DE2800020A1 - Ester der methyl-tetrabrombenzylalkohole und verfahren zu deren herstellung sowie polymerisate und copolymerisate auf der basis dieser ester - Google Patents

Ester der methyl-tetrabrombenzylalkohole und verfahren zu deren herstellung sowie polymerisate und copolymerisate auf der basis dieser ester

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DE2800020A1 DE19782800020 DE2800020A DE2800020A1 DE 2800020 A1 DE2800020 A1 DE 2800020A1 DE 19782800020 DE19782800020 DE 19782800020 DE 2800020 A DE2800020 A DE 2800020A DE 2800020 A1 DE2800020 A1 DE 2800020A1
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F20/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride, ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F20/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms, Derivatives thereof
    • C08F20/10Esters
    • C08F20/22Esters containing halogen

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  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

  • Ester der Methyl-tetrabrombenzylalkohole und Verfahren zu de-
  • ren Herstellung sowie Polymerisate und Copolymerisate auf der Basis dieser Ester Gegenstand der vorliegenden Patentanmeldung sind ungesättigte Ester der Methyl-tetrabrombenzylalkohole der Strukturformel (I) in der R ein Wasserstoffatom oder eine Methylgruppe und X Brom oder Chlor bedeuten, sowie ein Verfahren zu deren Herstellung.
  • Weiterer Gegenstand der Erfindung sind Polymerisate und Copolymerisate auf Basis der Verbindungen der Formel I, deren Herstellung und Verwendung als Flammschutzmittel.
  • Die Herstellung der ungesättigten Ester gelingt durch Umsetzung von Alkalisalzen der Acrylsäure oder Methacrylsäure mit den Methyl-tetrabrombenzylchloride oder Methyl-tetrabrombenzylbromiden, welche Gegenstand einer gleichzeitigen Patentanmeldung sind.
  • Die Umsetzung der Methyl-tetrabrombenzylhalogenide erfolgt nach der Formel: Bei der Herstellung der Methyl-tetrabrombenzylchloride kann ein kleiner Anteil des Broms durch Chlor ausgetauscht werden, jedoch tritt ae Formeleinheit höchstens ein Cl, allgemein höchstens 0,3 Cl, in aller Regel nur bis zu 0,1 Cl anstelle von Br in den aromatischen Kern ein. Die Strukturformeln berücksichtigen di.ese Tatsache.
  • Die Methyl-tetrabrombenzylhalogenide können mit der stöchiometrischen Menge, bevorzugt jedoch mit einem stöchiometrischen Uberschuß bis 10 Mol %, sehr bevorzugt bis 5 Mol % des Alkali salzes von Acryl- oder Methacrylsäure bei 50 - 1500G zum Ester umgesetzt werden.
  • Sehr vorteilhaft ist die Gegenwart eines Polymerisationsinhibitors.
  • Getrennt von der Umsetzung oder direkt dieser vorangehend können in polaren organischen Lösungsmitteln Acryl- oder Methacrylsäure durch Zusatz von Alkaliverbindungen in die Alkalisalze überfithrt werden.
  • Unter den Alkaliverbindungen werden die Alkalihydroxide, von diesen das Natriumhydroxid stark bevorzugt, doch führt auch die Verwendung der Carbonate oder Alkoholate zu guten Ergebnissen.
  • Die Salzbildung zwischen Acryl- bzw. Methacrylsäure und i.m Alkali kann bei Temperaturen von 10 - 800C, vorzugsweise bei Raumtemperatur erfolgen, wobei zu der im Lösungsmittel vorgelegten Säure das Alkali, im Falle der Verwendung von Alkalihydroxid oder Alkalicarbonat vorzugsweise in Form einer wäßrigen Lösung, zugesetzt wird. Der Polymerisationsinhibitor kann schon bei der Salzbildung anwesend sein.
  • Nach Eintragen des Nethyl-tetrabrombenzylhalogenids erwärmt man auf 50 bis 1500C, vorzugsweise 80 bis 1300C und läßt bis zu praktisch vollständigem Umsatz reagieren. Die Reaktionszeit liegt zwischen 0,5 und 4 h. Die Methyl-tetrabrombenzylbromide sind zumeist reaktiver als die Chloride.
  • Die Umsetzung kann durch quantitative Bestimmung des anfallenden Alkalibromids oder -chlorids, beispielsweise nach Mohr, verfolgt werden.
  • Als polare Lösungsmittel sind beispielsweise Alkohole mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Glykole, Ätheralkohole, Tetrahydrofuran, Dioxan, Dimethoxyäthan, Dimethylformamid, Dimethyl a etamid ~~- -- N-Nethylpyrrolidon und Dimethylsulfoxid oder Gemische derselben, geeignet. Bevorzugt eingesetzt wird Äthylenglykolmonomethyläther.
  • Zur Vermeidung polymerisierter Anteile eignen sich phenolische Inhibitoren wie Hydrochinon, p-Benzoechinon, Brenzcatechin, 4-tert. Butylbrenzcatechin, Hydrochinonmonomethyläther. Bevorzugt eingesetzt wird Hydrochinon. Die Menge der inhibitoren kaun bis 5 Gew.-%, bezogen auf die eingesetzte Acryl- bzw. Methacryl~ säure betragen.
  • Ein ueberschuß von 1 bis 5 Mol % des Alkalisalzes der (Meth)acryl säure gegenüber dem Methyl-tetrabrombenzylhalogenid ist für einen vollständigen Umsatz zweckmäßig, zumal der ueberschuß nach der Reaktion zusammen mit dem Alkalihalogenid abgetrennt werden kann.
  • In der Lösung der Alkaliacrylate bzw. -inethacrylate ist ein geringer stöchiometrischer Überschuß bis 5 Mol %, bevorzugt bis 3 Mol% der Säure zweckmäßig.
  • Nach der Reaktion werden die ausgefallenen Alkalihalogenide, zusamen mit geringen Anteilen gegebenenfalls polymerisierter kcryl-bzw. Methacrylester, z.B. durch Filtration oder Zentrifugieren von den gelösten Estern getrennt.
  • Aus der Lösung werden die Ester der Formel I durch z.B. Kühlen des Filtrats kristallin erhalten oder z.B. mit Wasser gefällt und vorzugsweise bei Raumtemperatur getrocknet.
  • Weiterer Gegenstand der Erfindung sind Polymerisate und Copolymerisate auf der Grundlage der ungesättigten Ester der Formel I, enthaltend Grundbausteine der Struktur II worin R und X die in Formel I genannte Bedeutung besitzt, sowie ein Verfahren zur Herstellung von Polymerisaten und Copolymerisaten nach Verfahrensweisen der readikalischen Polymerisation von äthylenisch ungesättigten Verbindungen, durch Polymerisation von Monomeren der Formel I, gegebenenfalls zusammen mit dami.t copolymerisierbaren, äthylenisch ungesättigten Monomeren oder gegebenenfalls auch mit ungesättigten Polyestern.
  • Der Polymerisationsmechanismus sowohl für die Homo- als auch fiir die Copolymerisation ist vorzugsweise radikalisch, obwohl auch eine anionische Polymerisationsauslösung gelingt. Als Radikalbildner können organische oder anorganische Peroxide oder aliphatische Azoverbindungen verwendet werden. Bevorzugt eingesetzt werden Dicumylperoxid, Dibenzoylperoxid sowie Azodiisobuttersäurenitril. Die Radikalbildner können hierbei thermisch, durch energiereiche Strahlung oder durch eine Redoxreaktion zum Zerfall angeregt werden. Die üblichen Polymerisationstemperaturen, im allgemeinen im Bereich von OOC bis 150°C, kommen infrage. Auch eine Polymerisationsauslösung durch Strahlung, gegebenenfalls in Anwesenheit von Sensibilisatoren, oder eine thermische Polmerisationsauslösung ist möglich.
  • Im Rahmen der gegebenenfalls erfolgenden anionischen Polymerisation können als Initiatoren Alkali oder Erdalkalimetalle, deren Alkyle, Alkoholate, Amide bzw. Grignard-Verbindung Verwendung finden.
  • Als Comonomere zu Herstellung der Copolymerisate sind mit den ungesättigÜen Estern-der Formel I copolierisierbare, äthyleniscn ungesättigte Monomere, insbesondere Styrol, Acrylsäureester und Methacrylsäureester mit bevorzugt 1 bis 6 C-Atomen im Alkolidrest, unsubstituierte und chlor- oder bromsubstituierte Benzylacrylate und -methacrylate, unsubstituierte und chlor- oder bromsubstituierte Xylylenbisacrylate oder -bismethacrylate, Acrylnitril, Butadien und Isopren, sowie Fumar- und Maleinsäure bzw.
  • deren Anhydrid und deren Ester geeignet. Die Polymerisation mehrerer Comonomerer zu Terpolymeren ist hierbei ebenfalls möglich. Bevorzugte Comonomere sind Styrol, Acrylsäure- und Methacrylsäureester sowie Ester und Polyester der Fumar- und Maleinsäure. Bei letzteren handelt es sich um die Härtung der vorzugswei.se styrolischen Lösungen ungesättigter Polyesterharze auf der Grundlage von Diolkomponenten wie Äthylenglykol oder Neopentylglykol; ungesättigten Säurekomponenten wie Fumar- oder Maleinsaure sowie gegebenenfalls zusätzlicher gesättigter Dicarbonsaurekomponenten, wobei in die vernetzende Copolymerisation der Fumar- od.er Maleinesterdoppelbindungen mit dem reaktiven Lösung, mittel, vorzugsweise Styrol, auch die ungesättigten Ester der Formel I miteinbezogen werden.
  • Die Polymerisation der erfindungsgemäßen Ester der Formel I und die Copolymerisation mit den vorgenannten Monomeren kann in Substanz, in Lösungen oder in Suspension vorgenommen werden. Obwohl die Ester der Formel I bei Raumtemperatur feste kristalline Substanzen darstellen, ist die Copolymerisation mit flüssigen Comonomeren wie Styrol oder Acryl- oder Methacrylester nach dem Ver.-fahren der Emulsionspolymerisation möglich.
  • Die bei der Polymerisation und Copolymerisation eingesetzten Monomeren der Formel I können in üblicher Weise vorher hergestellt und isoliert worden sein. In besonders vorteilhafter Weise ist es jedoch möglich, die Polymerisation der ungesättigten Ester ohne zwischengeschaltete Isolierung und Reinigung der Ester, im selben Gefäß oder einem anderen Gefäß, vorzunehmen. Demgemäß karn i.n in einem zusammenhängenden Arbeitsgang die Herstellung der Monomeren und die Polymerisation bzw. bei Zugabe der entsprechenden Comonomeren die Copolymerisation erfolgen.
  • Beispielsweise ist die Herstellung des Polyacrylats oder Polymethacrylats der Formel II aus dem Nethyltetrabrombenzylhalogenid in einem einzigen Verfahrensgang möglich, indem das hergestellte Monomere in seiner Lösung- gegebenenfalls nach Verdünnen mit weiterem Lösungsmittel - lediglich mit dem Polymerisationsinitiator versetzt und unter Luftausschluß auf die Polymerisationstemperatur gebracht wird. Begleitstoffe der Herstellung der monomeren Ester stären d.ie Polymerisationsreaktion nicht. Die im Durchfahrprozeß hergestellten Polymerisate haben dasselbe Eigenschaftsbild wie die aus isolierten und gereinigten Ester der Formel I hergestellten Produkte.
  • Bei der Härtung ungesättigter Polyesterharze (UP-Harze) reagieren die Maleinat- bzw. Fumaratdoppelbindungen des UP-Harzes mit den Doppelbindungen des Vernetzters, in der Regel Styrol, sowie im vorli.egenden Falle mit den Doppelbindungen des erfindungsgemäß zugesetzten ungesättigten Esters der Formel I unter vernetzender radikalischer Copolymerisation.
  • Durch den Zusatz der ungesättigten Ester der Formel I werden wertvolle Eigenschaftsverbesserungen erzielt, insbesondere der Schlag und Kerbschlagzähigkeit sowie der Biegefestigkeit, wobei überraschenderweise die Wärmeformbeständigkeit erhalten bleibt.
  • Im allgemeinen sind hierfür 10 bis 20, bevorzugt 15 bis 20 Gew.-% der Ester der Formel I, bezogen auf das gehärtete UP-Harz, ausreichend.
  • Die erfindungsgemäßen Homopolymerisate und Copolymerisate sind thermoplastische Polymere.
  • Entgegen den Erwartungen behindert der Bromgehalt nicht die Polymerisation. Vielmehr entstehen hochpolymere unvernetzte Homopolymerisate, unvernetzte Copolymerisate bzw. gehärtete UP-Harze, welche die fiir Hochpolymere typischen Eigenschaften wie hohe Schlagzähiorkeit, ReiPfestigkeit und hoher Vicat- bzw. Martenstemperaturen aufweisen. Überraschend weisen die Homo- und Copolymerisate eine ungewöhnlich hohe thermische Stabilität auf, so daß eine problemlose Verarbeitung - ohne Verfärbungs- oder Zersetzungserscheinungen- bei für Thermoplaste üblichen Verarbeitungstemperaturen erfolgen kann bzw. eine erleichterte Verarbeitung bei erhöhter Temperatur gegeniiber chemisch nahestehenden Polymerisaten möglich wird.
  • Die hergestellten Kunststoffe weisen durch den Bromgehalt der Pol iaerisate bzw. Copolymerisate eine verbesserte Beständigkeit gegen Befall und Zersetzung durch Hikroorganismen auf, welcher den Kunststoffen durch den Einbau der broinhaltigen Ester in die Makro moleküle- anders als bei bloßem Zusatz bakteriostatisch oder fungistatisch wirkender Mittel - nicht verloren gehen kann.
  • Beispiel 1 In einem Dreihalskolben, versehen mit R;ihrer, Tropftrichter und Rückflußkühler werden in 1200 ml Äthylenglykolmonomethyläther 75,6 g (1,05 Mol) Acrylsäure und 1 g Hydrochinon gelost und zur Lösung bei Raumtemperatur unter Rühren 41,2 g (1,03 Mol) NaOH, gelöst in 40 m Wasser, zugetropft. Anschließend werden 501 g (1 Mol) p-Methyl-tetrabrombenzylbromid eingetragen, die Temperatur auf 1100C erhöht und. 2 h bei 1100C gerührt.
  • Während der Reaktion zum ungesättigten Ester entsteht im wesentlichen durch ausfallendes NaBr eine Trübung. Die NaBr-Bestimmung nach Mohr ergab nach 2 h Reaktionszeit 99 % Umsatz. Es wird heiß von ungelösten Anteilen abgesaugt und das Filtrat auf +50C abgekühlt. Der auskristallisierte Acrylester der Formel I mit R = H wird abgesaugt, 1mal mit kaltem Äthylenglykolmonomethyläther und anschließend 2mal mit Wasser ausgewaschen und bei Raumtemperatur unter Vakuum iiber P205 getrocknet.
  • Ausbeute: 396 g p-Methyl-tetrabrombenzylacrylat ( 80 °/0 d.er Theoris Die Bestimmung des Doppelbeindungsgehaltes nach Beesing ergibt eine 1Reinheit des Acrylats von 98,2 %.
  • Elementaranalyse: ber. C 26,8 gef. C 26,9 H H 1,6 H 1,8 Br 65,1 Br 65,0 0 6,5 0 6,3 Beispiel 2 In einem Reaktionsgefäß, wie in Beispiel 1 beschrieben, werden in 1000 ml Äthylenglykolmonomethyläther als lösungsmittel unter den Reaktionsbedingungen des Beispiels 1 9 g (1,05 Mol) Methacrylsäure und 41,2 g (1,03 Mol) NaOH als 50 Gew.-% wäßßrige Lösung in Gegenwart von 1 g Hydrochinon mit 501 g (1 Mol) p-Methyl-tetrabrombenzylbromid zur Reaktion gebracht.
  • Nach 2 h bei 110°C sind aufgrund der Bromidbestimmung nach Mehr 97 % Umsatz erreicht. Die Menge des Polymerisats ist etwas größer als in Beispiel 1.
  • Es wird heiß vom ungelösten Polymerisat sowie vom NaBr abgesaugt und die Lösung auf +50C abgekühlt. Der auskristallisierte Methacrylester der Formel I mit R = CH3 wird abgesaugt, 1mal mit kaltem Äthylenglykolmonomethyläther und anschließend 2mal mit Wasser ausgewaschen und bei Raumtemperatur unter Vakuum einer P205 getrocknet.
  • Ausbeute: 368 g p-Methyl-tetrabromobenzylmethacrylat (73 % der Theorie) Schmelzpunkt: 113 - 11600 Reinhei.t: 97,4 % ( berechnet aus dem Doppelbindungsgehalt ) Elementaranalyse: ber. G 28,45 gef. C 28,7 H 1,97 H 2,0 Br 63,24 Br 63,1 0 6,34 0 6,1 In entsprechender Weise wie in den Beispielen 1 bzw. 2 genannt, wurden o-Methyltetrabromobenzylbromid und m-Methyltetrabromobenzylbromid mit Na-Acrylat bzw. Na-Methacrylat umgesetzt und die entsprechenden Acrylate bzw. Methacrylate erhalten.
  • Beispiel 3 : ( Polymerisation ) In einem mit Rühren, Rückflußkühler und Tropftrichter ausgestatteten Reaktionsgefäß werden 76 g (1,05 Mol) Acrylsäure und 0,5 g Hydrochinon in 1100 ml Äthylenglykolmonomethyläther gelöst und unter Rühren eine Lösung von 41,3 g (1,03 Mol) Natriumhydroxid in 42 ml Wasser portionweise zugesetzt. Anschließend werden 500,7 g (1 Mol) p-Methyltetrabrombenzylbromid eingetragen und auf die Reaktionstemperatur 1100C erwärmt. Nach 2 h bei 1100C ist aufgrund der Bromidbestimmung der Umsatz prakti.sch quantitativ.
  • Unter Überleiten eines schwanchen Stickstoffstromes werden 5 g Dicumylperoxid als Polymerisationsinitiator zugesetzt und die Temperatur auf 125°C gesteigert. Es wird 5 b bei 125°C polymerisiert.
  • Die entstanden Polymerisatsuspension wird nach dem Erkalten des Ansatzes abgesaugt, 1mal mit Methanol und 2mal mit Wasser ausge waschen und bei bis 150°C ansteigender Temperatur getrocknet.
  • Es werden 460 g Poly-(p-methyltetrabrombenzyl)-acrylat als weißes Pulver erhalten; Ausbeute 93,5 %. Erweichungstemperatur auf der Kofler-bank: 240°C.
  • Elementaranalyse: ber. C 26,9 gef. C 26,6 Br 65,3 Br 648 Gewichtsverluste: (thermogravimethrische Analyse; 8°C/min. unter Luftatmosphäre) 1 Gew.-% bei 286°C; 5 Gew.-% bei 301°C; 10 Gew.-% bei 312°C In entsprechender Weise werden bei Verwendung von o- bzw. m-Methyltetrabrombenzylchlorid, anstelle der p-Verbindung die Poly-(o- bzw.
  • m-methyltetrabromobenzyl)-acrylate erhalten.
  • Beispiel 4 t Unter den Reaktionsbedingungen von Beispiel 3 wird aus 90,4g t (1,05 Mol) Methacrylsäure, 41,2 g (1,03 Mol) Natriumhydroxid in 40 ml Wasser gelöst und 501 g (1 Mol) ) p-Methyltetrabrombenzylchlo-| rid in Gegenwart von 0,8 g Hydrochinon zur Verhinderung vorzeitiger Polymerisation während der Kondensationsreaktion eine Lösung des monomeren Methacrylesters der Formel I mit R - CH3 in 1300 ml Methylglykol hergestellt.
  • Nach Überleiten eines Stickstoffstromes und Zusatz von 10,8 g (2 Gew.-%) Dicumylperoxid als Polymerisationsinitiators wird bei Siedeteinperatur des Methylglykols 5 h lang polymerisiert.
  • Die entstandene Polymerisatdispersion wird nach dem Erkalten abgesaugt und wie vorher gewaschen und getrocknet.
  • Es werden 161 g Poly-(p-methyltetrabrombenzyl)-methacrylat als weißes Pulver erhalten; Ausbeute 95,4%. Erweichungstemperatur auf der Kofler-Bank: 250°C.
  • Elementaranalyse: ber. C 28,5 gef. C 28,7 Br 63,5 Br 63,2 Das Polymere ist in den gängigen Lösungsmitteln unlöslich sowie auch unlöslich in Tetrahydrofuran, Dimethylformamid, Dimethylacetamid, o-Dichlorbenzol, N-Methylpyrrolidon und Phenol/o-Dichlorbenzol-Gemisch (60/'*0).
  • Bei entsprechender Umsetzung von 0- bzw. m-Methyltetrabrombenzylbromid mit Na-methacrylat werdem in gleichartiger Weise die Poly-(0-bzw. m-methyltetrabrombenzyl)-methacrylate erhalten.
  • Beispiel 5: 200 g p-Methyltetrabrombenzylacrylat (# 0,14 Mol) und 200 g Metylmethacrylat (2,0 Mol) wurden in 800 ml Toluol gelöst. Nach Zusatzt von 4 g (1 Gew,-% Azoodiisobuttersäurenitril als Polymerisationsinitiator wird unter Stickstoffatmosphäre auf 50°C erwärmt und 30 h lang polymerisiert. Die hochviskose Lösung wird mit 400 ml Toluol verdünt und das Polymerisat in einem Überschluß Methanol ausgefällt. Nach Auswaschen mit Methanol und Trocknen werden 360 g Copolymerisat als weißes Pulver erhalten. Ausbeute 90 %, bezogenuaf das Monomerengemisch. Br-Gehalt 30,8 Gew.-%.
  • Erweichungstemperatur: 160°C (Kfler-Bank) Vicat-Temperatur: 108°C Martens-Temperatur: 86°C Schlagzähigkeit: 11,6 KJ/m² Kerbschlagzähigkeit 2,9 KJ/m² VO Beispiel 6: Nach der Verfahrensweise von Beispiel 5 wird aus 80 g (0,163 Mol) p-Methyltetrabrombenzylacrylat uns 320 g (3,2 Mol) Methylmethacryöat ein Copolymerisat hergestellt. Ausbeute 370 g (92,5 %) Br-Gehalt 10,7 Gew.-%.
  • Erweichnungstemperatur: 145°C (Kofler-Bank) Vicat-Temperatur: 97°C Martens-Temperatur: 77°C Schlagzähigkeit: 9,5 KJ/m² Beispiele 7 und 8: Nach der Verfahrensweise der Lösungspolymerisation von Beispiel 5 wird aus 200 g (0,396 Mol) p-Methyltetrabrombenzylmethacrylat und 200 g Methylmethacrylat (2,0 Mol) ein Copolymerisat hergestellt (Beispiel 7) sowie aus 80 g (0,159 Mol) p-Methyltetrabrombenzylmethacrylat und 320 g (3,2 Mol) Methylmethacrylat (Beispiel 8).
  • Beispiel 7 Beispiel 8 Ausbeute 320 g 350 g # 80 % # 87,5 % Bromgehalt: 34,5 % 11,4 % Erweichungstemp.: 180°C 160°C (Kofler-Bank) Vicat-Temperatur: 123°C 112°C Martens-Temperatur: 102°C 92°C VO Beispiel 9: 2 00 g (0,41 Mol) p-Methyltetrabrobenzylacrylat und 200 g (1,92 Mol) Styrol werden in 800 ml Toluol gelöst und nach Zusatzt von 4 g (1 Gew.-%) Azodiisobuttersäurenitril in Stickstoffatmosphäre 30 h lang bei 50°C copolymerissiert. Aus der Polymerlösung wird mit einem Überschluß von Methanol das Copolymerisat gefällt. Nach dem Absaugen und Auswachen mit Methanol wird im Vakuum getrocknet.
  • Ausbeute 250 g (62,5 %) Br-Gehalt: 29,7 Gew.-%.
  • Beispiel 10: Entsprechend Beispiel 9 wird aus 80 g (0,163 Mol) p-Methyltetrabrombenzylacrylat und 320 g (3,07 Mol) Styrol ein Copolymerisat hergestellt: Ausbeute 320 g (80 %) Br-Gehalt: 13,3 Gew.-%.
  • Beispiel 11: Nach der Verfahrensweise des Beispiel 9 wird aus 80 g (0,159 Mol) p-Methyltetrabrombenzylmethacrylat ( Formel I, mit R = CH3) und 320 g (3,07 Mol) Styrol ein Copolymerisat hergestellt.
  • Ausbeute: 285 g (73 %) Br-Gehalt: 14,2 Gew.-%.
  • Tabelle 1 Bsp. 9 Bsp. 10 Bsp. 11 Erweichungstemperatur: 160°C 155°C 160°C (Kofler-Bank) Vicat-Temperatur. 103°C 94°C 107°C Schlagzähigkeit: 10,3 KJ/m² 10,0 KJ/m² -Beispiel 12: Ein ungesättigtes Polyesterharz (UP-Harz) auf der Grundlage von 0,5 Mol Äthylenglykol, 0,5 Mol Neopentylglykol, 0,4 Mol Phthalsäureanhydrid und 0,6 Mol Fumarsäure mit einem glechromatographisch ermittelten Molgewicht von 3100 wird zu 50 Gew.-Teilen in 50 Gew.-Teilen Styrol gelöst.
  • In der styrolischen UP-Harzlösung wird p-Methyltetrabrombenzylmethacrylat in einer Menger von 20 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmenge, gelöst. Nach dem Aushärten (Heißhärtung mit 2 Gew.-% Dibenzoylperoxid-Paste (50%ig) bei 80°C und Nachhärten bei 135°C für 4 h werden transparente, nahezu ferbose 4 mm-Platten mit nachstehenden Eingenschaften erhalten. Zum Vergleich sind die Werte der i.n gleicher Weise ausgehärteten styrolischen UP-Harzlösung ohne Bisacrylatzusatzt mit aufgeführt.
  • UP-Harz UP-Harz/p-Methyltetraohne Zusatz brombenzylmethacrylat 80/20 Zufestigkeit N/mm² 41 39 Schlagzähigkeit KJ/m² 5,4 8,9 Kerbschlagzähigkeit KJ/m² 1,4 2,1 Biegefestigkeit N/mm² 76 87 Martens-Temperatur °C 98 97

Claims (8)

  1. Patentansprüche \ 1. Methyl-t-etrabrombenzylester der Formel (I) worin R ein Wasserstoffatom oder- eine Methylgruppe und X Brom oder Chlor bedeuten.
  2. 2. Verfahren zur Herstellung von ungesättigten Estern der Formel (I), dadurch gekennzeichnet, daß man Methyltetrabrombenzylhalogenid mit Alkalisalzen der k.cryl- oder/und Nethacrylsäure bei 50 bis 1500C umsetzt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Alkalisalze der Acryl- oder/und Methacrylsäure direkt vor der Herstellung der Ester gebildet worden.
  4. 4. Verfahren nach einem d.er Anspräche 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Herstellung der fester und gegebenenfalls die Bildung der Alkalisalze in Gegenwart eines Polymerisationsinhibitors erfolgt.
  5. 5. Verfahren nach einem der Anspriiche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Herstellung der Ester in einem polaren organischen Lösungsmittel oder dessen Mischung mit Wasser vorgenommen wird.
  6. 6. Homopolymerisate und Copolymerisate hergestellt durch Polymerisation mit Radikalbildnern aus Methyl-tetrabrombenzylestern der Strukturformel (I) worin R ein Wasserstoffatom oder eine Methylgruppe und X Brom oder Chlor bedeuten, gegebenenfalls zusammen mi.t damit copolymerisierbaren, äthylenisch ungesättigten Monomeren, gegebenenfalls auch mit ungesättigten Polyestern. t
  7. 7. Verfahren zur Herstellmig der Polymerisate und Copolymerisate gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß Monomere der Formel (I) mit Radikalbildnern, gegebenenfalls zusrnen mit damit copolymerisierbaren, äthylenisch ungesättigten Monomeren, gegebenenfalls auch mit ungesättigten Polyestern, polymerisiert werden.
  8. 8. Verfahren zur Herstellung der Polymerisate gemäß Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß Monomere der Formel (I) eingesetzt werden, die aus Alkalisalzen der Acryl- oder Methacrylsäure und Methyl-tetrabrombenzylhalogeniden hergestellt worden sind und die direkt nach der Bildung poylmerisiert werden.
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