in DBP 15 und TBP 16 mittels der Vakuum-Destillationsanlage 14 getrennt. DBP 15 wird dem Müllverbrennungsofen 18 zugeführt. Währenddessen werden TBP 16 und n-Dodecan 13 bei dem Aufbereitungsverfahren 17 vermischt und das Ergebnis wird dem Lösungsmittelextraktionsverfahren 2 nach Aufbereitung mittels weiterer Zugabe von TBP und n-Dodecan, sofern notwendig, zugeführt.
- Flüssigabfallstoff 19 wird der Vakuum-Gefriertrockenanlage zugeführt und in einen Rückstand 21 bestehend aus Plutonium, Uran und Americiumverunreinigungen und in Wasser und Salpetersäure 22 getrennt. Zur Rückgewinnung werden der Rückstand (Nitrate) 21 zur Einlagerung im Verfahren 23 zugeführt oder zu einem Behandlungssystem für Festabfallstoff. Bei dem Aufbereitungsverfahren 24 werden Wasser und Salpetersäure 22 durch entweder Konzentration oder Verdünnung mittels Zugabe von Wasser oder Salpetersäure, sofern notwendig, aufbereitet. Das Resultat wird bei dem Verfahren 25 verwendet und wird ebenso beispielsweise dem Auflösungstank 1, dem Lösungsmittelextraktionstank 2 oder einem anderen Verfahren wie beispielsweise einem nicht gezeigten Gasauswaschverfahren zugeführt. Falls ein Überschuß vorliegt, kann dieser bei dem Verfahren 26 ausgelassen werden.
- Bei der oben beschriebenen Ausführungsform wird die Vakuum- Gefriertrockenanlage an drei Stellen verwendet, nämlich bei 4, 11 und 20. Jedoch wäre, wenn das System mit Lagertanks ausgestattet ist, eine einzige Vakuum-Gefriertrockenanlage selbstverständlich ausreichend.
- Erfindungsgemäß können TBP, DBP und n-Dodecan mittels eines Vakuum-Gefriertrockenverfahrens in einem Lösungsmittelreinigungsverfahren getrennt werden, TBP und DBP können mittels eines Vakuum-Verdampfungsverfahrens bei einem Lösungsmittel-Aufbereitungsverfahren getrennt werden und die Verwendung von Natrium kann vermieden werden. Im Ergebnis wird die Menge radioaktiven Flüssigabfalls reduziert, es ist möglich, die Behandlung zu verkürzen, die Menge an produziertem Schlamm wird reduziert und Neutralisation und Filtration sind unnötig. Durch die Behandlung des radioaktiven Flüssigabfalls mittels eines Vakuum-Gefriertrockenverfahrens mit hoher Dekontaminationseffizienz können die meisten der radioaktiven Substanzen als Rückstand gewonnen werden, die rückgewonnene Lösung kann wieder verwendet werden, Flüssigabfall kann reduziert und die Behandlung des Flüssigabfalls vereinfacht werden. Weiterhin werden Plutonium- und Uranlösungen mittels des Vakuum-Gefriertrockenverfahrens als Nitrate zurückgewonnen, und diese Lösungen werden durch thermische Zersetzung in Oxide überführt, wobei ein pulvriges Oxidprodukt erhalten wird.
Claims (3)
1. Verfahren zur Behandlung von verbrauchtem
Nuklearbrennstoff, wobei wenigstens ein Produkt eines im
Verfahren beinhalteten Behandlungsschrittes einem Vakuum-
Gefriertrockenverfahren unterworfen wird, um die
Trennung seiner Bestandteile zu bewirken, dadurch
gekennzeichnet, daß ein verbrauchtes, vermischtes
Lösungsmittel aus einem Verfahren zur Lösungsmitteltrennung
des verbrauchten Brennstoffs unter Verwendung eines
Vakuum-Gefriertrockenverfahrens und eines
Vakuum-Destillationsverfahrens in Tri-n-butylphosphat,
n-Dodecan und Dibutylphosphat getrennt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichent durch die
zusätzliche Trennung eines flüssigen radioaktiven
Abfalls in eine Flüssigkeit und einen Rückstand mittels
eines Vakuum-Gefriertrockenverfahrens bei der
Behandlung des flüssigen radioaktiven Abfalls.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß durch Pulverisieren einer Plutoniumlösung und
einer Uranlösung mittels eines
Vakuum-Gefriertrockenverfahrens ein Nitrat zusätzlich erhalten wird, das
Nitrat denitriert und einer Röstreduktion unterworfen
wird, um ein Oxidpulver zu erhalten.
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