DE2904263A1 - Verfahren zum reinigen von abgasen mit sauren komponenten - Google Patents
Verfahren zum reinigen von abgasen mit sauren komponentenInfo
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Description
Maschinenfabrik Buckau R. Wolf Aktiengesellschaft
Verfahren zum Reinigen von Abgasen mit
sauren Komponenten
030032/0419
Verfahren zum Reinigen von Abgasen mit sauren Komponenten
nach Patent (P 25 18-386.2-43)
Die Erfindung nach dem Hauptpatent betrifft ein Verfahren zürn Reinigen von Abgasen mit sauren
Komponenten od. dgl., insbesondere SO„, unter Einsatz
von Ammoniak in einem Waschprozess'. Dabei
wird das zur Bildung der Absorptionsflüssigkeit verwendete Ammoniak den Rauchgasen vor oder unmittelbar
nach dem Mischen mit der konzentrierten Salzlösung zugeführt.
Eine Reihe von Verfahren zur RauchgasentSchwefelung
arbeitet unter Einsatz von ammoniakalischen Lösungen. Dabei laufen im Waschturm nebeneinander
mehrere Gleichgewichtsreaktionen ab, z.B.:
+ 2!JH^. + H2 Q (NHJj)2 SO, Ammonsulfit
+ 2 NH, + H2 0
(NH1J)2 CO Ammoncarbonat
SO3 + 1/2 O2 — ^ (NH1J)2 SO^ Ammonsulfat
Nach diesen Gleichungen wird - abhängig von Konzentration,
Sauerstoffgehalt des Rauchgases und Betriebstemperatur - immer ein gewisser Anteil an Ammonium-
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sulfat in der Waschlösung entstehen.
Während die pH-Werte von Ammoniumsulfit und Ammoniumcarbonat
bei 7 bis 8 liegen, liegt der pT:-Wert einer
reinen Ammonsulfat-Lösung in der Gegend von k bis 5.
Es sind Verfahren zur Rauchgasentschwefelung bekannt
geworden, die den Ammoniakzusntz zum Prozess in Abhängigkeit
von dem im Waschtuarn gemessenen pH-Wert regeln. (DE-AS 2H 31 13o). Diese Regelung ist prinzipi
ell zwar möglich, sie hat jedoch den entscheidenden Nachteil, daß sie nur in einem Bereich geringen
Aminoniumcarbonat-Gehalts wirkungsvoll eingesetzt
werden kann. Wie die Kurve in Figur 1 aufzeigt, verläuft der pH-Wert im Bereich geringen Ammoniumcarbonat-Zusatzes
sehr steil, schwenkt in einem kurzen übergangobereieh nahezu in die Horizontale über und
nähert sich dann sehr allmählich dem pH-Wert einer
reinen Atnmoncarbonat-Lösung.
Yorirr.net'-.'irif; iV;r eine einwandfrei funktionierende
Reiysluru1; aber ist es, daß sich ein deutlicher Effekt
einstellt, wenn die Regelgröße verändert wird. Im eben r.T.»t,richteten Fall würde die Aminoniakinenn;e durch
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eine Änderung des pH-Wertes beeinflußt. Erhöhter Ammoniakzusatz aber bewirkt einen Anstieg des
Ammoniumcarbonat-Gehalts in der Lösung. Der pH-Wert
folgt aber nur in dem unteren Bereich sehr deutlich dem steigenden Carbonatgehalt, während er oberhalb
von 5 % Carbonafc sich kaum mehr ändert.
Eine solche Regelung kann also nur in dem Bereich bis ca. 5 % betriebstechnisch einwandfrei funktionieren
und verursacht erhebliche Schwierigkeiten, wenn der pH-Wert in den horizontal verlaufenden
Bereich übergeht. Untersuchungen an im Betrieb befindlichen Anlagen haben tatsächlich gezeigt,
daß eine gut funktionierende Regelung oberhalb eines pH-Wertes von etwa 7 nicht mehr möglich ist.
Rauchgasentschwefelungs-Anlagen werden heute vorwiegend
für den Einsatz an Großkraftwerken geplant. In der BRD gibt es aber einen sehr erheblichen Anteil
von Kraftwerken, die unter typischen Verhältnissen von Spitzenlastkraftwerken betrieben
werden. Damit sind sehr große und häufige Lastschwankungen verknüpft 3 die an die Regelung des
Entschv/efelungsprozesses außerordentlich hohe An-
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forderungen stellen. Letzten Endes müßte nämlich bei den hier betrachteten Ammoniakverfahren der Ammoniakgehalt
(konstanten Gehalt an Schwefeloxyden im Gas
vorausgesetzt) proportional mit der Gasmenge zugesetzt
werden, wenn eine Beeinflussung des Entschvvefelungseffektes
durch La5tschwankung"n verhindert werden soll. Man könnte also den Ammoniakzusatz in Abhängigkeit von
der Gasiae-nge rodeln, urn diesem Ziel zu erreichen.
Einerseits ist nun aber die Messung so großer Gasmengen bei den oft beengten Platzverhältnissen in sehr großen
Rauchgaskanälen nur mit großen Fehlern behaftet möglich, so daß allein daraus bereits negative Einflüsse auf
die Konstanthaltung des Entschwefelungsgrades zu erwarten
wären. Auf der anderen Seite ändert sich in aller Regel bei Lastwechseln auch die Luftüberschußzahl
der Kesselfeuerung, so daß der Schwefeloxydgehalt im Roh-Gas nicht konstant bleiben kann. Eine Regelung,
die das Ammoniak proportional - selbst bei Ausschaltung der erwähnten Heßfehler - zur Gasmenge verändern würde,
müßte wegen des schwankenden SOp-Gehaltes demnach zu
verschiedenen Ent schwefelungs -gr acien bei verschiedenen
Beiastungs sus tänden fünreη.
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Eine weitere typische Eigenschaft von Regelungen ist
die, daß bei der raschen Änderung der Führungsgrößen
Regelsysteme leicht ins Schwingen geraten können. Regelungen, die großen Schwankungen auf der Keßwerteingangsseite
ausgesetzt sind, müssen dementsprechend
träge eingestellt v/erden, so daß bei Änderung der Eingangsgröße (also hier der Gasmenge) für einen
gewissen Zeitraum erhebliche Abweichungen vom Sollwert in Kauf genommen werden müssen.
Diese Betrachtungen treffen grundsätzlich auch auf solche Regelungen zu, die - vom pH-Wert beispielsweise
der --Was ch lösung ausgehend - den Ammoniak zu sat ζ
zu einem solchen Enfcschvref elungsprozess verändern. Auch hier wäre beispielsweise bei einer erheblichen,
raschen Laststeigerung des Kesselbetriebs mit einem zwar zeitlich befristeten aber nicht unerheblichen
Durchbruch von Schwefeloxyden durch das Waschsystem zu rechnen.
Es ist ο in Rauc'ngaseritschwef e lungs ve rf ahren bekannt
f-oworüen (P 24 31 Ι30.6-Ί3 und P. 25 l8 386.2-43),
welches mit sehr hohen Salzkonzentrationen arbeitet. l-j'iiu Bolri^b dieses Verfahrens ist festgestellt
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worden, daß selbst dann, wenn der pH-Wert in dem erwähnten
stellen Bereich der Kurve liegt, eine zweckmäßigeRegelung des Ammoniakgehalts bei LastSchwankungen
nicht möglich ist. Es bestand demnach die Aufgabe, eine Lösung zu finden, die - ggf. auch unter änderung
der" Prozessbedingungen - eine Regelung ermöglicht,
die auch bei raschen und großen Lastschwankungen keine Änderung des Abscheidegrads der' Entschwefelung bewirkt.
Die angegebenen Reaktionsgleichungen lassen erkennen, daß nach weitestgehender Absorption der Schwefeloxyde
etwa vorhandener Ammoniaküberschuß sich xvegen des hohen COp-Gehalts des Rauchgases mit diesem zu Ammoniumkarbonat
umsetzen muß. Andererseits aber ist aus der Thermodynamik bekannt, daß sich Ammoniumkarbonat
bereits bei 60 C praktisch vollständig in seine Bestandteile Ammoniak, Wasserdampf und COp zurückzersetzt.
Bei den in der Wäsche vorliegenden Temperaturen war also nicht zu erwarten, daß erhebliche
Arnmorikariionatnsngen in der Losung thermisch beständig
; .-In '"."hr■'.-.■ η.
Das Verfahren wurde deshalb bisher so betrieben, daß ein inüglichst geringer Ammoniumkarbonat gehalt in der
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Lösung zu finden war, damit ein möglichst geringer Dampfdruck von Ammoniak über der Waschlösung im Rauchgas eingestellt werden könnte. Abgesehen von den
hohen Kosten des Ammoniakverlustes wäre unter Umweltschutzgesichtspunkten
ein hoher Ammoniakgehalt des Reingasea nicht zulässig.
Trotz der Steilheit des pH-Wertverlaufs im Bereich niedriger Ainmoniumkarbonatkonzentrationen und dem
damit verbundenen schnellen Eingriff der Regelung war es jedoch nicht möglich, LastSchwankungen ohne Einfluß
auf den Entschwefelungsgrad abzufangen. Eine ausgezeichnete
Möglichkeit hierzu läge in der-Tatsache,
daß bei Ammoniaküberschuß in der Waschlösung Ammoniumkarbonat gebildet wird, welches in der Lage ist, bei
plötzlich auftretendem Überschuß von Schwefeloxyden diese unter Abgabe von CO„ zu binden. Es entstünde
dadurch eine Pufferwirkung, die für einen gewissen
Zeitraum ausreichen würde, um auch ohne Eingriff einer Regelung den Entschwefelungsgrad bei Lastwechsel un-ν·-ϊ·";κ1οΓΐ;
'-'.u halten.
Das Ausweichen auf höhere Ainmoniumkarbonat gehalt e verbot sich aber wegen der an sich bekannten Tatsache,
daß Aramoniumkarboriat bereits bei ca. 60 0C sich in
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seine gasförmigen Bestandteile MH.,, Wasserdampf und
CO zurückzersetzt. Damit ergäbe sich ein hoher Aramoniakpartialdruck im Gas, der nicht nur zu erheblichen
Verlusten von Ammoniak führen würde, sondern auch zu Umweltbelästigungen b^im Austritt aus dem Kamin.
Trotz dieser bekannten Tatsache wurde aber zur Erzielung e5.nes sauberen Regelverhaltens versucht, die
Anlage im Bereich höheren Ammoniumkarbonatgehalts
(z.B. 3o %) zu betreiben, überraschenderweise stellten
sich die erwarteten Effekte nicht ein, denn auch bei dieser Betriebsweise blieb der mit chemischen
Mitteln bestimmbare Ammoniakgehalt im Gas unter der Machweisgrenze. Auch Geruchsproben konnten kein
Ammoniak feststellen.
Mit dieser Betriebsweise war zwar die gewünschte Pufferwirkung einstellbar, so daß LastSchwankungen
auch ohne sofortigen Eingriff einer Regelung nicht mehr su einer Beeinflussung des Entschv/efelungsgrades
fährten. Damit aber war das Probier· auf die regelungstechniaclKj
Steite verlagert, da - wie aus der dargestellten Kurve au entnehmen - in diesem Bereich der
^Ti-l-iort verlauf ir;:! c der Antno-nKaroonat konzentrat ion
nahezu konstant wurde. !lach dem oben Gesagten konnte
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eine Regelung auf Basis des gemessenen pH-Werts ihren Anforderungen nicht mehr genügen.
Es wurcie nun aber zur Lösung dieses Problems gefunden,
daß es genügt, den in der Waschlösung vorhandenen Kohlenstoff (als Maß für das an Ammoniak gebundene CO2) zu
bestimmen und vor diesem Viert ausgehend die Regelung
des Ammoniakzusatζes zum Prozess durchzuführen. Mit
dieser Regelung wird nunmehr also nicht nur der für die Entschwefelung erforderliche Ammoniakbedarf der
Menge der vorhandenen Schwefeloxyde stöchiometrisch
angepaßt, sondern darüber hinaus auch der für das Abfangen von Lastschwankungen erforderliche Ammoniumkarbonatvorrat
in der Waschlösung festgelegt.
Die Bildung des erwähnten Ammoniumkarbonat-Vorrates
in der Waschlösung ist zunächst bei stöchiometrischer Ämmoniakzugabe ohne weitere Maßnahmen nicht möglich,
da alles zugesetzte Ammoniak bei der Bindung der SclwefeIoxyde verbraucht wird. Bei der Weiterbehandlung
β ov J ά taucher £<?bild:;brin S als lösung durcri z.B.
Oxydation, thermische Prozesse, Kristallisation od. dgl. zersetzt sich aber gebildetes Ammonkarbonat
wieder in seine gasförmigen Bestandteile, die dem
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Rauchgas beim Eintritt in die Waschlösung i^ieder
zugesetzt v/erden können. Wird, also durch eine einmalige, kurzfristige Ammoniaküberdosierung beim
zeitlichen Beginn des Prozessablaufes ein bestimmter
Gehalt an Amnoniumkarbonat in der V/aschlösung erzeugt',
so wird dieses Ammdnkarbonat in den vorerwähnten
Behanriluri.ssschritteri wieder zersetzt. Die dabei gebiläo';en
Zersetr.ungsprodukte, nämlich Ammoniak,
Wasserdampf und COp, werden gcisförmig dem in die
V/äs ehe eintretenden Rauchgasstrom wieder zugesetzt. Dadurch entsteht ein dem Gesamtprozess überlagerter
interner Ammoniakkreislauf, der trotz stöchiometrischer
Ammoniakzuführung am Anlageneingang während der gesamten Prozessdauer einen Ammoniaküberschuß
in der Wäsche aufrechterhält, wenn geringfügige Prosessverluste Ammoniak (z.B. über den Kamin in
sehr lanzen Zeiträumen) fortlaufend kompensiert werden. Die Hauptanmeldung zu der vorliegenden Erfindung
enthält beispielsweise die vorerwähnten Prozesschritte Oxydation und thermische Trocknung, »
in v?el cv:on die RückKorr,et:i:ur:;; d3s reb Härten /Inmon-■
kai'bonata tatsächlich erfolgt.
Damit hat die überraschende Tatsache, daß nämlich
auch bei hohen Ammoniumkarbonatkonzentrationen kein
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meßbarer Amraoniakpartialdruck im darüberstehenden-Gas
auftritt, die kombinierte Lösung zweier für das einwandfreie Funktionieren von Rauchgasentschwefelungen
höchst'.'/ichtiger Aufgaben ermöglicht.
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Claims (3)
1.) Verfahren zum Reinigen von Abgasen mit sauren Komponenten od. dgl., insbesondere SO„, nach
Patent (P 25 18 386.2-43), dadurch gekenn zeichnet, daß die dem Prozess zugesetzte Ammoniakmenge
stöchiometriseh zur abgeschiedenen Menge von Schwefeloxyden dergestalt geregelt wird, daß in der Waschlösung ein bestimmter
Gehalt an Ainmoni umkarb onat erhalten bleibt.
2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet j daß trotz stöchiometriseh zum
Sclwefeloxydgehalt erfolgender Ammoniakzugabe
im Waschteil des Gesamtprozesses ein Ammoniaküberschuß gebildet wird, der aus der Wiederzersetzung
des in der Wäsche durch eine einmalig eingebrachte zusätzliche Ammoniakmenge gebildeten Arnmonearbonats bei der Weiterbehandlung
der konzentrierten Waschlösung durch K.B. Oxydation, Kristallisation, thermischer
Behandlung od. dergl. und Rückführung der Zersetsungsprodukte in den Waschprozeß entsteht.
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3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Animonkarbonatgeha.lt in
der Waschlösung zwischen 2 und 6o % vorzugsweise zwischen 5 und 3o %, gemessen in Gewichtsteilen
Amnioniumkarbonat je Gewichtsteil Lösung, gehalten
wird.
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