CN111863301B - 一种purex流程废有机相中保留钚的洗脱方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于放射性废物处理技术领域，涉及一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法。所述的洗脱方法依次包括如下步骤：(1)酸化反应：在废有机相中加入酸溶液或酸溶液平衡的有机溶剂进行酸化反应；(2)洗脱反应：在废有机相中加入戊二酰偕亚胺二肟进行洗脱反应，反应产物进行有机相和水相的分离；(3)洗脱液钚回收：在水相中加入硝酸以调节其中硝酸浓度为7.0‑8.0mol/L，保温后上用同样浓度硝酸平衡的强碱性阴离子交换树脂，在用同样浓度硝酸洗涤后用0.3‑0.4mol/L硝酸洗脱钚，收集流出液。利用本发明的PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，能够更好的从PUREX流程废有机相中，尤其是长时间放置的高钚保留废有机相中洗脱保留钚。

Description

一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法
技术领域
本发明属于放射性废物处理技术领域，涉及一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法。
背景技术
PUREX(Plutonium Uranium Reduction Extraction)流程是当前唯一的商用乏燃料后处理流程。该流程的主要目的是将乏燃料中未燃烧的或新生成的燃料(通常为铀和钚)提取出来，同时分离一些有用核素(如用于钚-238生产的原料镎-237等)。该流程为多循环的溶剂萃取流程，水相为含金属离子的硝酸溶液，有机相萃取剂为磷酸三丁酯(TBP)，稀释剂为化学惰性的氢化煤油、氢化四丙烯(TPH)或正十二烷等。
在该流程中，萃取剂和稀释剂在射线和硝酸等化学试剂的双重作用下会发生不同程度的降解。乏燃料燃耗越高，有机相所受辐照剂量越大，相应溶剂降解现象越严重。溶剂主要降解产物包括磷酸二丁酯酸(DBP)、磷酸一丁酯酸(MBP)、磷酸及醇类等，其中部分降解产物会与铀、钚、锆等形成非常稳定的络合物。
由于这些降解产物的存在及其它原因，乏燃料后处理厂在科研及运行过程中均可能产生高钚保留的废有机相。在该废有机相中，经过PUREX流程常规的洗涤和反萃流程处理后，其中钚的浓度却不能降到流程应有的水平。因为钚含量、降解产物含量及总放射性含量均超过标准，这种高钚保留废有机相既不能排放到废液处理单元，也不能回到流程复用。
对于该废有机相，目前较多采用的处理方法是用Na2CO3溶液、硝酸溶液或四价铀溶液进行钚洗脱处理，但效果往往并不理想。更为严重的是，随着该废有机相放置时间的增长，由于辐照、金属离子催化等作用，这些废有机相中的降解产物会进一步增多，其中保留的钚会更为难以洗脱。
因此，亟需开发一种可从乏燃料PUREX流程废有机相(尤其是长时间放置的高钚保留废有机相)中洗脱保留钚的方法。
发明内容
本发明的目的是提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，以能够更好的从PUREX流程废有机相中，尤其是长时间放置的高钚保留废有机相中洗脱保留钚。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，所述的洗脱方法依次包括如下步骤：
(1)酸化反应：在废有机相中加入酸溶液或酸溶液平衡的有机溶剂进行酸化反应；
(2)洗脱反应：在废有机相中加入戊二酰偕亚胺二肟进行洗脱反应，反应产物进行有机相和水相的分离；
(3)洗脱液钚回收：在水相中加入硝酸以调节其中硝酸浓度为7.0-8.0mol/L，保温后上用同样浓度硝酸平衡的强碱性阴离子交换树脂，在用同样浓度硝酸洗涤后用0.3-0.4mol/L硝酸洗脱钚，收集流出液。
戊二酰偕亚胺二肟的结构如下：
Figure BDA0002532800840000021
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(1)中，废有机相与酸溶液的体积比为5:1-20:1。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(1)中，所述的有机溶剂为含磷酸三丁酯的加氢煤油或含磷酸三丁酯的氢化聚四丙烯。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(1)中，酸化反应的温度为20-40℃，酸化反应的时间为1-24h。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(2)中，在废有机相中先加入戊二酰偕亚胺二肟，再加入硝酸溶液完成洗脱反应；或者在废有机相中直接加入戊二酰偕亚胺二肟的硝酸溶液完成洗脱反应。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(2)中，废有机相中加入戊二酰偕亚胺二肟后，相应水相中戊二酰偕亚胺二肟的浓度为0.2-0.5mol/L。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(2)中，洗脱反应的温度为20-40℃，洗脱反应的时间为5-20min。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(2)中，有机相和水相的分离采用离心或静置的方法。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(1)和步骤(2)中，通过振荡、搅拌和/或超声的手段加速反应。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其中步骤(3)中，所述的强碱性阴离子交换树脂选自D201(润华)、Amberlite IRA-900(沃凯)、Diaion PA 308(三菱化学)或Dowex 1(sigma aldrich)。
本发明的有益效果在于，利用本发明的PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，能够更好的从PUREX流程废有机相中，尤其是长时间放置的高钚保留废有机相中洗脱保留钚。
本发明的有益效果具体体现在：
(1)本发明的洗脱方法对废有机相中的保留钚有很好的洗脱效果，酸化后单次洗脱可把废有机相中大于90％的钚洗到水相。取出水相后，有机相再进行酸化和洗脱操作，这样多次循环可把废有机相中大于99.9％的钚洗脱下来。
(2)本发明的洗脱方法洗脱后废有机相中钚含量可达1.0×10-5g/L以下，可达到裂解焚烧等废物处理技术对有机相中钚含量的要求。
(3)本发明的洗脱方法洗脱后水相中的钚通过阴离子交换树脂法进行回收，可得到不含有机物的硝酸钚-硝酸溶液。
因此，预期本发明的洗脱方法在乏燃料后处理厂高钚保留废有机相的处理以及正常运行废有机相的深度净化方面有较好的应用前景。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施例1：
以中国原子能科学研究院PUREX流程工艺研究某次热实验所得的2BW料液为处理对象。该料液为钚纯化循环所得的钚含量超标的废有机相，其主要化学组成为：30％(体积百分比)磷酸三丁酯(TBP)和70％(体积百分比)加氢煤油，其中钚含量为0.057g/L，硝酸含量为0.03mol/L，磷酸二丁酯酸(DBP)含量为0.90×10-3mol/L，磷酸一丁酯酸(MBP)含量为2.30×10-4mol/L，其它降解产物和金属离子含量未测定。在本次实验前，该料液放置时间已大于4年，外观为黄褐色的清亮溶液。
洗脱操作过程如下：
(1)取10μL废有机相进行液闪测量，计算后得到其中239+240Pu的含量为0.057g/L；
(2)取1.0mL上述废有机相于15mL聚丙烯材质离心管(Cornering品牌)中，加入0.1mL 4.0mol/L硝酸，40℃气浴振荡10小时；
(3)离心后加入70mg戊二酰偕亚胺二肟，40℃气浴振荡10min；
(4)离心后加入0.9mL 0.15mol/L硝酸，手摇振荡10min；
(5)离心后取10μL有机相进行液闪测量，然后计算钚的洗脱率，得到钚的洗脱率为
Figure BDA0002532800840000041
(6)取走水相后，重复步骤(2)到步骤(4)，取10μL有机相液闪测量，计算后得到钚的总洗脱率为98.2％；
(7)再次重复步骤(2)到步骤(4)，取10μL有机相液闪测量，计算后得到钚的总洗脱率为99.9％；
(8)合并洗脱所得水相，用浓硝酸调整酸度为7.5mol/L，50℃保温1.0h；
(9)冷却至室温后，水相以自然流速通过已用50.0mL 7.5mol/L硝酸平衡的强碱性阴离子交换树脂柱(树脂商品名为Dowex 1×8，粒径为50-100目，柱床为Φ5×50mm)；再将15.0mL的7.5mol/L硝酸通过该树脂柱；
(10)最后将10.0mL的0.35mol/L硝酸以自然流速通过该树脂柱，收集流出液并称重，取样液闪测量，计算后得到洗脱液中钚的化学收率为95.5％。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (10)

1.一种PUREX流程废有机相中保留钚的洗脱方法，其特征在于，所述的洗脱方法依次包括如下步骤：
(1)酸化反应：在废有机相中加入酸溶液或酸溶液平衡的有机溶剂进行酸化反应；
(2)洗脱反应：在废有机相中加入戊二酰偕亚胺二肟进行洗脱反应，反应产物进行有机相和水相的分离；
(3)洗脱液钚回收：在水相中加入硝酸以调节其中硝酸浓度为7.0-8.0mol/L，保温后上用同样浓度硝酸平衡的强碱性阴离子交换树脂，在用同样浓度硝酸洗涤后用0.3-0.4mol/L硝酸洗脱钚，收集流出液。
2.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(1)中，废有机相与酸溶液的体积比为5:1-20:1。
3.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的有机溶剂为含磷酸三丁酯的加氢煤油或含磷酸三丁酯的氢化聚四丙烯。
4.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(1)中，酸化反应的温度为20-40℃，酸化反应的时间为1-24h。
5.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(2)中，在废有机相中先加入戊二酰偕亚胺二肟，再加入硝酸溶液完成洗脱反应；或者在废有机相中直接加入戊二酰偕亚胺二肟的硝酸溶液完成洗脱反应。
6.根据权利要求5所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(2)中，废有机相中加入戊二酰偕亚胺二肟后，相应水相中戊二酰偕亚胺二肟的浓度为0.2-0.5mol/L。
7.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(2)中，洗脱反应的温度为20-40℃，洗脱反应的时间为5-20min。
8.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(2)中，有机相和水相的分离采用离心或静置的方法。
9.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(1)和步骤(2)中，通过振荡、搅拌和/或超声的手段加速反应。
10.根据权利要求1所述的洗脱方法，其特征在于：步骤(3)中，所述的强碱性阴离子交换树脂选自D201、Amberlite IRA-900、Diaion PA 308或Dowex 1。
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