DE3415433A1 - Verfahren zum ein- bzw. umhuellen von radioaktiven abfaellen - Google Patents

Verfahren zum ein- bzw. umhuellen von radioaktiven abfaellen

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DE3415433A1
DE3415433A1 DE19843415433 DE3415433A DE3415433A1 DE 3415433 A1 DE3415433 A1 DE 3415433A1 DE 19843415433 DE19843415433 DE 19843415433 DE 3415433 A DE3415433 A DE 3415433A DE 3415433 A1 DE3415433 A1 DE 3415433A1
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Description

Henkel, Pfenning, Feiler, Hänzei & Meinig Patentanwälte
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Barrow Investments SA,
Lausanne
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Verfahren zum Ein- bzw. Umhüllen
von radioaktiven Abfällen
Verfahren zum Ein- bzw. Umhüllen von radioaktiven Abfällen
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf das Ein- bzw. Umhüllen von radioaktiven Abfällen, um letztere in dieser Form zu lagern.
Die heutzutage insbesondere aus Kernreaktoren anfallenden, mehr oder weniger stark radioaktiven Abfälle schaffen bezüglich Lagerung immer mehr Probleme, ohne dass bisher befriedigende Lösungen gefunden worden wären.
Eines der Probleme besteht in der Auswahl der anzuwendenden Technik zum Verpacken bzw. Umhüllen von radioaktiven Abfällen.
Unter "radioaktiven Abfällen" versteht man neben den Stoffen, welche radioaktive Produkte enthalten und beispielsweise in Form von Kugeln aus ionenaustauschendem Material vorliegen, welche mit radioaktiven chemischen Produkten angereichert sind und mit Wasser bis praktisch zur Sättigung (etwa 501) vermischt sind, ebenfalls radioaktive Schlämme, welche beispielsweise Uraniumfluorat oder Uraniumfluorit enthalten.
Zwei der wichtigsten Lösungen bestehen derzeit darin, die radioaktiven Abfälle, welche vorzugsweise zuerst in die Form von kleinen Kugeln oder Perlen gebracht wurden, einzuhüllen bzw. zu umhüllen, und zwar mit Glas oder einem synthetischen Zement.
Zur Durchführung des letztgenannten Verfahrens werden Behälter aus Beton oder Metall vorgesehen, in welche schliesslich die radioaktiven Abfälle in Form von kleinen Kugeln zusammen mit synthetischem Zement "Synroc" eingefüllt werden. Das Produkt "Synroc" wurde in Australien von Prof. D.Ringwood an der Nationalen Universität von Australien entwickelt.
Versuche haben jedoch gezeigt, dass Probleme mit der Stabilität von "Synroc" bestehen. Dieses Material neigt dazu, teilweise zerstört zu werden, und zwar von den Säuren, welche sich als Reaktionsprodukt der Strahlung der radioaktiven Abfälle und des Wassers, welches sich im "Synroc" befindet, bilden. Bessere Resultate wurden erhalten bei Versuchen, die Kügelchen oder Perlen aus radioaktivem Material in Glasblöcken zu immobilisieren. Da Glas keine individuellen Kristalle aufweist,wie beispielsweise die üblichen Metalle, können die radioaktiven Stoffe den Glasblock, in welchem sie eingebettet bzw. eingehüllt sind, nicht nach aussen verlassen. Zum Einhüllen der radioaktiven Teilchen wird wie folgt vorgegangen: Man fügt den radioaktiven Abfällen, welche sich vorzugsweise in Form von Kügelchen oder Perlen präsentieren, Borsäure hinzu, ferner Sand und Lithiumhydroxyd, Diese Masse wird anschliessend auf über 10000C erwärmt, danach wird sie in Form von zylindrischen Körpern abgekühlt, bzw. man lässt sie abkühlen. Diese Körper werden schliesslich
- if'
in Behälter aus Metall eingeschlossen. Diese Methode ist jedoch .nicht mit absoluter Sicherheit gefahrlos, und zwar in dem Moment, wo Wasser auf die eine oder andere Weise in die verglaste Masse eindringen könnte. Die Aufgabe, die sich im Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung stellt, ist die Blockierung, im Innern eines Betons, von Kugeln bzw. Kügelchen aus ionenaustauschendem Harz, welches mit seltenen, radioaktiven chemischen Substanzen angereichert ist und denen praktisch bis zur Sättigung Wasser (501 etwa) zugemischt ist.
Vom Behälter, welcher diese Mikrokügelchen aufnehmen muss, wird eine absolute Dichtheit verlangt, da diese Substanzen in starkem Masse Wasser aufnehmen und bei einer solchen Absorption von Wasser eher än';Volumen zunehmen.Dabei entstehen derartige Kräfte, dass der Beton den Behälter aufreissen kann. Dies wiederum bedeutet, dass radioaktive Produkte nach aussen gelangen können.
Derzeit sind verschiedene Verfahren bekannt, um radioaktive Substanzen einzuhüllen, wobei entweder Polymere (deutsches Verfahren MOWA) oder Polystyrol (SETRAG-Verfahren) eingesetzt werden. Keines dieser bekannten Verfahren vermag jedoch völlig zu befriedigen, und zwar entweder wegen Mangel an Formstabilität oder durch Auslaugen insbesondere der Cäsiumionen.
Die vorliegende Erfindung bezweckt somit die Schaffung einer neuen Art der Ein- bzw. Umhüllung
von radioaktiven Abfällen.
Das Ein- bzw. Umhüllverfahren nach der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass ein Gemisch aus den radioaktiven Abfällen, welche bis zur Sättigung in Wasser aufgeschlammt sind,einem Harz und einem Monomer gebildet wird, um mit den radioaktiven Abfällen, deren Wasser, dem Harz und dem Monomer eine Emulsion zu bilden, und dass dieser Emulsion ein hydraulisches Bindemittel zugefügt wird, um einen Beton zu bilden.
Das verwendete Harz ist vorzugsweise ein nichtgesättigter Polyester.
Speziell geeignete Emulsionen sind solche wie sie beispielsweise in den US-Patenten Nr.
4 115 336 und 4 204 988 sowie den australischen Patenten Nr. 513 486 und 515 778 beschrieben sind. Das erfindungsgemässe Verfahren besteht somit in der Herstellung einer Emulsion, zum Beispiel einer Emulsion gemäss den US-Patenten 4;.115.
4 204 988 oder den australischen Patenten 513 486 und 515778, unter Verwendung des Wassers, in weichem die radioaktiven Kügelchen gelagert sind, und dass danach mit dieser Emulsion ein Beton hergestellt wird.
Nur das in der Aufschlämmung freie Wasser wird zur Bildung der Emulsion verwendet, wobei die Mikrokügelchen immer gesättigt bleiben. Wenn dem Gemisch der Zement beigefügt wird, zerstört sich die Emulsion von selbst. Das Polymer umhüllt dann die
Mikrokügelchen und das darin angelagerte Wasser, während der Rest des Wassers durch den Zement absorbiert wird. Die eingehüllten bzw. umhüllten Kügelchen können kein Wasser mehr verlieren und, weil sie im gesättigten Zustand sind, können auch keines mehr aufnehmen.
Die Erfindung wird nachstehend anhand eines Ausführungsbeispieles noch näher beschrieben:
500 kg eines nach den US-Patenten Nr. 4 115 336, 4 204 988 und den australischen Patenten Nr. 513 486 und 515 778 hergestellten Harzes werden in einen Behälter gegeben.
Unter gleichzeitigem Mischen bzw. Rühren werden 600 kg radioaktive Abfälle zusammen mit dem Wasser, in welchem sie aufgeschlämmt sind, nach und nach zugegeben, um dabei eine Emulsion zu bilden.
Um die so gebildete Emulsion zu stabilisieren, werden 5 kg einer kolloidalen Kieselerde ("A§rosil" von DEGUSSA) sowie 10 kg Titanoxyd und 3 kg Antimonoxyd beigefügt.
Das Gesamtgewicht dieser Mischung beträgt 1618 kg, wobei jedoch die eigentliche Emulsion lediglich 650 kg wiegt, da im Kügelchengemisch von 600 kg lediglich 150 kg freies Wasser vorhanden ist, um die Emulsion zu bilden (Zusammensetzung der 600 kg: 300 kg feste Kügelchen, 150 kg inneres Wasser, 150 kg freies Wasser).
Um einen korrekten Beton zu bilden, muss somit das hydraulische Bindemittel lediglich in Funktion der 650 kg Emulsion beigefügt werden.
Beim obengenannten Beispiel, in dem das Verhältnis Emulsion/Zement von 4/5 berücksichtigt wird, wurden 812 kg hydraulisches Bindemittel beigefügt, welches aus 567 kg Portlandzement und 245 kg Pouzzolan sowie 26 kg Katalysator (41 Gewicht der Emulsion) besteht. Das Gemisch Zement/Pouzzolan wurde deshalb hergestellt , um gewisse Cesiumionen zu blockieren, da eine solche Blockierungswirkung der Cäsiumionen durch Pouzzolan erfolgen kann.
Dem so hergestellten Beton können Zuschlagstoffe beigegeben werden, zum Beispiel Barytsulphat oder Colemanit, welche wegen ihres hohen Molekulargewichts ebenfalls zum Blockieren von gewissen Strahlungen verwendet werden können.
Die Verhältnisse bzw. Beziehungen zwischen dem Säureindex und dem OH-Index der Harze sowie die Zahl des speziellen OH-Indexes sind wie folgt: OH-Index zwischen 45 und 100, Säureindex/OH-Index 0,20 bis 0,50.

Claims (5)

Patentansprüche
1. Verfahren zum Ein- bzw. Umhüllen von radioaktiven Abfällen, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gemisch aus den radioaktiven Abfällen, welche bis zur Sättigung in Wasser aufgeschlämmt sind, einem Harz und einem Monomer gebildet wird, um mit den radioaktiven Abfällen, deren Wasser, dem Harz und dem Monomer eine Emulsion zu bilden, und dass dieser Emulsion ein hydraulisches Bindemittel zugefügt wird, um einen Beton zu bilden.
2. Verfahren nach Anspruch !,dadurch gekennzeichnet, dass als Harz ein Polyesterharz, beispielsweise ein ungesättigtes Polyesterharz gewählt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Monomer ungesättigt ist.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, dass das hydraulische Bindemittel Produkte umfasst, welche hydraulisch mit Wasser reagieren, oder ein Gemisch solcher Produkte, wie z.B. Kalk, Zement, Pouzzolan usw.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, dass der Emulsion zusätzlich ein Stabilisator zugefügt wird.
DE19843415433 1983-04-29 1984-04-25 Verfahren zum ein- bzw. umhuellen von radioaktiven abfaellen Withdrawn DE3415433A1 (de)

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EP0124825A3 (de) 1986-03-26
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GB2140194A (en) 1984-11-21
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