DE2603116A1 - Verfahren zur verfestigung und beseitigung von radioaktiven borathaltigen fluessigkeiten - Google Patents

Verfahren zur verfestigung und beseitigung von radioaktiven borathaltigen fluessigkeiten

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Description

NÜKEM GmbH
6450 Hanau 11
Verfahren zur Verfestigung und Beseitigung von radioaktiven borathaltigen Flüssigkeiten.
Die Erfindung betrifft ein verfahren zur Verfestigung und Beseitigung von radioaktiven borathaltigen Lösungen und Suspensionen, die beim Betrieb von Druckwasserreaktioren als Verdampferkonzentrate anfallen, durch zugabe flüssiger und fester Zuschlagstoffe, die ein Abbinden des ebenfalls zugesetzten hydraulischen Bindemittels möglich machen.
Die Zementierung radioaktiver Abfallflüssigkeiten ist als geeignetes und genehmigtes Verfahren zur überführung in eine feste, transportier- und endlagerfähige Form bekannt, erweist sich jedoch für Lösungen mit mehr als 5 % Festsubstanzanteil und mehr als 5 # Borsäure oder Boratanteil als problematisch, weil rissige und bröckelnde Massen entstehen und die Flüssigkeit häufig nicht voll abgebunden wird.
Es ist ferner bekannt (ASME Publication 7^-WA/NE-9), dass borathaltige Lösungen und Suspensionen durch Zugabe von zement nicht zu kompakten Blöcken verfestigt werden können, in der Literatur (ASME Publication 74-WA/NE-9) wird der Zusatz von Wasserglas empfohlen, der jedoch bei Lösungen mit mehr als 5 % Boratanteil und Suspensionen mit mehr als 5 % Festsubstanzanteil nicht zum gewünschten Erfolg führt.
Es ist daher auch schon ein Verfahren vorgeschlagen worden, die radioaktiven borathaltigen Lösungen mit Knochenleim zu versetzen, unter zugabe von polyacrylamid auf geheizten walzen
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zu trocknen und das walzgut zu verpressen (DT-PS 1 76% Auf diese Weise können feste Körper hergestellt werden, jedoch entstehen beim Trocknen Abgasprobleme durch den entweichenden Dampf.
Ferner ist vorgeschlagen wordem, borathaltige Abfalllösungen soweit einzudampfen, dass das verbleibende Wasser beim Abkühlen als Kristallwasser gebunden wird (DT-PS 1 767 184). Hierbei treten ebenfalls Abgasprobleme auf und ausserdem kann das gebildete Natriumborat nicht als auslaugbeständig gelten.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Verfestigung und Beseitigung borathaltiger wässriger Flüssigkeit mit mehr als 5 % Boratanteil und mehr als 5 % Feststoffanteil zu finden, das es gestattet, kompakte, transportier- und endlagerbare Abfallkörper zu erzeugen, ohne dass zur Vermeidung von Abgas- und Abwasserproblemen Eindampf- und Trocknungsschritte erforderlich sind, und die wässrige Flüssigkeit durch Zuschläge vollständig zu binden.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäss dadurch gelöst, dass auf 100 Gewichtsteile der radioaktiven, borhaltigen wässrigen Lösung zunächst 5 - 30 Gewichtsteile gelöschter Kalk und dann 30 - 80 Gewichtsteile Zement zugegeben werden. Dabei kann bis zu 30 % des Zementanteils durch Zugabe von 5 - 3o Gewichtsteile Kieselsäure und/oder Kieselgur auf 100 Gewichtsteile der Lösung ersetzt werden. Eine erhöhte Festigkeit, beschleunigtes Abbinden und eine bessere Auslaugbeständigkeit der Abfallkörper erhält man, wenn man zusätzlich noch 3-30 Gewichtsteile Wasserglas und insbesondere 1-13 Gewichtsteile Phosphorsäure oder Hydrogenphosphat zusetzt, jeweils bezogen auf 100 Gewichtsteile der zu beseitigenden Flüssigkeit.
■χ: -κ- i - 3 - ■
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Das erfindungsgemässe Verfahren eignet sich vorteilhafterweise für wässrige Lösungen, die 5 - 25 % Boratanteil, insbesondere 15 %,und 5 - 30 % Feststoff anteil, insbesondere 20 fi, enthalten.
Die zugabe von Kalk führt anscheinend zur Bildung von schwerlöslichen calciumboranten, wahrend der Zement als hydraulisches Bindemittel zur Ausbildung der mechanischen Festigkeit unerlässlich ist. Der Zusatz von Wasserglas bewirkt eine bessere und schnellere Vernetzung und ist auch durch die Bildung hochpolymerer, gemischter Borat-Silicat-Anionen vorteilhaft, reicht jedoch allein in Kombination mit Zement in keinem der untersuchten Fälle zu einer Verfestigung aus. Die an sich bekannte Anwendung von Kieselsäure oder "Kieselgur als wasserbindende Füllsubstanz führt ebenfalls nur in Kombination mit anderen Zuschlagen zu einem besseren kompakten Block. Durch zusatz von phosphorsäure oder Hydrogenphosphaten wird eine deutliche Beschleunigung des Verfestigungsvorganges und eine Reduzierung der gesamten Zuschlagsmenge erzielt, Ursaohen hierfür sind die Abstumpfung des pH-Wertes und die Fähigkeit der phosphate zur Bildung polymerer Anionen.
Zur Durchführung des .erfindungsgemässen Verfahrens dient die in der Abbildung gezeigte Vorrichtung.
Die im Vorratstank (1) gesammelte radioaktive Lösung oder Suspension wird mit der pumpe (2) über die Leitung (20) in den Dosierkessel (3) gesaugt. Für die pumpe (2) ist zwar eine Anordnung in der Leitung (20) möglich, aber wegen der Kontaminationsprobleme ist das in der Abbildung angedeutete indirekte Ansaugen vorteilhafter. Aus dem Dosierkessel (3)
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- it -
wird chargenweise in den Mischbehälter (4) abgelassen. Hier werden die Zuschlagstoffe in vorgepackten Mengen oder aus Vorratsbehältern (7) und (8) einzeln zugegeben. Feste zusätze können mit einer Dosierschnecke (9),flüssige mit einer Dosierpumpe (10) zugeführt werden. Mit dem Rührersystem (11) wird jeweils nach zugabe einer Komponente eine völlig homogene Mischung erzeugt, erst dann kann der nächste Zusatz erfolgen. Nach dem Einrühren aller zusätze liegt eine hochviskose Masse vor, die jedoch bei mechanischer Bewegung noch gut fliessfähig ist (Thixotropie) und mit einer geeigneten Austragvorrichtung (12), beispielsweise einer Zellenradschleuse, in ein bereitstehendes Fass (13) abgefüllt wird. Dieses wird zum Füllen mit einer Anpressvorrichtung (14) an das Einlaßsystem (21) angedrückt, der Druchausgleich erfolgt dabei über eine Gaspendelleitung (15). Das gefüllte Fass (13) wird mit der Transporteinrichtung (16) weiter befördert und mit einem Deckel (17) verschlossen. Die eingebrachte Masse verfestigt sich innerhalb eines Tages zu einem kompakten Block, nach ca. 3 bis 4 Wochen wird die mechanische Endfestigkeit erreicht.
Nach jeder Aufarbeitungskampagne wird der Mischkessel (4) aus der Ringdüse (IB) kräftig mit Wasser gespült, das anfallende Spülwasser "wird mit zement angerührt und in Fässer überführt. Durch mehrmalige wiederholung wird eine Dekontamination von Mischbehälter (4), Rührwerk (11) und Austrage system (12) erreicht.
Dosierkessel (3)» Mischbehälter (4) und die vorrichtungen zum Befüllen und verschliessen der Fässer sind hinter einer Abschirmung (19) untergebracht.
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Bei der Aufarbeitung kleinerer Mengen, insbesondere schwach aktiver Abwässer kann~es vorteilhaft sein, das vorgelegte Fass (13) selbst als Mischbehälter einzusetzen. in diesen Fällen kann der Rührer weniger aufwendig ausgelegt werden und die Austragvorrichtung wegfallen. Der kontaminierte Rührer muss dann in dem zuletzt abgefüllten Fass versenkt werden.
Die Anwendung des Verfahrens wird an folgenden Beispielen näher erläutert:
Beispiel 1
Aus dem Dosierkessel (3) werden 200I9 entsprechend 250 kg, radioaktives borathaltiges Verdampferkonzentrat in den 500 1-MiSchbehälter (4) abgelassen, wobei das Konzentrat 15 fi Borat und 20 f0 Feststoff anteil enthielt.
Über die Dosierschnecke (9) werden 40 kg gelöschter Kalk zugeführt und mit dem Rührer syst em (H) eingerührt. Nach erfolgter Durchmischung werden über ein weiteres Dosiersystem 120 kg portland-Zement zugegeben und ebenfalls eingerührt. Danach werden über die Dosierpumpe (10) 40 kg Kaliwasserglas (28 - 30 Be) eingebracht. Das Gemisch wird durch ständiges Rühren homogenisiert und schliesslieh mit der Zellradschleuse (12) in drei 100 1-Fässer eingefüllt.
Während des Abfüll Vorganges wird ständig gerührt, um die Mischung fliessfähig zu erhalten.
Die gefüllten Fässer sind nach ca. 24 Stunden transportfähig, weil die thixotrope Masse bis dahin erstarrt ist.
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Beispiel 2
in- einem 100 1-Fass werden zu 50 1, entsprechend 63 kg, radioaktives borathaltiges Verdampferkonzentrat mit einem Boratgehalt von 5 fo und einem Fe st stoff anteil von 30 % IO kg Calcium-Hydroxid (gelöschter Kalk) eingerührt. Nach vollständiger Homogenisierung werden nacheinander 30 kg Eisen-portland-Zement, 5 kg Kieselgur und 10 kg Natron-wasserglas (ca. 38 Be) eingemischt. Das Volumen beträgt dann ca. 77 1. Die Mischung erstarrt im Fass bei Raumtemperatur innerhalb etwa 20 Stunden und erreicht nach 2 bis t Wochen die volle mechanische Endfestigkeit.
Beispiel 3
über den Dosierbehält er (3) werden im Mischbehälter (4) 200 1 Verdampferkonzentrat mit einem Boratgehalt von 25 fo und einem Feststoffanteil von 10 % vorgelegt. Mit der Dosierschnecke (9) werden 100 kg gelöschter Kalk eingebracht. Nach vollständiger Durchmischung mit dem Rührsystem (11) werden über ein zweites Dosiersystem 100 kg Hochofen-Zement zugegeben. Bei ständigem Rühren entsteht nach ca. 10 Minuten eine gut fliessfähige Masse, die über die Zellradschleuse (12) in bereitstehende 100 1-Fässer gefördert wird. Die abgefüllte Mischung (Endvolumen ca. 300 1) ist nach 2 bis 3 Tagen fest und härtet in 1 - 2 Monaten zum festen Block aus.
Beispiel 4
In einem 100-1 Fass werden 50 1 borathaltiges Verdampferkonzentrat mit 12 % Boratgehalt und 18 f0 Fe st stoff an teil mit 10 kg Kalk versetzt und innig vermischt. Dann werden nacheinander 20 kg Portland-Zement, 6 kg wasserglas und 6 kg phosphorsäure (65 eingerührt. Die Mischung erwärmt sich bei der phosphorsäure-
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zugabe auf etwa 40 bis 5O0C. Die Mischung mit einem Volumen von etwa 65 1, erstarrt bei Raumtemperatur nach wenigen Stunden und bildet nach ca. 1 bis 2 Wochen einen festen Block.
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Claims (5)

PATENTANSPRÜCHE
1. )Verfahren zur verfestigung von radioaktiven, borhaltigen ^-^ wässrigen Lösungen und Suspensionen mit Gehalten von mehr als 5 % Borsäure oder Borat und mehr als 5 % Feststoffanteil durch zufügen von geeigneten Zuschlagstoffen in richtiger Reihenfolge, wodurch feste, transportier- und lagerfähige Blöcke entstehen, dadurch gekennzeichnet, dass als Zuschlagstoffe für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung zunächst 5-30 Gewichtsteile gelöschter Kalk und dann 30 - b0 Gewichtsteile zement zugegeben werden.
2. verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zusätzlich noch 5-30 Gewichtsteile Wasserglas zugesetzt werden.
3. Verfallren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass bis zu 30 % des Zementanteils durch Zugabe von 5-30 Gewichtsteilen Kieselsäure und/oder Kieselgur für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung ersetzt wenden kann.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, dass zusätzlich noch 1-15 Gewichtsteile phosphorsäure oder Hydrogenphosphit zugegeben werden.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung durch zugabe von zuerst 5-30 Gewichtsteilen Kalk, 20 70 Gewichtsteilen zement, 5-20 Gewichtsteilen wasserglas und 1-15 Gewichtsteilen konzentrierter phosphorsäure oder eines Hydrogenphosphates verfestigt werden.
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Frankfurt/Main, 26.1.1976
Dr. Br. - Bi
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