EP0060765A1 - Produit absorbant les neutrons, son procédé de fabrication et application de ce produit à la réalisation de châteaux de stockage - Google Patents

Produit absorbant les neutrons, son procédé de fabrication et application de ce produit à la réalisation de châteaux de stockage Download PDF

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EP0060765A1
EP0060765A1 EP82400401A EP82400401A EP0060765A1 EP 0060765 A1 EP0060765 A1 EP 0060765A1 EP 82400401 A EP82400401 A EP 82400401A EP 82400401 A EP82400401 A EP 82400401A EP 0060765 A1 EP0060765 A1 EP 0060765A1
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EP
European Patent Office
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boron carbide
product
product according
neutron absorbing
polyethylene
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP82400401A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Pierre Cals
Roger Conche
Gérard Fraize
Lucien Hayet
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
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Filing date
Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F1/00—Shielding characterised by the composition of the materials
    • G21F1/02—Selection of uniform shielding materials
    • G21F1/04—Concretes; Other hydraulic hardening materials
    • G21F1/042—Concretes combined with other materials dispersed in the carrier
    • G21F1/045—Concretes combined with other materials dispersed in the carrier with organic substances

Definitions

  • the subject of the present invention is a product capable of absorbing neutrons as well as a process for manufacturing this product.
  • the materials produced so far include substances rich in hydrogen to slow down fast neutrons (this is the case with polyethylene) and substances capable of absorbing slowed down neutrons like boron compounds.
  • French patent 1,534,032 belonging to the applicant, describes a material capable of absorbing neutrons consisting of polyethylene, plaster, water and boric acid. If such a product has good absorbent qualities, its manufacture causes a certain number of difficulties. This was how we noted a poor amalgamation of the components and a rise in the surface of the polyethylene beads during the solidification phase of the product; moreover this last stage always required a fairly long time.
  • the object of the present invention is precisely a neutron absorbing material which overcomes these drawbacks by using thixotropic concrete.
  • the product which is the subject of the invention, it comprises a thixotropic concrete in which are incorporated 30 to 40% by weight of high density polyethylene beads and 1 to 5 ⁇ by weight of boron carbide grains.
  • the polyethylene balls have a diameter of the order of 2 to 5 mm and the grains of boron carbide have dimensions of the order of 300 to 500 ⁇ m.
  • the invention also relates to an application of this product to the production of storage castles of the type comprising an internal wall and an external wall between which there is a neutron absorbing product.
  • the internal face of the external wall is covered with a paint based on boron carbide and the product according to the invention is poured between the internal and external walls of the castle.
  • the product is poured into the container for which it is intended, for example between the walls of a storage castle, while agitating the latter using a vibrating system which can be in the form pneumatic vibrating needles. Thanks to this last precaution, the product remains liquid until the end of the operation, which ensures good homogeneity, homogeneity all the better as the product solidifies quickly once the vibrations have stopped, which avoids disadvantages of the prior art.
  • Test tubes are hermetically sealed to keep the moisture content of the compound constant.
  • curve 2 is clearly below curve 1 while curve 3 is very close to curve 2: a very low content of boron carbide is therefore sufficient to appreciably reduce the dose rate. neutron.
  • the material which is the subject of the invention has numerous advantages, in particular with regard to its preparation process.
  • the use of thixotropic concrete makes it possible to keep the liquid product while the mixing is carried out in the concrete mixer and while it is poured into the storage castle since it is set in motion by vibrating needles .
  • a very homogeneous product is obtained. since solidification takes place quickly once the vibrations have ceased.
  • this product has good mechanical strength, good fire resistance and a low cost price since it can be produced from materials readily available on the market.
  • the procedure is as follows: first cover the internal face of the external wall with a base paint boron carbide, the product according to the invention is then poured between the walls of the castle while keeping it in vibration and the vibrations are stopped to allow the product to harden.

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Abstract

La présente invention a pour objet un produit absorbant les neutrons ainsi qu'un procédé de préparation de ce produit.
Le produit comprend un béton thixotropique dans lequel sont incorporés 30 à 40% en poids de billes de polyéthylène haute densité ayant un diamètre de l'ordre de 2 à 5 mm et 1 à 5‰ en poids de grains de carbure de bore dont les dimensions sont de l'ordre de 300 à 500 µm environ.
Application au stockage et au transport de produits radioactifs.

Description

  • La présente invention a pour objet un produit capable d'absorber les neutrons ainsi qu'un procédé de fabrication de ce produit.
  • Plus précisément, elle a pour objet un matériau absorbant les neutrons et plus spécialement les neutrons rapides et thermiques d'énergie comprise entre 0,1 et 14 MeV, utilisable dans les châteaux de transport et de stockage de produits radioactifs.
  • On sait que, contrairement aux rayons gamma qui nécessitent pour leur absorption des matériaux lourds (fer, plomb, tungstène, uranium), l'absorption des neutrons est en majeure partie obtenue après ralentissement par des atomes légers (hydrogène, carbone).
  • C'est pourquoi les matériaux réalisés jusqu' ici comportent des substances riches en hydrogène pour ralentir les neutrons rapides (c'est le cas du polyéthylène) et des substances capables d'absorber les neutrons ralentis comme les composés de bore. Par exemple, le brevet français 1 534 032, appartenant au déposant, décrit un matériau capable d'absorber les neutrons consitué par du polyéthylène, du plâtre, de l'eau et de l'acide borique. Si un tel produit présente de bonnes qualités absorbantes, sa fabrication entraîne un certain nombre de difficultés. C'est ainsi qu'on a pu noter un mauvais amalgame des composants et une remontée en surface des billes de polyéthylène pendant la phase de solidification du produit ; de plus cette dernière étape exigeait toujours un temps assez long.
  • La présente invention a justement pour objet un matériau absorbant les neutrons qui supprime ces inconvénients grâce à la mise en oeuvre d'un béton thixotropique.
  • Selon la principale caractéristique du produit objet de l'invention, celui-ci comprend un béton thixotropique dans lequel sont incorporés 30 à 40 % en poids de billes de polyéthylène haute densité et 1 à 5 ‰ en poids de grains de carbure de bore.
  • Selon un mode de réalisation préféré, les billes de polyéthylène ont un diamètre de l'ordre de 2 à 5 mm et les grains de carbure de bore ont des dimensions de l'ordre de 300 à 500 um.
  • L'invention a également pour objet un procédé de fabrication de ce produit. Selon la principale caractéristique de ce procédé, celui-ci comprend les étapes suivantes :
    • - on mélange intimement le polyéthylène avec des constituants aptes à former un béton thixotropique,
    • - on ajoute le carbure de bore,
    • - on ajoute de l'eau,
    • - on verse le mélange dans le récipient auquel il est destiné tout en maintenant celui-ci en vibration, et
    • - on laisse durcir le mélange.
  • Si l'on retrouve le polyéthylène, dont le rôle est de ralentir les neutrons rapides, et le carbure de bore, dont le rôle est de les absorber, l'utilisation d'un béton thixotropique comme liant favorise la préparation et le coulage du matériau et confère la qualité de matériau incombustible. En effet, un tel béton reste liquide tant qu'on l'agite et se solidifie rapidement lorsqu'on le laisse au repos. Ainsi, le produit reste liquide quand on réalise le mélange puisque celui-ci se fait obligatoirement sous agitation permanente des divers constituants.
  • Enfin, lorsque l'agitation cesse, le produit se prend en masse rapidement, ce qui empêche la remontée en surface des billes de polyéthylène et conduit à un matériau plus homogène.
  • L'invention a encore pour objet une application de ce produit à la réalisation de châteaux de stockage du type comprenant une paroi interne et une paroi externe entre lesquelles se trouve un produit absorbant les neutrons. Pour cela, on recouvre la face interne de la paroi externe d'une peinture à base de carbure de bore et on coule le produit selon l'invention entre les parois interne et externe du château.
  • D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre d'un exemple de réalisation, donnée à titre purement illustratif et nullement limitatif , en référence aux dessins annexés dans lesquels :
    • - la figure 1 représente un ensemble de courbes donnant le débit de dose neutron d'un échantillon de produit selon l'invention, en millirem par heure et par microgramme de californium 252, en fonction de l'épaisseur de l'échantillon et de sa teneur en carbure de bore, et
    • - la figure 2 représente un ensemble de courbes donnant le débit de dose gamma d'un échantillon, en millirad par heure et par microgramme de californium 252, en fonction de l'épaisseur de l'échantillon et de sa teneur en carbure de bore.
  • A titre d'essai, on a réalisé un produit conforme à l'invention dont la composition était la suivante, les proportions étant calculées pour 1 dm3 de produit
    • Polyéthylène : 0,448 kg
    • Béton thixotropique : 0, 845 kg
    • Eau : 0,134 litre
    • Carbure de bore : 1,5 g
  • La préparation du produit a été réalisée selon le processus suivant :
    • - dans une bétonnière en marche, on met en place d'abord les billes de polyéthylène, puis le béton et on réalise le mélange à sec jusqu'à ce que les billes prennent une couleur grise,
    • - on ajoute ensuite le carbure de bore et on laisse tourner la bétonnière jusqu'à obtention d'un mélange homogène,
    • - on ajoute l'eau et on attend que le mélange prenne une apparence relativement sèche de couleur gris/noir.
  • Ensuite, on coule le produit dans le récipient auquel il est destiné, par exemple entre les parois d'un château de stockage, tout en agitant ce dernier à l'aide d'un système de mise en vibration qui peut se présenter sous la forme d'aiguilles vibrantes pneumatiques. Grâce à cette dernière précaution, le produit reste liquide jusqu'à la fin de l'opération, ce qui assure une bonne homogénéité, homogénéité d'autant meilleure que le produit se solidifie rapidement une fois que les vibrations ont cessé, ce qui évite les inconvénients de l'art antérieur.
  • Des essais de résistance au feu effectués sur une éprouvette en acier de diamètre 100 mm, longueur 300 mm, épaisseur 3 mm, fermée à chaque extrémité par une tôle d'acier de même épaisseur et remplie du produit objet de l'invention ont montré que celui-ci présentait une bonne tenue au feu, sans déformation mécanique de l'éprouvette après un séjour de 30 minutes dans un four à 800°C.
  • Une autre série d'essais avait pour but d'étudier l'influence de la teneur en carbure de bore sur le pouvoir absorbant du matériau.
  • Pour cela, on a réalisé 21 éprouvettes en acier de diamètre 80 mm, d'épaisseur 3 mm, de longueur variable (150 ou 300 mm) obturées à chacune de leurs extrémités par une plaque d'acier d'épaisseur 3 mm.
  • L'intérieur de ces tubes est rempli du produit objet de l'invention auquel on incorpore du carbure de bore en quantité variable. Les éprouvettes sont hermétiquement closes afin de maintenir constante la teneur en humidité du composé.
  • Les trois courbes de la figure 1 (débit de dose neutron) correspondent à trois teneurs différentes en carbure de bore, à savoir :
    • Courbe 1 : 0 kg/m3
    • Courbe 2 : 3 kg/m 3
    • Courbe 3 : 20 kg/m 3
  • On voit que la courbe 2 se situe nettement en dessous de la courbe 1 alors que la courbe 3 est très voisine de la courbe 2 : il suffit donc d'une très faible teneur en carbure de bore pour diminuer de façon appréciable le débit de dose neutron.
  • Les trois courbes de la figure 2 (débit de dose gamma) correspondent aux teneurs suivantes en carbure de bore :
    • Courbe 4 : 0 kg/m 3
    • Courbe 5 : 3 kg/m3
    • Courbe 6 : 8 kg/m 3
  • On peut voir à la lecture de la figure 2 que le débit de dose gamma diminue régulièrement à mesure que l'on augmente la teneur en carbure de bore. De plus, la comparaison des figures 2 et 3 montre que le débit de dose neutron est toujours très supérieur au débit de dose gamma. C'est pourquoi on choisira une teneur en carbure de bore comprise entre 3 et 5 kg/m3 et de préférence plus proche de 3 kg/m3.
  • Le matériau objet de l'invention présente de nombreux avantages, notamment en ce qui concerne son procédé de préparation. L'utilisation d'un béton thixotropique permet de garder le produit liquide pendant qu'on réalise le mélange dans la bétonnière et pendant qu'on le verse dans le château de stockage puisque celui-ci est mis en mouvement au moyen d'aiguilles vibrantes. De plus, on obtient un produit très homogène puisque la solidification se fait rapidement une fois que les vibrations ont cessé.
  • De plus, ce produit présente une bonne tenue mécanique, une bonne tenue au feu et un prix de revient peu élevé puisqu'on peut le réaliser à partir de matériaux facilement disponibles dans le commerce.
  • Quant aux applications possibles, elles couvrent tous les cas où l'on a besoin d'un bon écran contre les radiations et plus spécialement les flux de neutrons rapides ; c'est ainsi que le produit selon l'invention trouve une application particulièrement intéressante comme écran neutronique dans la réalisation d'emballages pour le transport et le stockage de produits radioactifs.
  • Dans le cas des châteaux de stockage comprenant une paroi interne et une paroi externe entre lesquelles se trouve un produit absorbant les neutrons, on procède de la manière suivante : on recouvre d'abord la face interne de la paroi externe d'une peinture à base de carbure de bore, on coule ensuite le produit selon l'invention entre les parois du château tout en maintenant celui-ci en vibration et on arrête les vibrations pour laisser durcir le produit.

Claims (5)

1. Produit absorbant les neutrons caractérisé en ce qu'il comprend un béton thixotropique dans lequel sont incorporés 30 à 40% en poids de billes de polyéthylène haute densité et 1 à 5 ‰ en poids de grains de carbure de bore.
2. Produit selon la revendication 1, caractérisé en ce que les billes de polyéthylène ont un diamètre de l'ordre de 2 à 5 mm.
3. Produit selon l'une quelconque des revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que les grains de carbure de bore ont des dimensions de l'ordre de 300 à 500 um.
4. Procédé de préparation du produit selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes :
- on mélange intimement le polyéthylène avec des constituants aptes à former un béton thixotropique,
- on ajoute le carbure de bore,
- on ajoute de l'eau,
- on verse le mélange dans le récipient auquel il est destiné tout en maintenant celui-ci en vibration, et
- on laisse durcir le mélange.
5. Application du produit selon l'une quelconque des revendications 1 à 3 à la réalisation de châteaux de stockage ayant une paroi interne et une paroi externe entre lesquelles se trouve un produit absorbant les neutrons, caractérisée en ce qu'on recouvre la face interne de la paroi externe d'une peinture à base de carbure de bore, puis on coule le produit selon l'une quelconque des revendications 1 à 3 entre la paroi interne et la paroi externe dudit château de stockage.
EP82400401A 1981-03-13 1982-03-08 Produit absorbant les neutrons, son procédé de fabrication et application de ce produit à la réalisation de châteaux de stockage Withdrawn EP0060765A1 (fr)

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Inventor name: CALS, PIERRE

Inventor name: CONCHE, ROGER

Inventor name: HAYET, LUCIEN

Inventor name: FRAIZE, GERARD