DE2729627A1 - Verfahren zur herstellung von carbonsaeureestern - Google Patents

Verfahren zur herstellung von carbonsaeureestern

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/08Preparation of carboxylic acid esters by reacting carboxylic acids or symmetrical anhydrides with the hydroxy or O-metal group of organic compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/48Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C67/60Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by treatment giving rise to chemical modification

Description

  • Beschreibung
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Verfahren zur Herstellung von Carbonsäureestern.
  • Die genannten Ester finden als Weichmacher zur Plastizierung von Polymeren der breitesten Klasse eine umfangreiche Verwendung. Diese Polymere werden ihrerseits auf vercchiedenen Gebieten der Technik verwendet. So werden sie beispielsweise in der Elektrotechnik, Elektronik, in der medizinischen Technik sowie bei der Herstellung von Konsumgütern verwendet.
  • Eine der wichtigsten Anforderungen, die an einen Weichmacher gestellt wird, ist seine Farblosigkeit, d.h. das Fehlen von gefärbten Beimenzungen in demselben.
  • Die einen Weichmacher färbenden Beimengungen verleihen ihm einen grau-braunen Farbton, weswegen sich seine Farbe bei der Herstellung von Kunststoffen entstellt und verbleicht.
  • Das ist ein ernsthafter Nachteil, da man Weichmacher bei Herstellung von Schuhwerk, Kurzwaren aus Leder, Spielzeug, Linoleum und vielen anderen dekorativen Erzeugnissen verwendet.
  • Man kann lediglich unter Zuhilfenahme von farblosen Weichmachern farblose Glasplatten produzieren. hrzeu2nisse aus plastifizierten Polymeren, die in der Medizin, beispielsweise in Geräten für Bluttransfusion, zur Anwendung kommen, müssen auch keine gefärbten Beimengungenenthalten, die eine gewisse Toxizität aufweisen.
  • Fin breit in der Industrie verwendeter Prozeß zur Herstellung von Carbonsäureestern basiert auf der Veresterung von Carbonsäuren beziehungsweise ihren Anhydriden mit Alkoholen, die in Überschuß von 20-30 Mol.06, bezogen auf die stöchiometrische Menge, in Gegenwart eines sauren Katalysators, zum Beispiel von Schwefel- oder Benzolsulfosäure, bei einer Temperatur des Prozesses von 1300 bis 2000C genommen werden.
  • Das Abklingen der Veresterung erfolgt bei einem Umwandlungsgrad der Säure von etwa 99%, Hinterher werden die nichtumge setzte Säure und der Katalysator mit Alkali- oder Sodalösungen neutralisiert, die anfallenden Salze entfernt; dann wird der überschüssige alkohol vom Ester abdestilliert und der Ester wird mit Sorptionsmitteln zur Erreichung der erforderlichen dielektrischen Kenndaten behandelt, und von mechanischen Beimengungen gefiltert. Der abdestillierte Alkohol wird erneut für die Veresterung verwertet. Gemäß den Patentschriften DT-PS 1 225 164, GB-PS 978 853 und US-PS 3 053 884 sichert der obengenannte Prozeß bei einer kontinuierlichen und periodischen Produktionsführunzr eine Färbung des anfallenden Weichmachsers in einem Bereich von 20-30 Einheiten nach der Hazen~Skala.
  • Der nachteil des Verfahrens besteht in der erschwerten Gewinnung von farblosen estern, das heißt solchen Estern, die keine Beimengungen enthalten, die das Bldprodukt grauvbraun färben. Dieser Nachteil ist schwer überwindbar, weil bei der Veresterung Nebenprozesse der Umsetzung des jeweiligen Kata lysators mit Rohstoff und unmittelbar mit Reaktionsprodukten verlaufen. Wenn auch die Menge der entstehenden Beimengungen dermaßen gering ist, daß gegenwärtig ihre Zusammensetzung und Struktur noch nicht endgültig festgelegt werden konnten, weisen diese Stoffe, die mit dem Begriff "harshaltige" bezeichnet werden, eine ziemlich hohe Geschwindigkeit der Veränderung der Färbung auf. Weitere Jor,änee bei der Herstellung von Weichmachern verändern praktisch nicht die Farbe des in der Stufe der Veresterung gewonnenen Produktes. Es wurden Versuche unternommen; den obengenannten Nachteil mittels ester destillation zu vermeiden Nichtsdestoweniger haben die bekann.
  • ten Verfahren der Destillation angesichts dessen keine breite Verwendung erfahren, weil die Mehrheit derartiger Ester bei hohen Temperaturen von etwa 200-3000C und einem niedrigen Restdruck von etwa 1 Torr sieden. In diesem Fall wird für großtonnagige Gewinnung von Weichmachern ein wesentlicher EneX gieaufwand für Wärmezuführung und zur Schaffung von Hochvakuum erforderlich, das heißt es sind kostspielige Apparaturen aus der Einzelfertigung erforderlich und in technologischer Hinsicht sind Verluste an Weichmacher mit Blasenrückstand der Destillation unvermeidlich.
  • Hierdurch entwickelte sich die Vervollkommnung der Here stellungstechnologie von farblosen Weichmachern auf dem Wege der Vorbereitung und Reinigung des Rohstoffes von Beimengungen, die sich mit einem Katalysator umsetzen können. Hierzu zählen Aldehyde, ungesättigte Verbindungen, Ester und Säuren.
  • So ist ein Verfahren zur Herstellung von Carbonsäureestern bekannt, in dem die Reinigung von Alkoholen vor der Veresterung mit Aminoboraten der allgemeinen Formel R3N:BH3 erfolgt, worin R für H, Kohlenwasserstoffrest bzw. Hydroxylkohlenwasserstoffrest steht, der in der GB-PS 844 834 beschrieben wurde. In einer weiteren US-PS 2 957 023 heißt es, daß man Alkohole mindestens einen Tag vor der Veresterung mit Alkalimetallborhydriden behandelt hat.
  • Die sämtlichen derartigen Verfahren konnten Jedoch nicht die Umsetzung eines sauren Katalysators unmittelbar mit einem Alkohol, seinen Beimengungen und Reaktionsprodukten ausschließen. AuBerdem wies der in der Stufe des Trocknens angefallene destillierte überschüssige Alkohol, der in der Praxis als "Rücklaufalkohol" bezeichnet wird, im Vergleich zum Ausgangsalkohol eine schlechtere Qualität auf, weswegen die obengenannten Verfahren zur Herstellung von farblosem Weichmacher nicht ausreichend gut waren.
  • Weitere Verfahren zur Herstellung von Carbonsäureestern beziehen sich auf die Substitution von sauren Katalysatoren der Veresterung. Bekannt ist eine Reihe von Verfahren unter Einsatz von Titanderivaten als Katalysatoren: Titansäure (GB-PS 1 058 242), Peroxytitansäure (DT-PS 1 185 611), Titansäureester (US-PS 3 056 818) und andere Derivate (DT-ps 1 173 473; GB-PS 970 431). Durch die Anwendung der genannten Katalysatoren kann man Weichmacher mit einer Farbe von 30 bis 50 Einheiten nach der Hazen-Skala gewinnen. Solche Verfahren machen jedoch auch einen hohen Reinheitsgrad der Ausgangsrohstoffe erforderlich, da die Veresterung bei einer höheren Temperatur (160 bis 1900C) im Vergleich zu den sauren Katalysatoren (120 bis 1400C) durchgefUhrt wird. Bei einer erhöhten Temperatur setzen sich die Beimengungen sogar in Gegenwart eines "milden"Katalysators - Titanderivaten -um. Ein wesentlicher Nachteil dieses Verfahrens ist die Steigerung des Überschusses an Alkohol bei einer Veresterung bis auf 100 Mol-% und eine lange Dauer der Reaktion (auf das 1,5- bis 2-fache) im Vergleich zum Verfahren mit Einsatz von sauren Katalysatoren. Alle oben aufgezählten Nachteile verursachen die Verteuerung der Produktion infolge der Verringerung der Raum-Zeit-Ausbeute der Ausrüstungen, der Vergrößerung des Energieaufwandes sowie Aufwendungen zur Reinigung der Ausgangsrohstoffe.
  • Bekannt ist noch ein weiteres Verfahren zur Herstellung von Carbonskureestern. Das Verfahren besteht darin, daß man die Umsetzung von Carbonsäuren mit Alkoholen bei einer Temperatur von etwa 130-2000C ohne Katalysatoren durchführt. Der Prozeß wird bis zu einem Umwandlungsgrad der Säure zum ester bis 90% geführt, wonach man die nicht umgesetzte Säure mit Alkalilaugen unter Bildung eines entsprechenden Salses neutralisiert und die letzteren vom Endprodukt trennt. Der Ester wird der gewöhnlichen Reinigung und Spülung mit Wasser ausgesetzt, daraus wird überschüssiger Alkohol abdestilliert, mit Sorptionsmitteln behandelt und abfiltriert. Die Salze werden mit konzentrierten Säuren zwecks Isolierung von nicht umgesetzten Säuren angesäuert, mit Wasser bis zum Wegbleiben der Beimengungen der konzentrierten Säuren gespült und erneut der Veresterung zugeführt. Die Rücklaufalkohole unterscheiden sich in einem solchen Verfahren praktisch nicht von den Ausgangsalkoholen, und die Farbe des angefallenen Veichmachers liegt in einem Bereich von 15-30 Hazen-Einheiten. Das erfahren ist Jedoch auch gegenüber Beimengungen im Rohstoff empfindlich, und das beispielhweise nach einer derartigen rDechnoloOie gewonnene Dioctylphthalat unter Anwendung von Phthalsäureanhydrid, das die ochmelzefarbe über 50 Einheiten nach der Hazen-Farbenskala aufweist, hat eine Farbe von etwa 80-90 Hazen-Einheiten. Die Zeit der Veresterung übersteigt außerdem auf das 3-fache die Zeit des Verfahrens unter Anwendung von saueren SatalXsatoren, und es ist eine zusätzliche Baugruppe zur Trennung der nicht umgesetzten Säuren notwendig.
  • Das Ziel der vorliegenden Erfindung besteht in der Beseitigung der genannten Nachteile.
  • Der Erfindung wurde die Aufgabe zugrundegelegt, die Bedingungen der Prozeßführung im Verfahren zur Herstellung von komplizierten Carbonsäureestern dermaßen zu verändern, um ein Endprodukt mit ausreichendem Reinheitsgrad unabhängig von der Reinheit des Ausgangsrohstoffes und mit zufriedenstellender Leistung herzustellen.
  • Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß in dem erfindungsgemaßen Verfahren zur Herstellung von C.arbonsäureestern die Umw setzung von Carbonsäuren beziehungsweise ihren Anhydriden mit Alkoholen, die bei einem Molverhältnis von 1:2,2 bis 2,6 bei einer Temperatur von 130-200°C unter Bildung einer Reaktion masse genommen werden, die das Endprodukt enthält, und mit seiner nachfolgenden Reinigung durchgeführt wird, und in dem erfindungsgemäß durch die das Endprodukt enthaltene Reaktionsmasse bei einer Temperatur von 15-9O0C ozonierte Luft mit einer Ozonkonzentration von 5-50 mg/l durchgelassen wird.
  • Als Carbon- en kan.n man aliphatische und aromatische Säuren, beispielsweise Sebazinsäure, Adipinsäure, Phthalsäure oder synthetische normale Fettsäuren mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen.
  • Als Carbonsäureanhydrid ist vorzugsweiso Phthalsäureanhydrid anzuwenden.
  • Als Alkohole können Butyl-, Octylalkohol und normale pri märe Alkohole mit 7 bis 12 Kohlenstoffatomen verwendet werden.
  • Unter den genannten Bedingungen kommt es zur Veresterung, die bis zu einem Umwandlungsgrad der Säuren von etwa 99% geführt wird.
  • Die Temperatur der Prozeßführung hänt von der Natur der Ausgangsreagenzien ab. In der gewonnenen Reaktionsmasse ist das Endprodukt - der Carbonsäureester, nichtumgesetzte Säure, überschüssiger Alkohol und Beimèngungen enthalten, die dem Endprodukt und dem Alkohol eine Färbung verleihen. Beim Durchlassen der ozonierten Luft durch die Reaktionsmasse erfolgt die Zersetzung von Beimengungen, die die Färbung verleihen und zur Entstehung von gefärbten Beimengungen beitragen.
  • Die für die Entfärbung der Reaktionsmasse erforderliche Menge der ozonierten Luft ist unterschiedlich und wird in .fVbhänOigkeit von der Farbe der Reaktionsmasse und dem erforderlichen Reinheitsgrad des Endproduktes variiert. Ea wird empfohlen, die ozonierte Luft mit einer Konzentration von Ozon in einem Bereich von 15-20 mg/l unabhängig von der 'Semperatur durchzulassen.
  • Wie oben erwähnt, wird die ozonierte Luft bei einer emperatur von 15-90°C durchgelassen. Mit Steigerung der Temperatur über 90°C ist eine intensive Zersetzung von Ozon zu beobachten, und mit der Scnkung der Temperatur vergrößert sich die Wirksamkeit von Ozon in einem Temperaturenbereich von 90 bis 1500.
  • Vorzugsweise ist die Behandlung bei Temperaturen von 50-70°C durchzuführen, da die Zersetzung von Ozon bei solchen Temperaturen unxaesentlichw und da der nächste Vorgang der Neutralisation (gehört zur Reinigungsstufe) gerade in diesem Temperaturenbereich verläuft, besteht keine Notwendigkeit, zusätzliche {vorgänge der Kühlung und Erwärmung einzuführen.
  • Hierdurch entstehen Stoffe, die später bei der Neutralisation und den nachfolgenden Vorgängen der Reinigung zusammen mit den saueren und sonstigen Beimengungen der Reaktionsmasse entfernt werden. Da die Neutralisation mit wäßrigen Alkalilösungen durchgeführt wird, und die entstehenden Salze vom Ester und Alkohol als eine wäßrige Lösung getrennt werden, so werden auch die Ozonierungsprodukte zusammen mit Neutralisationssalzen abgetrennt und sind im weiteren im Ester und im überschüssigen Alkohol nicht mehr anwesend, der wieder in den Prozeß zurückgeführt werden kann (kücklaufalkohol).
  • Zur Intensivierung des Prozesses wird empfohlen, die Umsetsung von Carbonsäuren beziehungsweise ihren Anhydriden mit Alkoholen in Gegenwart eines Katalysators durchzuführen; als solcher werden Säuren, beispielsweise Benzolsulfosäure, Schwefelsäure beziehungsweise Orthotitasäurederivate verwendet.
  • Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden Carbonsäureester mit einer Färbung von unterhalb 10 Einheiten der Hazen-Skala sogar bei Verwendung eines saueren Katalysators und des Rücklaufalkohols gewonnen. Es wird eine hohe Geschwindigkeit der Veresterung und folglich auch eine hohe Leistung des Prozesses gesichert. Man braucht ein geringeres Volumen der Reaktionsapparaturen.
  • Es wurde festgestellt, daß sich die Zusanmensetzung eines solchen Rücklaufalkohols von dem Ausgangsalkohol nicht unterscheidet.Die Abhängigkeit der optischen Dichte des Alkohols von Beimengungen, die spektrofotometrisch festgelegt wird, bei einer Wellenlänge von 340-480 nm wird durch bathochrome Verschiebung von Absorptionsbändern zu den Randbereichen des Ultraviolettgebietes des Spektrums (näher zum sichtbaren Spektrum) gekennzeichnet, was der optischen Dichte des Alkohols D=0,15-0,02 entspricht, und seinerseits den 5-10 Einheiten der Hazen-Farbenskala entspricht. Durch mehrmalige Verwendung des Alkohols wurden außerdem farblose ster gewonnen, und wie aus der chromatoraphischen Analyse hervorging, veränderte sich die Zusautmensetzung des Alkohols nicht.
  • Der in diesem erfahren zur Anwendung kommende Ausgangsrohstoff bedarf keiner sorgfältigen Reinigung, wie es i.n allen bestehenden Verfahren erforderlich ist.
  • Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens absteht darin, daß es keine arbeits- und energieaufwendige Stufe der Destillation bei der Reinigung des Endproduktes erforderlich macht.
  • Das Verfahren ist leicht in den vorhandenen Produktionen von Nl!eichmachern einsetzbar, da die Behandlung de Reaktionsmasse mit ozonierter Luft mit standardisierten AusrüstunGen erfolgen kann.
  • Das Verfahren ist einfach in verfahrenstechnischer Ausführung und wird wie folgt realisiert.
  • Das Verfahren kann sowohl periodisch als auch kontinuierlich ausgeführt werden0 Bei periodischer Auf führung wird in einen Reaktor, der mit einem Mantel zur Er-wärmung, einem Rührwerk und einem RucX-flußkühler versehen ist, Carbonsäure oder Carbonsäureanhwdrid, Alkohol und Katalysator - im all seiner Anwendung - eingeführte Das gewonnene Gemisch wird auf eine temperatur von 130-200°C erhitzt. Nach der Beendigung des Prozesses wird die Reaktionsmasse einem Neutralisator zugeführt, in dem diese derEinwirkung der ozonierten Luft bei einer Temperatur von 15-90°C ausgesetzt wird. Die Konzentration von Ozon in der Luft beträgt 5-50 mg/l. In Abhangigkeit von der Menge der Beimischungen in Ausgangs Säuren und Alkoholen sowie dem Typ des Katalysators, falls ein solcher verwendet wird, beläuft sich der Verbrauch an Ozon auf 0,5-1 kg je 1 t Endprodukt.
  • Das behandelte Produkt wird in an sich bekannter Weise gereinigt. Hierfür wird es zunächst mit 5-10%iger wäßriger Atznatronlösung neutralisiert. Diese Operation erfolgt auch im Falle der Verwendung von Säuren als Katalysator. Bei der Verwendung von Orthotitansäurederivaten als Katalysator wird das Produkt mit 2-5%iger wäßriger Sodalösung behandelt.
  • Im weiteren wird das Produkt unabhängig von der Anwendung oder Nichtanwendung eines Katalysators notwendigenfalls mit Wasser gespült und nach der Entmischung und renr.un6 der wäßrigen Schicht dem Trocknen oder Abblasen flüchtiger Komponenten zugeführt. Das Abblasen der flüchtigen Komponenten wird in Abhangigkeit vom Typ des anfallenden Esters bei einer Temperatur von 120-180°C unter Vakuum beziehungsweise beim Atmosphärendruck durchgeführt. Dann kann das Produkt unmittelbar der Stufe der Filtration oder der Stufe der Behandlung des Produktes mit einem Sorptionsmittel zugeführt werden. Die Behandlung mit dem Sorptionsmittel wird meistens bei der Führung des Prozesses mit einem Katalysator angewendet. Zur Behandlung mit einem borptionsmittel wird der Ester bei einer Temperatur von 20-70°C in einen Behälter mit Ru'hrwerk eingebracht, wonach man das sorptionsmittel einführt (Aktivkohle, Ton, Humbrin)O Die gewonnene Masse wird vermischt und abfiltriert, Bei der Durchführung des kontinuierlichen Verfahrens wird einem Behälter, der mit einem Rückflußkühler und einem Ru"hrwerk versehen ist, kontinuierlich mittels Dosiereinrichtungen Carbonsäure und Alkohol zugeführt. Die Temperatur des Gemisches wird in einem Bereich von 130-150 0 gehalten. Dann tritt das Gemisch kontinuierlich in eine Kolonne ein, die mit einem Rückfiukühler versehen ist, in die auch ein Katalysator - im Falle seiner Anwendung - kontinuierlich einläuft. Der Inhalt der Kolonne wird auf eine Temperatur von 15G-200°C erhitzt.
  • Unter diesen Bedingunzen verläuft der Prozeß der Veresterung.
  • Der Prozeß wird bis zur Erreichung der Säurezahl von 3,5-5,5 in Abhängigkeit von dem zu gewinnenden ester geführt. Die angefallene Reaktionsmasse, die das Endprodukt enthält, wird einem Zwischenbehälter zugegeben, wo diese bei einer Temperatur von 15-90°C kontinuierlich durch die ozonierte Luft durchgelassen wird. Die Konzentration von Ozon und der Verbrauch an ozonierter Luft sind die gleichen wie im periodischen Prozeß.
  • Das mit Ozon behandelte Produkt wird kontinuierlich von unten einer Neutralisationskolonne zugeführt. Von oben wird in die Kolonne 5-10%ige wäßrige Ätznatronlösung zugeführt.
  • Das neutralisierte Produkt wird weiter einem Speicherbehälter zugeführt, woher es in eine Anlage zur Spülung mit Wasser einläuft. Der aus der Anlage für Spülung austretende Bester tritt in eine Plorentiner Flasche zur Trennung von der wäßrigen Schicht ein. Hinterher wird der Ester aus der Flache einem Vorwärmer zugeführt, wo er auf eine Temperatur von 140-1600C erhitzt wird und dann in die Kolonne zum Abblasen flüchtiger Komponenten einströmt, wo unter Einwirkung von Direktdampf und des tntstehenden Unterdruckes (200-300 Torr) die Entfernung der flüchtigen Komponenten (Alkohol- und Wasserdämpfe) erfolgt. Das Produkt wird aus der Kolonne weiter dem Apparat zur Behandlung mit einem Sorptionsmittel und danach zur Filtration und dem Behälter für Warenprodukt zugeführt. Die Alkohol- und Wasserdämpfe, die von oben der Abbalsekolonne entnommen wurden, werden dem Kühler zugeführt.
  • Das gewonnene Kondensat wird dem Apparat zur Entmischung des Wassers zugeführt. Notwendigenfalls wird der nach der Entmischung angefallene Alkohol getrocknet und in einem Behälter gesammelt. Weiterhin wird dieser Alkohol als Rücklauf-&l=vh dr Stufe dcr Umsetzung mit Carbonsäuren zugeführt.
  • Zum besseren Verständnis der vorliegenden Erfindung werden nachstehende konkrete Beispiele angeführt.
  • Beispiel 1 In einen Reaktor von standardisiertem Typ, der mit einem Rührwerk, einem Thermometer und einem Ickflußkühler versehen ist, werden 148 g Phthalsäureanhydrid mit der Färbung der Schmele von 120 Einheiten der Hazen-Skala, 286 g Alkohol (2-Äthylhexanol) mit dem Gehalt an Grundsubstanz von 99,3%, 1,5 g Katalysator (Benzolsulfonsäure) aufgegeben. Das gewonnene Gemisch wird auf eine Temperatur von 130-15o0C während 3,5 Stunden erhitzt. Hierdurch erhält man 418 g Reaktionsmasse mit der Säurezahl von 3,2 mg KOH/g mit der Färbung von 180 Einheiten der Hazen-Farbenskala. Die Reaktionsmasse setzt sich zusammen aus: dem angefallenen Hauptprodukt - Ester, Resten der nichtumgesetzten Säule, dem Überschuß an Alkohol über das stöchiometrische Verhältnis hinaus, einem Katalysator, potentiellen Harzbildncrn und färbenden Beimengungen.
  • Durch die gewonnene Reaktionsmasse wird bei einer Temperatur von 600C ozonierte Luft mit der Konzentration an Ozon von 15 mg/l bei seinem Verbrauch 30 l/h während 45 Minuten barbotiert. Hierdurch erhält man ein Gemisch von Produkten mit einer Färbung von 30 einheiten der Hazen-Skala.
  • Das gewonnene Gemisch wird mit 5-10',iger wäßriger Ätznatronlösung bei einer Temperatur von 40-70°C neutralisiert, die wäßrige Schicht mittels Entmischung getrennt und mit Wasser gespült. Das duichgespülte und vom Wasser getrennte Produkt wird getrocknet und der überschüssige Alkohol bei einer Temperatur von 130-160°C abdestilliert (zur Beschleunigung des Prozesses kann die Dcstillation von Alkohol unter vakuum bei einem restdruck von etwa 5-100 Torr beziehungsweise mit der Direktdampf erfolgen). Das auf diese zNeise behandelte Produkt - Dioctylphthalat - weist eine Färbung nicht über 10. binheiten der Hazen-Skala auf.
  • Nach der Durchführung von 12 derartigen Vorgängen und dem Sammeln des destillierten Rücklaufalkohols wird mit diesem Alkohol erneut die Reaktion der Veresterung auf die gleiche weise durchgeführt, indem man alle obenbeschriebenen Vorgänge wiederholt.
  • Dadurch erhält man ein Produkt mit der Färbung nicht über 10 Einheiten der Hazen-Skala0 Die chromatographische Analyse von Rücklaufalkoholen, die bei allen erwähnten Vorgängen gewonnen werden, zeigt, daß ihre Zusammensetzung der Zusammensetzung des Ausgangsalkohols (2-Athylhexanol) ähnlich ist.
  • Beispiel 2 In einem Reaktor von standardisiertem Typ werden sämtlichc Vorgänge gemäß Beispiel 1 durchgeführt; durch die Reaktion masse wird jedoch unter Druck unter analogen BedinGungen ozonierte Luft mit einer Konzentration des Ozons von 5 mg/l beim Verbrauch von 60 l/h während 1,5 wunden barbotiert. Dadurch erhält man ein Gemisch von Produkten mit einer Färbung von 75 Einheiten der Hazen-Skala. Nach der Durchführung sämtlicher nachfolgender Vorgänge analog Beispiel 1 erhält man Dioctyl phthalat mit der Färbung von 10 Einheiten der Hazen-Skala.
  • Beispiel 3 In einen Reaktor von standardisiertem Typ, der mit einem Rührwerk, einem Thermometer und einem Rückflußkühler versehen ist, werden 148 g Phthalsäureanhydrid mit einer Färbung von 150 Einheiten der Hazen-Skala, 180 g n-Butanol, 1,5 g Katalysator (Benzolsulfonsäure) aufgegeben. Das gewonnene Gemisch wird während 3 Stunden bei einer Temperatur von 130 bis 1350C erhitzt. Hierdurch erhält man 308 g Reaktionsmasse uit des S--eaahl Vo VU£i u KuHjg ,u.t einem F4rbung von 150 Einheiten der Hazen-Skala. Die Reaktionsmasse setzt sich aus dem gewonnenen Produkt - dem Dibutylphthalat -, den Resten der nicht umgesetzten Säure, dem Überschuß an Alkohol über das stöchiometrische Verhältnis hinaus, dem Katalysator, den färbenden Beimengungen und den potentiellen Färbemitteln zusammen. Durch die gewonnene Reaktionsmasse wird ozonierte Luft mit einer Konzentration des Ozons von 50 mg/l beim Verbrauch von 15 l/h während einer Stunde bei einer Temperatur von 900C unter Druck barbotiert.
  • Hierdurch erhält man ein Gemisch von Produkten mit der Färbung von 30 Einheiten der Hazen-Skala.
  • Das gewonnene Gemisch wird mit 5 bis 1O,'-iger wässeriger Ätznatronlösung bei einer Temperatur von 50 bis 600C neutralisiert, mittels Entmischung die wässerige Schicht getrennt und mit Wasser gespült. Aus dem gewonnenen Produkt wird Wasser und das überschüssige Butanol bei einer Temperatur von 120 bis 1400C abdestilliert. Das auf eine solche Weise behandelte Produkt - Dibutylphthalat - weist eine Färbung von 10 Einheiten der Hazen-Skala auf.
  • Beispiel 4 In einen standardisierten Reaktor, der mit einem RUhrwerk, einem Thermometer und einem Rückflußkühler versehen ist, werden 300 g normale synthetische Fettsäuren mit 4 bis 12 Kohlenstoffatomen und 180 g Butylalkohol eingebracht. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von 130 bis 2000C während 3 bis .7 Stunden erhitzt. Hierdurch erhält man eine Reaktionsmasse mit der Säurezahl von 8 mg KOH/g. Die Reaktionsmasse setzt sich aus folgenden Komponenten zusammen: Estermischung, nichtumgesetzte Säuren, Uberschuß an Alkohol über das stöchiometrische Verhältnis hinaus und potentielle Färbemittel und färbende Beimengungen. Durch die gewonnene Reaktionsmasse wird bei einer Temperatur von 150C ozonierte Luft mit der Konzentration von 18 mg/l und dem Verbrauch von 10 lih während 50 Minuten barbotiert. Hierdurch erhält man ein Produkt mit der Färbung von 20 Einheiten der Hazen-Skala.
  • Hinterher werden Vorgänge analog zu Beispiel 1 durchgeführt. Man erhält Ester mit einer Färbung von 5 Einheiten der Hazen-Skala.
  • Beispiel 5 In einen Reaktor von standardisiertem Typ werden 148 g Phthalsäureanhydrid mit einer Färbung der Schmelze von 80 Einheiten der Hazen-Skala, 370 g primärer n-Alkohole mit 7 bis 9 Kohlenstoffatomen, 1 g Katalysator (Orthotitansäurederivate - Tetrabutoxytitan) eingebracht. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von 130-1950C während 3.5 Stunden erhitzt.
  • Hierdurch erhält man eine Reaktionsmasse in einer enge von 510 g mit der Säurezahl von 0,3 mg KOH/g und einer Färbung von 70 einheiten der Hazen-Skala. Die Reaktionsmasse setzt sich aus folgenden Komponenten zusammen: Ester, Reste der nichtumgesetzten Säure, Katalysator, Uberschuß an Alkohol über das stöchiometrische Verhältnis hinaus, potentielle Färbemittel und färbende Beimengungen. Durch die gewonnene Reaktionsmasse wird bei einer i'emperatur von 55 0C ozonierte Luft mit einer Konzentration von 9 mg/l beim Verbrauch an Luft von 15 l/h während 50 t.Rinuten barbotiert. hierdurch erhält man ein Gemisch von Produkten mit der Färbung von 40 Einheiten der Hazen-Sk.e.la, im weiteren verfährt man analog dem Beispiel 1.
  • Der gewonnene Ester weist eine Färbung von 10 Einheiten der Hazen-Skala auf.
  • Beispiel 6 In einen Reaktor von standardisiertem Typ werden 202 g Sebazinsäure, 284 g Alkohol (2-Äthylhexanol) und 1,5g Kataly.ator (ßenzolsulfosäure) eingebracht. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von 130-140°C während 3 Stunden erhitze. Hierdurch erhält man 468 g Reaktionsmasse mit der Säure zahl von 3,1 mg KOw/g mit einer Färbung von 220 Einheiten der Hazen-ala. Die Reaktionsnasse setzt sich aus folgenden Komponenten zusammen : das gewonnene Grundprodukt - Dioctylsebazat, Reste der nichtumgesetzten Säure, Überschuß an alkohol über das stöchiometrische Verhältnis hinaus, Katalysator, potentielle Färbemittel und färbende Beimengungen.
  • Durch die Reaktionsmasse wird bei einer Temperatur von 750C ozonierte Luft mit der Konzentration des Ozons von 20 mg/l und dem Verbrauch von 15 l/h während einer Stunde barbotiert. Hierdurch erhält man ein Gemisch von Produkten mit einer Färbung von 50 Einheiten der Hazen-Skala. Hinterher wird das Produkt gemäß R Beispiel 1 behandelt. Dann behandelt man das Produkt analog dem Beispiel 1.bas gewonnene Dibutylsebazat weist eine Färbung von 10 Einheiten der Hazen-Skala auf.
  • Beispiel 1 In einen Reaktor von standardisiertem Typ werden 174 g Adipinsäure, 290 g n-Octylalkohol und 1,5 g Schwefelsäure als Katalysator eingebracht. Das gewonnene Gemisch wird während 2,5 Stunden bei einer Temperatur von 130-750OC erhitzt.
  • Hierdurch erhält man eine Reaktionsmasse mit der Säure-3ahl von 3,5 mg K(/g. Die Reaktionsmasse setzt sich aus folgenden Komponenten zusammen: Ester, nichtumgesetzte Säure, Überschuß an Alkohol über das stöchiometrische Verhältnis hinaus, potentielle Pärbemittel und färbende Beimengungen.
  • Die Färbung des Gemisches beträgt 80 Einheiten der Hazen-Skala.
  • Durch die gewonnene Reaktionsmasse wird ozonierte Luft mit einer Konzentration des Ozons von 18 :n/l bei einer Temperatur von 800C und dem Verbrauch von 20 l/h während 20 Minuten barbotiert. Lan erhält eine Masse mit der Färbung von 20 hinheiten der Hazen-Skala. Im weiteren wird das Produkt gemäß Beispiel 1 behandelt und man erhält das Fertigprodukt - Dioctyladipat - mit einer Färbung von 5 Einheiten der Hazen-Skala0

Claims (4)

  1. VERFAIREN ZUR HERSTELLUNG VON CARBONSÄUREESTERN Pate ntansprUche Verfahren zur Herstellung von Carbonsäureestern durch die Umsetzung von Carbonsäuren bzw. ihren Anhydriden mit Alkoholen, die in einem Molverhältnis von 1:2,2 bis 2,6 genommen werden, bei einer Temperatur von 130 bis 2000C unter Bildung einer Reaktionsmasse, die das Endprodukt enthält, und dessen nachfolgende Reinigung, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t , daß durch die Reaktionsmasse, die das Endprodukt enthält, bei einer Temperatur von 15 bis 900C ozonierte Luft mit einer Konzentration des Ozons von 5 bis 50 mg/l durchgelassen wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Umsetzung der Carbonsäuren bzw.
    ihrer Anhydride mit Alkohol in Gegenwart eines KatalysatorB erfolgt, wobei als solcher Säuren oder Orthotitansäurederivate verwendet werden.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die Konzentration des Ozons in der ozonierten Luft 15 bis 20 mg/l beträgt.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, d a d u r c h g e -k e n n z e i c h n e t , daß die ozonierte Luft bei einer Temperatur von 50 bis 700C durchgelassen wird.
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