DE68902500T2 - Katalysator und verfahren zur herstellung von aromatischen nitrilen. - Google Patents
Katalysator und verfahren zur herstellung von aromatischen nitrilen.Info
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Description
- Diese Erfindung betrifft einen Katalysator, der zur Verwendung beim Herstellen von aromatischen Nitrilen durch katalytische Reaktion einer Gasmischung, welche eine Alkyl-substituierte aromatische Verbindung, Ammoniak und Sauerstoff oder ein Gas, welches molekularen Sauerstoff enthält, über einen solchen Katalysator geeignet ist und ein Verfahren zum Herstellen von aromatischen Nitrilen unter Verwendung des Katalysators.
- Aromatische Nitrile sind Zwischenstufen, die in der organischen chemischen Industrie von Bedeutung sind. Zum Beispiel wird Phthalonitril als Ausgangsmaterial zum Herstellen von Xylylendiamin verwendet, welches als synthetische Harze, landwirtschaftliche Mittel und Härtungsmittel für Diisocyanat oder Epoxyharz brauchbar ist.
- Bisher sind verschiedene Verfahren zum Herstellen von aromatischen Nitrilen durch Umsetzen einer Alkyl-substituierten aromatischen Verbindung, Ammoniak und Sauerstoff vorgeschlagen worden und die japanische Patentveröffentlichung Nr. 45-19284 beschreibt die überlegene Leistungsfähigkeit eines ternären Katalysators, der aus Vanadium, Chrom und Bor zusammengesetzt ist. Weiter beschreibt das G.B.-Patent 1351523 die Überlegenheit des obigen ternären Katalysators, der ein Vanadiumoxid, ein Chromoxid und ein Boroxid in einem Atomverhältnis von 1:(0,5-2,0) : (0,1-1,2) in einer Menge von 30 - 60 Gew.-% auf einem Siliciumdioxidträger umfaßt.
- Dampfphasen-Ammoxidationsreaktionen von Alkyl-substituierten aromatischen Verbindungen erzeugen eine große Menge an Reaktionswärme. Deshalb ist die Kontrolle der Reaktionstemperatur sehr schwierig und ein Reaktor vom Fließbett-Typ ist besonders wirksam für die Reaktion. Die Erfindung von G.B.-Patent 135123, welches Siliciumdioxid als Träger verwendet, ist eine Verbesserung der Erfindung der japanischen Patentveröffentlichung Nr. 45-19284, und der Katalysator der ersteren wird in Fließbettreaktoren verwendet und weist ausgezeichnete Leistungsfähigkeit auf. Diese Katalysatoren des Standes der Technik haben jedoch eine mit der Zeit abnehmende Selektivität gegenüber den entsprechenden aromatischen Nitrilen, wenn sie für lange Zeit verwendet werden.
- Der Erfinder hat intensive Forschungen betrieben, um die Verminderung der Selektivität mit der Zeit zu verhindern. Es ist gefunden worden, daß dies durch Verwendung eines 4-Komponenten-Katalysators, bei dem zu dem ternären Katalysator, der ein Vanadiumoxid, ein Chromoxid und ein Boroxid auf einem Siliciumdioxidträger umfaßt, überdies ein Molybdänoxid zugegeben wird, erheblich verbessert werden kann.
- So stellt die vorliegende Erfindung einen Katalysator zur Verfügung, der zur Verwendung bei der Ammoxidation von Alkyl-substituierten aromatischen Verbindungen zu aromatischen Nitrilen geeignet ist, welcher ein Vanadiumoxid, ein Chromoxid, ein Molybdänoxid und ein Boroxid auf einem Siliciumdioxidträger umfaßt.
- Die vorliegende Erfindung stellt auch ein Verfahren zum Herstellen eines aromatischen Nitrils zur Verfügung, welches das Überleiten einer Gasmischung, die eine Alkyl-substituierte aromatische Verbindung, Ammoniak und Sauerstoff oder ein molekularen Sauerstoff enthaltendes Gas enthält, über einen Katalysator umfaßt, welcher ein Vanadiumoxid, ein Chromoxid, ein Molybdänoxid und ein Boroxid auf einem Siliciumdioxidträger umfaßt.
- Das Atomverhältnis von Vanadium : Chrom : Molybdän : Bor, welches Katalysatorkomponenten der vorliegenden Erfindung sind, ist vorzugsweise 1 : (0,5-2,0) : (0,01-1,2) : (0,01-1,2).
- Wie oben erwähnt ist, da die Reaktion der vorliegenden Erfindung eine starke Wärmeerzeugung beeinhaltet, es von Vorteil die Reaktion in einem Fließbett oder bewegten Bett zur Abführung der Reaktionswärme durchzuführen, um ein teilweises Erwärmen zu verhindern, obwohl die Merkmale des Katalysators in Erscheinung treten können und die ausgezeichnete Leistungsfähigkeit beibehalten werden kann, selbst wenn die Reaktion in einem Festbett durchgeführt wird.
- Ein Vanadiumoxid, ein Chromoxid, ein Molybdänoxid und ein Boroxid können als Rohmaterialien für den Katalysator verwendet werden. Alternativ können verschiedene Verbindungen, die leicht in die entsprechenden Oxide durch geeignete Behandlung wie Erwärmen umgewandelt werden, wenn der Katalysator hergestellt wird, verwendet werden. Diese Verbindungen schließen zum Beispiel Ammoniummetavanadat, Vanadylsulfat und Vanadiumsalze von organischen Säuren wie Oxalsäure und Weinsäure usw. als Vanadiumrohmaterialien ein; Chromsäure, Chromnitrat, Chromhydroxid, Ammoniumchromat, Ammoniumdichromat und Chromsalze von organischen Säuren wie Oxalsäure und Weinsäure usw. als Chromrohmaterialien; Ammoniummolybdat, Ammoniumparamolybdat, Molybdänsäure, Molybdänchlorid und Molybdänsalze von organischen Säuren wie Oxalsäure und Weinsäure als Molybdänrohmaterialien; Borsäure und Ammoniumborat als Borrohmaterialien.
- Als Siliciumdioxid, welches diese Katalysatorkomponenten trägt, z.B. Silicagel, kolloides Siliciumdioxid und wasserfreies Siliciumdioxid, welche in "Kagaku Binran (Handbook of Chemistry), Section of Applied Chemistry I", Seiten 256-258 (veröffentlicht von Maruzen Co. im Jahr 1986) beschrieben sind. Der gesamte Prozentsatz der Katalysator-Komponenten-Oxide in dem Katalysator ist 20-80 Gew.-%, vorzugsweise 30-60 Gew.-% (wobei die Oxide als V&sub2;O&sub5;, Cr&sub2;O&sub3;, MoO&sub3; bzw. B&sub2;O&sub3; ausgedrückt werden).
- Der vorliegende Katalysator kann durch bekannte Verfahren hergestellt werden. Zum Beispiel werden wäßrige Ammoniummolybdatlösung und wäßrige Borsäurelösung einer Lösung von Vanadiumoxalat und Chromoxalat zugegeben und dann wird ein Siliciumdioxidsol dazugegeben um eine Aufschlämmungsmischung zu erhalten. In diesem Fall wird wenn nötig ein Auflösungshilfsmittel für Borsäure verwendet. Das Auflösungshilfsmittel für Borsäure schließt mehrwertige Alkohole, α-Monooxycarbonsäuren und Dioxycarbonsäuren ein.
- Im Falle eines Fließbett-Katalysators wird die sich ergebende Mischung sprühgetrocknet und wenn nötig wird sie weiter bei 110 - 150ºC getrocknet und dann calciniert. Im Fall eines Festbett-Katalysators wird die Mischung zum Trocknen eingedampft und dann calciniert. Die Calcinierung wird bei 400 - 700ºC, vorzugsweise 450 - 650ºC während einiger Stunden oder mehr durchgeführt, wobei Luft durchgeleitet wird. Wenn vor dieser Calcinierung eine vorbereitende Calcinierung bei 200 - 400ºC durchgeführt wird, können bessere Ergebnisse erhalten werden.
- Die als Ausgangsmaterial in der vorliegenden Erfindung verwendeten Alkyl-substituierten aromatischen Verbindungen schließen z.B. Toluol, Ethylbenzol, Polymethylbenzol (wie Xylol, Mesitylen, Cymol und Durol), Diethylbenzol und Methylnaphthalin ein.
- Eine geeignete Konzentration der Alkyl-substituierten aromatischen Verbindung in der Gasmischung ist 0,5 - 5 Vol.-%, wenn Luft als Sauerstoffquelle verwendet wird.
- Die Menge des verwendeten Ammoniaks kann mindestens die theoretische Menge (1 Mol Ammoniak pro 1 Mol Alkylgruppe) sein. Das höhere molare Verhältnis von Ammoniak/aromatische Verbindung in der Gasmischung ist von Vorteil zur Verbesserung der Ausbeute an Nitril aus der aromatischen Verbindung, aber im Hinblick auf die Notwendigkeit, nicht umgesetztes Ammoniak wiederzugewinnen, ist die Menge an Ammoniak, die theoretische Menge oder mehr, vorzugsweise 2 - 10 mal soviel wie die theoretische Menge.
- Gewöhnlich wird Luft als Sauerstoffquelle verwendet und Stickstoff, Kohlendioxid oder Dampf kann als inertes Verdünnungsmittel verwendet werden. Die Menge von zuzuführendem Sauerstoff ist mindestens 1,5 mal soviel wie die theoretische Menge und vorzugsweise 2 - 50 mal soviel wie die theoretische Menge.
- Die Reaktionstemperatur kann in einem weiten Bereich von 300 - 500ºC, aber vorzugsweise 330 - 470ºC liegen. Wenn die Temperatur niedriger als 300ºC ist, ist die Umwandlung der aromatischen Verbindung des Rohmaterials niedrig und wenn sie höher als 500ºC ist, wird die Produktion von Kohlendioxid und Cyanwasserstoff gesteigert, was zu einer Verminderung der Ausbeute an Nitril führt. Die Reaktionstemperatur zum Erhalten der maximalen Ausbeute an Nitril hängt von der Art der aromatischen Verbindung, der Konzentration der Rohmaterialien, der Kontaktzeit und den Calcinierungsbedingungen des Katalysators ab. So wird bevorzugt, gegebenenfalls die Reaktionstemperatur innerhalb des oben genannten Bereichs in Abhängigkeit von den Bedingungen auszuwählen.
- Die Kontaktzeit der Gasmischung mit dem Katalysator kann über einen weiten Bereich hin variiert werden, aber beträgt vorzugsweise 0,5 - 30 sec.
- Die Reaktion der vorliegenden Erfindung wird gewöhnlich unter Atmosphärendruck ausgeführt, aber sie kann unter erhöhtem oder vermindertem Druck ausgeführt werden.
- Das Sammeln des Reaktionsproduktes kann durch jedes geeignete Verfahren bewirkt werden, z.B. durch Abkühlen auf eine Temperatur, die ausreicht, um das Produkt niederzuschlagen oder durch Waschen des Reaktionsproduktgases mit Wasser oder einem anderen geeigneten Lösungsmittel.
- Gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung, welches das Ausführen der Katalysatorreaktion einer Gasmischung, die eine Alkyl-substituierte aromatische Verbindung, Ammoniak und Sauerstoff oder ein molekularen Sauerstoff enthaltendes Gas enthält, umfaßt, wobei ein Katalysator verwendet wird, der ein Vanadiumoxid, ein Chromoxid, ein Molybdänoxid und ein Boroxid auf einem Siliciumdioxidträger umfaßt, um dadurch aromatische Nitrile herzustellen, ist die Verminderung der Selektivität gegenüber den entsprechenden aromatischen Nitrilen mit der Zeit sehr gering und eine stabile Leistung des Katalysators kann über einen langen Zeitraum erhalten werden, wie durch die folgenden Beispiele gezeigt wird.
- Die vorliegende Erfindung wird in größerer Ausführlichkeit durch die folgenden Beispiele und Vergleichsbeispiele erläutert.
- 500 ml Wasser wurden zu 247 g Vanadiumpentoxid, V&sub2;O&sub5; gegeben, gefolgt von Erwärmen auf 80 - 90ºC. Dann wurden 514 g Oxalsäure, (COOH)&sub2;2H&sub2;O allmählich mit kräftigem Rühren zugegeben, um eine Vanadyloxalatlösung zu erhalten. Getrennt davon wurden 400 ml Wasser zu 1029 g Oxalsäure gegeben, gefolgt von Erwärmen auf 50 - 60ºC. Dann wurde eine Lösung von 271 g Chromsäureanhydrid CrO&sub3; in 200 ml Wasser allmählich zu der Oxalsäurelösung unter kräftigem Rühren gegeben, um eine Chromoxalatlösung zu erhalten.
- Die daraus hervorgehende Chromoxalatlösung wurde tropfenweise mit der resultierenden Vanadyloxalatlösung bei 50 - 60ºC vermischt, um eine Vanadiumchromlösung herzustellen, zu der 1667 g eines wäßrigen 30 Gew.-%igen Siliciumdioxidsols weiter zugegeben wurden.
- Zu dieser Aufschlämmungslösung wurden 84 g Borsäure H&sub3;BO&sub3; zugegeben, dann wurde diese Aufschlämmung gut durchgemischt und konzentriert, bis die Menge der Flüssigkeit etwa 3570 g erreichte.
- Diese Katalysatorlösung wurde bei einer Einlaßgastemperatur von 250ºC und einer Auslaßgastemperatur von 130ºC sprühgetrocknet. Der so sprühgetrocknete Katalysator wurde in einem Trockner von 130ºC 12 h lang getrocknet. Dann wurde der Katalysator bei 400ºC 0,5 h lang vorbereitend calciniert und danach bei 550ºC 8 h lang calciniert, wobei Luft durchgeleitet wurde. Dieser Katalysator hatte ein Atomverhältnis V : Cr : B : von 1 : 1 : 0,5 und eine Oxidkonzentration von 50 Gew.-%.
- 40 ml des resultierenden Katalysators wurden in einen Reaktor gepackt, der einen Innendurchmesser von 23 mm hatte, der in einem geschmolzenen Salzbad erwärmt wurde, eine vorerhitzte Gasmischung, die aus 3,0 Mol-% m-Xylol, 21,0 Mol-% Ammoniak und 76,0 Mol-% Luft bestand, wurde mit dem Katalysator bei einer Raumgeschwindigkeit (SV) von 750 h&supmin;¹ und bei 420ºC in Kontakt gebracht, was die maximale Ausbeute an Isophthalonitril ergibt. Die Ausbeute an Isophthalonitril und m-Tolunitril betrug 81,2 Mol-% bzw. 2,7 Mol-% bezogen auf das m-Xylol. Die Selektivität des Katalysators für Isophthalonitril zu dem umgesetzten m-Xylol betrug 82,2 Mol-%.
- Mittels des oben genannten Verfahrens wurde die Reaktion 6 Monate lang fortgeführt, wobei die Reaktionstemperatur in geeigneter Weise auf die Temperatur eingestellt wurde, bei der die maximale Ausbeute an Isophthalonitril erhalten wird. Die Ausbeute an Isophthalonitril und m-Tolunitril betrug 75,2 Mol-% bzw. 2,2 Mol-% bezogen auf das m-Xylol. Die Selektivität des Katalysators für Isophthalonitril zu dem umgesetzten m-Xylol betrug 76,1 Mol-%.
- 500 ml Wasser wurden zu 242 g Vandiumpentoxid, V&sub2;O&sub5; gegeben, gefolgt von Erwärmen auf 80 - 90ºC. Dann wurden 503 g Oxalsäure, (COOH)&sub2;2H&sub2;O allmählich mit kräftigem Rühren zugegeben, um eine Vanadyloxalatlösung zu erhalten. Getrennt davon wurden 400 ml Wasser zu 1016 g Oxalsäure gegeben, gefolgt von Erwärmen auf 50 - 60ºC. Dann wurde eine Lösung von 266 g Chromsäureanhydrid CrO&sub3; in 200 ml Wasser zu der Oxalatlösung unter kräftigem Rühren gegeben, um eine Chromoxalatlösung zu erhalten.
- Die daraus hervorgehende Chromoxalatlösung wurde mit der resultierenden Vanadyloxalatlösung vermischt, um eine Vanadiumchromlösung herzustellen. Zu dieser Lösung wurden tropfenweise eine Lösung von 47 g Ammoniumparamolybdat (NH&sub4;)&sub6;Mo&sub7;O&sub2;&sub4;4H&sub2;O in 300 ml Wasser und weiterhin 1667 g eines wäßrigen 30 Gew-%igen Siliciumdioxidsols zugegeben.
- Zu dieser Aufschlämmungslösung wurden 33 g Borsäure H&sub3;BO&sub3; zugegeben, dann wurde diese Aufschlämmung gut durchgemischt und konzentriert, bis die Menge der Flüssigkeit etwa 3800 g erreichte.
- Diese Katalysatorlösung wurde bei einer Einlaßgastemperatur von 250ºC und einer Auslaßgastemperatur von 130ºC sprühgetrocknet. Der so sprühgetrocknete Katalysator wurde in einem Trockner von 130ºC 12 h lang getrocknet. Dann wurde der Katalysator vorbereitend bei 400ºC 0,5 h lang calciniert und danach bei 550ºC 8 h lang calciniert, wobei Luft durchgeleitet wurde. Dieser Katalysator hatte ein Atomverhältnis V : Cr : Mo : B von 1 : 1 : 0,1 : 0,2 und eine Oxidkonzentration von 50 Gew.-%.
- In der gleichen Weise wie im Vergleichsbeispiel 1 wurde der resultierende Katalysator auf Aktivität und Änderung der Leistung mit der Zeit hin untersucht.
- Eine aus 3,0 Mol-% m-Xylol, 21,0 Mol-% Ammoniak und 76,0 Mol-% Luft bestehende Gasmischung wurde mit dem Katalysator bei einer Raumgeschwindigkeit (SV) von 750 h&supmin;¹ und bei 400ºC in Fließkontakt gebracht, welches eine Temperatur ist, die die maximale Ausbeute an Isophthalonitril ergibt. Die Ausbeute an Isophthalonitril und m-Tolunitril betrug 82,7 Mol-% bzw. 1,3 Mol-% bezogen auf das m-Xylol. Die Selektivität des Katalysators für Isophthalonitril gegenüber dem umgesetzten m-Xylol betrug 83,5 Mol-%.
- Mittels des oben genannten Verfahrens wurde die Reaktion 6 Monate lang fortgeführt, wobei die Reaktionstemperatur in geeigneter Weise auf die Temperatur eingestellt wurde, bei der die maximale Ausbeute an Isophthalonitril erhalten wird. Die Ausbeute an Isophthalonitril und m-Tolunitril betrug 82,5 Mol-% bzw. 1,4 Mol-% bezogen auf das m-xylol. Die Selektivität des Katalysators für Isophthalonitril zu dem umgesetzten m-Xylol betrug 83,3 Mol-%.
- Ein Katalysator mit einein Atomverhältnis von V : Cr : Mo : B = 1 : 1 : 0,3 : 0,5 wurde in der gleichen Weise wie im Beispiel 1 hergestellt und die Aktivität und zeitliche Veränderung der Leistung dieses Katalysators wurden untersucht.
- Eine aus 3,0 Mol-% m-Xylol, 21,0 Mol-% Ammoniak und 76,0 Mol-% Luft bestehende Gasmischung wurde mit dem Katalysator bei einer Raumgeschwindigkeit (SV) von 750 h&supmin;¹ und bei 420ºC, welches eine Temperatur ist, die die maximale Ausbeute an Isophthalonitril ergibt, in Kontakt gebracht. Die Ausbeute an Isophthalonitril und m-Tolunitril betrug 79,8 Mol-% bzw. 2,2 Mol-% bezogen auf das m-Xylol. Die Selektivität des Katalysators für Isophthalonitril gegenüber dem umgesetzten m-Xylol betrug 80,5 Mol-%.
- Mittels des oben genannten Verfahrens wurde die Reaktion 6 Monate lang fortgeführt, wobei die Reaktionstemperatur in geeigneter Weise auf die Temperatur eingestellt wurde, bei der die maximale Ausbeute an Isophthalonitril unter den gleichen Bedingungen erhalten wird. Die Ausbeute an Isophthalonitril und m-Tolunitril betrug 79,8 Mol-% bzw. 2,3 Mol-%, bezogen auf das m-Xylol. Die Selektivität des Katalysators für Tsophthalonitril zu dem umgesetzten m-Xylol betrug 80,4 Mo1-%.
- Ein in Beispiel 1 hergestellter Katalysator wurde auf seine Aktivität hin untersucht und auf die zeitliche Änderung der Leistungsfähigkeit hin in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 untersucht, außer daß p-Xylol anstelle von m-Xylol verwendet wurde.
- Eine aus 3,1 Mol-% p-Xylol, 19,9 Mol-% Ammoniak und 77,0 Mol-% Luft bestehende Gasmischung wurde mit dem Katalysator bei einer Raumgeschwindigkeit (SV) von 800 h&supmin;¹ und bei 400ºC, in Kontakt gebracht, welches eine Temperatur ist, welche die maximale Ausbeute an Phthalonitril ergibt. Die Ausbeute an Terephthalonitril und p-Nitril betrug 83,5 Mol-% bzw. 2,5 Mol-%, bezogen auf p-Xylol. Die Selektivität des Katalysators für Terephthalonitril gegenüber dem umgesetzten p-Xylol betrug 84,0 Mol-%.
- Mittels des oben genannten Verfahrens wurde die Reaktion 6 Monate lang fortgesetzt, wobei die Reaktionstemperatur in geeigneter Weise auf die Temperatur eingestellt wurde, bei der die maximale Ausbeute an Terephthalonitril unter den gleichen Bedingungen erhalten wird. Die Ausbeute an Terephthalonitril und p-Nitril betrug 83,1 Mol-% bzw. 2,3 Mol-%, bezogen auf das p-Xylol. Die Selektivität des Katalysators für Terephthalonitril gegenüber dem umgesetzten p-Xylol betrug 83,9 Mol-%.
- Der in Beispiel 1 hergestellte Katalysator wurde auf seine Aktivität hin getestet und auf die zeitliche Änderung der Leistung hin in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 untersucht, außer daß Toluol anstelle von m-Xylol verwendet wurde.
- Eine aus 5,1 Mol-% Toluol, 25,0 Mol-% Ammoniak und 69,9 Mol-% Luft bestehende Gasmischung wurde mit dem Katalysator bei einer Raumgeschwindigkeit (SV) von 840 h&supmin;¹ und bei 410ºC in Kontakt gebracht, welches eine Temperatur ist, die die maximale Ausbeute an Benzonitril ergibt. Die Ausbeute an Benzonitril betrug 83,3 Mol-% bezogen auf Toluol. Die Selektivität des Katalysators für Benzonitril gegenüber dem umgesetzten Toluol betrug 84,3 Mol-%.
- Mittels des oben genannten Verfahrens wurde die Reaktion 6 Monate lang fortgesetzt, wobei die Reaktionstemperatur in geeigneter Weise auf die Temperatur eingestellt wurde, bei der die maximale Ausbeute an Benzonitril unter den gleichen Bedingungen erhalten wird. Die Ausbeute an Benzonitril betrug 83,0 Mol-% bezogen auf das Toluol. Die Selektivität des Katalysators für Benzonitril gegenüber dem emgesetzten Toluol betrug 83,8 Mol-%.
Claims (14)
1. Katalysator, der zur Verwendung bei der Ammoxidation von
alkylsubstituierten aromatischen Verbindungen zu
aromatischen Nitrilen geeignet ist, welcher ein
Vanadiumoxid, ein Chromoxid, ein Molybdänoxid und ein
Boroxid auf einem Siliziumdioxidträger umfaßt.
2. Katalysator nach Anspruch 1, worin das Atomverhältnis von
Vanadium : Chrom : Molybdän : Bor 1 : 0,5-2,0 : 0,01-1,2 :
0,01-1,2 ist.
3. Katalysator nach Anspruch 1, worin der Anteil des
Vanadiumoxids, des Chromoxids, des Molybdänoxids und des
Boroxids in dem Katalysator 20 - 80 Gew.-% beträgt.
4. Verfahren zum Herstellen eines aromatischen Nitrils,
welches das Umsetzen einer Gasmischung, die eine
alkylsubstituierte aromatische Verbindung, Ammoniak und
Sauerstoff oder ein molekularen Sauerstoff enthaltendes Gas
enthält, in einer katalytischen Reaktion über einem
Katalysator umfaßt, welcher ein Vanadiumoxid, ein Chromoxid,
ein Molybdänoxid und ein Boroxid auf einem
Siliziumdioxidträger, umfaßt.
5. Verfahren nach Anspruch 4, worin das Atomverhältnis von
Vanadium : Chrom : Molybdän : Bor 1 : 0,5-2,0 : 0,01-1,2 :
0,01-1,2 ist.
6. Verfahren nach Anspruch 4, worin der Anteil des
Vanadiumoxids, des Chromoxids, des Molybdänoxids und des
Boroxids in dem Katalysator 20 - 80 Gew.-% beträgt.
7. Verfahren nach Anspruch 4, worin die alkylsubstituierte
aromatische Verbindung Toluol, Ethylbenzol, Xylol,
Mesitylen, Cymol, Durol, Diethylbenzol oder Methylnaphthalin
ist.
8. Verfahren nach Anspruch 4, worin die Gasmischung
Ammoniak in einer Menge von nicht weniger als der
theoretischen Menge enthält.
9. Verfahren nach Anspruch 4, worin die Reaktionstemperatur
300 - 500 ºC ist.
10. Verfahren nach Anspruch 4, worin die Kontaktzeit der
Gasmischung mit dem Katalysator 0,5 - 30 s ist.
11. Verfahren nach Anspruch 4, worin das Gas, welches
molekularen Sauerstoff enthält, Luft ist.
12. Verfahren nach Anspruch 4, worin die in der Gasmischung
vorhandene Menge an Sauerstoff mindestens das 1,5-fache
der theoretischen Menge ist.
13. Verfahren nach Anspruch 4, worin die Gasmischung, die
eine alkylsubstituierte aromatische Verbindung, Ammoniak und
Sauerstoff oder ein molekularen Sauerstoff enthaltendes Gas
enthält, einer katalytischen Reaktion mit dem Katalysator
in einem fluidisierten Zustand ausgesetzt wird.
14. Verfahren nach Anspruch 11, worin die Gasmischung 0,5
- 5 Vol.-% an der alkylsubstituierten Verbindung
enthält.
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