DE2825313C2 - Verfahren zur Herstellung von Thioindigo-Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Thioindigo-Verbindungen

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Description

  • Von den bekannten Thioindigo-Synthesen sei zunächst das Verfahren der deutschen Patentschrift 2 41 910 genannt, bei dem durch Umsetzung von substituierten Arylthioglykolsäuren mit Chlorsulfonsäure bei 35°C symmetrische Thioindigo-Derivate erhalten werden. In einem weiteren Verfahren (Deutsche Patentschrift 2 46 265 sowie 2 48 264) werden symmetrische substituierte Thioindigo-Derivate durch Umsetzung von substituierten Arylthioglykolsäuren in Monohydrat oder konzentrierter Schwefelsäure erhalten. Der Nachteil dieser Verfahren besteht darin, daß sie wegen der Bildung von Farbstoff-sulfonsäuren in einer Nebenreaktion nur beschränkt anwendbar sind.
  • Bei einem weiteren Verfahren (Russische Patentschrift 3 27 218; referiert in DE-OS 24 57 703) wird beispielsweise 2,5-Dichlorphenyl-thioglykolsäure mit Chlorsulfonsäure nur bis zur Stufe des 3-Hydroxy-4,7-dichlor-1- thionaphthens umgesetzt. Dieses Zwischenprodukt wird isoliert und mit Natriumpolysulfid zum Tetrachlor-thioindigo oxidiert.
  • Bei einem anderen Verfahren (Deutsche Patentschrift 1 97 162) werden Arylthioglykolsäuren zunächst in die Säurechloride überführt, die sodann mit Aluminiumchlorid cyclisiert und schließlich mit komplexen Eisen(III)-salzen oxidiert werden. Die Ausbeuten bei diesem Verfahren sind nicht sehr hoch.
  • Schließlich sei das Verfahren der US-Patentschrift 21 58 032 angeführt, bei dem Arylthioglykolsäuren mit Phosphortrichlorid in Chlorbenzol oder ähnlichen Lösungsmitteln in die Säurechloride überführt werden, die dann unter Zusatz von Aluminiumchlorid zu den 3-Hydroxy- 1-thionaphthen-Derivaten cyclisiert und anschließend durch Oxidation zu den Thioindigo-Derivaten umgesetzt werden.
  • Es wurde nun gefunden, daß man Thioindigo-Verbindungen der Formel °=c:70&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz6&udf54; &udf53;vu10&udf54;in der A und B gleiche oder verschiedene gegebenenfalls substituierte Benzolringe oder Benzolringe, an die weitere carbo- und heterocyclische Ringe angegliedert sind, bezeichnet, in überraschend vorteilhafter Weise erhält, wenn man Verbindungen der Formel °=c:70&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz6&udf54; &udf53;vu10&udf54;in denen A und B die oben angegebene Bedeutung besitzen und X Halogen bezeichnet, in einem flüssigen Gemisch aus - bezogen auf 1 Mol Säurehalogenid der Formel (IIa) bzw. (IIb) - 1,1 bis 8 Mol eines Aluminiumhalogenids, 0,15 bis 1,2 Mol eines Alkalimetallhalogenids und so viel SO&sub2;, daß eine klare Schmelze entsteht, bei 0°C bis 30°C umsetzt und das erhaltene Zwischenprodukt anschließend, gegebenenfalls nach vorheriger Isolierung, in an sich bekannter Weise (siehe z. B. DE-OS 24 57 703) oxidiert und den Ansatz auf die Verbindungen der Formel (I) hin aufarbeitet.
  • Das Verfahren eignet sich insbesondere zur Herstellung von Verbindungen der Formel (I), bei denen A und B Benzolringe bezeichnen, die unsubstituiert oder die je 1, 2, 3, oder 4 Substituenten aus der Reihe Halogen, Nitro, Trifluormethyl, Alkyl, Alkoxy, Aryloxy, Acylamino Alkylmercapto, -COR, wobei R für Alkyl, Aryl, Alkoxy oder gegebenenfalls substituiertes Amino steht, tragen oder aber auch zur Herstellung von Verbindungen der Formel (I), bei denen an die gegebenenfalls 1 oder 2 Substituenten tragenden Ringe A und B ein carbocyclisch- oder heterocyclisch-aromatischer Ring angegliedert ist.
  • Besonders glatt lassen sich solche Verbindungen der Formel (I) herstellen, bei denen die Ringe A und B 1, 2, 3 oder 4 Substituenten aus der Reihe Chlor, Brom, Nitro, C&sub1;-C&sub4;-Alkyl, C&sub1;-C&sub4;-Alkoxy tragen oder bei denen die Benzolringe A und B Teil eines α- oder β-Naphtylringes sind.
  • Besonderes Interesse verdient das neue Verfahren zur Herstellung von Tetrachlorthioindigo der Struktur °=c:90&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz8&udf54; &udf53;vu10&udf54;
  • Die zur Durchführung des Verfahrens eingesetzten Ausgangsverbindungen der Formeln (IIa) und (IIb) sind literaturbekannt oder lassen sich analog zu literaturbekannten Arbeitsweisen herstellen.
  • Als Aluminiumhalogenide eignen sich AlBr&sub3;, vorzugsweise AlCl&sub3;. Bei den vorzugsweise eingesetzten Alkalimetallhalogeniden handelt es sich um die Chloride und Bromide von Na und K insbesondere NaCl.
  • Auf 1 Mol Säurehalogenid der Arylthioglykolsäure kommen 1,1 bis 8 Mol Katalysator, vorzugsweise 3 bis 6 Mol. Dazu werden 0,15 bis 1,2 Mol, vorzugsweise 0,45 bis 0,9 Mol Alkalimetallhalogenid hinzugefügt und so viel SO&sub2; (ca. 25 g bis 200 g), daß eine klare Schmelze entsteht.
  • Die Reaktionstemperatur liegt im Bereich von 0°C bis 30°C, vorzugsweise im Bereich von etwa 10°C bis etwa 20°C.
  • Bei der praktischen Durchführung des Verfahrens geht man so vor, daß man das Säurechlorid der Arylthioglykolsäure wie etwa das Säurechlorid der 2,5-Dichlorphenyl-thioglykolsäure zu einem flüssigen Gemisch aus einem Aluminiumhalogenid, einem Alkalimetallhalogenid und SO&sub2; wie etwa dem Gemisch AlCl&sub3;/NaCl/SO&sub2; so zugibt, daß die Reaktionstemperatur zwischen 0°C und 30°C, vorzugsweise zwischen 10°C und 20°C, liegt.
  • Die entstandene 3-Hydroxy-1-thionaphthen-Verbindung kann anschließend entweder direkt oder aber nach einer Zwischenisolierung zur Thioindigo-Verbindung oxidiert werden. Im Fall einer Zwischenisolierung wird die Schmelze in Wasser, das beispielsweise mit Salzsäure angesäuert ist, eingerührt und abgesaugt. Der Nutschkuchen wird dann direkt in Wasser, das durch Zusatz von Basen, wie Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Soda, Ammoniak, Bariumhydroxid, alkalisch gestellt worden ist, angeschlagen und oxidiert. Bevorzugt arbeitet man bei einem pH zwischen 9 und 14. Wird nicht zwischenisoliert, dann gibt man die Schmelze direkt auf Wasser, das mit einer der obengenannten Basen alkalisch gestellt worden ist.
  • Die Oxidation kann dann mit Sauerstoff, Sauerstoff enthaltenden Gasen, z. B. Luft, Kaliumdichromat, Natriumpolysulfid, komplexen Eisen(III)-salzen, Ammoniumperoxodisulfat oder anderen Oxidationsmitteln durchgeführt werden.
  • Neben Wasser kann die Oxydation auch in wäßrig-organischer Phase, wie Wasser-Pyridin, Wasser-Ethoxyethanol, Wasser-Ethanol, Wasser-Diethylenglykolmonoethylether oder ähnlichen, durchgeführt werden.
  • Die Temperaturen liegen dabei zwischen 10°C und dem Siedepunkt des Gemisches, vorzugsweise bei 50°V bis 100°C.
  • Wird mit Sauerstoff oder Luft oxidiert, können Katalysatoren, wie Metallsalze, -oxide, -hydroxide zur Beschleunigung der Oxidationsreaktion Verwendung finden, die als Metall ein Übergangsmetall enthalten, beispielsweise Kupfer, Kobalt, Mangan, Eisen.
  • Nach beendeter Oxidation, deren Verlauf anhand der Abnahme des Zwischenproduktes 3-Hydroxy-1-thionaphthen z. B. chromatographisch oder durch Messung des Redoxpotentials verfolgt werden kann, wird das Reaktionsprodukt in üblicher Weise durch Absaugen und Waschen des Filtergutes mit Wasser isoliert, wenn eine Zwischenisolierung erfolgt ist. Im anderen Fall wird nach dem Absaugen zunächst mit verdünnter Natronlauge und dann mit Wasser gewaschen.
  • Zur Erzielung optimaler Pigmenteigenschaften der Thioindigo- Verbindung kann das Reaktionsgemisch während der Oxidation oder danach unter Zusatz eines Emulgators oder Dispergiermittels gerührt werden.
  • Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhältlichen Thioindigo-Verbindungen finden als Farbstoffe für die verschiedensten Anwendungsgebiete und Substrate Verwendung.
  • Insbesondere die halogensubstituierten Thioindigo-Derivate stellen farbstarke, brillante Pigmente mit ausgezeichneten Echtheiten dar, wobei die wertvollen Pigmenteigenschaften dieser Produkte auch durch nachträgliche Formierungsmethoden erzielt werden können.
  • Besonders eignen sich die erhältlichen Farbstoffe wie auch schon lange bekannt als Küpenfarbstoffe zum Färben von Baumwolle.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren gestattet es, in glatter Reaktion, mit hohen Ausbeuten und auf ökologisch vorteilhafte Weise zu den Thioindigo-Verbindungen der Formel (I) zu gelangen.
  • Beispiel 1
  • 80 g 2,5-Dichlorphenyl-thioglykolsäure werden in 100 ml Thionylchlorid eingetragen und solange zum Rückfluß erhitzt, bis eine vollständige Umsetzung erreicht ist. Anschließend wird das überschüssige Thionylchlorid abdestilliert und das auf ca. 30°C abgekühlte Säurechlorid der 2,5-Dichlorphenyl-thioglykolsäure zu einer Schmelze, bestehend aus 140 g gemahlenem Aluminiumchlorid/28 g getrocknetem Natriumchlorid/80 g Schwefeldioxid bei ca. 150°C zugetropft.
  • Nach der Zugabe wird noch 3 bis 4 Stunden bei 15°C nachgerührt. Die Schmelze wird dann in 750 g Eis/125 ml 36%ige Salzsäure eingetragen, ½ Stunde nachgerührt, abgesaugt und mit Wasser gewaschen. Der feuchte Nutschkuchen des 3-Hydroxy-4,7-dichlor-1-thionaphthens wird dann in 750 ml Wasser/98 g 45%ige Natronlauge angerührt und auf 75 bis 80°C erwärmt. Nach Zugabe von 2 g Kupfersulfat in 10 ml Wasser wird dann 10 Stunden bei 80°C Luft durchgeleitet, bis chromatographisch kein 3-Hydroxy- 4,7-dichlor-1-thionaphthen mehr nachweisbar ist.
  • Es wird heiß abgesaugt und mit heißem Wasser gewaschen, bis der Ablauf einen pH von 10 bis 11 zeigt. Anschließend wird das Filtergut in 2600 ml Wasser/60 ml 36%ige Salzsäure angerührt und mit 0,5 g eines handelsüblichen Dispergiermittels versetzt. Man hält die Suspension 1 Stunde bei 70°C, saugt heiß ab, wäscht neutral und trocknet bei 60-70°C. Man erhält 67,5 g eines rotvioletten Pulvers (93% d.Th.).
  • Beispiel 2
  • Man verfährt wie in Beispiel 1, isoliert jedoch nicht das 3-Hydroxy-4,7-dichlor-1-thionaphthen, sondern trägt die AlCl&sub3;/NaCl/SO&sub2;-Schmelze direkt in 750 g Eis/480 g 45%ige Natronlauge ein. Anschließend wird bei 20-25°C mit 200 ml 35%iger Wasserstoffsuperoxid-Lösung zunächst das Sulfit oxidiert. Danach werden 96 g 45%ige Natronlauge zugesetzt, auf 80°C erwärmt, 4 g Kaliumpermanganat zugefügt und 10 Stunden bei 80°C durch Einleiten von Luft oxidiert. Schließlich wird noch 2 Stunden auf 95 bis 100°C erwärmt, heiß abgesaugt, mit heißer 5%iger Natronlauge und danach mit heißem Wasser gewaschen.
  • Der feuchte Nutschkuchen wird in 2600 ml Wasser/60 ml 36%iger Salzsäure angerührt, auf 70°C erwärmt und nach Zugabe von 2,5 g Oxalsäure und 0,5 g eines handelsüblichen Dispergiermittels noch ½ Stunde bei 70°C gehalten. Danach wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und bei 60 bis 70°C getrocknet. Man erhält 63,3 g eines rotvioletten Pulvers (87,2% d.Th.).
  • Beispiel 3
  • Man verfährt wie in Beispiel 1, isoliert jedoch nicht das 3-Hydroxy-4,7-dichlor-t-thionaphthen, sondern trägt die AlCl&sub3;/NaCl/SO&sub2;-Schmelze direkt in 1000 g Eis/480 g 50%ige Natronlauge ein. Nach Zusatz von 6,8 g Eisen-III-chlorid, gelöst in 40 ml Wasser, tropft man zunächst 800 ml Natriumhypochlorit-Lösung zu. Anschließend wird auf 80°C geheizt und ca. 8 Stunden durch Einleiten von Luft oxidiert.
  • Nachdem noch 2 Stunden auf 95 bis 100°C erwärmt worden ist, wird heiß abgesaugt, mit heißer Natronlauge gewaschen und danach mit Wasser.
  • Der feuchte Nutschkuchen wird in 2600 ml Wasser/62 ml 36%iger Salzsäure angerührt, auf 70°C erwärmt und nach der Zugabe von 0,5 g eines handelsüblichen Dispergiermittels noch ½ Stunde bei 70°C gerührt. Danach wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und bei 60 bis 70°C getrocknet. Man erhält 64,6 g eines rotvioletten Pulvers (89% d.Th.).
  • Beispiel 4
  • 34,2 g 4-Chlorphenyl-thioglykolsäure werden in 50 ml Thionylchlorid eingetragen und solange zum Rückfluß erhitzt, bis eine vollständige Umsetzung erreicht ist. Anschließend wird das überschüssige Thionylchlorid abdestilliert und das auf ca. 30°C abgekühlte Säurechlorid zu einer Schmelze, bestehend aus 70 g gemahlenem Aluminiumchlorid-14 g getrocknetem Natriumchlorid/40 g Schwefeldioxid bei ca. 15°C zugetropft. Anschließend wird 15 Stunden bei 10 bis 15°C gerührt. Die Schmelze wird dann auf 375 g Eis/63 ml 36%ige Salzsäure gegeben, ½ Stunde nachgerührt, abgesaugt und mit Wasser gewaschen.
  • Dann wird der feuchte Nutschkuchen in 250 ml Wasser, das mit 50 g 50%iger Natronlauge alkalisch gestellt worden ist, angeschlagen, auf 80°C erhitzt, mit 3,4 g Eisen- III-chlorid versetzt und durch Einleiten von Luft oxidiert. Nach ca. 10 Stunden wird noch 1 Stunde bei 95 bis 100°C gerührt, heiß abgesaugt, mit heißem Wasser gewaschen, bis der Ablauf einen pH-Wert von 10 bis 11 zeigt.
  • Der feuchte Nutschkuchen wird in 1300 ml Wasser/31 ml 36%iger Salzsäure angeschlagen und nach Zusatz von 0,5 g eines handelsüblichen Dispergiermittels 1 Stunde bei 70°C gerührt. Danach wird heiß abgesaugt, mit Wasser gewaschen und bei 60 bis 70°C getrocknet. Man erhält 23,7 g eines violetten Pulvers (77% d.Th.).
  • Der Farbstoff färbt Baumwolle aus seiner Küpe in violetten Tönen.
  • Beispiel 5
  • 40 g 4-Chlor-2-methylphenyl-thioglykolsäure werden in 50 ml Thionylchlorid solange zum Rückfluß erhitzt, bis eine vollständige Umsetzung zum Säurechlorid erfolgt ist. Dann wird das überschüssige Thionylchlorid abdestilliert und das auf ca. 30°C abgekühlte Säurechlorid in eine Schmelze, bestehend aus 70 g gemahlenem Aluminiumchlorid/14 g getrocknetem Natriumchlorid/40 g Schwefeldioxid, bei 15°C eingetropft. Anschließend wird 10 Stunden bei 15°C nachgerührt. Die Schmelze wird darauf in 375 g Eis/63 ml 36%ige Salzsäure eingetragen, ½ Stunde gerührt, abgesaugt, mit Wasser gewaschen und der feuchte Nutschkuchen in 250 ml Eiswasser/50 g 50%ige Natronlauge angerührt. Anschließend wird auf 75 bis 80°C erhitzt, 1 g Kupfersulfat, gelöst in 10 ml Wasser, zugesetzt und mit Luft 10 Stunden oxidiert. Nachdem noch 1 Stunde bei 95 bis 100°C gerührt worden ist, wird heiß abgesaugt, mit heißem Wasser gewaschen und erneut in 1300 ml Wasser/31 ml 35%iger Salzsäure angeschlagen. Nach Zusatz von 0,5 g eines handelsüblichen Dispergiersmittels wird 1 Stunde bei 70°C gerührt. Dann wird abgesaugt, neutral gewaschen und bei 60 bis 70°C getrocknet. Man erhält 30,5 g eines roten Pulvers (83% d.Th.).
  • Neben seiner Eignung als Pigment färbt der Farbstoff auch Baumwolle aus seiner Küpe in rotvioletten Tönen.
  • Die Farbstoffe der Beispiele 6 bis 20 wurden analog den Beispielen 1 bis 5 hergestellt: °=c:240&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz23&udf54;

Claims (5)

1. Verfahren zur Herstellung von Thioindigo-Verbindungen der Formel °=c:70&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz6&udf54; &udf53;vu10&udf54;in der A und B gleiche oder verschiedene gegebenenfalls substituierte Benzolringe oder Benzolringe, an die weitere carbo- und heterocyclische Ringe angegliedert sind, bezeichnen, dadurch gekennzeichnet, daß man Verbindungen der Formel °=c:70&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz6&udf54; &udf53;vu10&udf54;in denen A und B die oben angegebene Bedeutung besitzen und X Halogen bezeichnet, in einem flüssigen Gemisch aus - bezogen auf 1 Mol Säurehalogenid der Formel (IIa) bzw. (IIb) - 1,1 bis 8 Mol eines Aluminiumhalogenids, 0,15 bis 1,2 Mol eines Alkalimetallhalogenids und so viel SO&sub2;, daß eine klare Schmelze entsteht, bei 0°C bis 30°C umsetzt und das erhaltene Zwischenprodukt anschließend, gegebenenfalls nach vorheriger Isolierung, in an sich bekannter Weise oxidiert und den Ansatz auf die Verbindungen der Formel (I) hin aufarbeitet.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Aluminiumhalogenid AlCl&sub3; verwendet.
3. Verfahren gemäß den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Alkalimetallhalogenid NaCl verwendet.
4. Verfahren gemäß den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung bei 10°C bis 20°C durchführt.
5. Verfahren zur Herstellung von °=c:90&udf54;&udf53;vu10&udf54;&udf53;vz8&udf54; &udf53;vu10&udf54;gemäß den Ansprüchen 1 bis 4.
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