DE2700680A1 - Verfahren zur herstellung von n-substituierten morpholiniumsalzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von n-substituierten morpholiniumsalzen

Info

Publication number
DE2700680A1
DE2700680A1 DE19772700680 DE2700680A DE2700680A1 DE 2700680 A1 DE2700680 A1 DE 2700680A1 DE 19772700680 DE19772700680 DE 19772700680 DE 2700680 A DE2700680 A DE 2700680A DE 2700680 A1 DE2700680 A1 DE 2700680A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
bis
acid
hydroxyalkyl
parts
salts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19772700680
Other languages
English (en)
Inventor
Norbert Dipl Chem Dr Goetz
Bernd Dipl Chem Dr Zeeh
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DE19772700680 priority Critical patent/DE2700680A1/de
Publication of DE2700680A1 publication Critical patent/DE2700680A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/02Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms containing only hydrogen and carbon atoms in addition to the ring hetero elements
    • C07D295/037Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms containing only hydrogen and carbon atoms in addition to the ring hetero elements with quaternary ring nitrogen atoms

Description

  • Verfahren zur Herstellung von N-substituierten Morpholinium-
  • salzen Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von N-substituierten Morpholiniumsalzen durch Cyclisierung von N-substituierten Bis-(2-hydroxyalkyl)-aminen bei einem pH zwischen 2 und 6.
  • Es ist bekannt, daß man Morpholine durch Erhitzen von Diäthanolaminen (Bis-(2-hydroxyäthyl)-aminen) bzw. Diisopropanolaminen (Bis-(2-hydroxypropyl)-aminen) mit überschüssiger Schwefelsäure und anschließende Behandlung mit Alkalien herstellen kann (Houben-Weyl, "Methoden der Organischen Chemie", Band 6/4, Seiten 510 bis 546, US-PS 2 776 972). Dieses Verfahren hat aber den Nachteil, daß es wenig umweltfreundlich ist, da die Neutralisation der Schwefelsäure zu einer relativ großen Sulfatmenge (pro Mol Morpholinverbindung fallen ca. 2 Mol Sulfat an) und damit zu stark verunreinigten Abwässern führt.
  • Es ist ebenralls bekannt, daß man Morpholinsalze durch Neutralisation der Morpholinbasen mit Säuren herstellen kann. Im Falle von 2-Phenylmorpholin-hydrochloriden gelingt aber auch die Herstellung durch dehydratisierende Cyclisierung beim Erhitzen der entsprechenden Hydrochloride von N,N-Bis-(2-hydroxyalkyl)-aminen (DDR-Patentschrift 20 678). Die Patentschrift weist darauf hin (Seite 2, Zeilen 30 bis 49), daß die Art der Substituenten einen maßgeblichen Einfluß auf den Ringschluß ausübt und daß nicht vorausgesehen werden kann, welche Methode erfolgreich zum Morpholinringschluß führt. Bei dem beschriebenen Verfahren ist die Substituierung durch einen Phenylrest in 2-Stellung ausschlaggebend für die leichtere Cyclisierung. Es wird weiterhin gezeigt, daß selbst 30-stUndiges Kochen des Hydrochlorids vom N-Oxyäthylnorephedrin (N-(Oxyäthyl)-(l-methyl-2-hydroxy)-phenyl-(2)-äthylamin) in Toluol oder Xylol nicht zum Ringschluß rührt, in Tetralin als Lösungsmittel hingegen cyclisiert werden kann. Alle Beispiele werden daher in Tetralin durchgeführt.
  • Als Salze kommen nur Hydrochloride zur Anwendung.
  • Ebenfalls macht die US-Patentschrift 2 566 097 darauf aufmerksam, daß Di-N-äthanolamin nur unter energetisch aufwendigen Bedingungen, z.B. unter Erhitzen mit konzentrierter Salzsäure oder 70-gewichtsprozentiger Schwefelsäure auf über 1000C,zum unsubstituierten Morpholin cyclisiert. Es war entsprechend daher überraschend, daß im Falle des 1-(3',4'-Dihydroxyphenyl)-l-hydroxy-2-äthanol-aminäthansalzes eine Cyclisierung zu 2-(3',4'-Dihydroxyphenyl)-morpholin gelingt.
  • Es wurde nun gefunden, daß man N-substituierte Morpholiniumsalze der Formel worin die einzelnen Reste R1 und R 2 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen aliphatischen Rest bedeuten, R1 darüber hinaus auch einen cycloaliphatischen, araliphatischen oder aromatischen Rest bezeichnet, R auch für ein Wasserstoffatom steht, X einen Säurerest bedeutet, n die Zahl 1 oder 2 bezeichnet, durch dehydratisierende Cyclisierung der Salze von Bis-(2-hydroxyalkyl)-aminen, vorteilhaft erhält, wenn man N-substituierte Bis-(2-hydroxyalkyl)-ammoniumsalze der Formel worin R1, R , X und n die vorgenannte Bedeutung besitzen, bei einem pH zwischen 2 und 6 umsetzt.
  • Die dehydratisierende Cyclisierung kann für den Fall der Verwendung von N-Methyl-diäthanolamin-dihydrogenphosphat durch die folgenden Formeln wiedergegeben werden: Das erfindungsgemäße Verfahren geht von der Beobachtung aus, daß weder ein hoher Zusatz starker Säuren noch die Umsetzung des Aminsalzes in Abwesenheit zusätzlicher Säure und mit speziellen Lösungsmitteln optimale Ergebnisse mit sich bringt, sondern die pH-Einstellung und der pH-Wert während der Reaktion ein entscheidendes Merkmal Er eine cptimale Reaktion darstellen.
  • Im Vergleich zu dem bekannten Verfahren liefert das Verfahren nach der Erfindung auf einfacherem und wirtschaftlicherem Wege N-substituierte Morpholiniumsalze in besserer Ausbeute und Reinheit. Die Vorteile des neuen Verfahrens liegen darin, daß man ohne die Verwendung von korrodierenden Medien, wie beispielsweise hohen Anteilen an konzentrierter Schwefelsäure oder Salzsäure, und ohne zusätzliche erhebliche Bildung von Alkalisalzen auskommt. Die Umsetzungsprodukte sind weitgehend frei von Verunreinigungen. Man erhält nach diesem Verrahren sehr reine Verbindungen, die - da sie frei von störenden Nebenprodukten sind - nach Neutralisation auch direkt als Wirkstofre im Pflanzenschutz (DBP 1 214 471) eingesetzt werden können.
  • Die beim Cyclisieren von Bis-(2-hydroxyalkyl)-aminen als Nebenprodukte auftretenden ungesättigten Verbindungen, beispielsweise treten beim erfindungsgemäßen Verfahren nicht auf. Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, daß billige und technisch gut zugängliche Dialkanolamine als Ausgangsprodukte verwendet werden können und Katalysatoren nicht benötigt werden. Die Aurarbeitung läßt sich ohne Anfall von Nebenprodukten einfacher und umweltfreundlicher durchführen. Alle diese vorteilhaften Ergebnisse sind im Hinblick auf den Stand der Technik überraschend.
  • Die Ausgangsstoffe II können in üblicher Weise, z.B. nach den in Houben-Weyl, Methoden der Organischen Chemie, Band 11/1, Seiten 311 bis 327 beschriebenen Verfahren, hergestellt werden.
  • Bevorzugte Ausgangsstoffe II und dementsprechend bevorzugte Endstoffe I sind solche, in deren Formeln die einzelnen Reste R1 und R2 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen Alkylrest mit 1 bis 20, vorzugsweise 1 bis 7 Kohlenstoffatomen bedeuten, R1 darüber hinaus auch einen Cycloalkylrest mit 5 bis 14, vorzugsweise 6 bis 12 Kohlenstoffatomen, einen Aralkylrest oder Alkylarylrest mit 7 bis 15 Kohlenstoffatomen oder einen Phenylrest bezeichnet, R2 auch für ein Wasserstoffatom steht, X einen Säurerest bedeutet und n die Zahl 1 oder 2 bezeichnet.
  • Die vorgenannten Reste können noch durch unter den Reaktionsbedingungen inerte Gruppen, zoB Alkylgruppen oder Alkoxygruppen mit jeweils 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, substituiert sein.
  • Als Ausgangsstoffe II können beispielsweise die Salze der folgenden Amine verwendet werden: N-Methyl-, N-Äthyl-, N-Propyl-, N-Isopropyl-, N-Butyl-, N-Isobutyl-, N-sek. -Butyl-, N-tert.-Butyl-, N-Pentyl-, N-Hexyl-, N-Heptyl-, N-Octyl-, N-Nonyl-, N-Decyl-, N-Undecyl-, N-Dodecyl-, N-Tridecyl-, N-Tetradecyl-, N-Pentadecyl-, N-Hexadecyl-, N-Heptadecyl-, N-Octadecyl-N,N-bis-(2-hydroxyäthyl)-amin; N-Benzyl-, N-Phenyl-, N-Phenyläthyl-, N-Cyclopentyl-, N-Cyclohexyl-, N-Cycloheptyl-, N-Cyclooctyl-, N-Cyclononyl-, N-Cyclodecyl-, N-Cycloundecyl-, N-Cyclododecyl-, N-Cyclotridecyl-, N-Cyclotetradecyl-N,N-bis-(2-hydroxyäthyl)-amin; entsprechend in vorgenannter Weise am Stickstoffatom substituierte und in l-Stellung und/oder 2-Stellung jeweils an beiden 2-Hydroxyäthylgruppen durch die Methyl-, Athyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sek -Butyl-, tert. -Butyl-gruppe substituierten N,N-Bis-(2-Hydroxyathyl)-amine.
  • Besonders bevorzugt sind: N-Methyl-N,N-bis-(2-hydroxyäthyl)-amin, N-Methyl-N,N-bis-(2-hydroxypropyl)-amin, N-Athyl-N,N-bis-(2-hydroxyäthyl)-amin, N-Butyl-N,N-bis-(2-hydroxyäthyl)-amin, N-Dodecyl-N,N-bis- (2-hydroxyäthyl)-amin, N-Tridecyl-N,N-bis-(2-hydroxypropyl)-amin, N-Stearyl-N,N-bis- (2-hydroxyäthyl)-amin, N-Cyclohexyl-N,N-bis- (2-hydroxyäthyl)-amin, N-Cyclohexyl-N,N-bis-(2-hydroxypropyl)-amin, N-Cyclooctyl-N,N-bis-(2-hydroxyäthyl)-amin, N-Cyclooctyl-N,N-bis- (2-hydroxypropyl)-amin, N-Cyclododecyl-N,N-bis-(2-hydroxypropyl)-amin, N-Benzyl-N,N-bis- (2-hydroxyäthyl)-amin und uns N-Phenyl-N,N-bis-(2-hydroxyäthyl)-amin.
  • Als Salze werden in der Regel solche von anorganischen Säuren oder Sulfonsäuren verwendet. Anstelle einbasischer Säuren können auch äquivalente Mengen mehrbasischer Säuren, die ein ein- oder zweibasisches Anion bilden, zur Anwendung gelangen.
  • Beispielsweise sind die Salze folgender Säuren geeignet: Bromwasserstoff, Jodwasserstoff; Bor enthaltende Säuren wie Borsäure, Borfluorwasserstoffsäure; oder entsprechende Gemische.
  • Bevorzugt sind Salzsäure, Schwefelsäure, Phosphorsäure; Arylsulfonsäuren mit 6 bis 20 Kohlenstoffatomen wie p-Benzolsulfonsäure, Naphthalinsulfonsäure, Fluorensulfonsäure, Acenaphthensulfonsäure, Anthracensulfonsäure; aliphatische Sulfonsäuren, insbesondere Alkylsulfonsäuren mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen, wie Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sek.-Butyl-, tert.-Butyl-, Pentyl-, Hexyl-, Heptyl-, Octyl-, Nonyl-, Decyl-, Undecyl-, Dodecyl-, Tridecyl-, Tetradecyl-, Pentadecyl-, Hexadecyl-, Heptadecyl-, Octadecyl-sulfonsäure; Alkylarylsulfonsäuren mit 7 bis 24 Kohlenstoffatomen, wie Methyl-, Athyl-, Propyl-, Isopropyl-, Butyl-, Isobutyl-, sek.-Butyl-, tert.-Butyl-, Pentyl-, Hexyl-, Heptyl-, Octyl-, Nonyl-, Decyl-, Undecyl-, Dodecyl-, Tridecyl-, Tetradecyl-, Pentadecyl-, Hexadecyl-, Heptadecyl-, Octadecyl-benzolsulfonsäure, wobei der Alkylsubstituent in Metastellung, vorteilhaft in Orthostellung und bevorzugt in Parastellung steht.
  • Die Cyclisierung wird im allgemeinen bei einer Temperatur von 130 bis 2500C, vorzugsweise von 150 bis 230°C, unter vermindertem Druck, drucklos oder unter Überdruck, vorteilhaft bei einem Druck von 1 bis 250 bar, vorzugsweise von 50 bis 200 bar, kontinuierlich oder diskontinuierlich durchgeführt. Man kann in Abwesenheit oder in Gegenwart von unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmitteln cyclisieren. Als Lösungsmittel kommen z.B. in Frage: aromatische Kohlenwasserstoffe, z.B. Toluol, Äthylbenzol, o-, m-, p-Xylol, o-, m-, p-Diäthylbenzol, Isopropylbenzol, Mesitylen, Methylnaphthalin; Halogenkohlenwasserstoffe, insbesondere Chlorkohlenwasserstoffe, z.B. Tetrachloräthylen, 1,1,2,2- oder 1,1,1,2-Tetrachloräthan, Amylchlorid, Cyclohexylchlorid, Dichlorpropan, Methylenchlorid, Dichlorbutan, Isopropylbromid, n-Propylbromid, Butylbromid, Chloroform, Athyljodid, Propyljodid, Chlornaphthalin, Dichlornaphthalin, Tetrachlorkohlenstoff, 1,1,1- oder 1,1,2-Trichloräthan, Trichloräthylen, Pentachloräthan, 1,2-Dichloräthan, l,l-Dichloräthan, n-Propylchlorid, 1,2-cis-Dichloräthylen, n-Butylchlorid, 2-, 3- und iso-Butylchlorid, Chlorbenzol, Fluorbenzol, Brombenzol, Jodbenzol, o-, p- und m-Dichlorbenzol, o-, p-, m-Dibrombenzol, o-, m-, p-Chlortoluol, 1,2,4-Trichlorbenzol, l,10-Dibromdekan, 1,4-Dibrombutan; ther, z.B, Athylpropyläther, Methyl-tert. -butyläther, n-Butyläthyläther, Di-n-butyläther, Diisobutyläther, Diisoamyläther, Diisopropyläther, Anisol, Phenetol, Cyclohexylmethyläther, Diäthyläther, Äthylenglykoldimethyläther, Tetrahydrofuran, Dioxan, Thioanisol, ß,ß' -Dichlordiäthyläther; cycloaliphatische Kohlenwasserstoffe wie Cyclohexan, Methylcyclohexan, Dekalin; und entsprechende Gemische. Bevorzugte Lösungsmittel sind insbesondere Tetrachlorkohlenstoff, Chloroform, Toluoyl, Xylol, Cyclohexan, Tetrahydrofuran, Mesitylen, p-Diäthylbenzol, p-Dichlorbenzol.
  • Zweckmäßig verwendet man das Lösungsmittel in einer Menge von 100 bis 10 000 Gewichtsprozent, vorzugsweise von 300 bis 1 000 Gewichtsprozent, bezogen auf Ausgangsstoff II.
  • Die Cyclisierung wird bei einem pH zwischen 2 und 6, zweckmäßig zwischen 2 bis 5,4, vorteilhaft zwischen 2 bis 5, insbesondere zwischen 2,5 bis 5, bevorzugt zwischen 2,9 und 4,9 durchgeführt. Man kann das pH bei Beginn der Cyclisierung oder vorteilhaft schon im Ausgangsgemisch bzw. in der Lösung des Ausgangssalzes II vor der Cyclisierung einstellen und dann während der Cyclisierung bei den erfindungsgemäßen Werten halten.
  • Die Cyclisierung kann wie folgt durchgeführt werden: Ein Gemisch von Ausgangsstoff II, organischem Lösungsmittel und gegebenenfalls zur pH-Regelung zusätzlicher Säure oder Base, z.B.
  • Phosphorsäure, wird während 5 bis 30 Stunden bei der Cyclisierungstemperatur und dem erfindungsgemäßen pH gehalten. Während der Cyclisierung wird das pH kontrolliert bzw. durch Zugabe von Säure oder Base auf den erfindungsgemäßen Wert erneut eingestalt . Dann wird der Endstoff in üblicher Weise, z.B. nach Freisetzen der Base durch fraktionierte Destillation, abgetrennt. Als zusätzliche Säure wählt man zweckmäßig die das Anion des Ausgangsstoffes II bildende Säure.
  • In einer vorteilhaften Ausführungsform wird zuerst das dem Ausgangsstoff II zugrundeliegende Amin mit Säure gleichzeitig in das Salz umgewandelt und das erfindungsgemäße pH eingestellt.
  • Zweckmäßig setzt man zur Salzbildung das Amin mit der Säure bei einer Temperatur von 20 bis 1000C, drucklos oder unter Druck, kontinuierlich oder diskontinuierlich, in Gegenwart eines unter den Bedingungen der Salzbildung inerten Lösungsmittels um. Die Umsetzungszeit beträgt 0,5 bis 3 Stunden. Als Lösungsmittel kommen z.B. in Frage: Alkanole und Cycloalkanole wie Methanol, Methanol, n-Butanol, Isobutanol, tert.-Butanol, Glykol, Glycerin, n-Propanol, Isopropanol, Amylalkohol, Cyclohexanol, 2-Methyl-4-pentanol, Athylenglykolmonoäthyläther, 2-Äthylhexanol, Methylglykol, n-Hexanol, Isohexylalkohol, Isoheptylalkohol, n-Heptanol, Äthylbutanol, Nonylalkohol, Dodecylalkohol, Methylcyclohexanol, Diacetonalkohol, insbesondere solche mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen; und entsprechende Gemische. Nach der Salzbildung destilliert man zweckmäßig das Lösungsmittel ab und verwendet den so auf das pH der Cyclisierung eingestellten Rückstand als Ausgangsstoff II.
  • Aus den Endstoffen I können vorteilhaft durch Behandlung mit basischen Verbindungen die freien Morpholinbasen erhalten werden. Die Behandlung des Endstoffes I erfolgt nach bekannten Methoden, in der Regel in alkalischem Medium, beispielsweise in wäßrigen Lösungen von Erdalkali- oder Alkalihydroxiden oder zweckmäßig Alkalisalzen wie Natrium- oder Kaliumcarbonat, -bicarbonat, -acetat, -formiat. Man verwendet z.B. 10- bis 30-gewichtsprozentige Gemische des Endstoffs I in solchen Lösungen und behandelt zweckmäßig bei einem pH von 7 bis 9 und bei einer Temperatur von 0 bis 1500C, insbesondere von 60 bis 0 110 C, während 0,5 bis 2 Stunden. Aus dem Gemisch wird das freie Morpholin I dann in üblicher Weise, zoB durch Destillation, abgetrennt.
  • Die nach dem Verfahren der Erfindung hergestellten Endstoffe I bzw. freien N-substituierten Morpholine eignen sich zur Herstellung von oberflächenaktiven Stoffen, Korrosionsschutzmitteln oder Pflanzenschutzmitteln (DBP 1 214 471, 1 164 152, 1 198 125, 1 173 722 und DOS 2 461 513'. Speziell zur Verwendung als Pflanzenschutzmittel ist es wichtig, daß die hergestellten Wirkstoffe weitgehend frei von Nebenprodukten und Verunreinigungen sind, da diese unter Umständen für unerwünschte Nebenwirkungen, wie beispielsweise Blattschäden an Kulturpflanzen, verantwortlich sein können. Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren werden die für Pflanzenschutzmittel benötigten N-substituierten Morpholine in der erforderlichen Reinheit erhalten.
  • Die in den Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile. Beispiel 1 31,5 Teile N-Tridecyldiisopropanolamin werden in 60 Teilen Methanol gelöst und mit einer l0-gewichtsprozentigen methanolischen Schwefelsäure auf pH 3,7 eingestellt, Dann wird das Methanol abdestilliert und der Rückstand mit 100 Teilen Toluol in einen Schüttelautoklaven gegeben. Das Gemisch wird nun 5 Stun-0 den bei 210 C und 200 bar Druck erhitzt. Während der Cyclisierungszeit wird das pH bei 3,5 bis 4,0 gehalten. Dann läßt man das Gemisch abkühlen und spült das Gemisch mit Chloroform aus dem Autoklaven. Das Lösungsmittel wird vollständig abdestilliert und man erhält 32 Teile (92,5 ffi der Theorie) N-Tridecyl-2,6-dimethylmorpholinium-sulfat.
  • Zur Charakterisierung des Morpholiniumsalzes werden 17,3 Teile des N-Tridecyl-2,6-dimethylmorpholinium-sulfats mit 10-gewichtsprozentiger wäßriger Natronlauge geschüttelt, die organische Phase wird abgetrennt und einer fraktionierten Destillation unterworfen. Man erhält 13,6 Teile (91 % der Theorie) N-Tridecyl-2,6-dimethylmorpholin vom Kp 2050C (20 mbar).
  • Beispiel 2 31,5 Teile N-Tridecyldiisopropanolamin werden in 100 Teilen Methanol gelöst und mit einer l0-gewichtsprozentigen methanolischen Dodecylbenzolsulfonsäure auf einen pH-Wert von 4,5 gestellt. Nun wird das Methanol abdestilliert und der Rückstand in 100 Teilen Toluol gelöst. Diese Lösung wird in einem Schüt-0 telautoklaven 15 Stunden bei 200 bar auf 190 C erhitzt. Während der Cyclisierungszeit wird das pH bei 4,0 bis 4,5 gehalten.
  • Danach wird das Lösungsmittel abdestilliert und man erhält als Rückstand 61 Teile (98 % der Theorie) N-Tridecyl-2,6-dimethyl-40 morpholinium-dodecylbenzolsulfonat mit nD = 1,4810.
  • Beispiel 3 29,9 Teile N-Cyclododecyldiisopropanolamin werden in 60 Teilen Methanol gelöst und mit einer l0-gewichtsprozentigen methanolischen Dodecylbenzolsulfonsäure auf pH 4,8 gestellt. Anschließend wird das Lösungsmittel abdestilliert, der Rückstand in 100 Teilen Toluol gelöst und die toluolische Lösung in einem 0 Schüttelautoklaven 30 Stunden bei 170 C und 100 bar Druck erhitzt. Während der Cyclisierungszeit wird das pH bei 4,5 bis 4,9 gehalten. Anschließend entfernt man das Toluol durch Destillation und erhält 58 Teile (95,5 ffi der Theorie) N-Cyclododecyl-2, 6-dimethylmorpholinium-dodecylbenzisulfonat mit und20 = 1,5098.
  • Beispiel 4 23,8 Teile N-Methyl-diäthanolamin werden in 100 Teilen Methanol gelöst und mit einer l0-gewichtsprozentigen methanolischen o-Phosphorsäure auf pH 3,5 gestellt. Das Lösungsmittel wird nun abdestilliert und der Rückstand in einen Schüttelautoklaven 0 gefüllt. Das Gemisch wird 7 Stunden bei 210 C und 60 bar erhitzt. Während der Cyclisierungszeit wird das pH bei 3,1 bis 3,6 gehalten. Das Gemisch wird mit Chloroform aus dem Autoklaven herausgespült; dann wird das Chloroform durch Destillation entfernt. Man erhält 38,6 Teile (97 ffi der Theorie) N-Methylmorpholinium-dihydrogenphosphat.
  • Zur Charakterisierung des Morpholiniumsalzes werden 20 Teile des N-Methylmorpholinium-dihydrogenphosphats mit 10-gewichtsprozentiger wäßriger Natronlauge geschüttelt, dann wird mit Methylenchlorid extrahiert und die Methylenchlorid-Phase destilliert. Man erhält 9,0 Teile (88,5 ffi der Theorie) N-Methylmorpholin vom Kp 1140C.
  • Beispiel 5 36,2 Teile N,N-Bis-(2-hydroxyäthyl)-anilin werden in 150 Teilen Methanol gelöst und mit 10-gewichtsprozentiger methanolischer Schwefelsäure auf einen pH-Wert von 3,2 eingestellt. Anschließend wird das Methanol abdestilliert und der Rückstand mit 80 Teilen Toluol in einen Schüttelautoklaven gespült. Das Gemisch wird 15 Stunden bei 120 bar Druck auf 2000C erhitzt.
  • Während der Cyclisierungszeit wird das pH bei 2,8 bis 3,3 gehalten. Anschließend wird Toluol abdestilliert. Man erhält 40,7 Teile (96 % der Theorie) N-Phenylmorpholinium-sulfat.
  • Zur Charakterisierung des Morpholiniumsalzes werden 21,2 Teile N-Phenylmorpholiniumsulfat mit 10-gewlchtsprozentlger wäßriger Natronlaugegeschtittelt, die organische Phase wird abgetrennt und einer fraktionierten Destillation unterworfen. Man erhält 14,7 Teile (90 % der Theorie) N-Phenylmorpholin vom Kp 1410C (20 mbar).

Claims (1)

  1. Patentanspruch Verfahren zur Herstellung von N-substituierten Morpholiniumsalzen der Formel worin die einzelnen Reste R1 und R2 gleich oder verschieden sein können und jeweils einen aliphatischen Rest bedeuten, R1 darüber hinaus auch einen cycloaliphatischen, araliphati schen oder aromatischen Rest bezeichnet, R auch für ein Wasserstoffatom steht, X einen Säurerest bedeutet, n die Zahl 1 oder 2 bezeichnet, durch dehydratisierende Cyclisierung der Salze von Bis-(2-hydroxyalkyl)-aminen, dadurch gekennzeichnet, daß man N-substituierte Bis-(2-hydroxyalkyl)-ammoniumsalze der Formel worin R1, R2, X und n die vorgenannte Bedeutung besitzen, bei einem pH zwischen 2 und 6 umsetzt.
DE19772700680 1977-01-08 1977-01-08 Verfahren zur herstellung von n-substituierten morpholiniumsalzen Withdrawn DE2700680A1 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19772700680 DE2700680A1 (de) 1977-01-08 1977-01-08 Verfahren zur herstellung von n-substituierten morpholiniumsalzen

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19772700680 DE2700680A1 (de) 1977-01-08 1977-01-08 Verfahren zur herstellung von n-substituierten morpholiniumsalzen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE2700680A1 true DE2700680A1 (de) 1978-07-20

Family

ID=5998356

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19772700680 Withdrawn DE2700680A1 (de) 1977-01-08 1977-01-08 Verfahren zur herstellung von n-substituierten morpholiniumsalzen

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE2700680A1 (de)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0007093A1 (de) * 1978-07-14 1980-01-23 BASF Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung von stereoisomeren N-Aralkyl-2,6-dimethylmorpholinen
EP0129211A1 (de) * 1983-06-16 1984-12-27 BASF Aktiengesellschaft 2,6-Trans-Dimethylmorpholinderivate und diese enthaltende Fungizide und Verfahren zur Bekämpfung von Pilzen
EP0142799A1 (de) * 1983-11-19 1985-05-29 BASF Aktiengesellschaft Ammoniumsalze von Polysäuren, Verfahren zu ihrer Herstellung, Fungizide, die diese Salze enthalten und Verfahren zur Bekämpfung von Pilzen mit diesen Salzen

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0007093A1 (de) * 1978-07-14 1980-01-23 BASF Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung von stereoisomeren N-Aralkyl-2,6-dimethylmorpholinen
EP0129211A1 (de) * 1983-06-16 1984-12-27 BASF Aktiengesellschaft 2,6-Trans-Dimethylmorpholinderivate und diese enthaltende Fungizide und Verfahren zur Bekämpfung von Pilzen
EP0142799A1 (de) * 1983-11-19 1985-05-29 BASF Aktiengesellschaft Ammoniumsalze von Polysäuren, Verfahren zu ihrer Herstellung, Fungizide, die diese Salze enthalten und Verfahren zur Bekämpfung von Pilzen mit diesen Salzen
US4604429A (en) * 1983-11-19 1986-08-05 Basf Aktiengesellschaft Ammonium salts of polymeric acids, their preparation and use as fungicides

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2555769A1 (de) Verfahren zur herstellung von n-alkylglycinnitrilen
DE1670753A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Cycloalkylaminooxazolinen
CH622491A5 (en) Process for the preparation of novel hydroxypropylamines
DE1239692B (de) Verfahren zur Herstellung von 3-(alpha-Arylalkyl)-sydnoniminen, ihren Salzen und N-Acylderivaten
DE2700680A1 (de) Verfahren zur herstellung von n-substituierten morpholiniumsalzen
DE916168C (de) Verfahren zur Herstellung von Pyrrolidinoalkylphenothiazinen
DE1211166B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Sulfamide
DE941288C (de) Verfahren zur Herstellung substituierter 2-Imino-4-thiazoline oder von Salzen derselben bzw. von substituierten 2-Aminothiazolen
DE2757506C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Piperonylidencrotonsaureamiden
DE1243199B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Phenthiazinderivate
CH433266A (de) Verfahren zur Herstellung von Dibenzo (a,d) cyclohepta-(1,4)-dienen
DE1078568B (de) Verfahren zur Herstellung von Carbonsaeureamidinen
DE2062679C3 (de)
CH356121A (de) Verfahren zur Herstellung von N-monosubstituierten Amiden vona-Aminoalkyl-a-phenyl-essigsäuren
DE1793612C (de)
DE1670143C3 (de)
DE2742174A1 (de) Verfahren zur herstellung von aminen
DE1241437B (de) Verfahren zur Herstellung von Biguanid-guanylhydrazonverbindungen
DE1620128A1 (de) Verfahren zur Herstellung von neuen organischen Amiden
DE842071C (de) Verfahren zur Herstellung von Phenoxyacetamidinen
DE1272286C2 (de) Verfahren zur Herstellung von N-substituierten aliphatischen Thiocarbonsaeureamiden
AT238183B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Pyrrolidinverbindungen
AT234685B (de) Verfahren zur Herstellung neuer 3-Phenyl-sydnonimine
AT231426B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen cyclischen Aminen und deren Salzen
DE1695695C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Aminofuro eckige Klammer auf 2,3-d eckige Klammer zu thiazolen

Legal Events

Date Code Title Description
8110 Request for examination paragraph 44
8130 Withdrawal