DE60207377T2 - Verfahren zur konzentrationsmessung von verunreinigungen in helium durch ionenmobilitäts-spektrometrie - Google Patents

Verfahren zur konzentrationsmessung von verunreinigungen in helium durch ionenmobilitäts-spektrometrie Download PDF

Info

Publication number
DE60207377T2
DE60207377T2 DE60207377T DE60207377T DE60207377T2 DE 60207377 T2 DE60207377 T2 DE 60207377T2 DE 60207377 T DE60207377 T DE 60207377T DE 60207377 T DE60207377 T DE 60207377T DE 60207377 T2 DE60207377 T2 DE 60207377T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
helium
argon
gas
mixture
impurities
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
DE60207377T
Other languages
English (en)
Other versions
DE60207377D1 (de
Inventor
Luca Pusterla
Marco Succi
Antonio Bonucci
Robert Stimac
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SAES Getters SpA
Original Assignee
SAES Getters SpA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by SAES Getters SpA filed Critical SAES Getters SpA
Application granted granted Critical
Publication of DE60207377D1 publication Critical patent/DE60207377D1/de
Publication of DE60207377T2 publication Critical patent/DE60207377T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/62Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating the ionisation of gases, e.g. aerosols; by investigating electric discharges, e.g. emission of cathode
    • G01N27/622Ion mobility spectrometry
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/62Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating the ionisation of gases, e.g. aerosols; by investigating electric discharges, e.g. emission of cathode
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N27/00Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
    • G01N27/62Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating the ionisation of gases, e.g. aerosols; by investigating electric discharges, e.g. emission of cathode
    • G01N27/64Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating the ionisation of gases, e.g. aerosols; by investigating electric discharges, e.g. emission of cathode using wave or particle radiation to ionise a gas, e.g. in an ionisation chamber

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Toxicology (AREA)
  • Other Investigation Or Analysis Of Materials By Electrical Means (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)
  • Analysing Materials By The Use Of Radiation (AREA)
  • Sampling And Sample Adjustment (AREA)

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Messen der Konzentration von Verunreinigungen in Helium über Ionenmobilitätsspektrometrie.
  • Helium wird als Reaktionsmedium oder Transportgas in der Industrie zur Herstellung integrierter Schaltkreise in breitem Umfang verwendet. Es ist bekannt, dass bei der Herstellung dieser Vorrichtungen die Reinheit aller verwendeter Reagentien von fundamentaler Bedeutung ist, da Verunreinigungen, die möglicherweise in den Reagentien oder in der Reaktionsumgebung vorhanden sind, in die Festkörpervorrichtungen eingelagert werden können, wodurch sich deren elektrische Eigenschaften verändern und Ausschuss produziert wird. Dabei können die Spezifikationen zur Reinheit der in der Produktion verwendeten Gase von einem Hersteller zum anderen und in Abhängigkeit von dem angewendeten speziellen Verfahren variieren. Im Allgemeinen wird ein Gas als für die Produktion akzeptabel angesehen, wenn sein Gehalt an Verunreinigungen weniger als 10 ppb (Teile auf eine Milliarde) beträgt; vorzugsweise beträgt der Gehalt an Verunreinigungen weniger als 1 ppb. Im Ergebnis ist es von Bedeutung, in der Lage zu sein, extrem niedrige Konzentrationen von Verunreinigungen in Gasen genau und reproduzierbar zu messen.
  • Ein Verfahren, das zu diesem Zweck angewendet werden kann, ist die Ionenmobilitätsspektrometrie, die auf diesem Fachgebiet mit dem Akronym IMS bekannt ist; dasselbe Akronym wird auch für das Gerät benutzt, mit welchem das Verfahren durchgeführt wird, und bedeutet in diesem Fall "Ionenmobilitätsspektrometer". Das Interesse für dieses Verfahren rührt aus seiner sehr hohen Empfindlichkeit, verbunden mit begrenzter Größe und begrenzten Kosten des Gerätes, her, wobei es unter geeigneten Bedingungen möglich ist, Spezies in der Gas- oder Dampfphase in einem gasförmigen Medium mit einer Menge in der Größenordnung von Pikogramm (pg, d.h. 10–12 Gramm) oder mit Konzentrationen in der Größenordnung von Teilen auf eine Billion (ppt, äquivalent einem Molekül der analysierten Substanz auf 1012 Gasmoleküle der Probe) nachzuweisen. IMS-Geräte und Analyseverfahren, in welchen sie verwendet werden, sind beispielsweise in den Patenten US 5 457 316 und 5 955 886 des US-Unternehmens PCP Inc. beschrieben.
  • Ein IMS-Gerät besteht im Wesentlichen aus einer Reaktionszone, einer Separationszone und einem Kollektor für geladene Teilchen.
  • In der Reaktionszone wird die Probe, welche die zu analysierenden Gase oder Dämpfe in einem Transportgas enthält, üblicherweise durch von 63Ni emittierte β-Strahlung, ionisiert. Die Ionisierung findet hauptsächlich bei den Transportgasen unter Bildung der so genannten "Reagenzionen" statt, deren Ladung dann auf die vorliegenden Spezies als Funktion von deren Elektronen- bzw. Protonenaffinität oder deren Ionisierungspotential verteilt wird.
  • Die Separationszone ist vor der Reaktionszone durch ein Gitter geschützt, das, wenn ein geeignetes Potential angelegt ist, verhindert, dass in der Reaktionszone gebildete Ionen in die Separationszone gelangen. Der Zeitpunkt, zu welchem das Gitterpotential aufgehoben und somit den Ionen ermöglicht wird, in die Separationszone zu gelangen, ist der "Zeitpunkt Null" der Analyse.
  • Die Separationszone enthält eine Reihe von Elektroden, die ein derartiges elektrisches Feld erzeugen, dass die Ionen von der Reaktionszone zu einem Kollektor befördert werden. In dieser Zone, die unter Atmosphärendruck gehalten wird, ist ein Gasstrom vorhanden, dessen Richtung gegenüber derjenigen der Ionenbewegung entgegengesetzt ist. Üblicherweise ist dieses Gegenstromgas (auf dem Fachgebiet als "Driftgas" definiert) ein extrem reines Gas, das dem Gas entspricht, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll. Die Fortbewegungsgeschwindigkeit der Ionen ist von dem elektrischen Feld und ihrem Querschnitt in dem gasförmigen Medium abhängig, sodass unterschiedliche Ionen verschiedene Zeiträume zum Durchlaufen der Separationszone und zum Erreichen des Teilchenkollektors brauchen. Der Zeitraum, der ab dem Zeitpunkt Null bis zu dem Zeitpunkt der Ankunft am Teilchenkollektor verstrichen ist, wird als "time of flight" (Driftzeit) bezeichnet. An den Kollektor ist ein Signalverarbeitungssystem angeschlossen, das die Stromwerte, die als Funktion der Zeit gemessen worden sind, in das fertige Diagramm umwandelt, in welchem Peaks, die den verschiedenen Ionen entsprechen, als Funktion der Driftzeit gezeigt sind, wobei aus der Bestimmung dieser Zeit unter Berücksichtigung der Versuchsbedingungen es möglich ist, das Vorhandensein der Substanzen zu ermitteln, die Gegenstand der Analyse sind, und es möglich ist, aus den Peakflächen mit geeigneten Rechenalgorithmen, die Konzentration der entsprechenden Spezies zu berechnen.
  • Trotz der Einfachheit seines Konzepts bereitet die Durchführung dieses Verfahrens beträchtliche Schwierigkeiten bei der Interpretation der Analyseergebnisse. Dies ist hauptsächlich auf die Tatsache zurückzuführen, dass die Nettoladungsverteilung unter den vorhandenen Spezies das Ergebnis von Gleichgewichten ist, die von verschiedenen Faktoren abhängen, mit dem Ergebnis, dass die Peaks, die einer Verunreinigung entsprechen, in Abhängigkeit vom Vorhandensein anderer Verunreinigungen sich in ihrer Größe verändern oder sogar ganz verschwinden können. Aus dem Buch "Ion Mobility Spectrometry" von G. A. Eiceman und Z. Karpas, veröffentlicht 1994 bei CRC Press, kann man sich hinsichtlich einer Veranschaulichung der (eher komplexen) Ladungsaustauschprinzipien, die die Grundlage dieses Verfahrens sind, unterrichten. Weiterhin sind bei gleicher chemischer Zusammensetzung des Gases die Ergebnisse von den Analyseparametern wie dem in der Separationszone angelegten elektrischen Feld, dem Durchfluss des zu analysierenden Gases und dem Durchfluss des Driftgases abhängig.
  • Als Folge dieser Phänomene ist die Form des aus einer IMS-Analyse resultierenden Diagramms stark von den Analysebedingungen abhängig. Die für die Interpretation der Analyseergebnisse verwendeten Rechenalgorithmen basieren auf der Entfaltung des kompletten Diagramms und auf der relativen Vermessung der Flächen aller vorhandenen Peaks. Dabei werden die besten Ergebnisse erzielt, wenn jede vorhandene Ionenspezies einen separaten Peak im Diagramm ergibt. Die Analyse ist immer noch möglich, obwohl unter größeren Schwierigkeiten, wenn einige Peaks einander überlagert sind, wobei es in diesen Fällen erforderlich ist, auf Hypothesen über die Verteilung der Peakflächen unter den verschiedenen Spezies zurückzugreifen, mit dem Risiko, dass irgendwelche Fehler bei der Analyse hervorgerufen werden. Schließlich ist eine IMS-Analyse (auch eine nur qualitative) unmöglich, wenn große Überlagerungen zwischen verschiedenen Spezies entsprechenden Peaks auftreten.
  • Aufgrund der Komplexität der beteiligten Phänomene gibt es keine Standardvorschrift für die Durchführung des IMS-Verfahrens und muss jede Analyse einzeln untersucht werden, um die Bedingungen zu definieren, die es erlauben, eine gute Auftrennung aller Peaks, die den verschiedenen Spezies entsprechen, die in dem zu analysierenden Gas vorhanden sein können, zu erhalten.
  • Deshalb liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Messen der Konzentration von Verunreinigungen in Helium über Ionenmobilitätsspektrometrie bereitzustellen.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren gelöst, das darin besteht, die Analyse unter einer der folgenden Bedingungen durchzuführen:
    • – Verwendung eines Helium-Argon-Gemisches als Probegas, das aus dem Helium gebildet ist, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll und aus reinem Argon, wobei das Gemisch 0,1 bis 50% Argon enthält und reinem Helium als Gegenstromgas in der Separationszone des Ionenmobilitätsspektrometers; oder
    • – Verwendung des Heliums als Probegas, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll oder eines Gemisches hiervon mit reinem Argon, wobei dieses Gemisch 0,1 bis 50% Argon enthält und reinem Argon als Gegenstromgas in der Separationszone des Ionenmobilitätsspektrometers; oder
    • – Verwendung eines Gemisches aus dem Helium, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll, und reinem Argon als Probegas und eines Helium-Argon-Gemisches als Gegenstromgas, das keine Verunreinigungen enthält, wobei diese Gemische eine Argonkonzentration zwischen 10 und 80% aufweisen.
  • Die Erfindung wird anschließend unter Bezugnahme auf die Figuren näher erläutert, wobei
  • 1 ein mögliches System zur Herstellung von Helium-Argon-Gemischen, die für die erfindungsgemäße Analyse geeignet sind, schematisch zeigt und die
  • 2 bis 6 die Ergebnisse von IMS-Analysen, die erfindungsgemäß durchgeführt wurden, und von Analysen, die unter nicht erfindungsgemäß Bedingungen durchgeführt wurden, zeigen.
  • Der Standardmodus zur Durchführung einer IMS-Analyse erfordert, dass als Driftgas dasselbe (selbstverständlich reine) Gas verwendet wird, das das Hauptgas in der Probe ist, deren Verunreinigungsgehalt bestimmt werden soll.
  • Im Gegensatz dazu ist von den Erfindern festgestellt worden, dass es bei der Analyse der Verunreinigungen in Helium nur ein Arbeiten entsprechend einer der zuvor genannten Bedingungen erlaubt, Diagramme zu erhalten, in welchen die den verschiedenen Verunreinigungen entsprechenden Peaks ausreichend voneinander getrennt sind und somit, wie weiter oben diskutiert, eine zuverlässige quantitative Analyse erlauben.
  • Selbstverständlich ist unter allen erfindungsgemäßen Analysebedingungen das einzige verwendete unreine Gas, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll, Helium, während alle anderen Gase (das Argon des Probengases oder das Driftgas) rein sein müssen, um keine Verunreinigungen einzuschleppen, die das Analysenergebnis verändern würden.
  • Die erste Möglichkeit eines erfindungsgemäßen Arbeitens besteht in der Verwendung von reinem Helium als Driftgas und einem Gemisch aus Argon und dem Helium, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll, als Probengas, wobei das Gemisch 0,1 bis 50% Argon enthält.
  • Unter dieser Bedingung besteht die Wirkung des Argons, das als Nebenbestandteil des Probengemischs vorhanden ist, im Wesentlichen in der Verbesserung der Ionisierung, welche die Bildung und Detektion der den Verunreinigungen entsprechenden Peaks erlaubt.
  • Wenn unter dieser ersten Bedingung gearbeitet wird, so ist das Verhältnis von Durchfluss des Probengases zu demjenigen des Driftgases nicht vorgeschrieben und kann beliebig sein, solange als Extrem eine übermäßige Verdünnung des Probengases, welche die Empfindlichkeit des Analyseverfahrens verringern würde, nicht erreicht wird.
  • Unter der zweiten erfindungsgemäßen Betriebsbedingung wird das Helium, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll, oder ein Gemisch davon mit Argon als Probengas und reines Argon als Driftgas verwendet. Auch in diesem Fall enthält das mögliche Probengemisch 0,1 bis 50% Argon.
  • Wenn auf diese zweite Weise gearbeitet wird, so ist es bevorzugt, dass der Durchfluss des Driftgases (im Folgenden auch als Fd bezeichnet) mindestens zehnmal höher als der Durchfluss des Probengases (im Folgenden auch als Fc bezeichnet) ist, und es ist besonders bevorzugt, dass das Verhältnis von Fd/Fc etwa 15 bis 20 beträgt. Wenn mit Werten des Verhältnisses von Fd/Fc von unter 10 gearbeitet wird, wird eine schlechte Auftrennung der den Verunreinigungen entsprechenden Peaks erhalten, während, wenn mit einem zu hohem Wert dieses Verhältnisses von beispielsweise größer als 20 gearbeitet wird, eine übermäßige Verdünnung der Probe zulasten der Analyseempfindlichkeit stattfindet.
  • Schließlich sind entsprechend der letzten erfindungsgemäßen Betriebsbedingung das Probengas und das Driftgas zwei Helium-Argon-Gemische mit einer Argonkonzentration von 10 bis 80%, da bei niedrigeren Werten die Auftrennung der den verschiedenen Spezies entsprechenden Peaks für Zwecke der quantitativen Analyse nicht ausreichend ist, während bei höheren Werten die Heliummenge im Probengas übermäßig verringert wird und daraus eine schlechte Empfindlichkeit der Analyse resultiert. Innerhalb dieses Bereichs werden die besten Ergebnisse mit einer Argonkonzentration von etwa 30 bis 40% des Gemischs erhalten.
  • In diesem Fall ist das Verhältnis der Durchflüsse von Probengas zu Driftgas für die Ergebnisse nicht relevant und wird im Allgemeinen auf einem Wert von 1:2 gehalten.
  • Die unter dieser Betriebsbedingung verwendeten Helium/Argon-Gemische können durch Mischen von reinem Argon mit dem Helium, das analysiert werden soll (im Fall des Probengases), oder mit reinem Helium (im Falle des Driftgases) durch ein beliebiges Mischungssystem hergestellt werden; so ist es beispielsweise möglich, Dosiersysteme, die auf der Verwendung von Massendurchflussmetern basieren, oder Systeme, die Verengungen mit einem kalibrierten und bekannten Gasdurchfluss umfassen, wie das System, das in der italienischen Patentanmeldung MI2000A-002708 der Anmelderin beschrieben worden ist, zu verwenden. Das Gemisch, das als Driftgas verwendet werden soll, ist auch auf dem Markt von den Unternehmen erhältlich, welche die reinen Gase vertreiben. Das Probengemisch und das als Driftgas zu verwendende Gasgemisch müssen nicht dieselbe Argonkonzentration haben, wobei dies jedoch eine bevorzugte Bedingung sein kann, da sie eine geringere Anzahl von Kontrollen in dem System zum Mischen der Gasdurchflüsse erfordert.
  • Weiterhin ist es möglich, dass Probengas und Driftgas ausgehend von demselben Gasgemisch gebildet werden. Bei dieser Ausführungsform ist es möglich, das in 1 schematisch dargestellte System zu verwenden. In diesem System 10 wird ein von einer Leitung 11 kommender Verunreinigungen enthaltender Heliumstrom mit einem Strom aus von einer Leitung 12 kommenden reinem Argon vermischt; das gewünschte Mischungsverhältnis (beispielsweise He:Ar = 50:50) wird durch im Allgemeinen mit C bezeichnete Durchflussregelungselemente erhalten. Das Gemisch wird in Leitung 13 gebildet, die sich anschließend in zwei Nebenleitungen 13' und 13'' aufteilt. Der Mischungsteil von Leitung 13' (der die ursprünglich im Helium vorhandenen Verunreinigungen enthält) wird ohne weitere Behandlung in die Reaktionszone 14 eines IMS-Gerätes 15 geleitet. Der Mischungsteil von Leitung 13'' wird in ein Reinigungssystem 16, das alle im Gemisch vorhandenen Verunreinigungen entfernt, und anschließend in die Separationszone 17 des Gerätes 15, die das Driftgas für die Analyse bildet, geleitet.
  • Das Reinigungssystem kann aus einem Reiniger oder aus mehreren in Reihe geschalteten Reinigern bestehen. Die Reiniger können beispielsweise von der Art sein, welche Getterlegierungen, die im Allgemeinen auf Zirconium oder Titan basieren, enthält, und welche auf einer Temperatur von etwa 250 bis 500°C gehalten werden, wobei Reiniger, in welchen Getterlegierungen verwendet werden, Gegenstand verschiedener Patentveröffentlichungen sind, darunter beispielsweise die US-Patente US-A-4 942 019, U5-A-5 080 875, US-A-5 182 089, US-A-5 238 469, US-A-5 492 682, US-A-5 556 603, US-A-5 558 844, US-A-5 968 468 und US-A-6 086 685 und die europäischen Patente EP-B-470 936, EP-B-484 301 und EP-B-493 347. Alternativ können Reiniger verwendet werden, die bei Umgebungstemperatur arbeiten, wie Reiniger, die auf Nickel basieren, das im Allgemeinen auf hochporösen Trägern wie Zeolithen oder Aluminiumoxid verteilt ist, die in der Lage sind, ein großes Spektrum an Gasen, insbesondere Wasser, Sauerstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Wasserstoff, zu sorbieren. Die auf Nickel basierenden Reiniger werden vorzugsweise zusammen mit katalytischen Materialien für die Umwandlung einiger Gase in Spezies, die sich leichter sorbieren lassen, verwendet; so ist es beispielsweise möglich, ein Palladiumoxidbett zu verwenden, das auf einer Temperatur von etwa 200 bis 400°C gehalten wird und in der Lage ist, Methan in Kohlendioxid und Wasser umzuwandeln, die dann von dem getragenen metallischen Nickel sorbiert werden. Es ist dann möglich, Reiniger, die für einige Arten von Gasen spezifisch sind, beispielsweise den Reiniger zur Entfernung von oxygenierten Ammoniak-Spezies, der im Patent US-A-5 716 588 beschrieben ist, oder den für Wasser selektiven Reiniger, der in der Patentanmeldung EP-A-960 647 beschrieben ist, zu verwenden, wobei diese spezifischen Reiniger im Allgemeinen zusammen mit einem Reiniger verwendet werden, der in der Lage ist, einige Gase der zuvor beschriebenen Typen zu entfernen. Schließlich können die bisher beschriebenen Reiniger zusammen mit Reinigern, die weitere Materialien enthalten, die in der Lage sind, Gase bei Raumtemperatur physikalisch zu sorbieren, beispielsweise Molekularsiebe, die einen Teil des Wassers oder einige Kohlenwasserstoffe entfernen können, verwendet werden, wodurch sich die Lebensdauer des Hauptreinigers verlängert.
  • Die Erfindung wird anhand der folgenden Beispiele näher erläutert.
  • Die Versuchsergebnisse sind in Diagrammen gezeigt, in welchen die Peaks eine Funktion der Driftzeit der entsprechenden Ionen in Millisekunden (ms) sind und eine Fläche haben, die der Konzentration der verschiedenen Ionen entspricht. Diese Ionen sind im Allgemeinen komplexe Spezies, die ein oder mehrere Moleküle des ionisierten Gases, gegebenenfalls mit neutralen Molekülen des Transportgases assoziiert, umfassen können, wobei aus Gründen der Vereinfachung die Hauptpeaks in den Figuren mit der Formel der molekularen Spezies, welcher sie zugeschrieben worden sind, anstatt mit der Formel des tatsächlich entsprechenden komplexen Ions beschriftet sind. Die Peakhöhe ist in Volt (V) angegeben, und die Umwandlung des Stroms, der direkt von dem Detektor (Anzahl der Ionen, die mit dem Kollektor kollidieren, pro Zeiteinheit) gemessen wird, in Volt wird von der Elektronik des Gerätes durchgeführt. Die Ionisierung der Probe erfolgt durch eine radioaktive 63Ni-Quelle. Die Separationszone des verwendeten Gerätes war 8 cm lang, und in allen Versuchen betrug das angelegte elektrische Feld 128 V/cm.
  • Beispiel 1
  • Dieses Beispiel ist repräsentativ für die erste erfindungsgemäße Analysebedingung.
  • Es wurde eine IMS-Analyse mit einem 5% Argon enthaltenden Helium-Argon-Gemisch durchgeführt, zu welchem mit einem Dosiersystem, das auf der Verwendung von Massendurchflussmessern basiert, 4 ppb Kohlendioxid (CO2) zugegeben wurden. Der Versuch wurde bei 80°C durchgeführt, indem reines Helium als Driftgas verwendet wurde; das Verhältnis der Durchflüsse von Probengas zu Driftgas betrug 1. Die Versuchsergebnisse sind in dem Diagramm von 2 als Kurve a (dünne Linie in der Figur) gezeigt. Zum Vergleich sind in der Figur auch die Ergebnisse einer Analyse angegeben, die unter denselben Bedingungen, aber unter Verwendung eines Argon-Helium-Gemischs, welchem kein CO2 zugesetzt worden war (Kurve b, dicke Linie) als Probe durchgeführt wurde.
  • Beispiel 2
  • Dieses Beispiel ist repräsentativ für die zweite erfindungsgemäße Analysebedingung.
  • Es wurde eine IMS-Analyse mit Helium, das CO2, Kohlenmonoxid (CO), Sauerstoff (O2) und Methan (CH4) als absichtlich zugesetzte Verunreinigungen und etwa 2 ppb Wasserstoff (H2) und 2 ppb Wasser (H2O) als "Hintergrund-Verunreinigungen" des Systems, die kaum zu entfernen sind, enthielt, durchgeführt. Der Versuch wurde bei 80°C unter Verwendung von reinem Argon als Driftgas durchgeführt; der Durchfluss des Probengases betrug 0,25 l/min und derjenige des Driftgases etwa 4 l/min mit einem Verhältnis von Fd/Fc von 16. Die Versuchsergebnisse sind in dem Diagramm von 3 als Kurve c (dicke Linie in der Figur) gezeigt.
  • Beispiel 3
  • Der Versuch von Beispiel 2 wurde wiederholt, aber mit einem Durchfluss des Driftgases von 2 l/min und einem Verhältnis von Fd/Fc von 8. Das Versuchsergebnis ist in 3 als Kurve d (dünne Linie in der Figur) dargestellt.
  • Beispiel 4
  • Dieses Beispiel ist für die zweite erfindungsgemäße Analysebedingung repräsentativ.
  • Es wurde eine IMS-Analyse unter Verwendung eines Helium-Argon-Gemischs, das 5% Argon und CO, CO2, O2 und CH4 als absichtlich zugesetzte Verunreinigungen und H2 und H2O als "Hintergrund-Verunreinigungen" enthielt, als Probegas durchgeführt. Der Versuch wurde bei 80°C unter Verwendung von reinem Argon als Driftgas durchgeführt; der Durchfluss des Probengases betrug 0,25 l/min und derjenige des Driftgases 4 l/min mit einem Verhältnis von Fd/Fc von 16. die Versuchsergebnisse sind als Diagramm in 4 gezeigt.
  • Beispiel 5
  • Dieses Beispiel ist für die dritte erfindungsgemäße Analysebedingung repräsentativ.
  • Unter Verwendung eines Gasleitungssystems des in 1 gezeigten Typs, das einen auf Nickel basierenden Reiniger enthielt, wurden zwei Helium-Argon-Gemische, die 32% Argon enthielten, hergestellt. Das aus der den Reiniger enthaltenden Leitung kommende Gemisch wurde als Driftgas verwendet, während das andere, das CH4 als absichtlich zugesetzte Verunreinigung und H2O und H2 als ursprünglich im Helium vorhandene "Hintergrund-Verunreinigungen" enthielt, das Probengas darstellte. Das Verhältnis von Fd/Fc betrug 1. Die Versuchsergebnisse sind als Diagramm in 5 gezeigt.
  • Beispiel 6 (Vergleichsbeispiel)
  • Es wurde ein IMS-Versuch unter Verwendung von Helium, das als Verunreinigungen etwa 2 ppb H2O, das ein kaum zu entfernender Grundbestandteil des Systems ist, und 5 ppb absichtlich zugesetzten H2 enthielt, als Probengas und von reinem Helium als Driftgas durchgeführt. Der Versuch wurde bei 80°C mit einem Verhältnis von Fd/Fc von 1 durchgeführt. Die Versuchsergebnisse sind als Diagramm in 6 als Kurve e (dünne Kurve) gezeigt. Der Versuch wurde ohne Wasserstoffzusatz wiederholt (dicke Kurve f in 6).
  • Wie den Versuchsergebnissen zu entnehmen, ist es durch Arbeiten unter den verschiedenen erfindungsgemäßen Bedingungen möglich, als Ergebnis IMS-Analysediagramme zu erhalten, deren Peaks der verschiedenen Verunreinigungen ausreichend voneinander getrennt sind, weshalb diese Diagramme für die Berechnung der Flächen und damit für die quantitative Analyse geeignet sind.
  • Insbesondere ist festzustellen, dass, indem unter der ersten erfindungsgemäßen Bedingung (Beispiel 1 und 2) bei Vorhandensein der Verunreinigung CO2 gearbeitet wird, diese als wohldefinierter und erkennbarer Peak erscheint.
  • Indem unter der zweiten erfindungsgemäßen Bedingung (Beispiele 2 bis 4 und 3 und 4) gearbeitet wird, ist es möglich, die Trennung der Peaks einer Anzahl von Verunreinigungen zu erreichen, insbesondere, wenn ausschließlich Helium als Probengas verwendet wird, wobei die besten Ergebnisse mit höheren Verhältnissen der Durchflüsse von Driftgas zu Probengas (Vergleich zwischen den Kurven c und d in 3) erhalten werden.
  • Schließlich werden, was die Auftrennung der Peaks betrifft, die den verschiedenen vorhandenen Verunreinigungen zugeschrieben werden können, auch unter der dritten erfindungsgemäßen Bedingung (Helium-Argon-Gemische für Probengas und Driftgas) gute Ergebnisse erhalten.
  • Im Gegensatz dazu wird bei Einhaltung von Bedingungen, die nicht erfindungsgemäß sind (Probengas, das aus Helium mit Verunreinigungen besteht, und reines Helium als Driftgas) dann, wenn die Verunreinigung Wasserstoff ist, ein Spektrum, das aus mehreren Peaks besteht, die sich schwierig zuordnen lassen, erhalten, das kaum interpretierbar ist, sodass die Berechnung der Flächen, die den verschiedenen Spezies zuzuordnen sind, und deshalb die quantitative Analyse praktisch unmöglich wird.

Claims (9)

  1. Verfahren zum Messen der Konzentration von Verunreinigungen in Helium über Ionenmobilitätsspektrometrie, in dem die Analyse unter einer der folgenden Bedingungen durchgeführt wird: – Verwendung eines Helium-Argon-Gemisches als Probegas, das aus dem Helium gebildet ist, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll und aus reinem Argon, wobei das Gemisch 0,1 bis 50% Argon enthält und reinem Helium als Gegenstromgas in der Separationszone des Ionenmobilitätsspektrometers; oder – Verwendung des Heliums als Probegas, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll oder eines Gemisches hiervon mit reinem Argon, wobei dieses Gemisch 0,1 bis 50% Argon enthält und reinem Argon als Gegenstromgas in der Separationszone des Ionenmobilitätsspektrometers; oder – Verwendung eines Gemisches aus dem Helium, dessen Gehalt an Verunreinigungen bestimmt werden soll, und reinem Argon als Probegas und eines Helium-Argon-Gemisches als Gegenstromgas, das keine Verunreinigungen enthält, wobei diese Gemische eine Argonkonzentration zwischen 10 und 80% aufweisen.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, worin, wenn Helium oder ein Heliumgemisch als Probegas verwendet wird und reines Argon als Gegenstromgas, das Verhältnis aus der Strömungsrate des Gegenstromgases und der des Probegases gleich oder größer als 10 ist.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, worin dieses Verhältnis zwischen 15 und 20 liegt.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, worin, wenn zwei Helium-Argon-Gemische als Probegas und als Gegenstromgas verwendet werden, diese Gemische eine Argonkonzentration zwischen 30 und 40% aufweisen.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, worin, wenn zwei Helium-Argon-Gemische als Probegas und als Gegenstromgas verwendet werden, diese die gleiche Argonkonzentration aufweisen.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, worin diese Gemische über die Verwendung eines Systems (10) erhalten werden, worin der Strom des Heliums, das die Verunreinigungen enthält und das von einer Leitung (11) kommt und ein Strom reines Argon, das von einer Leitung (12) kommt, in einer Leitung (13) vermischt werden, über Überprüfen des Vermischungsverhältnisses mittels eines Strömungsverhältniskontrollelements (C); über anschließendes Trennen des so erhaltenen Gemisches in zwei Teile, die in zwei sekundären Leitungen (13', 13'') befördert werden; über Befördern des Teiles des Gases in der ersten dieser sekundären Leitungen (13') ohne weitere Behandlungen zu der Reaktionszone (14) eines IMS-Instruments (15); und Befördern des Teiles des Gases in der zweiten der sekundären Leitungen (13'') zu einem Reinigungssystem (16), das alle Verunreinigungen, die in diesem Teil des Gemisches vorhanden sind, entfernt, und anschließend als Gegenstromgas zu der Trennzone (17) des IMS-Instruments (15).
  7. Verfahren nach Anspruch 6, worin das Reinigungssystem (16) einen Reiniger umfasst, der Getterlegierungen auf Basis von Zirkon oder Titan enthält.
  8. Verfahren nach Anspruch 6, worin das Reinigungssystem (16) einen Reiniger auf Nickelbasis umfasst.
  9. Verfahren nach Anspruch 8, worin das Reinigungssystem (16) weiter ein Katalysatorbett aus Palladiumoxid umfasst.
DE60207377T 2001-01-08 2002-01-08 Verfahren zur konzentrationsmessung von verunreinigungen in helium durch ionenmobilitäts-spektrometrie Expired - Fee Related DE60207377T2 (de)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT2001MI000018A ITMI20010018A1 (it) 2001-01-08 2001-01-08 Metodo per la misura della concentrazione di impurezze in elio mediante spettroscopia di mobilita' ionica
ITMI20010018 2001-01-08
PCT/IT2002/000004 WO2002054058A1 (en) 2001-01-08 2002-01-08 A method for measuring the concentration of impurities in helium by ion mobility spectrometry

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE60207377D1 DE60207377D1 (de) 2005-12-22
DE60207377T2 true DE60207377T2 (de) 2006-07-27

Family

ID=11446399

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE60207377T Expired - Fee Related DE60207377T2 (de) 2001-01-08 2002-01-08 Verfahren zur konzentrationsmessung von verunreinigungen in helium durch ionenmobilitäts-spektrometrie

Country Status (12)

Country Link
US (1) US20040053420A1 (de)
EP (1) EP1350093B1 (de)
JP (1) JP3964787B2 (de)
KR (1) KR100809148B1 (de)
CN (1) CN1261758C (de)
AT (1) ATE310241T1 (de)
CA (1) CA2432026A1 (de)
DE (1) DE60207377T2 (de)
IL (2) IL156379A0 (de)
IT (1) ITMI20010018A1 (de)
MY (1) MY139604A (de)
WO (1) WO2002054058A1 (de)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6734061B2 (ja) * 2016-01-29 2020-08-05 アジレント・テクノロジーズ・インクAgilent Technologies, Inc. プラズマ分光分析装置
CN115598266A (zh) * 2022-12-12 2023-01-13 山东非金属材料研究所(Cn) 一种惰性气体分析方法

Family Cites Families (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2640518B2 (ja) * 1987-11-04 1997-08-13 サエス・ゲッテルス・ソシエタ・ペル・アチオニ 水素ガスを精製する方法と装置
IT1227219B (it) * 1988-09-26 1991-03-27 Getters Spa Apparecchiatura e metodo relativo per asportare impurezze gassose da gas inerti ed assicurare livelli estremamente bassi di idrogeno
US4942019A (en) * 1988-09-28 1990-07-17 Ergenics, Inc. Gas purifier
DE4005695A1 (de) * 1990-02-20 1991-08-29 Hydrid Wasserstofftech Chemiesorptionsfaehige metallegierung und verfahren zur gasreinigung
JP2980425B2 (ja) * 1990-09-14 1999-11-22 日本パイオニクス株式会社 希ガスの精製方法
US5541519A (en) * 1991-02-28 1996-07-30 Stearns; Stanley D. Photoionization detector incorporating a dopant and carrier gas flow
IT1270875B (it) * 1993-04-29 1997-05-13 Getters Spa Procedimento di purificazione dell'idrogeno e purificatore relativo
US5238469A (en) * 1992-04-02 1993-08-24 Saes Pure Gas, Inc. Method and apparatus for removing residual hydrogen from a purified gas
RU2123971C1 (ru) * 1993-04-29 1998-12-27 Саес Геттерс С.П.А. Способ удаления газообразных примесей из потока водорода и устройство для его осуществления
US5457316A (en) * 1994-12-23 1995-10-10 Pcp, Inc. Method and apparatus for the detection and identification of trace gases
IT1277458B1 (it) * 1995-08-07 1997-11-10 Getters Spa Processo per la rimozione di ossigeno da ammoniaca a temperatura ambiente
US5955886A (en) * 1997-07-10 1999-09-21 Pcp, Inc. Microliter-sized ionization device and method
US6068685A (en) * 1997-10-15 2000-05-30 Saes Pure Gas, Inc. Semiconductor manufacturing system with getter safety device
JP4400973B2 (ja) * 1999-01-25 2010-01-20 大陽日酸株式会社 ガス中の微量不純物の分析方法及び装置
US6239428B1 (en) * 1999-03-03 2001-05-29 Massachusetts Institute Of Technology Ion mobility spectrometers and methods
US6639214B1 (en) 2000-05-09 2003-10-28 Air Products And Chemicals, Inc. Method of improving the performance of an ion mobility spectrometer used to detect trace atmospheric impurities in gases

Also Published As

Publication number Publication date
EP1350093A1 (de) 2003-10-08
CA2432026A1 (en) 2002-07-11
IL156379A (en) 2006-04-10
IL156379A0 (en) 2004-01-04
CN1484763A (zh) 2004-03-24
WO2002054058A1 (en) 2002-07-11
DE60207377D1 (de) 2005-12-22
JP3964787B2 (ja) 2007-08-22
KR100809148B1 (ko) 2008-02-29
US20040053420A1 (en) 2004-03-18
CN1261758C (zh) 2006-06-28
KR20030072590A (ko) 2003-09-15
ITMI20010018A1 (it) 2002-07-08
ATE310241T1 (de) 2005-12-15
JP2004517320A (ja) 2004-06-10
MY139604A (en) 2009-10-30
EP1350093B1 (de) 2005-11-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69117045T2 (de) Verfahren und Gerät zur Spezifizitätsverbesserung eines Ionenmobilitätsspektrometers unter Verwendung einer Schwefeldioxyde-Dotierungschemie
DE69635039T2 (de) Brennstoffzelle mit Katalysatorwerkstoff zur Entfernung von Kohlenmonoxid
DE69023446T2 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Dosierung von Verunreinigungen in einem Gas durch Gaschromatographie und Anwendung zur Kalibrierung von dotierenden Verunreinigungen in Silan.
DE102012214217B4 (de) In-Situ-Konditionieren bei Massenspektrometersystemen
DE102017004633B4 (de) Elementaranalysesystem und -verfahren
EP1707253B1 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Bestimmung von Isotopenverhältnissen leichter Elemente in einem Analyseablauf
DE69115787T2 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Eichgasen
EP2373991A2 (de) Messgerät und verfahren zum erfassen des gehaltes von öl, kohlenwasserstoffen und oxidierbaren gasen in luft oder druckluft
DE1208524B (de) Geraete zur Anzeige der Konzentration eines Anteils eines Gasgemisches, beruhend aufder Eigenschwingungsaenderung eines piezoelektrischen Kristalles
DE112010004489T5 (de) Ionenmobilitätsspektrometer und Verfahren zum Verbessern seiner Detektionsempfindlichkeit
DE102018010478B3 (de) Verfahren in der massenspektrometrie unter verwendung von kollisionsgas als ionenquelle
DE102010051631A1 (de) Verfahren zum Aufbereiten von Verdünnungsluft und Verdünnungsluftaufbereitungsvorrichtung
EP1143234B1 (de) Verfahren und Vorrichtung zum Nachweisen von Quecksilber
DE2061779A1 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Be Stimmung des Stickoxydgehalts in einem Gasprobenstrom
DE3446875A1 (de) Gasmessfuehler und verfahren zum nachweisen eines gases
EP0442138B1 (de) Verfahren und Vorrichtung zur kontinuierlichen Überwachung von Abgasen aus Verbrennungsanlagen
DE60122930T2 (de) Verfahren zur messung der konzentration von verunreinigungen in stickstoff, wasserstoff und sauerstoff mittels eines ionenmobilitäts-spektrometers
DE102010039275B4 (de) Verfahren und Vorrichtung zur online-Bestimmung des Isotopenverhältnisses von Chlor, Brom oder Schwefel in einer organischen Probe
DE102007033547B3 (de) Verfahren zur Bestimmung einer Analytsubstanz oder eines Analytsubstanz-Gemisches in Gegenwart eines Dopant-Gemisches mittels eines Ionenmobilitätsspektrometers und Ionenmobilitätsspektrometer
DE2055554A1 (de) Verfahren zur Gasanalyse
DE3644090A1 (de) Verfahren und vorrichtung zum reinigen von abgasen
DE60207377T2 (de) Verfahren zur konzentrationsmessung von verunreinigungen in helium durch ionenmobilitäts-spektrometrie
DE2427655C3 (de) Verfahren zur quantitativen Bestimmung von Sauerstoff in organischen Verbindungen und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
EP2047233A1 (de) Aktivierter quecksilberkollektor und verfahren zur selektiven bestimmung von quecksilberspezies
DE3606317A1 (de) Verfahren und vorrichtung zur dekontamination des abgases des brennstoffkreislaufs eines fusionsreaktors von tritium und/oder deuterium in chemisch gebundener form enthaltenden abgas-bestandteilen

Legal Events

Date Code Title Description
8364 No opposition during term of opposition
8339 Ceased/non-payment of the annual fee