DE2908671C2 - - Google Patents
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Description
In der DE-OS 23 02 746 ist ein von Strömungskanälen
durchzogener Träger für Katalysatoren aus aufeinander
angeordneten, abwechselnd glatten und gewellten Lagen aus
hochtemperaturfestem und zunderbeständigem Stahl
beschrieben, welcher mit einem katalytisch aktiven Material
beschichtet ist. Es wird darin als bekannt bezeichnet,
einen Träger aus nickelhaltigem Metall oxidativ unter
Erzeugung von Nickeloxid zu behandeln. Die genannte
Schrift lehrt ferner, Stahlbleche mit Kupfer oder Nickel
zu beschichten und die Beschichtung zu oxidieren oder
die Bleche unmittelbar mit einem Metalloxidträger zu
belegen.
Solche Katalysatorträger haben indes nur eine begrenzte
geometrische Oberfläche, die sich mit oberflächenerhöhenden
Metalloxiden, die gamma-Al2O3, im Tauchverfahren nur durch
mehrmalige Wiederholung des Tauchens mit einem ausreichend
starken Oxidbelag versehen lassen. Die Träger sind des
weiteren von voneinander getrennten Strömungskanälen
durchzogen, so daß eine bestimmte Mindestlänge des Trägers
erforderlich ist, um einen ausreichenden Stoffaustausch
an dem Katalysatorbelag zu erzielen. Daneben kann zwischen
den einzelnen Strömungskanälen infolge örtlich unter
schiedlicher Katalysatoraktivität unterschiedliche Wärme
entwicklung auftreten, die nur über die spezifische Wärme
leitfähigkeit der Kanalwände ausgeglichen werden kann.
Nun ist unter den in der DE-PS 28 53 547 behandelten Ausführungs
formen bereits ein Träger für Katalysatoren vorgeschlagen worden,
welcher aus aufeinander angeordneten Lagen aus
hochtemperaturfestem und zunderbeständigem Stahl besteht,
wobei die Lagen aus einem glatten Siebgewebe bestehen,
in welches in parallelen Abständen in Richtung der
gewünschten Strömungskanäle Stützdrähte von größerem
Querschnitt als das Siebgewebe auf- bzw. eingewebt sind,
oder wobei Lagen aus glattem Siebgewebe oder glattem oder
gewelltem Blech mit Lagen aus glattem Siebgewebe mit
entsprechend ein- bzw. aufgewebten Stützdrähten abwechseln.
Mit der Verwendung von Siebgewebelagen im Träger wird
zwar ein verbessertes Rückhaltevermögen für im Tauch
verfahren aufzubringende Metalloxide sowie die den
Stoffaustausch verbessernde Möglichkeit eines Übertretens
von Teilströmen des zu behandelnden Gasgemisches quer zur
Verlaufsrichtung der Strömungskanäle in benachbarte Kanäle
sowie ein verbesserter Temperaturausgleich über den Träger
erreicht. Als nachteilig erwiesen sich jedoch die aus
Vollmaterial gefertigten Stützdrähte, da sie Gewicht und
Strömungswiderstand des Trägers ungünstig beeinflußten
und insbesondere dem Träger eine zu geringe mechanische
Stabilität verliehen. Der Erfindung liegt daher als Aufgabe
die Überwindung dieser Schwierigkeiten zugrunde.
Diese Aufgabe wird gelöst durch einen von Strömungs
kanälen durchzogenen Träger für Katalysatoren mit Quer
stromeffekt, bestehend aus aufeinander angeordneten,
glatten oder abwechselnd glatten und gewellten Lagen aus
hochtemperaturfestem und zunderbeständigem Stahl, der
dadurch gekennzeichnet ist, daß die Lagen entweder aus
einem glatten Siebgewebe bestehen, in welches in parallelen
Abständen in Richtung der gewünschten Strömungskanäle
geschlossene hohle oder offene Stützprofile von größerem
Querschnitt als das Siebgewebe auf- oder eingewebt sind
oder daß Lagen aus glattem Siebgewebe oder glattem oder
gewelltem Blech mit Lagen aus glattem, mit Stützprofilen
der genannten Art entsprechend versehenem Siebgewebe
abwechseln, wobei das Siebgewebe eine Maschenweite von
0,18-0,025 mm und eine Drahtstärke von 0,15-0,025 mm
aufweist.
Die Anwendung offener und geschlossener hohler Stützprofile
liefert neben Gewichtseinsparung, Stabilitätserhöhung und
reduziertem Druckverlust auch den Vorteil einer vergrößerten
geometrischen Oberfläche des Trägers. Die geschlossenen
hohlen Stützprofile können beliebige Querschnitte aufweisen,
also beispielsweise als Rund-, Vierkant-, elliptische,
rechteckige und flache Rohre und die offenen Stützprofile
können ebenfalls die vorher erwähnten Querschnitte aufweisen.
Für die Erzielung günstiger statischer Stabilität bleibt
dadurch ein weiterer Spielraum.
Unter einem geschlossenen hohlen Stützprofil ist ein Profil
mit einem geschlossenen Mantel aber offenen Stirnseiten
zu verstehen. Das offene Stützprofil hat einen offenen
Mantel und ist natürlich auch stirnseitig offen.
Gemäß einer in der DE-PS 28 53 547 vorgestellten Variante kann eine mit den neuen geschlossenen hohlen
oder offenen Stützprofilen versehene Siebgewebebahn,
gegebenenfalls mit einer weiteren glatten oder gewellten
Siebgewebe- oder Blechbahn, zu einem zahlreiche Strömungs
kanäle aufweisenden Zylinder mit spiralförmigem Querschnitt
aufgewickelt sein.
Besonders günstig ist, wenn das Siebgewebe eine Bahn mit
einer Maschenweite von 0,1-0,05, insbesondere 0,073 mm
und mit einer Drahtstärke von 0,1-0,05, insbesondere
0,07 mm darstellt.
Es hat sich als vorteilhaft erwiesen, wenn der Querschnitt
des geschlossenen hohlen oder offenen Stützprofils kleiner
als 5 mm2 ist, wobei der jeweils zu wählende Querschnitt
von den gewünschten Abmessungen der Strömungskanäle und
von der Drahtstärke des Siebgewebes bestimmt wird, und die
Stützprofile in der Ebene der Siebgewebebahn mindestens
1 mm und höchstens 5 mm auseinanderliegen.
Für den verbesserten Träger eignen sich besonders Bleche,
Siebgewebe und geschlossene hohle und offene Profile,
welche aus einer Legierung von Eisen, Chrom, Aluminium und
gegebenenfalls noch Cer oder Yttrium bestehen. Für die
katalytische Reinigung der Abgase von Brennkraftmaschinen
hat sich ein Träger als geeignet erwiesen, welcher aus
einer Legierung aus 15 Gew.-% Chrom, 5 Gew.-% Aluminium,
Rest Eisen besteht. Auch eine Legierung aus bis zu 15
Gew.-% Chrom, 0,5-12 Gew.-% Aluminium, 0,1-3 Gew.-%
Cer oder Yttrium, Rest Eisen, ist vorteilhaft. Solche
Legierungen lassen sich durch Erhitzen in einem oxidierenden
Gas mit einer oberflächlichen Aluminiumoxidschicht versehen,
welche in manchen Fällen die Haftung des aufzubringenden katalytisch
aktiven Materials günstig beeinflußt.
Eine weitere Ausgestaltung, die für die beschriebene
Konstruktionsart des erfindungsgemäßen Trägers anwendbar
ist, besteht darin, daß die einzelnen Lagen an Umfang
und/oder Stirnseite punktuell oder insgesamt untereinander
oder die letzte Lage mit der vorhergehenden Lage verschweißt
sind, wozu insbesondere eine Elektronenstrahlverschweißung
günstig ist.
Bei einem mit einem üblichen Trägermaterial für Katalysa
toren überzogenen, unmittelbar mit Lösungen aktiver
Katalysatormetalle imprägnierbaren Träger entsprechend
der erfindungsgemäßen Bauart sind die Lagen an ihrer
Oberfläche mit einem katalysefördernden Trägermaterial,
meist einem Metalloxid hoher Oberfläche, überzogen. Diese
oxidbeschichteten Träger werden beim Einsatz in der
Praxis bevorzugt als Wickelzylinder mit spiralförmigem
Querschnitt in einem Stahlmantel eingespannt und/oder in
ihm angeschweißt oder angelötet, angeordnet. Eine weitere
Möglichkeit der Fixierung der einzelnen Lagen besteht
darin, daß man Haltekreuze bzw. Haltestege am Innendurch
messer eines z. B. zylindrischen Stahlmantels oder
Gehäuses oder an den Konvertertrichtern fest anordnet, d. h.
z. B. mit einem der beiden Bauteile verschweißt oder
verlötet. Dadurch werden Verschiebungen der einzelnen
spiralförmig aufgewickelten Lagen in Längsrichtung ihrer
Achse verhindert.
Unmitelbar mit Katalysatorstoffen imprägnierbare Träger
können in einem Verfahren hergestellt werden, bei dem die
Oberfläche der glatten und gewellten Lagen oder die mit
den geschlossenen hohlen oder offenen Stützprofilen
versehene Siebgewebebahn bereits vor dem Aufwickeln zu
dem Zylinder mit einem katalysefördernden hitzebeständigen
Trägermaterial relativ hoher spezifischer Oberfläche
überzogen wird.
Zur Aufbringung des katalysefördernden Trägermaterials
bringt man die zu beschichtenden Flächen mit einer wäßrigen
Dispersion des Trägermaterials oder mit der Lösung eines
Salzes, das sich thermisch in das Trägermaterial über
führen läßt, in Berührung und calciniert nach Entfernen
überschüssiger Dispersion bzw. Lösung und anschließendem
Trocknen bei meist über 450°C liegenden Temperaturen.
Diese Arbeitsgänge können mehrfach ausgeübt werden.
Grundsätzlich können alle für Katalysatoren üblichen
hitzebeständigen Trägermaterialien eingesetzt werden.
So kann man die zu beschichtenden Oberflächen mit einer
wäßrigen Dispersion mindestens eines
der Oxide von Mg, Ca, Sr, Ba, Al, Sc, Y, den
Lanthaniden, den Aktiniden, Ga, In, Tl, Si, Ti, Zr, Hf,
Th, Ge, Sn, Pb, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W sowie der Carbide,
Boride und Silicide der Übergangsmetalle in Berührung
bringen. Bevorzugt werden solche Trägermaterialien ein
gesetzt, welche die Wirkung der eigentlichen katalytisch
aktiven Komponente synergistisch fördern. Beispiele dafür
sind einfache oder zusammengesetzte Oxide, die aktives
Al2O3, ZrO2, Ce2O3, CeO2, SiO2, TiO2 bzw. Silikate, wie
Barium-, Bor- oder Alumosilikat bzw. Titanat, wie Barium-
oder Aluminiumtitanat.
In der Praxis verwendet man als hitzebeständiges Träger
material insbesondere die verschiedenen Phasen von
aktivem Aluminiumoxid, welche gemeinhin als aktives
Aluminiumoxid der Gamma-Reihe bezeichnet werden
(γ-, η-, δ-, R- bzw. ρ-, χ- und -Al2O3). Dieses
Aluminiumoxid kann mit Elementen, welche seine Kristall
struktur stabilisieren oder die Sauerstoffaufnahmefähigkeit
des Gesamtkatalysators erhöhen, kombiniert oder dotiert
werden. Nach einem günstigen Vorgehen bringt man die
Oberfläche des getemperten erfindungsgemäßen Trägers
mit einer wäßrigen, gegebenenfalls eines oder mehrere
Salze von Elementen aus der II., III. und IV. Haupt- und
Nebengruppe des Periodensystems enthaltenden Dispersion
von Aluminiumoxid der Gamma-Reihe oder dessen Hydroxid-
bzw. Oxidhydratvorstufen in Berührung. Es kann aber auch
eine beliebige andere, gegenüber der katalytisch aktiven
Komponente synergistisch wirkende Verbindung bzw.
Verbindungsvorstufe für eine Dispersion auf den Träger
aufgebracht werden.
Eine Dotierung von Aluminiumoxid der Gamma-Reihe mit den
Elementen Cer und/oder Zirkon wirkt sich z. B. bei der
Autoabgasentgiftung günstig auf die Dauerstandsaktivität
aus und liefert darüber hinaus Vorteile bei einer gleich
zeitig erfolgenden Oxidation bzw. Reduktion der Schad
stoffe von Brennkraftmaschinen in einem einzigen Katalysator
bett. Zur Einbringung dieser Dotierungselemente in das
Aluminiumoxidgitter hat es sich als zweckmäßig erwiesen,
eine die Elemente Cer und/oder Zirkon enthaltende
Aluminiumhydroxid- bzw. -oxidhydratvorstufe durch
Copräzipitation aus Cer-, Zirkon- und gegebenenfalls noch
Aluminiumsalz enthaltenden Lösungen herzustellen und die
Vorstufe dann zum Gamma-Aluminiumoxid/Ceroxid/Zirkonoxid
zu calcinieren. Alternativ kann man ein calciniertes
Al2O3 der Gamma-Reihe aufbringen, das Ce2O3 bzw. CeO2
und/oder ZrO2 oder Salze des 3- bzw. 4wertigen Cers
und/oder des Zirkoniums enthält, und vor oder nach Auf
bringen der katalytisch aktiven Komponente bei einer
Temperatur von 500-900°C calcinieren. Meist erfolgt
dieses Calcinieren vor Aufbringen der katalytisch aktiven
Komponente. Zur Bereitung der Dispersion des hitzebestän
digen Trägermaterials werden an sich bekannte Techniken,
wie Mahlvorgänge, Zusatz von Antisedimentationshilfsmitteln,
wie über den pH-Wert stabilisierte Polyäthylenimine und
Ammoniumsalze polymerer Carbonsäuren (DE-AS 25 31 769),
und Alterungsverfahren angewandt.
Ein die Haftung bestimmter katalysefördernder Träger
materialien positiv beeinflussendes Vorgehen sieht vor,
die Lagen und Stützprofile in einem sauerstoffhaltigen
Gas unter Bedingungen von Temperatur und Zeit zu erhitzen,
unter denen sich aus dem in der Legierung enthaltenen
Aluminium eine Oberflächenschicht aus Aluminiumoxid aus
bildet, wobei man sie nach Ausbildung des Aluminiumoxid
überzugs mittels Auftrags aus einer Dispersion noch mit weiterem katalyse
förderndem Trägermaterial gleicher oder verschiedener
Zusammensetzung beschichten kann.
Man kann aber auch die Lagen und Stützprofile zuerst
mit katalyseförderndem Trägermaterial
beschichten und das beschichtete Material dann in einem
sauerstoffhaltigen Gas unter Bedingungen von Zeit und
Temperatur erhitzen, unter denen aus dem in der Legierung
enthaltenen Aluminium Aluminiumoxid ausoxidiert.
Für die Ausbildung der Oberflächenschicht aus Aluminium
oxid genügt es, aus der Legierung durch Erhitzen an Luft
bei Temperaturen von 750-1100, vorzugsweise 500-1000°C
und vorzugsweise während 1-7, insbesondere um 4 Stunden,
Aluminiumoxid auszuoxidieren.
Die beschichteten Lagen und Stützprofile können zu einem
Zylinder mit spiralförmigem Querschnitt aufgewickelt und
dieser in einen Stahlmantel unter Vorspannung eingepreßt
und gegebenenfalls in ihm angeschweißt werden.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Verwendung
des erfindungsgemäßen Trägers zur Herstellung von Katalysa
toren für die Reinigung der Abgase von Brennkraftmaschinen
und Industrieanlagen.
Claims (4)
1. Von Strömungskanälen durchzogener Träger für
Katalysatoren mit Querstromeffekt, bestehend aus
aufeinander angeordneten, glatten oder abwechselnd
glatten und gewellten Lagen aus hochtemperaturfestem
und zunderbeständigem Stahl,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Lagen entweder aus einem glatten Siebgewebe
bestehen, in welches in parallelen Abständen in
Richtung der gewünschten Strömungskanäle geschlossene
hohle oder offene Stützprofile von größerem Quer
schnitt als das Siebgewebe auf- oder eingewebt sind,
oder daß Lagen aus glattem Siebgewebe oder glattem
oder gewelltem Blech mit Lagen aus glattem, mit
Stützprofilen der genannten Art entsprechend
versehenem Siebgewebe abwechseln, wobei das Sieb
gewebe eine Maschenweite von 0,18-0,025 mm und eine
Drahtstärke von 0,15-0,025 mm aufweist.
2. Träger nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß der Querschnitt des geschlossenen hohlen oder
offenen Stützprofils kleiner als 5 mm2 ist und daß
die Stützprofile in der Ebene der Siebgewebebahn
mindestens 1 mm und höchstens 5 mm auseinanderliegen.
3. Träger nach den Ansprüchen 1 oder 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß die einzelnen Lagen an Umfang und/oder
Stirnseite punktuell oder insgesamt untereinander
oder die letzte Lage mit der vorhergehenden Lage
verschweißt sind.
4. Verwendung des Trägers nach den Ansprüchen 1 bis 3,
zur Herstellung von Katalysatoren für die Reinigung
der Abgase von Brennkraftmaschinen und Industrie
anlagen.
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JP2745980A JPS55121838A (en) | 1979-03-06 | 1980-03-06 | Carrier matrix for improved catalyst* its preparation and preparation of its catalyst |
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- 1980-02-29 GB GB8006939A patent/GB2045637B/en not_active Expired
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JPS55121838A (en) | 1980-09-19 |
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