DE2636961A1 - Verfahren zur herstellung eines halbleiterspeicherelementes - Google Patents

Verfahren zur herstellung eines halbleiterspeicherelementes

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Description

Dipl.-Ing. Walter Jackisch *"
v 7 Stuttgart N, Menzelstraße 40
Western Electric Company, Inc. A 35 405-br
195 Broadway, New York I0007/USA l6. August I976
Verfahren zur Herstellung eines Halbleiterspeicherelement es
Zusatz zu Patent (DTr-OS 2 4o9 568)
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines HalbleiterSpeicherelementes, bei welchem auf ein Halbleitersubstrat eine erste Isolationsschicht und auf deren freie Oberfläche eine Zwischenlage aus Metallverunreinigungen und auf diese eine zweite Isolationsschicht nach Patent... (DT-OS 2 4o9 568) aufgebracht vrerden.
Bei den bekannten HaIbleiterspeicher-Vorrichtungen sind Speicheranordnungen verwendet worden, welche eine SI^IpM-schichtige Struktur aufweisen. Dabei bedeutet "S" ein Halbleiter-Substrat oder -schicht; "I1" und I2" eine erste bzw. eine zweite Isolations schicht j und "M" eine Metallelektrodenschicht. Für die elektrische Löschung der in einem Speicher mit einer SI, IpM-Struktur gespeicherten Information muß eine positive Spannut-g an die Metalle.!ektroäe so angeregt werden,, daß die eingefangenen Elektroden (wenn vorhanden) zu dem Metall durch den "Fowler-Nordheim-Tunneleffekt" zurücktransportiert werden, und zwar in der zur Einschreibrichtung entgegengesetzten Richtung. Bei einer solchen Speicheranordnung bestimmt die Anwesenheit gegenüber der Abwesenheit der gefangenen Elektronen mit den Oberf lächenzuständen an der Zwischenschicht zwischen den Isolationsschichten denSpeicherzustand'der Vorrichtung.
Bei anderen bekannten Typen mit SI113M-Strukturen wird auf das Phänomen der Tunnelung von Ladungsträgern zwischen der I3Ip-ZWischenschicht und dem Halbleiter eher Wert gelegt als auf die Metallelektrode. Dabei bestimmt wiederum die Anwesenheit gegenüber
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ORIGINAL INSPECTED
der Abwesenheit von gefangenen Elektronen mit den I-, Ip-.Zwischensehicht-Zuständen den Speicherzustand der Vorrichtun
In der US-PS 3 877 o^ ist beschrieben, wie die Zwischenschiehtzustände in dem Bereich der I, Ip-Zwischenschicht einer SI1 IpM-Spe leviervorrichtung gesteuert und durch Einführung verteilter Verunreinigungsmetallatome stabilisiert werden können. Diese Metallatome sind z.B. Wolfram
14 in einer Oberflächenkonzentration zwischen ungefähr 10 und
I^
2x10 J pro Quadratzentimeter des Zwischenschichtbereiches. Mit dem Wort "verteilt" ist gemeint, daß die Verunreinigungen nicht miteinander verklumpt oder verklebt sind, was zu einer "Permi-Pegel-Charakteristik" der Verunreinigung selbst führen würde. Diese Verunreinigungsatome dienen auch zur Vergrößerung der Pang- (Abfang-) Wirkung der elektronischen Ladungsträger (Elektronen oder Löcher) und insbesondere für jene Ladungsträger, welche von dem Halbleiter (oder Metall) zu dem I1I2-Zwischenschicht tbereich durch das Phänomen des "Powler-Nordheim-Tunneleffektes" zu den Zwischenschichtzuständen transportiert werden.
.Bai der US-PQ j5 477 ^^ '^"1""Ie vorgeschlagen, daß Wolfram-Verunreinigungen durch Verdampfungstechniken oder die Verwendung von Aluminium-Halogenen in chemischen Dampfablagerungs^prozessen eingeführt werden, um die abdeckende Ip-Schicht zu schaffen, welche eine Mischung aus Verunreinigungen von Wolfram-Halogenen mit Aluminium-Halogenen während eines anfänglichen Zustandes des Aluminiumoxyd-Ablagerungsprozesses umfaßt. Wolfram-Abdampfungstechniken häsn jedoch zur Folge, daß relativ hohe Mengen kostspieliger, ultrareiner Wolframquellen verwendet werden (verglichen mit den extrem geringen Mengen von Wolfram, die in der I1Ip-Zwischenschicht abgelagert werden), daß hohe Verdampfungstemperatüren (im Extremfall bis 3000 C) erforderlich sind, welche große Mengen an Energie verbrauchen und daß schließlich
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sorgfältige und geschickte Arbeiter den Prozeß steuern müssen. Darüberhinaus neigt die Einlagerung von Wolfram-Halogenen in der Anfangsphase der chemischen Dampfablagerung des Aluminium-Oxyds zur Erzeugung einer Ip-Schicht mit schlechter elektrischer Qualität, wodurch die Ladungsspeicherzeiten in der fertigen Anordnung vermindert werden. Es ist daher wünschenswert, daß wirtschaftlichere und leichter steuerbare Techniken zur Verfügung stehen, mit .welchen die metallischen Verunreinigungen, wie z.B. Wolfram oder Molybdän, in einen I-, Ip-Zwischenschichtbereich einer SIjIgM-Speichervorrichtung eingeführt werden können.
Dabei wurde herausgefunden, daß in einigen Fällen, Vielehe von dfer jeweils herzustellenden Speichervorrichtung und der dafür gewünschten elektrischen Charakteristik abhängen, sogar höher dotierte Konzentrationen bevorzugt werden, als diese bisher bei Verwendung bekannter Prozesse möglich waren. Die Begrenzung von Dotierungskonzentrationen, welche bisher mit
IC
einer oberen Grenze von rund 2x10 J Atome pro Quadratzentimeter verwendet wurden, führte dazu, daß die Metallatome eher miteinander verklumpten, als daß sie gleichmäßig über die Oberfläche verteilt wurden, auf welche sie abgelagert v/erden sollten. Aus den oben, in der US-PS 3 Ö77 o5^ genannten Gründen ist eine derartige Verklumpung nicht wünschenswert.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, einen Prozeß der eingangs genannten Art derart zu schaffen, daß keine Verklumpung auftritt und daß eine höhere Dotierungskonzentration von z.B. bis zu ' 10 Dotierungskernen pro Quadratzentimeter möglich wird.
Diese Aufgabe wird durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruches 1 gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen.
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Nachfolgend sind Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand de^eichnung näher beschrieben. Darin zeigt:
Fig. 1 einen Querschnitt durch eine Vorrichtung zur Ausführung des erfindungsgeraäßeη Verfahrens; und
Fig. 2 einen Querschnitt durch eine andere Vorrichtung zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Im allgemeinen wird gemäß der vorliegenden Erfindung zur Erzeugung einer SI,IpM-Speicherstruktur mit einer gleichmäßigen metallischen Dotierung bzw. Verunreinigung, wie z.B. Wolfram oder Molybdän, in einem I,Ig-Zwischensehichtbereich ein Oxyd der Verunreinigung auf der I,-Schicht gerade vor der Ablagerung der Ip-Schicht aufgebracht. Dazu wird beispielsweise ein Oxyd (oder Oxyde) des Metalls, xtfie z.B. typischerweise Wolframtrioxyd oder Molybdäntrioxyd auf der freien 1,-Schicht aufgebracht j in_dem eine wirksame Verdampfung des Metalls mit Sauerstoff erfolgt. Auf diesem Wege können etwas höhere Konzentrationen der Dotierung (bis zu 10 Dotierungskernen pro Quadratiient-i/noter), als bisher pr aktie eh möglicr. war; ohne die Gefahr einer Verklumpung der Dotierungskerne aufgebracht werden-
Die nachfolgende Beschreibung der Erfindung bezieht sich im Detail auf die Ablagerung eines Oxyds oder der Oxyde von Wolfram.
Gemäß Fig. 1 wird eine Vakuumkammer 10 durch eine Auslaß-Leitung evakuiert, welche durch eine Auslaßdüse 11 gesteuert wird. Sauerstoff wird bei niedrigem Druck in die Vakuumkammer durch eine Einlaß-Leitung 12 unter Steuerung ej.nes Einlaßventils
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13 eingeführt. Der innere Bereich einer hohlzylindrischeη Wolframröhre 17 kommt mit dem Sauerstofffluß von dem offenen Auslaßende der Röhre 12 in Berührung. Diese Wolframröhre ist typischerweise durch einen standardisierten, natriumfreien, chemischen Dampfablagerungsprozeß hergestellt und wird durch eine Wechselstromquelle 14 beheizt, deren Anschlußpaar an Tantalklemmen und 16 führt und die in einem Pressitz über der äußeren Wand der Wolframröhre 17 nahe an den einander gegenüberliegenden Enden angeordnet sind. Vorteilhafterweise ist die Wolframröhre 17 ungefähr 18 cm lang und weist einen äußeren Durchmesser von ungefähr 0,6 cm und eine Wandstärke von ungefähr 0,05 cm auf. In einem Abstand von ungefähr 40cm von dem näher liegenden Ende der Röhre 17 ist vorteilhafterweise eine Auffangan_ode 20 angeordnet, welche ein Silicium-Halbleitersubstrat 21 aufweist, auf dessen Hauptoberfläche eine Silicium-Dioxydschieht 22 typischerweise durch einen konventionellen Trocketioxydationsprozeß aufgewachsen ist. Die Schicht 22 entspricht der I,-Schicht in der fertigen Speicheranordnung. Als ein Ergebnis der chemischen Reaktion des Wolframs auf der inneren Oberfläche der Röhre 17 mit dem Sauerstoffstrom aus der Leitung 12 fließt ein Strom der Oxyde des Wolframs auf die offene Oberfläche der Silikondioxydschicht 22.
Die Temperatur der Röhre 17 und d?r Druck des Sauerstoffstromes in diese Röhre werden vorteilhafterweise so angepaßt, daß eine signifikante Komponente von Wolframtrioxyd in dem Strom 23 enthalten ist. Aus diesem Grunde wird die Kammer Io zuerst durch die Düse 11 evakuiert (während die Düse 13 geschlossen ist)
-7 und zwar bis zu einem Druck von typischerweise 10 ' Torr, und dann wird der Sauerstoff durch die Düse 13 in die Kammer 10 eingelassen,um so darin einen gleichmäßigen Druck des Sauerstoffes von vorteilhafterweise ungefähr 5x10" Torr oder weniger zu erzeugen. Besonders vorteilhaft ist ein Druck von 5x10"^ Torr.
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Die Wechselstromquelle l4 wird so eingestellt, daß die Wolframröhre 17 einen Temperaturbereich von ungefähr 1050 bis I7000 C und besonders vorteilhafterweise von 11500C beibehält, um das Wolfram zu oxydieren und um das Wolframoxyd an der inneren Oberfläche der Röhre 17 entsprechend dem Sauerstofffluß zu verflüssigen. Der Strom 23 beinhaltet daher Wolframtrioxydmole-•küle, vrelche auf der offenen Hauptfläche der (unerhitzten) Silikondioxydschicht 22 kondensieren und abgelagert werden. Der Prozeß der Wolframoxydablagerung wird beendet, wenn die Anzahl der abgelagerten Wolframkerne (gleich der Anzahl der Wolframoxydmoleküle) den gewünschten Betrag für die jeweilige Speicheranordnung erreicht. Dieser Betrag liegt vorteilhafterweise in einem Bereich von ungefähr 10 bis* 10 ° Moleküle pro Quadratzentimeter. Besonders-vorteilhaf terweise liegt dieser Bereich zwischen 4x10 und ungefähr 2x10 ^ pro Quadratzentimeter;
14
z.B. also ungefähr bei 7x10 pro Quadratzentimeter.
Die e'rforderliche Ablagerungszeit hängt von den Parametern des Sauerstoffdruckes, der Temperatur der Wolframröhre I7 und der Abtrennung der Auffangan_.ode von der Wolframröhre ab.
Die Ablagerungsgeschwindigkeit auf einer einzigen Auffanganode
_ 20 liegt vorteilhafterweise in einer Größenordnung von ^xIO wolf'rarnkernen pro QuadratJüeutitiieter und pro Sekunda; so daß die Ablagerungszeit in der Größenordnung von 100 Sekunden liegt. Die Auffanganode 20 kann vorteilhafterweise auf einem rotierenden Karussell angeordnet sein, das viele solcher Auffanganoden trägt, welche nacheinander in den Pfad des Oxydstromes 2J hinein und davon herausbewegt' werden. Vorteilhafterweise wird vor jede Auffanganode während jener Zeitperioden ein Schild gesetzt, in denen die Ablagerung des Wolframstromes nicht erwünscht ist.
— 7 —
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Die Konzentration der Wolframkerne, Vielehe so auf der freien Oberfläche der Schicht 22 abgelagert werden, ist etwas höher
bisher
als dies bei denfbevorzugten, bekannten Prozessen praktisch möglich ist. Der Grund dafür ist darin zu sehen, daß in der Vergangenheit reines Wolfram auf der Oberfläche abgelagert wurde, wodurch eine Tendenz der Wolframatome zur gegenseitigen Verklumpung besteht, wenn die Konzentration der Atome einen
15
oberen Grenzbereich von ungefähr 2 χ 10 Atome pro Quadratzentimeter überschreitet. Wenn jedoch gemäß der vorliegenden Erfindung die Dotierungskerne in Form von Molekülen des.Oxyds der Metallverunreinigung vorgesehen werden, dann bewirkt die Anwesenheit der Sauerstoffkomponente bei den Molekülen, daß eine Verklumpung verhindert wird, wodurch die Konzentration der Dotierung höher eingestellt werden kann. Nichts_destoweniger ist die Anwesenheit der Sauerstoffkomponente bei den Molekülen dazu xiirksam, daß die Metallkerne die zuvor beschriebenen Verbesserungen in der fertigen Speichervorrichtung erreichen.
Nach der Ablagerung des Wolframoxyds wird dann die Ip-Sehicht auf der freien I1-(Silikondioxyd)Schicht ausgebildet, welche nun die abgelagerten Wolframkerne enthält. Dazu kann beispielsweise Aluminiumoxyd für die Ig-Schicht in derselben Kammer abgelagert v/erden, indem konventionell Aluminiumhalogene mit einer chemischen Dampfablagerung bei einer ausgewählten Temperatur von vorteilhafterweise ungefähr 900° C bis zu einer Dicke in einem Bereich von ungefähr 500 bis 700 Angstrom und vorteilhafterweise von ungefähr 500 Angstrom vorgesehen v/erden.
Wie bereits vorher beschrieben, besteht ein bekannter Prozeß für die Erzeugung der Verunreinigungen darin, daß eine Mischung der Verunreinigungen von Wolframhalogenen mit Aluminiumhalogenen während eines Anfangszustandes des Aluminiumoxydablagerungsprozesses erfolgt. Ein Nachteil dieses Prozesses ist darin zu sehen,daß er dahin tendiert, eine Ig-Schicht mit geringer
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elektrischer Qualität zu erzeugen. Gemäß dem beschriebenen Prozess werden die Verunreinigungs-Moleküle jedoch vorzugsweise unabhängig//on dem Prozeß zur Erzeugung Ip-Schicht geliefert und die elektrische Qualität der ^-Schicht wird daher weder durch den Prozeß zur Ablagerung der Verunreinigungsmoleküle noch durch deren Anwesenheit nachteilig beeinflußt. Die Ip-Schicht kann eine andere Isolation mit einer relativ hohen ' dielektrischen Konstante aufweisen, als die verglichene I1-Schicht;·z.B. Silizium-Nitrid mit einer bevorzugten Schichtdicke von ungefähr 200 bis 700 Angstrom. Die I1-Schicht 22 weist - wie in der US-PS 3 8?7 05^ beschrieben - eine Dicke von vorteilhafterweise zwischen 50 und 200 Angstrpm auf. Besonders vorteilhaft ist eine Dicke von ungefähr 100 Angstrom des Siliziumdioxyds, das durch trockene, thermische Oxydation auf die Hauptoberfläche der Siliziumsubstratschicht 21 aufgewachsen ist. Pur einige besondere Ladungsspeicherzeiten in der fertigen Speicheranordnung kann diese I^-Schicht etwas dünner und ungefähr bis 20 Angstrom dick sein.
Nach der Herstellung der Ip-Schicht auf der I,-Schicht wird eine Metallelektrode auf die freie Oberfläche der Ip-Schicht beispielsweise entsprechend der bekannten Poly-Silizium-Gatter-Technik aufgebracht. Viele Speicheranordnungen können auf einem einzigen Silizium-Substrat zusammen mit dem Zugriffsschaltkreis erzeugt werden> auch Source- und Drain-Bereiche zur Bildung isolierter Feldeffekttransistoren können zusammen mit v/eiteren Metallisierungen entsprechend der konventionellen Integrationsschaltkreistechnik eingeführt werden. Dadurch wird der elektrische Zugriff zum Auslesen der Speicherzustände aus der Anordnung mit einer Verstärkung erreicht, wie dies allgemein bekannt ist.
Gemäß Fig. 2 wird die reaktionsfreudige Abdampfung des Wolframs von einem Wolframfaden dargestellt^ im Gegensatz zu der
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Wolframröhre 17 gem. Pig. 1. Viele der Elemente gem. Pig. 2 sind mit denjenigen der Fig. 1 gemeinsam,und demgemäß tragen diese Elemente die gleichen Bezugszeichen. Konzentrische hohlzylindrische Strahlungsschilde 26, 27 und 28 umgeben den Wolframfaden 29 in vorteilhafter V/eise, um zu verhindern, daß ein Wärmeverlust während der Strahlung auftritt. Diese Schilde sind typischerweise aus chemisch aufgedampftem Wolfram hergestellt, wobei jedes eine Wanddicke in der Größenordnung von 0,05 cm aufweist.
Der Wolframfaden selbst besteht aus einem mehrfach stranggezogenen Wolfram, welches natriumfrei sein soll und welcher ungefähr 10 cm lang ist und dessen vielfach stranggezogene Dicke ungefähr O,o8 cm aufweist. Der Wolf ramfaden weist ungefähr 14 Windungen oder Schleifen mit einem Innendurchmesser von ungefähr 0,8 cm auf. Das innerste Schild 28 ist vorzugsweise 10 cm lang und hat einen Innendurchmesser von ungefähr 1,5 cm. Der Wolframfaden ist mit Kupferleitungen an eine Wechselstromquelle 14 mit nicht näher dargestellten Anschlüssen angeschlossen.
Bei einer typischen Fadentemperatur von ungefähr ll40°C und bei einem typischen Sauerstoffdruck von ungefähr 3 χ 10 ^ Torr beträgt die Wolframtrioxyd-Ablagerungsgeschwindigkeit ungefähr 8 χ 10 Moleküle pro Quadratzentimeter und pro Sekunde, wenn die Substratauffanganode ungefähr 25 cm von dem Wolframfaden entfernt angeordnet ist. Es wird daher die Auffanganode über eine Zeit von ungefähr 1,5 Minuten dem Wolframoxydstrom
14
ausgesetzt, um eine Ablagerung von ungefähr 7 χ 10 Wolframkernen pro Quadratzentimeter in Form von Wolframoxyd zu erreichen. Der Sauerstoffdruck und die Wolframfadentemperatur können über dieselben Grenzen variiert werden, wie oben im Zusammenhang mit der Vorrichtnng gemäß Fig. 1 beschrieben worden ist. Während die Wolframröhre 17 als Wolframquelle den Vorteil der Stabilität aufweist, weist der Wolframdraht 29 den Vorteil
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-loeiner leichten kommerziellen Verfügbarkeit auf.
Abänderungen der vorliegenden Erfindung können beispielsweise dadurch erreicht werden, daß homogenes Wolframtrioxyd selbst als Quelle für den Wolframoxydstrom verwendet wird. Jedoch ist kommerziell ein reines Wolframtrioxyd, das frei von Natriumoxyden ist, nicht leicht verfügbar. Da Natriumoxyd bei 1 275° C- sublimiert, soll die Heiztemperatur des unreinen, kommerziell verfügbaren Wolframtrioxyds . vorteilhafterwaise niedriger als 1130° C gehalten werden, um eine natriumfreie Wolframoxydablagerung zu erhalten. Mit einem reinen (natriumfreien) Wolframtrioxyd kann eine Quellentemperatur von 1 l4o° verwendet werden, wobei eine entsprechend kürzere Ablagerangszeit erreichbar ist. In den obigen Beispielen wird die Quaniität der Wolframkernablagerungen durch die Prozeßparameter: Zeit, Druck und Temperatur bestimmt.
Die Steuerung über die Menge der Wolframoxydablagerung kann alternativ durch Voroxydation eines natriumfreien Wolframdrahtes bei einer derart niedrigen Temperatur erreicht werden, bei welcher die Flüchtigkeit des Wolframoxyds vernachlässigbar ist, um diejenige Menge an Wolframoxyd zu erhalten, die gleich dem Betrag der Ablagerung ist. Beispielsweise kann ein Wolframdraht über 15 Minuten bei ungefähr 800° C und in 7βθ Torr Sauerstoff voroxydiert und dann in einer Vakuumkammer in der Nähe der Auffanganode angeordnet und schließlich bei einer etwas höheren Temperatur als 1 130° C wieder erhitzt v/erden, um eine ausreichende Zeit (z.B. 15 Min.) für die Sublimation des gesamten voroxydierten Teils des Wolframfadens zu erhalten. Alternativ dazu kann ein Wolframdraht derart voroxydiert werden, daß wesentlich mehr an V/olframoxyd als gewünscht entsteht, um diese größere Menge auf der Auffanganode ablagern zu können und der Betrag des darauf abgelagerten Wolframoxyds wird durch die Steuerung der
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Quellentemperatur und der Ablagerungszeit ebenso wie der Quellenabstand zu der Auffanganode gesteuert.
Während in der-vorllegenden Beschreibung die Ablagerung von Wolframoxydmolekülen erfolgt ist, kann die Ablagerung von Molybdänoxydmolekülen (im allgemeinen in der Form von Molybdäntrioxyd) unter Verwendung der im wesentlichen gleichen Techniken und Parameter, wie sie für das Wolframoxyd beschrieben -worden sind, vorgenommen werden.
Mit der vorliegenden Erfindung können noch eine VaaLzahl von Variationen in dem Ablagerungsverfahren von Metalloxyden auf der freien Silikondioxydschicht vorgenommen werden, um die gewünschte Verteilung der Metallverunreinigungskerne aufzubringen. Darüberhinaus können andere Verunreinigungen, wie z. B. Oxyde von Platin, Iridium, Tantal oder Niob-' . anstelle von Wolfram verwendet v/erden; auch andere Halbleitersubstrate und Isolatoren können in diesem Zusammenhang verwendet werden.
Bedeutende Vorteile der Erfindung sind darin zu sehen, daß die beschriebene Technik zur Ablagerung von Metalloxydmolekülen sehr einfach durchzuführen ist, viodurch eine leichte Einführung in den industriellen Herstellungsprozeß möglich wird. Dies ist insbesondere besonders wirtschaftlich im Hinblick darauf, daß leicht verfügbare und relativ billige Ausrüstungen und MaterMien benötigt werden und daß eine leichte Steuerung für eine genaue Quantität der gleichmäßig verteilten Dotierungskerne ermöglicht wird.
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Claims (9)

  1. /art
    Western Electric Company, Inc. A 35 4o5-br
    Broadway, New York I0007/USA 16. August 1976
    Ansprüche
    \Λ?) Verfahren zur Herstellung eines Halbleiterspeicherelementes, bei welchem auf ein Halbleitersubstrat eine erste Isolations- ■ schicht und auf deren freie Oberfläche eine Zwischenlage aus Metallverunreinigungen und auf diese eine zweite Isolationsschicht nach Patent ... (DT-OS 2 4o9 568) aufgebracht wird, dadurch gekennzeichnet,, daß die Verunreinigungen durch einen Strom von Molekülen aus Molekülen eines Oxydes der Metallverunreinigungen erzeugt und daß die Metalloxydmoleküle des Molekülstromes auf der freien Oberflache dar ersten Isolationsschicht durch Aufströmen abgelagert werden.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Moleküle bis zu einer Oberflächenkonzentration zwischen ungefähr Io und ungefähr loiw Moleküle pro Quadrat Zentimeter abgelagert x«rerden.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
    Moleküle bis zu einer Oberflächenkonzentration zwischen ungefähr 4x1o1^ um
    lagert werden.
    fähr 4xlo und 2χ1οχ^ Moleküle pro QuadratZentimeter abge-
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für die Metallverunreinigungen Wolfram verwendet wird.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, düurch gekennzeichnet, daß für die Metallverunreinigungen Molybdän verwendet wird.
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  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Oxyd der Metallverunreinigung Wolframtrioxyd verwendet wird.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Oxyd für die Metallverunreinigung Molyhdäntnoxyd verwendet wird.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein aus der Metallverunreinigung bestehender Körper in einen Sauerstoffstrom eingebracht wird, welcher von diesem Körper zu der freien Oberfläche fließt.
  9. 9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
    ein Körper aus Wolfram bei einer ersten Temperatur oxydiertf" bei welcher der Dampfdruck des Wolframoxyds klein ist und daß nachfolgend der oxydierte Körper während der Anwesenheit des Substrats auf eine zweite, höhere Temperatur erhitzt wird, um das Wolframoxyd zu verdampfen und um den Molekülstrom zu erzeugen.
    Io. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Metaiioxyümoleküle auf der freien Oberfläche aei ort,ten Schicht vor und unabhängig von der Bildung der zweiten Schicht aufgebracht werden.
    J09809/0807
    Le
    e rs e i t e
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