DE3635912A1 - Elektrodensubstrat mit aeusseren abschlussteilen fuer brennstoffzellen und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

Elektrodensubstrat mit aeusseren abschlussteilen fuer brennstoffzellen und verfahren zu dessen herstellung

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Description

Die Erfindung betrifft allgemein ein Elektrodensubstrat für eine Brennstoffzelle vom Phosphorsäuretyp und insbesondere ein Elektrodensubstrat mit äußeren Abschlußteilen für Brennstoffzellen sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung. Das Elektrodensubstrat ist gekennzeichnet durch zwei poröse kohlenstoffhaltige Elektroden, die jeweils Strömungskanäle für die gasförmigen Reaktanten aufweisen, wobei die Elektroden über eine flexible Graphitfolie mit den beiden Oberflächen eines Separators verbunden sind, so daß die Strömungskanäle in einer der Elektroden rechtwinklig zu denen in der anderen Elektrode verlaufen, und wobei der Separator einen überstehenden Bereich aufweist, der sich über den Rand der Elektrode erstreckt, der parallel zu den Strömungskanälen in der Elektrode verläuft, jeweils ein äußeres Abschlußteil, auf der zu den Strömungskanälen parallelen Seite jeder Elektrode, welches aus einem gasundurchlässigen und kompakten Kohlenstoffmaterial besteht, wobei das äußere Abschlußteil mit dem überstehenden Bereich des Separators über eine flexible Graphitfolie verbunden ist, und Ausbildung des gesamten Verbundmaterials als ein Kohlenstoffkörper durch Calcinierung unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre.
Im allgemeinen sind Substrate wie die Elektrode in einer Brennstoffzelle vom Phosphorsäuretyp so ausgerichtet, daß eine Oberfläche die Phosphorsäurematrix berührt und die andere Oberfläche den Separator. Zusätzlich wird zur Herstellung der Brennstoffzelle durch Zusammensetzen der Elektrodenmaterialien ein Abschluß- oder Dichtungsmaterial auf den Randbereichen angeordnet, um ein Entweichen der gasförmigen Reaktanten von der Seite des Elektrodensubstrates der Zelle nach außen zu verhindern.
In solchen Brennstoffzellen erfolgte die Verbindung der Verbundmaterialien der Brennstoffzelle bisher durch die Verwendung von Kohlenstoffzement. Da Kohlenstoffzement durch Phosphorsäure angegriffen wird, besteht die Möglichkeit, daß eine Entblätterung der Verbundmaterialien und ein Austreten der gasförmigen Reaktanten durch die verbundenen Teile verursacht wird.
Da das Elektrodensubstrat im allgemeinen die Form einer dünnen Platte aufweist, bestand außerdem das Problem der mechanischen Festigkeit, nämlich das Brechen des Elektrodensubstrates bei der Handhabung, insbesondere in dem Fall, wo die Oberfläche des Elektrodensubstrates groß genug ist.
Bei den im Rahmen der vorliegenden Erfindung durchgeführten, ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats für eine Brennstoffzelle, die nicht die oben erwähnten Defekte aufweist, betreffenden Studien, wurde gefunden, daß das Elektrodensubstrat mit äußeren Abschlußteilen auf der den Strömungskanälen parallelen Seite der Elektrode, wobei der Separator, die Elektrode und die äußeren Abschlußteile über flexible Graphitfolie verbunden und zu einem Kohlenstoffkörper calciniert worden sind, sich bezüglich seiner Resistenz gegenüber Phosphorsäure ausgezeichnet verhält. Da die äußeren Abschlußteile gleichmäßig angeordnet und mit dem äußeren Teil des Substrats verbunden sind, während sie den Separator von beiden Seiten in einem gekreuzten Zustand halten, und da sie zu einem Kohlenstoffkörper calciniert sind, ergibt sich gleichzeitig ein Verstärkungseffekt. Ferner wurde gefunden, daß das Elektrodensubstrat gemäß obiger Konstruktion hervorrragende Handhabungseigenschaften aufweist.
Der Erfindung liegt demgemäß die Aufgabe zugrunde, ein Elektrodensubstrat mit äußeren Abschlußteilen für Brennstoffzellen zu liefern, bei dem die äußeren Abschlußteile für die gasförmigen Reaktanten mit dem Separator verbunden und als ein Kohlenstoffkörper gefertigt sind.
Die zweite Aufgabe der Erfindung ist es, ein Elektrodensubstrat mit hervorragender Widerstandsfähigkeit gegenüber Phosphorsäure bereitzustellen.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird gemäß einem ersten Aspekt der Erfindung ein Elektrodensubstrat mit äußeren Abschlußteilen für eine Brennstoffzelle vorgeschlagen, die gekennzeichnet ist durch
zwei poröse kohlenstoffhaltige Elektroden, die jeweils Strömungskanäle für die gasförmigen Reaktanten aufweisen, wobei die Elektroden über eine flexible Graphitfolie mit den beiden Oberflächen eines Separators verbunden sind, so daß die Strömungskanäle in einer der Elektroden rechtwinklig zu denen in der anderen Elektrode verlaufen, und wobei der Separator einen überstehenden Bereich aufweist, der sich über den Rand der Elektrode erstreckt, der parallel zu den Strömungskanälen in der Elektrode verläuft,
jeweils ein äußeres Abschlußteil auf der zu den Strömungskanälen parallelen Seite jeder Elektrode, welches aus einem gasundurchlässigen und kompakten Kohlenstoffmaterial besteht, wobei das äußere Abschlußteil mit dem überstehenden Bereich des Separators über eine flexible Graphitfolie verbunden ist, und
Ausbildung des gesamten Verbundmaterials als ein Kohlenstoffkörper durch Calcinierung unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre..
Gemäß einem zweiten Aspekt der Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats mit äußeren Abschlußteilen für eine Brennstoffzelle vorgeschlagen, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man (1) flexible Graphitfolie (n) mit derselben Länge und Breite wie der Separator mittels eines Klebstoffs mit den beiden Oberflächen des Separators verbindet, (2) den Klebstoff jeweils auf die Vebindungsflächen von (a) zwei porösen kohlenstoffhaltigen Elektrodenmaterialien, die jeweils eine kleinere Oberfläche als der Separator und Strömungskanäle für die gasförmigen Reaktanten aufweisen, (b) die so verbundenen Graphitfolien und (c) die äußeren Abschlußmaterialien aus einem gasundurchlässigen kompakten Kohlenstoffmaterial aufbringt, (3) die beiden Elektrodenmaterialien über die flexible Graphitfolie mit den beiden Separatoroberflächen verbindet, so daß die Strömungskanäle für die gasförmigen Reaktanten in dem einen Elektrodenmaterial rechtwinklig zu denen in dem anderen Elektrodenmaterial verlaufen, (4) ein Paar der äußeren Abschlußmaterialien in Kontakt mit dem Rand des Elektrodenmaterials anordnet, der parallel zu den Strömungskanälen für die gasförmigen Reaktanten im Elektrodenmaterial verläuft, und jeweils die beiden äußeren Abschlußmaterialien über die flexible Graphitfolien mit dem jeweils überstehenden Bereich des Separatormaterials verbindet, der sich über den Rand des Elektrodenmaterials erstreckt, und (5) anschließend das gesamte so gebildete Verbundmaterial unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre zu einem Kohlenstoffkörper calciniert.
Im folgenden soll die Erfindung unter Bezugnahme auf die Figur näher erläutert werden.
Fig. 1 zeigt eine Schrägansicht des erfindungsgemäßen Elektrodensubstrates.
Das Elektrodenmaterial gemäß Erfindung verfügt über eine Konstruktion aus zwei Elektroden 1 und 1′ mit den Strömungskanälen der gasförmigen Reaktanten 5 und 5′ und den Rippen 6 und 6′, dem Separator 2, der zwischen den zwei Elektroden 1 und 1′ angeordnet ist, und den äußeren Abschlußteilen 3 und 3′, welche die Außenseite der Elektroden berühren, die parallel zu den Strömungskanälen 5 und 5′ der oben erwähnten Elektrode liegen.
Der Separator 2 hat eine größere Oberfläche als die Elektroden 1 und 1′ und erstreckt sich, wie in der Figur gezeigt, über den Rand der Elektrode, der parallel zu den Strömungskanälen 5 oder 5′ einer der Elektroden verläuft (der äußere Rand des überstehenden Bereichs fällt mit der äußeren Kante der anderen Elektrode zusammen). Die äußeren Abschlußteile 3 und 3′ sind mit dem überstehenden Bereich verbunden.
Zwischen dem Separator 2 und jeder der Elektroden 1 und 1′, sind flexible Graphitfolien 4 und 4′ eingefügt und der periphere (überstehende) Bereich des Separators (jenseits der Elektroden 1 und 1′) und jede der äußeren Abschlußteile 3 und 3′ sind jeweils über die flexiblen Graphitfolien 4 und 4′ miteinander verbunden.
Weiterhin können die flexiblen Graphitfolien 4 und 4′ lediglich zwischen dem Separator 2 und der Oberseite der Rippen 6 und 6′ angeordnet sein, obwohl diese Konstruktion in der Figur nicht dargestellt ist.
Die Elektrode ist aus einem porösen kohlenstoffhaltigen Material gefertigt. Nach Calcinieren bei Temperaturen von nicht weniger als 1000°C unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre besitzt die Elektrode vorzugsweise eine mittlere Dichte von 0,03 bis 0,9 g/cm3, eine Gaspermeabilität von nicht weniger als 200 ml/cm2 · h · mmH2O und einen elektrischen Widerstand von nicht mehr als 200 mΩ · cm.
Es ist bevorzugt, daß der Separator eine mittlere Dichte von nicht weniger als 1,4 g/cm3, eine Gaspermeabilität von nicht mehr als 10-6 ml/cm2 · h · mmH2O, einen elektrischen Widerstand von nicht mehr als 10 mΩ · cm und eine Dicke von nicht mehr als 2 mm aufweist.
Es ist weiter bevorzugt, daß das oben erwähnte äußere Abschlußteil eine mittlere Dichte von nicht weniger als 1,4 g/cm3 und eine Gaspermeabilität von nicht mehr als 10-4 ml/cm2 · h · mmH2O aufweist.
Wie oben beschrieben, sind im erfindungsgemäßen Elektrodensubstrat für Brennstoffzellen alle äußeren Abschlußteile und der Separator miteinander über die flexible(n) Graphitfolie(n) verbunden. Die durch die äußeren Abschlußteile, eingeschlossen die so verbundenen Teile, austretende Gasmenge ist hauptsächlich von der Diffusion abhängig und wird durch den Druck nicht so sehr beeinflußt. Es ist jedoch bevorzugt, daß der Gasaustritt nicht größer als 10-2 ml/cm · h · mmH2O ist, wenn die Menge des Gasaustritts pro Zeiteinheit pro äußerer Länge der miteinander verbundenen Teile unter einem Differenzdruck von 500 mm H2O wiedergegeben wird durch [Menge des Gasaustritts/ (Seitenlänge des Abschlußteils).(Differenzdruck)].
Zur Herstellung des erfindungsgemäßen Elektrodensubstrats mit äußeren Abschlußteilen für eine Brennstoffzelle wird das Elektrodenmaterial und das äußere Abschlußmaterial mit dem Separatormaterial verbunden, wobei flexible Graphitfolie zwischen diese gelegt wird und ein Klebstoff auf alle Verbindungsflächen aufgetragen wird. Die gesamten so miteinander verbundenen Verbundmaterialien werden der Calcinierung unterworfen.
Die erfindungsgemäß bevorzugte Ausführungsform zur Herstellung des erfindungsgemäßen Elektrodensubstrats mit den äußeren Abschlußteilen für Brennstoffzellen wird nachfolgend erläutert.
Zuerst werden die zwei porösen kohlenstoffhaltigen Elektroden, die mit den Strömungskanälen für den gasförmigen Reaktanten ausgerüstet sind, so auf die beiden Oberflächen des Separators aufgelegt, daß die Strömungskanäle in einer der Elektrodenmaterialien rechtwinklig zu den Strömungskanälen im anderen Elektrodenmaterial verlaufen. Die Elektrodenmaterialien und der Separator werden durch einen Klebstoff miteinander verbunden, wobei flexible Graphitfolie zwischen (1) die gerippten Oberflächen des Elektrodenmaterials und (2) das Separatormaterial gelegt wird. Weiterhin wird eine flexible Graphitfolie zwischen (1) dem überstehenden Bereich des Separators, der sich über den Rand parallel zu den Strömungskanälen der gasförmigen Reaktanten im Elektrodenmaterial erstreckt, und (2) den äußeren, damit zu verbindenden Abschlußteilen eingefügt und beide Materialien werden durch einen Klebstoff miteinander verbunden.
Als Elektrodenmaterial des erfindungsgemäßen Elektrodensubstrats werden folgende Materialien verwendet:
(1) Ein Material, hergestellt durch thermische Druckformung einer Mischung von kurzen Kohlefasern, einem Bindemittel und einer organischen körnigen Substanz (siehe US-PS′en 45 22 895 und 45 80 337). Das Material wird insbesondere durch 1 bis 60 Minuten lange Formung einer Mischung, die aus 20 bis 60 Gew.% kurzen Kohlefasern von nicht mehr als 2 mm Länge, 20 bis 50 Gew.% eines Phenolharzes und 20 bis 50 Gew.% einer organischen körnigen Substanz (einem Mikroporenregulator) besteht, bei einer Formungstemperatur von 100 bis 180°C unter einem Formungsüberdruck von 2 bis 100 kg/cm2 hergestellt.
(2) Ein Material, welches durch Calcinierung des geformten Materials gemäß (1) bei einer Temperatur von nicht weniger als 1000°C unter reduziertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre hergestellt wird.
(3) Ein geformtes Produkt, das (a) einen aus einem harzimprägnierten Papierbogen hergestellten Gasdiffusionsteil, der dadurch erhalten worden ist, daß ein Papierbogen, der aus einer Mischung von Kohlefasern von nicht mehr als 20 mm Länge wenigstens einer Sorte organischer Fasern, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Pulpen, regenerierten Cellulosefasern, Polyacrylnitrilfasern usw., und einem Bindemittel aus der Papierherstellung (Polyvinylalkoholfasern, etc.) nach Papierherstellungsmethoden erhalten worden ist, mit einer Lösung eines Phenolharzes (z. B. siehe US-PS 39 98 689) imprägniert worden ist, und (b) das Rippenteil, welches durch Verwendung des oben erwähnten Rohmaterials (1) hergestellt worden ist, aufweist.
(4) Ein Material, welches durch Calcinierung des oben erwähnten geformten Produkts (3) bei einer Temperatur von nicht weniger als 1000°C unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Gasatmosphäre erhalten wird.
Als Separatormaterial für die Herstellung des erfindungsgemäßen Elektrodensubstrats ist eine kompakte Kohlenstoffplatte mit einer Calcinierungsschrumpfung von nicht mehr als 0,2% bei Calcinierungsbedingungen von 2000°C unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre bevorzugt.
Eine flexible Graphitfolie, hergestellt durch Verpressen expandierter Graphitteilchen, welche erfindungsgemäß verwendet wird, wird durch Verpressen von Graphitteilchen erhalten, die erhalten worden sind, indem Graphitteilchen von nicht mehr als 5 mm Durchmesser einer Säurebehandlung und danach einer weiteren Erhitzung unterworfen wurden. Es ist bevorzugt, daß der flexible Graphitbogen nicht dicker als 1 mm ist, eine Dichte von 1,0 bis 1,5 g/cm3, einen Druckverformungswert (Verformung unter einer Drucklast von 1 kg/cm2) von nicht mehr als 0,35 × 10-2 cm2/kg und eine solche Flexibilität aufweist, daß er nicht bricht, wenn er auf einen Krümmungsradius von 20 mm gebogen wird. Als vorteilhaftes Beispiel für eine kommerziell erhältliche flexible Graphitfolie sei GRAFOIL® (hergestellt durch U. C. C.) genannt.
Als Klebstoff zur Verwendung auf den Verbindungsflächen beim Verbinden des Elektrodenmaterials und des äußeren Abschlußmaterials mit dem Separatormaterial über die flexible Graphitfolie können Klebstoffe verwendet werden, die im allgemeinen zur Verbindung von herkömmlichen Kohlenstoffmaterialien eingesetzt werden. Es ist jedoch bevorzugt, ein wärmehärtendes Harz ausgewählt aus Phenolharzen, Epoxyharzen und Furanharzen zu verwenden.
Obwohl die Schichtdicke des Klebstoffs nicht besonders beschränkt ist, wird der Klebstoff bevorzugt, in einer gleichmäßigen Dicke von nicht mehr als 0,5 mm angewendet. Weiterhin kann das Verbinden durch den Klebstoff bei einer Preßtemperatur von 100 bis 180°C, einem Überdruck von 1,5 bis 50 kg/cm2 und einer Druckhaltezeit von 1 bis 120 Minuten ausgeführt werden.
Als äußeres Abschlußmaterial wird ein kompaktes Kohlenstoffmaterial, welches eine Schrumpfung durch Calcinierung von nicht mehr als 0,2% aufweist, wenn es bei 2000°C unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre calciniert wird, bevorzugt verwendet.
Danach werden die so erhaltenen miteinander verbundenen Materialien durch mindestens 2-stündiges Erhitzen auf die Preßtemperatur nachgehärtet und dann bei einer Temperatur von 800 bis 3000°C ungefähr 1 Stunde lang unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre calciniert.
Da im erfindungsgemäßen Elektrodensubstrat mit äußeren Abschlußteilen für Brennstoffzellen die äußeren Abschlußteile durch Verbinden des Substrates zu einem Körper geformt werden, ist es natürlich nicht notwendig, eine spezielle Außendichtung, die in normalen Brennstoffzellen notwendig ist, um das Ausströmen der gasförmigen Reaktanten aus der Zelle zu verhindern, bereitzustellen und gleichzeitig zeigt sich der folgende Effekt.
Da nämlich die Elektroden, die äußeren Abschlußteile und der Separator über die flexible Graphitfolie zu einem Körper verbunden sind, verfügt das erfindungsgemäße Elektrodensubstrat über eine ausgezeichnete Resistenz gegenüber Phosphorsäure und ist insbesondere als Elektrodensubstrat für eine Brennstoffzelle vom Phosphorsäuretyp brauchbar. Da die äußeren Abschlußteile gleichmäßig auf dem dünnplattigen Elektrodensubstrat angeordnet und mit diesem verbunden sind, wobei der Separator von beiden Seiten im gekreuzten Zustand gehalten wird, ergibt zusätzlich sich ein Verstärkungseffekt, der von der oben erwähnten Struktur herrührt. Als Folge davon besitzt das erfindungsgemäße Elektrodensubstrat hervorragende Handhabungseigenschaften für die Herstellung von Brennstoffzellen.
Da die flexible Graphitfolie im erfindungsgemäßen Elektrodensubstrats mit äußeren Abschlußteilen für eine Brennstoffzelle als Puffermaterial bei der Wärmeexpansion und der Schrumpfung des Elektrodenmaterials und des äußeren Abschlußmaterials während der Zeit der Hitzebehandlung wirkt, ergibt sich keine Gelegenheit der Aufblätterung bzw. des Entblätterns der verbundenen Oberflächen der Rohmaterialien oder des Auftretens von Rissen im Produkt.
Es ist möglich, das Elektrodensubstrat in einer vorteilhaften Ausbeute herzustellen. Dies wird besonders deutlich, wenn die Ausbeute mit der bei ausschließlicher Verwendung von Klebstoff verglichen wird.
Außerdem ist es erfindungsgemäß möglich, ein großes Produkt mit beispielsweise einer Seitenlänge von nicht weniger als etwa 100 cm herzustellen, ohne daß das Problem des Entblätterns, der Rißbildung usw. auftritt.
Beispiel (1) Elektrodenmaterial
Nach Mischen von 35 Gew.% kurzen Kohlefasern (hergestellt von Kureha Kagaku Kogyo Co., Ltd., unter der Handelsbezeichnung M-204S, mittlerer Durchmesser 14 µm und mittlere Länge 400 µm), 30 Gew.% eines Phenolharzes (hergestellt von Asahi Yukizai Co., Ltd., unter der Handelsbezeichnung RM-210) und 35 Gew.% Polyvinylalkoholpartikel (hergestellt von Nihan Gosei Kagaku Kogyo Co., Ltd., mittlerer Durchmesser 180 µm) wurde die Mischung in eine vorgeschriebene Metallform hineingegeben und zu einem gerippten Elektrodenmaterial von 600 mm Länge, 720 mm Breite und 1,5 mm Dicke unter den Formungsbedingungen von 135°C, einem Formungsüberdruck von 35 kg/cm2 und einer Druckhaltezeit von 20 Minuten geformt. Die Dicke der Rippen und des Gasdiffusionsteils des Produktes beliefen sich auf 1,0 mm bzw. 0,5 mm.
(2) Separatormaterial
Eine kompakte Kohlenstoffplatte (hergestellt von Showa Denko Co., Ltd., Dicke 0,8 mm) wurde zu einem Stück von 720 mm Länge und Breite zur Verwendung als Separatormaterial geschnitten.
(3) Äußeres Abschlußmaterial
Eine kompakte Kohlenstoffplatte (hergestellt von Tokai Carbon Co., Ltd. mit einer Dichte von 1,85 g/cm3 und einer Dicke von 1,5 mm) wurde in 4 Stücke von 60 mm Länge und 720 mm Breite zur Verwendung als äußeres Abschlußmaterial geschnitten.
(4) Flexibler Graphitbogen
Eine GRAFOIL®-Folie (hergestellt von U. C. C., Dichte 1,10 g/cm3, Dicke 0,13 mm) wurde in zwei Teile der gleichen Länge und Breite wie das Separatormaterial geschnitten.
Nach Auftragen eines Klebstoffs aus der Phenolharzreihe auf beide Oberflächen des Separatormaterials und eine Oberfläche jeder GRAFOIL®-Folie, wurde der so aufgetragene Klebstoff getrocknet und der Separator und die flexible Graphitfolie (GRAFOIL®) wurden bei 135°C, 11 kg/cm2 20 Minuten lang miteinander verbunden.
In der nächsten Stufe wurde der oben erwähnte Klebstoff auf jede Seite der GRAFOIL®-Oberflächen der so verbundenen Materialien aufgetragen und getrocknet. In der gleichen Weise wurde der Klebstoff auf die Oberseite der Rippen des Elektrodenmaterials und die Verbindungsoberflächen des äußeren Abschlußmaterials aufgetragen und getrocknet.
Danach wurden alle derart behandelten Materialien in eine Form hineingegeben, so daß sie eine vorbestimmte Gestalt bildeten. Jede der beiden Elektrodenmaterialien ist auf jeweils einer der beiden Oberflächen des Separatormaterials angeordnet, so daß die Strömungskanäle in einem der Elektrodenmaterialien rechtwinklig zu den Strömungskanälen in dem anderen Elektrodenmaterial verlaufen. Das äußere Abschlußmaterial ist so angeordnet, daß es auf dem überstehenden Bereich des Separators liegt, der sich über den Rand des Elektrodenmaterials parallel zu den Strömungskanälen erstreckt. Die so anageordneten Materialien wurden bei 135°C, 11 kg/cm2 20 Minuten lang verbunden und weiter bei 2000°C in einer Stickstoffatmosphäre calciniert, um das erfindungsgemäße Elektrodensubstrat mit äußeren Abschlußteilen für eine Brennstoffzelle, welches zu einem integrierten Kohlenstoffkörper gefertigt wurde, bereitzustellen.

Claims (15)

1. Elektrodensubstrat mit äußeren Abschlußteilen für eine Brennstoffzelle, gekennzeichnet durch
zwei poröse kohlenstoffhaltige Elektroden, die jeweils Strömungskanäle für die gasförmigen Reaktanten aufweisen, wobei die Elektroden über eine flexible Graphitfolie mit den beiden Oberflächen eines Separators verbunden sind, so daß die Strömungskanäle in einer der Elektroden rechtwinklig zu denen in der anderen Elektrode verlaufen, und wobei der Separator einen überstehenden Bereich aufweist, der sich über den Rand der Elektrode erstreckt, der parallel zu den Strömungskanälen in der Elektrode verläuft,
jeweils ein äußeres Abschlußteil auf der zu den Strömungskanälen parallelen Seite jeder Elektrode, welches aus einem gasundurchlässigen und kompakten Kohlenstoffmaterial besteht, wobei das äußere Abschlußteil mit dem überstehenden Bereich des Separators über eine flexible Graphitfolie verbunden ist,
und Ausbildung des gesamten Verbundmaterials als ein Kohlenstoffkörper durch Calcinierung unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre.
2. Elektrodensubstrat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse kohlenstoffhaltige Elektrode eine Dichte von 0,3 bis 0,9 g/cm3, eine Gaspermeabilität von nicht weniger als 200 ml/cm2 · h · mmH2O und einen elektrischen Widerstand von nicht mehr als 200 mmΩ · cm aufweist.
3. Elektrodensubstrat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Separator eine Dichte von nicht weniger als 1,4 g/cm3, eine Gaspermeabilität von nicht mehr als 10-6 ml/cm2 · h · mmH2O, einen elektrischen Widerstand von nicht mehr als 10 mΩ · cm und eine Dicke von nicht mehr als 2 mm aufweist.
4. Elektrodensubstrat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das äußere Abschlußteil eine Dichte von nicht weniger als 1,4 g/cm3 und eine Gaspermeabilität von nicht mehr als 10-4 ml/cm2 · h · mmH2O aufweist.
5. Elektrodensubstrat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die flexible Graphitfolie durch Verpressen von expandierten Graphitteilchen hergestellt worden ist.
6. Elektrodensubstrat nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die flexible Graphitfolie durch Verpressen von expandierten Graphitteilchen hergestellt worden ist, die dadurch erhalten wurden, daß man Graphitteilchen mit einem Durchmesser von nicht mehr als 5 mm einer Säurebehandlung unterwirft und die derart mit Säure behandelten Teilchen weiter erhitzt, und daß die Graphitfolie eine Dicke von nicht mehr als 1 mm, eine Dichte von 1,0 bis 1,5 g/cm3, einen Druckverformungswert von nicht mehr als 0,35 × 10-2 cm2/kg und eine solche Flexibilität aufweist, daß sie nicht bricht, wenn sie auf einen Krümmungsradius von 20 mm gebogen wird.
7. Verfahren zur Herstellung eines Elektrodensubstrats mit äußeren Abschlußteilen für eine Brennstoffzelle, dadurch gekennzeichnet, daß man
(1) flexible Graphitfolie (n) mit derselben Länge und Breite wie der Separator mittels eines Klebstoffs mit den beiden Oberflächen des Separators verbindet, (2) den Klebstoff jeweils auf die Verbindungsflächen von (a) zwei porösen kohlenstoffhaltigen Elektrodenmaterialien, die jeweils eine kleinere Oberfläche als der Separator und Strömungskanäle für die gasförmigen Reaktanten aufweisen, (b) die so verbundenen Graphitfolien und (c) die äußeren Abschlußmaterialien aus einem gasundurchlässigen kompakten Kohlenstoffmaterial aufbringt, (3) die beiden Elektrodenmaterialien über die flexible Graphitfolie mit den beiden Separatoroberflächen verbindet, so daß die Strömungskanäle für die gasförmigen Reaktanten in dem einen Elektrodenmaterial rechtwinklig zu denen in dem anderen Elektrodenmaterial verlaufen, (4) ein Paar der äußeren Abschlußmaterialien in Kontakt mit dem Rand des Elektrodenmaterials anordnet, der parallel zu den Strömungskanälen für die gasförmigen Reaktanten im Elektrodenmaterial verläuft, und jeweils die beiden äußeren Abschlußmaterialien über die flexiblen Graphitfolien mit dem jeweils überstehenden Bereich des Separatormaterials verbindet, der sich über den Rand des Elektrodenmaterials erstreckt, und (5) anschließend das gesamte so gebildete Verbundmaterial unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre zu einem Kohlenstoffkörper calciniert.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das poröse kohlenstoffhaltige Elektrodenmaterial aus der folgenden Gruppe ausgewählt ist:
(1) einem geformten Material hergestellt durch thermische Formung einer Mischung von kurzen Kohlefasern, einem Bindemittel und einer organischen körnigen Substanz unter Druck, (2) einem calcinierten Material erhalten durch Calcinieren des geformten Materials gemäß (1) unter reduziertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre, (3) einem geformten Material umfassend (a) einen Rippenbereich gebildet von der Mischung gemäß (1) und (b) einen Gasdiffusionsteil hergestellt aus mit Harz imprägnierten Papierbögen, die durch Imprägnieren von Papierbögen, die aus einer Mischung von Kohlefasern, mindestens einer organischen Faserart ausgewählt aus Pulpen, regenerierten Cellulosefasern und Polyacrylnitrilfasern und einem Bindemittel aus der Papierherstellung nach einem Papierherstellungsverfahren erhalten worden ist, mit einer Lösung eines Phenolharzes erhalten worden ist, und (4) einem calcinierten Material erhalten durch Calcinieren des geformten Materials gemäß (3) unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre.
9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß man die flexible Graphitfolie mit den beiden Seiten des Separatormaterials verbindet, welches ein kompaktes Kohlenstoffmaterial ist, das eine Calcinierungsschrumpfung von nicht mehr als 0,2% zeigt, wenn der Separator unter verringertem Druck oder in einer inerten Atmosphäre bei 2000°C calciniert worden ist.
10. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das äußere Abschlußmaterial, das ein kompaktes Kohlenstoffmaterial mit einer Calcinierungsschrumpfung von nicht mehr als 0,2% bei Calcinierung des Abschlußmaterials unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre bei 2000°C, mit dem über das Elektrodenmaterial überstehenden Bereich des Separatormaterials verbindet.
11. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß man die flexible Graphitfolie, die durch Verpressen expandierter Graphitteilchen hergestellt worden ist, mit den beiden Oberflächen des Separatormaterials verbindet.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß man die flexible Graphitfolie, die durch Verpressen von expandierten Graphitteilchen, die dadurch erhalten wurden, daß man Graphitteilchen mit einem Durchmesser von nicht mehr als 5 mm einer Säurebehandlung unterwirft und die derart mit Säure behandelten Teilchen weiter erhitzt, hergestellt worden ist und eine Dicke von nicht mehr als 1 mm, eine Dichte von 1,0 bis 1,5 g/cm3, einen Druckverformungswert von nicht mehr als 0,35 × 10-2 cm2/kg und eine solche Flexibilität hat, daß sie nicht bricht, wenn sie auf einen Krümmungsradius von 20 mm gebogen wird, mit den beiden Oberflächen des Separatormaterials verbindet.
13. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß man den Klebstoff, der ein wärmehärtendes Harz ausgewählt aus Phenolharzen, Epoxyharzen und Furanharzen ist, auf jede der Verbindungsoberflächen des Elektrodenmaterials, der flexiblen Graphitfolie und der äußeren Abschlußmaterialien aufbringt.
14. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Verbinden unter einer Preßtemperatur von 100 bis 180°C, einem Überdruck von 1,5 bis 50 kg/cm2 und einer Druckhaltezeit von 1 bis 120 Minuten durchgeführt wird.
15. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das gesamte Verbundmaterial bei einer Temperatur von nicht weniger als 800°C unter verringertem Druck und/oder in einer inerten Atmosphäre calciniert wird.
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