CH654436A5 - Procede d'enrobage de dechets radioactifs. - Google Patents
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Description
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Claims (5)
1. Procédé d'enrobage de déchets radio-actifs, caractérisé par le fait que l'on réalise un mélange comprenant les déchets radio-actifs en saturation dans leur eau de stockage, une résine et un monomère, pour former une émulsion avec les déchets radio-actifs, leur eau, la résine et le monomère, et qu'un liant hydraulique qui comprend des produits réagissant hydrauliquement avec l'eau ou un mélange de tels produits est ajouté à cette émulsion pour réaliser un béton.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la résine est une résine polyester, de préférence un polyester non saturé.
3. Procédé selon l'une des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que le monomère est non saturé.
4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'on ajoute un agent stabilisant à l'émulsion.
5. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit liant hydraulique comprend un ou plusieurs des constituants suivants: la pouzzolane, la chaux et le ciment.
La présente invention concerne un procédé d'enrobage de déchets radio-actifs.
Les problèmes en rapport avec des déchets plus ou moins fortement radio-actifs en provenance particulièrement des réacteurs nucléaires se posent de plus en plus sans que l'on ait trouvé jusqu'à maintenant de solutions satisfaisantes.
Un des problèmes réside dans le choix de la technique d'emballage ou d'enrobage des déchets radio-actifs.
Par déchets radio-actifs, on comprend, outre les matières contenant des produits radio-actifs et se présentant par exemple sous forme de billes de résines échangeuses d'ions chargées de produits chimiques rares, radio-actives et mélangées à de l'eau (environ 50%) pratiquement en saturation, également des boues radio-actives contenant par exemple des fluorates ou fluorures d'uranium.
Deux solutions principales consistent actuellement à enrober les déchets radio-actifs, mis de préférence d'abord sous forme de petites billes ou de perles, respectivement avec du verre ou du ciment synthétique.
Cette dernière solution prévoit la fabrication de réservoirs en béton ou en métal à remplir avec les déchets radio-actifs sous forme de perles et de ciment synthétique Synroc. Le Synroc a été développé en Australie par le professeur T. Ringwood à l'Université nationale d'Australie.
Des essais ont cependant révélé des problèmes avec la stabilité du Synroc. Ce matériau a tendance à être détruit partiellement par des acides formés en tant que produit de réaction de la radiation des déchets radio-actifs et de l'eau se trouvant dans le Synroc.
De meilleurs résultats ont été obtenus en essayant d'immobiliser les billes ou les perles de matière radio-active dans des blocs en verre. Puisque le verre ne présente pas de cristaux individuels, par exemple des métaux ordinaires, la matière radio-active ne peut pas fuir à travers le bloc de verre enrobant les déchets radio-actifs.
La procédure d'enrobage est la suivante: on ajoute aux déchets radio-actifs, de préférence sous forme de billes ou de perles, de l'acide borique, du sable et de l'hydroxyde de lithium. Cette masse est ensuite chauffée à plus de 1000°C avant de la laisser se refroidir sous forme de corps cylindriques. Ces corps sont finalement enfermés dans des récipients en métal. Cependant, cette méthode n'est pas avec certitude sans danger au moment où de l'eau pourrait pénétrer d'une manière ou d'une autre dans la masse vitrifiée.
Le problème qui se pose en rapport avec l'invention est le blocage, à l'intérieur d'un béton, des billes de résines échangeuses d'ions chargées de produits chimiques rares, radio-actives et mélangées à de l'eau (50% environ) pratiquement en saturation.
Il faut une étanchéité absolue du container qui doit retenir ces microbilles, car elles sont très avides d'eau et, lorsqu'elles absorbent de l'eau, leur volume augmente en développant des contraintes si importantes qu'elles désorganisent le béton des containers et les font éclater (donc risques de fuites des produits radio-actifs, comme expliqué plus haut).
Il y a actuellement plusieurs procédés d'enrobage qui font entrer en ligne de compte soit des polymères (procédé allemand Mowa),
soit du polystyrène (procédé Setrag). Aucun de ces procédés ne donne complète satisfaction soit par manque de stabilité dimension-nelle, soit par lixiviation des ions de césium en particulier.
La présente invention vise un nouveau type d'enrobage de déchets radio-actifs.
Le procédé d'enrobage selon l'invention est caractérisé par le fait que l'on réalise un mélange comprenant les déchets radio-actifs en saturation dans leur eau de stockage, une résine et un monomère pour former une émulsion avec les déchets radio-actifs, leur eau, la résine et le monomère, et qu'un liant hydraulique qui comprend des produits réagissant hydrauliquement avec l'eau ou un mélange de tels produits est ajouté à cette émulsion pour réaliser un béton.
La résine utilisée est de préférence un polyester non saturé.
Des émulsions particulièrement utiles sont par exemple décrites dans les brevets américains N05 4115336 et 4204988 et australiens N°s 513486 et 515778.
Le procédé d'enrobage selon l'invention consiste donc en fait à réaliser une émulsion, par exemple une émulsion suivant les brevets américains Nos 4115336 et 4204988 et australiens Nos 513486 et 515778, en se servant de l'eau de stockage des billes puis, avec cette émulsion, toujours suivant le procédé, à réaliser un béton.
Seule l'eau libre du stockage est utilisée pour l'émulsion, les microbilles restant saturées. Lorsque le ciment est ajouté au mélange, l'émulsion se détruit. Le polymère enrobe les microbilles et leur eau interne, tandis que l'eau est absorbée par le ciment. Les billes enrobées ne peuvent plus perdre d'eau et, puisque en état saturé, ne peuvent plus en reprendre non plus.
L'invention est décrite ci-après à l'aide d'un exemple précis.
500 kg d'une résine réalisée par exemple suivant les brevets américains Nos 4115336 et 4204988 et australiens Nos 513486 et 515778 sont déposés dans un container.
Alors qu'une turbine entre en action, 600 kg de déchets radioactifs ainsi que leur eau de stockage sont ajoutés progressivement afin de créer une émulsion.
De façon à stabiliser cette émulsion, on ajoute 5 kg d'une silice colloïdale (Aérosil de Degussa) ainsi que 10 kg d'oxyde de titane et 3 kg d'oxyde d'antimoine.
Le poids total de ce mélange est de 1618 kg mais, en fait, l'émulsion vraie n'est que de 650 kg puisque, dans les 600 kg du mélange microbilles, il n'y a en fait que 150 kg d'eau libre utilisable pour créer l'émulsion. (Décomposition des 600 kg: 300 kg de billes solides, 150 kg d'eau interne, 150 kg d'eau libre.)
Pour réaliser un béton correct, il ne faut donc ajouter le liant hydraulique qu'en fonction de 650 kg d'émulsion.
Dans cet exemple, en tenant compte d'un rapport émulsion/ci-ment de 4/5, on a ajouté 812 kg d'un liant hydraulique constitué par 567 kg de ciment Portland et 245 kg de pouzzolane ainsi que 26 kg de catalyseur (4% en poids d'émulsion). Le mélange ciment/pouzzolane a été effectué dans le but de bloquer certains ions de césium, suite à la propriété particulière de blocage de ces ions par la pouzzolane.
Des agrégats peuvent être ajoutés au béton ainsi réalisé, par exemple du sulfate de baryte ou de la colémanite, qui, par suite de leur haut poids moléculaire, peuvent également être utilisés pour le blocage de certaines radiations.
Les relations entre l'indice acide et l'indice OH des résines ainsi que le nombre particulier d'indice OH sont comme suit: indice OH compris entre 45 et 100, indice acide/indice OH de 0,20 à 0,50.
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