-
Die vorliegende Erfindung betrifft ein
Aluminiumnitridpulver mit ausgezeichneter Formbarkeit, das eine hohe
Abstichdichte (tapped density), eine geringere Bildung
koagulierter Teilchen aufweist und das eine scharfe
Teilchengrößenverteilung besitzt und ein Verfahren zu dessen
Herstellung.
-
Aluminiumoxid wird bis jetzt als IC-Hüllmaterial oder
Trägermaterial verwendet. Jedoch wurde mit steigender
Integration, Geschwindigkeit und Ausgangsleistung, von z.B. LSI,
erforderlich, die in einem Chip erzeugte Hitze wirksam aus
dem System abzuleiten und Substanzen sind erforderlich, die
eine höhere thermische Leitfähigkeit und eine
ausgezeichnetere Hitzeableitung als Aluminiumoxid aufweisen.
-
Da Aluminiumnitrid nicht nur eine hohe thermische
Leitfähigkeit aufweist, sondern auch ausgezeichnet in den
elektrischen Eigenschaften, wie Isolierwert,
Durchschlagfestigkeit und Dielektrizitätskonstante, und mechanischen
Eigenschaften, wie Festigkeit, ist, zieht es jetzt besondere
Aufmerksamkeit als Hüllmaterial oder Trägermaterial auf sich,
das gut für Hitzeableitung geeignet ist.
-
Zur Herstellung von Aluminiumnitridpulver waren bis
jetzt die folgenden zwei Nitridierungsverfahren bekannt: (1)
ein direktes Nitridierungsverfahren der Nitridierung von
metallischem Aluminiumpulver durch Erhitzen in einer
stickstoffhaltigen Atmosphäre, und (2) ein reduktives
Nitridierungsverfahren unter Erhitzen eines Gemisches von
Aluminiumoxid oder Aluminiumoxidhydrat und Kohlenstoff in einer
stickstoffhaltigen Atmosphäre. Ein Verfahren zur Herstellung
eines AlN-Pulvers, ausgehend von einem Gemisch aus
Kohlenstoff und Aluminiumoxid in einem Molverhältnis von etwa 3:1
bis 9:1, wird in EP-A-0 176 737 und GB-A-2 127 390
beschrieben. Kohlenstoff und Aluminiumoxid werden in einer
Stickstoffatmosphäre umgesetzt, und der Überschuß an Kohlenstoff
wird durch Erhitzen des Reaktionsprodukts in einem
Temperaturbereich von 600º bis 750ºC entfernt. Obwohl das mit dem
ersteren Verfahren erhaltene Aluminiumnitridpulver ein
leicht formbares Pulver mit einer hohen Abstichdichte ist,
enthält es relativ große Mengen an kationischen
Verunreinigungen, wie Eisen, und ist daher zum Erhalt eines
gesinterten Körpers mit hoher thermischer Leitfähigkeit nicht immer
zufriedenstellend. Demgemäß ist die Verwendung des in dem
letzteren reduktiven Nitridierungsverfahren synthetisierten
Aluminiumnitridpulvers für den Erhalt stark thermisch
leitender Träger wahrscheinlicher. Obwohl das durch das
reduktive Nitridierungsverfahren erhaltene Aluminiumnitridpulver
den Vorteil besitzt, daß die Mengen an Sauerstoff und die
kationischen Verunreinigungen, wie Eisen, gering sind, weist
es doch eine geringe Abstichdichte auf, sodaß es schwer
geformt werden kann.
-
Zusätzlich ist das Aluminiumnitridpulver leicht
hydrolysierbar und so ist besondere Sorgfalt bei seiner Lagerung
und Handhabung erforderlich. Außerdem kann, da die
Oberfläche des Aluminiumnitridpulvers üblicherweise oxidiert oder
hydrolysiert ist, wobei es mit einer sehr dünnen
Oxidfilmschicht bedeckt ist, sogar wenn das Aluminiumnitridpulver
unter Umgebungsdruck so, wie es ist, gesintert wird, eine
hohe thermische Leitfähigkeit des gesinterten Körpers nicht
erhalten werden. Daher wird das Aluminiumnitridpulver
üblicherweise nach der Zugabe einer Verbindung, wie
Calciumcarbonat, Strontiumcarbonat oder Yttriumoxid, gesintert, wobei
eine hohe thermische Leitfähigkeit des gesinterten Materials
erhalten wird. Jedoch bezieht dieses Verfahren das Problem
mit ein, daß es nicht einfach ist, eine solche zugegebene
Verbindung zu mischen und zu dispergieren, da die
Oberflächeneigenschaften des Aluminiumnitridpulvers nicht immer
identisch mit denen der zugegebenen Verbindung sind.
-
Weiter ist das Aluminiumnitridpulver so voluminös, daß,
wenn die Abstichdichte gering ist, es nicht nur schwierig in
einem Lösungsmittel zu dispergieren ist, sondern auch
schwierig ist, einen hochdichten Formkörper daraus zu
erhalten. So ist der Schrumpfungsgrad während des Sinterns hoch,
und ein gesintertes Material mit guter Formgenauigkeit kann
kaum erhalten werden. Außerdem kann, falls das Mischen und
die Dispersion des Aluminiumnitridpulvers und des
Zusatzpulvers unzureichend und die Homogenität schlecht sind, das
Sintern nicht gleichförmig vonstatten gehen, sodaß die
Schrumpfung während des Sinterns nicht gleichförmig ist,
woraus sich eine leichte Bildung von Verwerfungen des
gesinterten Körpers oder ein Auftreten einer Anisotropie der
Schrumpfung ergibt.
-
Die vorliegende Erfindung soll die Nachteile lösen, die
das mit dem reduktiven Nitridierungsverfahren erhaltene
Pulver mit sich bringt, und betrifft die Herstellung eines
Aluminiumpulvers mit ausgezeichneter Formbarkeit, das kleine
Mengen an kationischen Verunreinigungen enthält, das eine
hohe Abstichdichte und eine geringere Bildung von
koagulierten Teilchen und eine scharfe Teilchengrößenverteilung
aufweist, und ein Verfahren zu dessen Herstellung.
-
Gemäß der vorliegenden Erfindung stellen wir ein
reduktives Nitridierungsverfahren zur Herstellung eines
Aluminiumnitridpulvers durch Erhitzen eines pulverförmigen
Gemisches von Aluminiumoxid und Kohlenstoff in einer
stickstoffhaltigen Atmosphäre bereit, wobei ein Überschuß an
Kohlenstoff bei der Umsetzung verwendet wird und das
Umsetzungsprodukt zur Entfernung überschüssigen Kohlenstoffs
zusätzlich an der Luft bei einer Temperatur von 600 bis 750ºC
erhitzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das
Umsetzungsprodukt nach dem zusätzlichen Erhitzen pulverisiert wird und
das erhaltene Aluminiumnitridpulver eine Abstichdichte
(tapped density) von mindestens 1.0 g/cm³ aufweist.
-
Vorzugsweise beträgt das Molverhältnis von Kohlenstoff
zu Aluminiumoxoid im Reaktionsgemisch 3:1 bis 10:1.
-
Das Reaktionsprodukt kann mit 0.01 bis 10 Gew.-% eines
Sinterungshilfsmittels und 0.05 bis 2 Gew.-% eines
Dispergierungsmittels, das eine olefinische Gruppe in seinem
Molekül aufweist, vor dem zusätzlichen Erhitzen an der Luft
vermischt werden.
-
Das erhaltene Pulver weist vorzugsweise einen
Gewichtsanteil an Sauerstoff von nicht mehr als 2.0 %, an Eisen von
nicht mehr als 20 T.p.M (ppm), an Silicium von nicht mehr
als 100 T.p.M. (ppm) und an Titan von nicht mehr als 20
T.p.M (ppm) auf.
-
Es ist bekannt, daß die Gegenwart von im
Ausgangsmaterialpulver zur Herstellung von Aluminiumnitridpulver
enthaltenem Sauerstoff, Eisen, Silicium und Titan leicht die
thermische Leitfähigkeit des erhaltenen gesinterten Körpers
durch Verwendung dieses Rohmaterialpulvers herabsetzt. Eine
solche Tendenz wird wahrscheinlicher beobachtet, wenn der
Gehalt an diesen Verunreinigungen steigt. Demgemäß ist
erforderlich, um eine hohe thermische Leitfähigkeit von
mindestens 180 W/mK durch Sintern unter Verwendung von
Yttriumoxid als Sinterungshilfsmittel stabil zu erreichen,
daß die vorstehenden Verunreinigungen nicht in Mengen
vorhanden sind, die bestimmte Grenzen übersteigen. Gemäß einem
reduktiven Nitridierungsverfahren ist es leicht, ein
hochreines Pulver mit einem Sauerstoffgehalt von nicht mehr als
2.0 Gew.-%, einem Eisengehalt von nicht mehr als 20 T.p.M
(ppm), einem Siliciumgehalt von nicht mehr als 100 T.p.M
(ppm) und einem Titangehalt von nicht mehr als 20 T.p.M
(ppm) zu synthetisieren. Jedoch ist gegenwärtig gemäß dem
herkömmlichen reduktiven Nitridierungsverfahren nur ein
Pulver mit einer Abstichdichte von höchstens etwa 0.8 g/cm³
erhältlich. Die vorliegende Erfindung kann ein hochreines
Aluminiumnitridpulver mit einer Abstichdichte von mindestens
1.0 g/cm³ bereitstellen. Ist die Abstichdichte zu gering,
ist die Festigkeit während des Formens nicht
zufriedenstellend, sodaß ein hochdichter Formkörper kaum erhalten
werden kann. Weiter erhöht sich der Grad der Schrumpfung
während des Sinterns, sodaß ein gesinterter Körper mit einer
guten Formgenauigkeit kaum erhalten werden kann. Weiter
besteht das Problem, daß bei der Zugabe des
Aluminiumnitridpulvers als stark thermisch leitender Füllstoff zu
einer hochmolekularen Substanz, wie Kautschuken oder Harzen,
die Fülleigenschaften schlechter sind. Insbesondere ist es,
falls die Abstichdichte geringer als 1.0 g/cm³ ist, zum
Beispiel unmöglich, daß 20 kg eines solchen Pulvers in einem
20 l-Behälter enthalten sind, sodaß ein spezieller Behälter
erforderlich ist.
-
Die Oeleophilie des Aluminiumnitridpulvers kann durch
Einführen von oleophilen Gruppen in dessen Oberfläche
erhalten werden. Während das Verfahren zur Einführung von
oleophilen Gruppen auf der Oberfläche des Aluminiumnitridpulvers
nachstehend im einzelnen beschrieben wird, kann es durch
eine nasse oder trockene Kontaktbehandlung des
Aluminiumnitridpulvers zusammen mit 0.01 bis 10 Gew.-% eines
Sinterungshilfsmittels und eines Dispergierungsmittels, das
eine oleophile Gruppe enthält, durchgeführt werden. Werden
solche oleophile Gruppen auf der Oberfläche des
Aluminiumnitridpulvers eingeführt, werden die Wasserbeständigkeit und
die Hydrolysebeständigkeit des Aluminiumnitridpulvers
deutlich verbessert.
-
Zusätzlich kann man, falls die Abstichdichte des
Aluminiumnitridpulvers mindestens 1.0 g/cm³ beträgt, leicht einen
hochdichten Formkörper erhalten. Als Ergebnis wird der Grad
der Schrumpfung während des Sinterns gering, sodaß ein
gesinterter Körper mit guter Formgenauigkeit leicht erhalten
werden kann.
-
Nun werden die erfindungsgemäßen Herstellungsverfahren
beschrieben.
-
Zuerst wird ein Aluminiumnitridpulver durch Umsetzung
eines Gemisches eines Aluminiumoxidpulvers und eines
Kohlenstoffpulvers in einer stickstoffhaltigen Atmosphäre bei 1500
bis 1700ºC während 2 bis 10 Stunden im reduktiven
Nitridierungsverfahren synthetisiert.
-
Als verwendetes Aluminiumoxidpulver, das eine der
Ausgangssubstanzen bei der vorliegenden Erfindung darstellt,
können nicht nur die durch das Bayer-Verfahren, die die am
häufigsten im Handel erhältlichen darstellen, sondern auch
die mit verschiedenen anderen Verfahren hergestellten,
verwendet werden. Das Aluminiumoxidpulver weist bevorzugt einen
durchschnittlichen Teilchendurchmesser von nicht mehr als 5
um und stärker bevorzugt nicht mehr als 3 um auf. Jedoch
wird bevorzugt, daß das Aluminiumoxidpulver niedrige Anteile
an metallischen Verunreinigungen aufweist, die kaum während
der reduktiven Nitridierungsreaktion flüchtig sind, wie
Silicium und Titan.
-
Weiter wird bevorzugt, daß das Kohlenstoffpulver, das
ein anderes, bei der vorliegenden Erfindung verwendetes
Ausgangsmaterial darstellt, ein feines Pulver mit
höchstmöglicher Reinheit ist. Stärker bevorzugt weist das
Kohlenstoffpulver einen Teilchendurchmesser der primären Teilchen von
nicht mehr als 1 um und einen Aschegehalt von nicht mehr als
0.3 Gew.-% auf. Beispiele des verwendbaren
Kohlenstoffpulvers schließen Acetylenruß, Kanalruß und Ofenruß ein. Von
diesen wird Acetylenruß vom Gesichtspunkt der hohen Reinheit
bevorzugt. Weiter ist es vorteilhaft, falls die nachfolgende
Dispersion leicht erreicht werden soll, jene zu verwenden,
die auf eine Größe von 0.3 bis 1.5 mm granuliert wurden,
oder vom Gesichtspunkt der Handhabung, jene, die im
pulverförmigem Zustand komprimiert wurden.
-
Als Verfahren zum Mischen und Dispergieren des
Aluminiumoxidpulvers und Kohlenstoffpulvers sind übliche Verfahren
verwendbar, wie ein Ultraschalldispersionsverfahren, sowie
jene unter Verwendung verschiedener Mischapparaturen, wie
einer Kugelmühle oder einem Vertikalgranulator. Vorzugsweise
sind die Teile einer solchen Apparatur, die in direkten
Kontakt mit den Ausgangssubstanzen gebracht werden, aus einem
Material hergestellt, in dem keine metallischen
Verunreinigungen enthalten sind. Als solches Material können
geeigneterweise synthetische Harze, wie Polyethylen, Nylon und
Polyurethan, natürliche oder synthetische Kautschuke und
Aluminiumoxid oder Aluminiumnitrid verwendet werden. Es sind
auch mit den vorstehenden Substanzen kaschierte oder
beschichtete Materialien verwendbar.
-
Als Verfahren zur Trocknung des Gemisches können
übliche industrielle Verfahren verwendet werden. Falls die
Aufschlämmungskonzentration während des Mischens gering ist,
woraus sich leicht zum Beispiel eine Abtrennung des
Aluminiumoxidpulvers vom Kohlenstoffpulver während des
Trocknens ergibt, wird jedoch eine Sprühtrocknung,
Gefriertrocknung oder ein Verfahren unter Verwendung eines
Rotationsverdampfers vorzugsweise verwendet. Weiter kann, falls
gewünscht, zusätzlich zum Mischen und Trocknen eine
Granulierung der Teilchen auf eine Größe von etwa 20 um bis 3 mm
durchgeführt werden. In diesem Fall gibt es einen Vorteil
vom Gesichtspunkt der leichteren Handhabung während der
nachfolgenden Verfahrensschritte.
-
Um leicht die reduktive Nitridierungsreaktion
durchzuführen, ist die Menge des umgesetzten Kohlenstoffpulvers
mindestens äquivalent zu der des Aluminiumoxidpulvers, das
auch umgesetzt wird. Das Mischungsverhältnis des
Aluminiumoxidpulvers und des Kohlenstoffpulvers beträgt vorzugsweise
3 bis 10 und stärker bevorzugt 3.2 bis 7 in bezug auf das
Molverhältnis Kohlenstoff/Aluminiumoxid. Ist das
Molverhältnis geringer als 3, verbleibt unreagiertes Aluminiumoxid.
Übersteigt es andererseits 10, ist es nicht nur schwierig,
den Kohlenstoff im nachfolgenden Schritt zu entfernen,
sondern auch vom wirtschaftlichen Gesichtspunkt aus nicht
bevorzugt. Demgemäß ist das durch die reduktive
Nitridierungsreaktion erhaltene Reaktionsprodukt üblicherweise ein
Gemisch des Aluminiumnitridpulvers und überschüssigem
Kohlenstoffpulver. Das Gemisch wird bei 600 bis 750ºC zum Brennen
und zur Entfernung des überschüssigen Kohlenstoffs in
trokkener Luft gefeuert, wobei ein Aluminiumnitridpulver
erhalten wird.
-
Das durch diese Schritte erhaltene
Aluminiumnitridpulver ist ein Pulver, das geringe Menge an koagulierten
Teilchen enthält und eine niedrige Abstichdichte aufweist.
-
Bei der vorliegenden Erfindung werden das durch die
vorstehend beschriebene reduktive Nitridierungsreaktion
erhaltene Gemisch aus Aluminiumnitridpulver und überschüssigem
Kohlenstoffpulver pulverisiert und dann an der Luft bei 600
bis 750ºC gefeuert, um es zu brennen und den Überschuß an
Kohlenstoff zu entfernen, wobei ein Aluminiumnitridpulver
mit einer hohen Abstichdichte erhalten wird, das eine
geringere Bildung von koagulierten Teilchen aufweist.
-
Bei der vorliegenden Erfindung werden das durch die
vorstehend beschriebene reduktive Nitridierungsreaktion
erhaltene Gemisch aus Aluminiumnitridpulver und überschüssigem
Kohlenstoffpulver an der Luft bei 600 bis 750ºC gefeuert, um
es zu brennen und den Überschuß an Kohlenstoff zu entfernen,
und dann pulverisiert, wobei ein Aluminiumnitridpulver mit
einer hohen Abstichdichte erhalten wird, das eine geringere
Bildung von koagulierten Teilchen aufweist.
-
Zur Durchführung der Pulverisierung können übliche
Mühlen, wie eine Kugelmühle, eine Vibrationsmühle und eine
Jetmühle, verwendet werden. Jedoch ist das
Aluminiumnitridpulver leicht hydrolysierbar, sodaß sein Sauerstoffgehalt
leicht während des Pulverisierungsstadiums zunimmt. Weiter,
falls die BET-spezifische Oberfläche während des
Pulverisierens oder der Gehalt an feinen Pulvern mit einer Größe
von weniger als 1 um zunimmt, wird die Oberfläche des
Aluminiumnitridpulvers leicht oxidiert, woraus sich eine
Erhöhung des Sauerstoffgehalts ergibt. Demgemäß muß die
Pulverisierung so durchgeführt werden, daß die BET-spezifische
Oberfläche nicht mehr als 6 m² und der Gehalt an feinen
Pulvern mit einer Größe von weniger als 1 um nicht mehr als 50
% und vorzugsweise nicht mehr als 30 % beträgt.
-
Weiter wird die Pulverisierung vorzugsweise an
trockener Luft oder in trockenem Stickstoffgas für einen möglichst
kurzen Zeitraum durchgeführt. Üblicherweise wird die
Pulverisierung vorzugsweise in trockener Luft oder einem
trokkenen Stickstoffgas für einen möglichst kurzen Zeitraum
durch Zugabe einer geeigneten Menge eines
Pulverisierungshilfsmittels, wie Methanol, Ölsäure, Laurinsäure,
Calciumstearat
und Arylalkylsulfonen, zur Erhöhung der
Pulverisierungsleistung durchgeführt. Außerdem werden, da eine
Verunreinigung durch metallische Verunreinigungen, wie Eisen
und Silicium, abhängig von den Materialien der
Pulverisierungsapparatur und dem Pulverisierungsmedium entsteht,
vorzugsweise aus Aluminiumnitrid oder Aluminiumoxid
hergestellte oder mit Plastik oder Kautschuken ausgekleidete oder
beschichtete verwendet.
-
In einer anderen Ausführungsform der vorliegenden
Erfindung wird das mit der vorstehend beschriebenen reduktiven
Nitridierungsreaktion erhaltene Aluminiumnitridpulver mit
0.01 bis 10 Gew.-% eines Sinterungshilfsmittels und weiter
mit 0.05 bis 2.0 Gew.-% eines Dispergierungsmittels, das
eine oleophile Gruppe aufweist, gemischt, um eine trockene
Kontaktbehandlung durchzuführen, wobei ein
Aluminiumnitridpulver, das 0.5 bis 10 Gew.-% des
Sinterungshilfsmittels enthält, mit einer oleophilen Oberfläche und einer
Abstichdichte von mindestens 1.0 g/cm³ erhalten wird.
-
Das hier verwendete Aluminiumnitridpulver ist ein mit
der vorstehend beschriebenen reduktiven
Nitridierungsreaktion erhaltenes, weist aber vom Standpunkt des Erhalts einer
hohen thermischen Leitfähigkeit des gesinterten Körpers
vorzugsweise einen Sauerstoffgehalt von nicht mehr als 2.0
Gew.-%, einen Eisengehalt von nicht mehr als 80 T.p.M (ppm),
einen Siliciumgehalt von nicht mehr als 150 T.p.M (ppm) und
einen Titangehalt von nicht mehr als 30 T.p.M (ppm) auf.
-
Als Sinterungshilfsmittel kann eines der
vorgeschlagenen ohne besondere Einschränkungen verwendet werden.
Vorzugsweise können eine oder mehrere
Erdalkalimetallverbindungen, Yttriumverbindungen und Seltenerdmetallverbindungen
verwendet werden. Stärker bevorzugt können eine oder mehrere
Verbindungen, ausgewählt aus Calciumcarbonat,
Strontiumcarbonat und Yttriumoxid verwendet werden. Eine geeignete Menge
des verwendeten Sinterungshilfsmittels liegt im Bereich von
0.01 bis 10 Gew.-%. Ist die Menge geringer als 0.01 Gew.-%,
besteht keine Wirkung in der Verbesserung der
Sinterungseigenschaften und der thermischen Leitfähigkeit des
gesinterten
Körpers. Übersteigt andererseits die Menge 10 Gew.-%,
verbleibt, obwohl eine Verbesserung der
Sinterungseigenschaften bewirkt wird, eine große Menge des
Sinterungshilfsmittelbestandteils im gesinterten Körper, sodaß eine hohe
thermische Leitfähigkeit des gesinterten Körpers nicht
erhalten werden kann. Weiter weist das Sinterungshilfsmittel
vorzugsweise einen durchschnittlichen Teilchendurchmesser
von nicht mehr als 3 um auf.
-
Weiter umfassen Beispiele des bei der vorliegenden
Erfindung verwendbaren Dispergierungshilfsmittels, das eine
oleophile Gruppe enthält, höhere Fettsäuren, die 10 bis 18
Kohlenstoffatome enthalten, wie Decansäure, Dodecansäure und
Ölsäure, und Salze davon (der hier verwendete Begriff "Salz
einer Säure" bedeutet ein Salz von Ammonium, Na, K, Mg, Ca,
Sr, Al oder Y); Schwefelsäureestersalze höherer Alkohole,
die 10 bis 18 Kohlenstoffatome enthalten, wie Decylsulfat
und Dodecylsulfat; Alkylarylsulfonsäureestersalze, bei denen
die Alkyleinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome und die
Aryleinheit 6 bis 12 Kohlenstoffatome enthält, wie
Dodecylbenzolsulfonsäure; Dialkylsulfobernsteinsäuresalze, in denen die
Alkyleinheit 4 bis 12 Kohlenstoffatome enthält, wie Di-2-
ethylhexylsulfosuccinat;
Polyoxyethylenalkylschwefelsäureether, bei denen die Alkyleinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome
enthält und die Molzahl des addierten Ethylenoxids 7 bis 13
beträgt, wie Polyoxyethylendecyletherschwefelsäuresalz;
Polyoxyethylen-höhere Alkohole-Ether, bei denen deren
Alkoholeinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome enthält und die
Molzahl des addierten Ethylenoxids 7 bis 13 beträgt, wie
Polyoxyethylendecylether; Polyoxyethylenalkylphenolether, in
denen die Alkyleinheit 8 bis 18 Kohlenstoffatome enthält und
die Molzahl des addierten Ethylenoxids 7 bis 13 beträgt, wie
Polyoxyethylenoctylphenolether; Sorbitan-höhere
Fettsäureester, in denen deren Fettsäureeinheit 10 bis 18
Kohlenstoffatome enthält, wie Sorbitandecanat und Sorbitanoleat;
Polyoxyethylensorbitanfettsäureester, in denen die höhere
Fettsäureeinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome enthält und die
Molzahl des addierten Ethylenoxids 7 bis 13 beträgt, wie
Polyoxyethylensorbitandecanat und
Polyoxyethylensorbitanoleat; Polyoxyethylen-höhere Fettsäureester, in denen deren
höhere Fettsäureeinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome enthält
und die Molzahl des Ethylenoxids 7 bis 13 beträgt, wie
Polyoxyethylendecanat; Glycerin-höhere Fettsäureester, in denen
deren höhere Fettsäureeinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome
enthält, wie Dodecansäureglycerid, Octadecansäureglycerid
und Ölsäureglycerid; höhere Alkylaminessigsäuresalze, in
denen die Alkyleinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome enthält,
wie Decylaminacetat; Polyoxyethylenalkylamine, in denen die
Alkyleinheit 10 bis 18 Kohlenstoffatome enthält und die
Molzahl des addierten Ethylenoxids 7 bis 13 beträgt, wie
Polyoxyethylendecylamin; Phosphorsäureester einer C&sub1;&sub0;-C&sub1;&sub8;
höheren Fettsäure, wie Lecithin; und Organoaluminiumhaftmittel,
wie Acetoalkoxyaluminiumdiisopropylate. Diese Verbindungen
können allein oder in einem Gemisch verwendet werden. Das
Dispergierungsmittel, das eine oleophile Gruppe enthält,
kann wie es ist oder in einem in einem geeigneten
Lösungsmittel gelösten oder dispergierten Zustand verwendet werden.
-
Obwohl die Menge des eine oleophile Gruppe enthaltenden
Dispergierungsmittels abhängig von der Oberfläche des
verwendeten Aluminiumnitridpulvers oder der Art des
Dispergierungsmittels variiert, beträgt sie geeigneterweise 0.05 bis
2.0 Gew.-%. Ist die Menge geringer als 0.05 Gew.-%, tritt
eine Wirkung, daß die Oberfläche des Aluminiumnitridpulvers
oleophil wird, nicht wesentlich auf. Übersteigt sie
andererseits 2.0 Gew.-%, ist nicht nur die Oberfläche des
Aluminiumnitridpulvers klebrig, sondern es wird wirtschaftlich
nicht bevorzugt.
-
Als Verfahren zur Einführung oleophiler Gruppen wird
vorzugsweise ein Trockenkontaktbehandlungsverfahren gewählt,
in dem das vorstehende eine oleophile Gruppe enthaltende
Dispergierungsmittel oder eine Lösung davon zum
Aluminiumnitridpulver und Sinterungshilfsmittel gegeben, anschließend
gemischt und in einer Kugelmühle oder ähnlichem pulverisiert
wird. Obwohl die oleophilen Gruppen in einem
Naßkontaktbehandlungsverfahren eingeführt werden können, in dem das
Aluminiumnitridpulver
und das Sinterungshilfsmittel in einer
Lösung des eine oleophile Gruppe enthaltenden
Dispergierungsmittels dispergiert werden, ist das nicht immer ein
wirtschaftlich geeignetes Verfahren, da das Verfahren einen
Trocknungsschritt erfordert. Weiter ist es gemäß diesem
nassen Verfahren schwierig, ein Pulver mit einer hohen
Abstichdichte zu erhalten.
-
Das Trockenkontaktbehandlungsverfahren kann mit Hilfe
einer für die übliche Dekoagulierung oder Pulverisierung
verwendeten Apparatur durchgeführt werden, wie einer
Kugelmühle, einer Vibrationsmühle und einer Jetmühle. Jedoch ist
das Aluminiumnitridpulver leicht hydrolysierbar, sodaß sein
Sauerstoffgehalt während des
Trockenkontaktbehandlungsstadiums zur Erhöhung neigt. Demgemäß wird die
Trockenkontaktbehandlung vorzugsweise an trockener Luft oder in einem
trockenen Stickstoffgas für einen möglichst kurzen Zeitraum
durchgeführt. Außerdem werden, da die Verunreinigung mit
metallischen Unreinheiten, wie Eisen und Silicium, von den
Materialien der Pulverisierungsapparatur und des
Pulverisierungsmediums abhängt, vorzugsweise die aus
Aluminiumnitrid oder Aluminiumoxid hergestellten oder mit Plastik oder
Kautschuken ausgekleideten oder beschichteten verwendet.
-
Das bei der vorliegenden Erfindung erhaltene
Aluminiumnitridpulver ist ein Pulver mit niedrigen Gehalten an
Sauerstoff, Eisen, Silicium und Titan, weist eine geringe Menge
koagulierter Teilchen, eine hohe Abstichdichte auf und ist
ausgezeichnet in der Formbarkeit. Wird das Pulver verwendet,
kann nicht nur der Grad der Schrumpfung während des Sinterns
vermindert werden, sondern es kann auch leicht ein
hochdichter gesinterter Körper, der im wesentlichen keine Poren
enthält und der eine hohe thermische Leitfähigkeit aufweist,
erhalten werden.
-
Wird weiter gemäß der vorliegenden Erfindung das
Aluminiumnitridpulver in Gegenwart eines trockenen
Sinterungshilfsmittels in Kontakt mit einem Dispergierungsmittel
gebracht, das eine oleophile Gruppe enthält, kann ein
Aluminiumnitridpulver mit einer guten Dispersion zwischem dem
Aluminiumnitridpulver
und dem Sinterungshilfsmittel erhalten
werden. Das entstandene Aluminiumnitridpulver ist ein leicht
sinterndes Aluminiumnitridpulver mit einer oleophilen
Oberfläche, das im wesentlichen frei von der Erzeugung
koagulierter Teilchen ist, eine hohe Abstichdichte aufweist und
ausgezeichnet in Hydrolysebeständigkeit und Formbarkeit ist.
Wird das Pulver verwendet, kann nicht nur der Grad der
Schrumpfung während des Sinterns vermindert werden, sondern
auch ein hochdichter gesinterter Körper, der im wesentlichen
keine Poren enthält und der eine hohe thermische
Leitfähigkeit aufweist, erhalten werden.
-
Demgemäß kann die vorliegende Erfindung eine für die
Herstellung stark thermisch leitender gesinterter Körper aus
Aluminiumnitrid geeignete Ausgangssubstanz bereitstellen.
-
Die vorstehende Erfindung wird nachstehend im einzelnen
in bezug auf die Beispiele und Vergleichsbeispiele
beschrieben.
Beispiel 1
-
2600 g Ionenaustausch-Wasser, in dem 306 g eines
Aluminiumoxidpulvers mit einem niedrigen Natriumgehalt (Reinheit:
99.9 %, durchschnittlicher Teilchendurchmesser gemessen mit
einem Sedigraph: 0.7 um, Gehalt an Teilchen mit einem
Teilchendurchmesser von nicht mehr als 1 um: 80 %), 216 g eines
100 %igen gepreßten Produkts von Acetylenruß mit einem
Aschegehalt von 0.005 %, 11.3 g Aluminiumnitrat
[Al(NO&sub3;)&sub3; 9H&sub2;O), 5.2 g Polyethylenglycol und 15.1 g eines
nichtionischen grenzflächenaktiven Mittels, umfassend
Polyoxyethylenalkylphenylether (Noigen EA137, ein Warenzeichen
der Dai-ichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd.), gelöst waren, wurden
zusammen mit 600 Stück Nylonkugeln mit einem Durchmesser von
15 mm in einen aus Polyethylen hergestellten Behälter
eingebracht und naß mit einer Rotationsgeschwindigkeit von 40 Upm
10 Stunden lang gemischt.
-
Die so erhaltene gemischte Aufschlämmung wurde in einer
Trocknungsapparatur getrocknet. 500 g der getrockneten
Aufschlämmung wurden auf einer aus Graphit hergestellten Platte
gewogen und 7 Stunden lang unter einem Stickstoffgasstrom
mit einer Geschwindigkeit von 200 cm/Min. durch Feuern in
einem elektrischen Ofen auf 1580ºC reduktiv nitridiert.
Danach wurden 150 g des Reaktionsprodukts in einen 2
l-Behälter aus Polyethylen gegeben und 2.5 kg aus Aluminiumoxid
hergestellte Kugeln mit einem Durchmesser von 15 mm und 1.5
g Laurinsäure zugegeben. Nach gründlichem Spülen des
Behälters mit Stickstoffgas wurde das Gemisch in einer Kugelmühle
mit einer Rotationsgeschwindigkeit von 60 Upm 3 Stunden lang
trocken pulverisiert. Die pulverisierte Substanz wurde
weiter an trockener Luft bei 700ºC 3 Stunden lang gefeuert,
um sie zu brennen und den Überschuß an Kohlenstoff zu
entfernen, wobei ein Aluminiumnitridpulver erhalten wurde. Die
verschiedenen physikalischen Eigenschaften dieses
Aluminiumnitridpulvers sind in Tabelle 1 aufgeführt. Dieses Pulver
war ein hochreines feines Pulver, das im wesentlichen frei
von der Erzeugung koagulierter Teilchen ist und eine scharfe
Teilchengrößenverteilung aufweist.
-
Die Messungen des Sauerstoffgehalts, des Gehalts an
Metallionen, die Teilchengrößenverteilung und die Schüttdichte
und Abstichdichte wurden gemäß dem
Impulsinfrarotabsorptionsverfahren (Modell TC-436 einer Sauerstoff-Stickstoff-
Simultananalyseapparatur, hergestellt durch LECO Corp.), dem
ICP-Emissionsspektroskopie-Analyseverfahren (Quantolet GQM-
75, hergestellt durch Shimadzu Corporation), dem Sedigraph
(Sedi Graph 5000ET, hergestellt durch Micromeritics Corp.)
bzw. dem Verfahren gemäß JIS H-1902 durchgeführt. Die
jeweiligen Messungen in den folgenden Beispielen und
Vergleichsbeispielen wurden genauso, wie vorstehend
beschrieben, durchgeführt.
-
Zu diesem Pulver wurden als Sinterungshilfsstoffe 1
Gew.-%, berechnet als CaO, Calciumcarbonat und 3 Gew.-%
Yttriumoxid gegeben und das Gemisch unter einem Druck von
1500 kg/cm² preßgeformt, wobei ein Formkörper erhalten
wurde. Der Formkörper wurde in ein aus Aluminiumnitrid und
Bornitrid gemischtes Pulver eingebettet und bei 1850ºC 3
Stunden lang unter Atmosphärendruck gesintert. Der
Formkörper
wies eine hohe relative Dichte von 58.5 % auf und zeigte
einen niedrigen Grad der Schrumpfung von 16 % während des
Sinterns. Weiter war der entstandene gesinterte Körper ein
porenfreier gesinterter Körper und zeigte ein hohe
thermische Leitfähigkeit von 200 W/mK.
-
Die Messung der thermischen Leitfähigkeit wurde mit dem
Laserblitzlichtverfahren (Modell TC-7000, hergestellt durch
Shinku Riko K.K.) durchgeführt. Die Messung der thermischen
Leitfähigkeit in den folgenden Beispielen und
Vergleichsbeispielen wurde genauso, wie vorstehend beschrieben,
durchgeführt.
Beispiel 2
-
Ein Reaktionsprodukt eines Aluminiumnitridpulvers und
eines Kohlenstoffpulvers wurde durch die gleiche
Nitridierungsreaktion wie im Beispiel 1 erhalten, außer daß ein
mit dem Bayer-Verfahren erhaltenes übliches
Aluminiumoxidpulver (Reinheit: 99.7%, durchschnittlicher
Teilchendurchmesser: 0.6 um, Gehalt der Teilchen mit einem
Teilchendurchmesser von nicht mehr als 1 um: 80%) als
Aluminiumoxidausgangssubstanz verwendet wurde. Danach wurde dieses
Reaktionsprodukt an trockener Luft 3 Stunden lang auf 700ºC
gefeuert, um es zu brennen und den Überschuß an Kohlenstoff zu
entfernen, wobei ein Aluminiumnitridpulver erhalten wurde.
150 g dieses Aluminiumnitridpulvers wurden in einen 2
l-Behälter aus Polyethylen gegeben, und 2.5 kg aus Aluminiumoxid
hergestellte Kugeln mit einem Durchmesser von 15 mm und 1.5
g Methanol wurden zugegeben. Nach gründlichem Spülen des
Behälters mit trockener Luft wurde das Gemisch in einer
Kugelmühle mit einer Rotation von 60 Upm 3 Stunden lang
pulverisiert.
-
Verschiedene physikalische Eigenschaften dieses
Aluminiumnitridpulvers sind in Tabelle 1 aufgeführt. Dieses
Pulver war ein hochreines feines Pulver, das im wesentlichen
frei von der Erzeugung koagulierter Teilchen war und eine
scharfe Teilchengrößenverteilung aufwies.
-
Das entstandene Pulver wurde genauso wie im Beispiel 1
geformt und gesintert, um einen Formkörper zu bilden. Der
Formkörper hatte eine hohe relative Dichte von 59 % und
zeigte einen niedrigen Grad der Schrumpfung von 16 % während
des Sinterns. Weiter wies der entstandene gesinterte Körper
eine hohe thermische Leitfähigkeit von 205 W/mK auf.
Vergleichsbeispiel 1
-
2600 g Ionenaustausch-Wasser, in dem 306 g eines
Aluminiumoxidpulvers mit einem niedrigen Natriumgehalt (Reinheit:
99.9 %, durchschnittlicher Teilchendurchmesser gemessen mit
einem Sedigraph: 0.7 um, Gehalt an Teilchen mit einem
Teilchendurchmesser von nicht mehr als 1 um: 80 %), 216 g eines
100 %igen gepreßten Produkts von Acetylenruß mit einem
Aschegehalt von 0.005 %, 11.3 g Aluminiumnitrat
[Al(NO&sub3;)&sub3; 9H&sub2;O), 5.2 g Polyethylenglycol und 15.1 g eines
nichtionischen grenzflächenaktiven Mittels, umfassend
Polyoxyethylenalkylphenylether (Noigen EA137, ein Warenzeichen
der Dai-ichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd.), gelöst waren, wurden
zusammen mit 600 Stück Nylonkugeln mit einem Durchmesser von
15 mm in einen aus Polyethylen hergestellten Behälter
eingebracht und naß mit einer Rotationsgeschwindigkeit von 40 Upm
10 Stunden lang gemischt.
-
Die so erhaltene gemischte Aufschlämmung wurde in einer
Trocknungsapparatur getrocknet. 500 g der getrockneten
Aufschlämmung wurden auf einer aus Graphit hergestellten Platte
gewogen und 7 Stunden lang unter einem Stickstoffgasstrom
mit einer Geschwindigkeit von 200 cm/Min. durch Feuern in
einem elektrischen Ofen auf 1580ºC reduktiv nitridiert. Das
Reaktionsprodukt wurde dann 3 Stunden lang an trockener Luft
auf 700ºC gefeuert, um es zu brennen und den Überschuß an
Kohlenstoff zu entfernen, wobei ein Aluminiumnitridpulver
erhalten wurde. Verschiedene physikalische Eigenschaften
dieses Aluminiumnitridpulvers sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Dieses Pulver war ein hochreines feines Pulver, in dem
koagulierte Teilchen in geringem Maß vorhanden waren.
-
Das entstandene Pulver wurde genauso wie im Beispiel 1
geformt und gesintert, um einen Formkörper zu bilden. Der
Formkörper wies eine relative Dichte von 52 % auf und zeigte
einen hohen Grad der Schrumpfung von 20 % während des
Sinterns. Weiter zeigte der entstandene gesinterte Körper
eine hohe thermische Leitfähigkeit von 195 W/mK.
Tabelle 1
Beispiel
Vergleichsbeispiel
Sauerstoffgehalt (%)
Eisengehalt (ppm)
Siliciumgehalt (ppm)
Titangehalt (ppm)
Durchschn. Durchmesser (um)
Gehalt an größeren Teilchen als 2 um (%)
Gehalt an kleineren Teilchen als 1 um (%)
Schüttdichte (g/cm³)
Abstichdichte (g/cm³)
Beispiel 3
-
Das durch die reduktive Nitridierungsreaktion im
Beispiel 1 erhaltene Reaktionsprodukt wurde an trockener Luft 3
Stunden lang auf 700ºC gefeuert, um es zu brennen und den
Überschuß an Kohlenstoff zu entfernen, wobei ein
Aluminiumnitridpulver (a) erhalten wurde.
-
Verschiedene physikalische Eigenschaften dieses
Aluminiumnitridpulvers sind in Tabelle 2 aufgeführt. Dieses
Aluminiumnitridpulver war ein hochreines feines Pulver, das
eine relativ geringe Erzeugung an koagulierten Teilchen
aufwies.
-
Dann wurden 150 g dieses Pulvers und als
Sinterungshilfsmittel 2 g eines Calciumcarbonatpulvers und 4.5 g eines
Yttriumoxidpulvers in einen 2 l-Behälter aus Polyethylen
gegeben und 2.5 kg aus Aluminiumoxid hergestellte Kugeln mit
einem Durchmesser von 15 mm und als Dispergierungsmittel,
das eine oleophile Gruppe enthielt, 1.5 g Ölsäure zugegeben.
Nach gründlichem Spülen des Behälters mit trockener Luft
wurde das Gemisch in einer Kugelmühle mit einer
Rotationsgeschwindigkeit von 60 Upm 3 Stunden lang trocken
pulverisiert. Verschiedene physikalische Eigenschaften des
entstandenen Pulvers sind in Tabelle 2 aufgeführt. Dieses Pulver
war ein feines Pulver, das im wesentlichen frei von der
Erzeugung koagulierter Teilchen war und eine scharfe
Teilchengrößenverteilung aufwies. Weiter war dieses Pulver in keiner
Weise verträglich mit Wasser. Dann wurde dieses Pulver in
einer wäßrigen Lösung eines nicht ionischen
grenzflächenaktiven Mittels (Tween 60, ein Produkt der Nakarai Chemical
Co., Ltd.) dispergiert und seine Hydrolysierbarkeit
untersucht. Als Ergebnis änderte sich sogar nach Eintauchen
während 90 Tagen nicht der pH-Wert vom anfänglichen Wert von
6.1, sodaß es eine deutlich verbesserte
Hydrolysebeständigkeit aufwies.
-
Weiter wurde dieses Pulver bei 1500 kg/cm² preßgeformt,
wobei ein Formkörper gebildet wurde, der in ein aus
Aluminiumnitrid und Bornitrid gemischtes Pulver eingebettet und bei
1900ºC 3 Stunden lang unter Atmosphärendruck gesintert
wurde. Der Formkörper wies eine hohe relative Dichte von
58.5 % auf und zeigte einen niedrigen Grad der Schrumpfung
von 16 % während des Sinterns. Weiter war der entstandene
gesinterte Körper ein porenfreier gesinterter Körper und
zeigte ein hohe thermische Leitfähigkeit von 200 W/mK.
Beispiel 4
-
Das mit dem reduktiven Nitridierungsverfahren im
Beispiel 2 erhaltene Reaktionsprodukt wurde an trockener Luft
bei 700ºC 3 Stunden lang gefeuert, um es zu brennen und den
Überschuß an Kohlenstoff zu entfernen, wobei ein
Aluminiumnitridpulver (b) erhalten wurde.
-
Verschiedene physikalische Eigenschaften dieses
Aluminiumnitridpulvers sind in Tabelle 2 aufgeführt. Dieses
Aluminiumnitridpulver war ein hochreines feines Pulver mit
einer relativ geringen Erzeugung an koagulierten Teilchen.
-
Das Pulver wurde einer Trockenkontaktbehandlung mit
Hilfe einer Kugelmühle zusammen mit den
Sinterungshilfsmitteln und dem Dispergierungsmittel, das eine oleophile Gruppe
enthält, genauso wie im Beispiel 3 unterzogen. Verschiedene
physikalische Eigenschaften des entstandenen Pulvers sind in
Tabelle 3 aufgeführt. Dieses Pulver war ein feines Pulver,
das im wesentlichen frei von der Erzeugung koagulierter
Teilchen ist und eine scharfe Teilchengrößenverteilung
aufweist. Weiter war dieses Pulver in keiner Weise verträglich
mit Wasser. Dann wurde dieses Pulver in einer wäßrigen
Lösung dispergiert, die das gleiche grenzflächenaktive Mittel
wie im Beispiel 3 enthielt, um seine Hydrolysierbarkeit zu
untersuchen. Als Ergebnis änderte sich sogar nach Eintauchen
während 90 Tagen der pH-Wert der wäßrigen Lösung nicht vom
anfänglichen Wert von 5.9, sodaß es eine deutlich
verbesserte Hydrolysebeständigkeit aufwies.
-
Weiter wurde das entstandene Pulver genauso wie im
Beispiel 1 geformt und gesintert. Der entstandene Formkörper
wies eine hohe relative Dichte von 59 % auf und zeigte einen
niedrigen Grad der Schrumpfung von 16 % während des
Sinterns. Der gesinterte Körper zeigte eine thermische
Leitfähigkeit von 205 W/mK.
Vergleichsbeispiel 2
-
2600 g Ionenaustausch-Wasser, in dem 306 g eines
Aluminiumoxidpulvers mit einem niedrigen Natriumgehalt (Reinheit:
99.9 %, durchschnittlicher Teilchendurchmesser gemessen mit
einem Sedigraph: 0.8 um, Gehalt an Teilchen mit einem
Teilchendurchmesser von nicht mehr als 1 um: 78 %), 216 g eines
100 %igen gepreßten Produkts von Acetylenruß mit einem
Aschegehalt von 0.005 %, 11.3 g Aluminiumnitrat
[Al(NO&sub3;)&sub3; 9H&sub2;O], 5.2 g Polyethylenglycol und 15.1 g eines
nichtionischen grenzflächenaktiven Mittels, umfassend
Polyoxyethylenalkylphenylether (Noigen EA137, ein Warenzeichen
der Dai-ichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd.), gelöst waren, wurden
zusammen mit 600 Stück Nylonkugeln mit einem Durchmesser von
15 mm in einen aus Polyethylen hergestellten Behälter
eingebracht
und naß mit einer Rotationsgeschwindigkeit von 40 Upm
10 Stunden lang gemischt.
-
Die so erhaltene gemischte Aufschlämmung wurde in einer
Trocknungsapparatur getrocknet. 500 g der getrockneten
Aufschlämmung wurden auf einer aus Graphit hergestellten Platte
gewogen und 7 Stunden lang unter einem Stickstoffgasstrom
mit einer Geschwindigkeit von 200 cm/Min. durch Feuern in
einem elektrischen Ofen auf 1580ºC reduktiv nitridiert. Das
Reaktionsprodukt wurde dann 3 Stunden lang an trockener Luft
auf 700ºC gefeuert, um es zu brennen und den Überschuß an
Kohlenstoff zu entfernen, wobei ein Aluminiumnitridpulver
erhalten wurde. Verschiedene physikalische Eigenschaften des
Aluminiumnitridpulvers sind in Tabelle 3 aufgeführt. Dieses
Pulver war ein hochreines feines Pulver, in dem koagulierte
Teilchen in geringem Maß vorhanden waren. Weiter wurde
dieses Pulver in einer wäßrigen Lösung, die das gleiche
grenzflächenaktive Mittel wie im Beispiel 3 enthielt,
dispergiert, um die Hydrolysierbarkeit zu untersuchen. Als
Ergebnis stieg nach Eintauchen für nur einen Tag der pH-Wert der
wäßrigen Lösung von 5.8 auf 10.6, sodaß es wahrscheinlich
war, daß eine Hydrolyse stattfand.
-
Das entstandene Pulver wurde genauso wie im Beispiel 3
geformt und gesintert. Als Ergebnis wies der Formkörper eine
relative Dichte von 52 % und einen hohen Grad der
Schrumpfung von 20 % während des Sinterns auf. Weiter zeigte der
gesinterte Körper eine thermische Leitfähigkeit von 75 W/mK.
Tabelle 2
Physikalische Eigenschaften des Aluminiumpulvers
Sauerstoffgehalt (%)
Eisengehalt (ppm)
Siliciumgehalt (ppm)
Titangehalt (ppm)
Durchschn. Durchmesser (um)
Gehalt an größeren Teilchen als 2 um (%)
Gehalt an kleineren Teilchen als 1 um (%)
Schüttdichte (g/cm³)
Abstichdichte (g/cm³)
Tabelle 3
Beispiel
Vergleichsbeispiel
Eisengehalt (ppm)
Siliciumgehalt (ppm)
Titangehalt (ppm)
CaCO&sub3; Gehalt (%)
Y&sub2;O&sub3; Gehalt (%)
Durchschn. Durchmesser (um)
Gehalt an größeren Teilchen als 2 um (%)
Gehalt an
kleineren Teilchen als 1 um (%)
Schüttdichte (g/cm³)
Abstichdichte (g/cm³)
Beispiel 5
-
Jedes der in den Beispielen 3 und 4 erhaltenen
Aluminiumnitridpulver (a) und (b) wurde zusammen mit dem
Sinterungshilfsmittel und dem Dispergierungsmittel, das, wie in
Tabelle 4 aufgeführt, eine oleophile Gruppe enthielt,
genauso wie im Beispiel 3 einer Trockenkontaktbehandlung
unterzogen.
-
Alle entstandenen Aluminiumnitridpulver waren mit
Wasser nicht verträglich und zeigten eine Oleophilie.
Verschiedene Eigenschaften dieser Aluminiumnitridpulver wurden
genauso wie im Beispiel 3 beurteilt, die Ergebnisse sind in
Tabelle 4 aufgeführt.
-
100 g jedes so erhaltenen Aluminiumnitridpulvers wurden
zu 100 ml n-Butanollösung, in der 1 g Acrylbindemittel (CB-
1, ein Produkt der Sanyo Chemical Co., Ltd.) gelöst war,
gegeben, anschließend in einer Kugelmühie 6 Stunden lang
gemischt und dispergiert. Nach Trocknen wurde die Dispersion
durch ein Sieb Nr. 80 (US-Standard) geleitet. Das gesiebte
Pulver wurde mit 1500 kg/cm² preßgeformt, wobei ein
Formkörper gebildet wurde, der in ein gemischtes Pulver aus
Aluminiumnitrid und Bornitrid eingebettet und in einer
Stickstoffatmosphäre 3 Stunden lang unter Atmosphärendruck bei
1850ºC gesintert wurde. Die Eigenschaften der entstandenen
Formkörper und gesinterten Körper sind ebenfalls in Tabelle
4 aufgeführt.
Tabelle 4
Beispiel
Aluminiumnitridpulver
Dispergierungsmittel
Sinterungshilfmittel
Eisengehalt (ppm)
Siliciumgehalt (ppm)
Titangehalt (ppm)
Durchschn. Durchmesser (um)
Gehalt an größeren Teilchen als 2 um
Gehalt an kleineren Teilchen als 1 um
Schüttdichte (g/cm³)
Abstichdichte (g/cm³)
n-Dodecansäure
Ölsäureglycerid
Sorbitanoleat
Stearylalkohol
Tabelle 5 (Forts.)
Beispiel
Dichte des Formkörpers (%)
Schrumpfungsgrad (%)
Thermische Leitfähigkeit (W/mK)