DE2603116A1 - Verfahren zur verfestigung und beseitigung von radioaktiven borathaltigen fluessigkeiten - Google Patents
Verfahren zur verfestigung und beseitigung von radioaktiven borathaltigen fluessigkeitenInfo
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Description
NÜKEM GmbH
6450 Hanau 11
6450 Hanau 11
Verfahren zur Verfestigung und Beseitigung von radioaktiven borathaltigen Flüssigkeiten.
Die Erfindung betrifft ein verfahren zur Verfestigung und Beseitigung von radioaktiven borathaltigen Lösungen und
Suspensionen, die beim Betrieb von Druckwasserreaktioren als Verdampferkonzentrate anfallen, durch zugabe flüssiger und
fester Zuschlagstoffe, die ein Abbinden des ebenfalls zugesetzten hydraulischen Bindemittels möglich machen.
Die Zementierung radioaktiver Abfallflüssigkeiten ist als geeignetes und genehmigtes Verfahren zur überführung in eine
feste, transportier- und endlagerfähige Form bekannt, erweist sich jedoch für Lösungen mit mehr als 5 % Festsubstanzanteil und
mehr als 5 # Borsäure oder Boratanteil als problematisch, weil
rissige und bröckelnde Massen entstehen und die Flüssigkeit häufig nicht voll abgebunden wird.
Es ist ferner bekannt (ASME Publication 7^-WA/NE-9), dass
borathaltige Lösungen und Suspensionen durch Zugabe von zement nicht zu kompakten Blöcken verfestigt werden können, in der
Literatur (ASME Publication 74-WA/NE-9) wird der Zusatz von
Wasserglas empfohlen, der jedoch bei Lösungen mit mehr als 5 % Boratanteil und Suspensionen mit mehr als 5 % Festsubstanzanteil
nicht zum gewünschten Erfolg führt.
Es ist daher auch schon ein Verfahren vorgeschlagen worden, die radioaktiven borathaltigen Lösungen mit Knochenleim zu
versetzen, unter zugabe von polyacrylamid auf geheizten walzen
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zu trocknen und das walzgut zu verpressen (DT-PS 1 76%
Auf diese Weise können feste Körper hergestellt werden, jedoch entstehen beim Trocknen Abgasprobleme durch den entweichenden
Dampf.
Ferner ist vorgeschlagen wordem, borathaltige Abfalllösungen
soweit einzudampfen, dass das verbleibende Wasser beim Abkühlen
als Kristallwasser gebunden wird (DT-PS 1 767 184). Hierbei
treten ebenfalls Abgasprobleme auf und ausserdem kann das gebildete
Natriumborat nicht als auslaugbeständig gelten.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Verfestigung und Beseitigung borathaltiger wässriger Flüssigkeit
mit mehr als 5 % Boratanteil und mehr als 5 % Feststoffanteil
zu finden, das es gestattet, kompakte, transportier- und endlagerbare Abfallkörper zu erzeugen, ohne dass zur Vermeidung
von Abgas- und Abwasserproblemen Eindampf- und Trocknungsschritte
erforderlich sind, und die wässrige Flüssigkeit durch Zuschläge vollständig zu binden.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäss dadurch gelöst, dass auf
100 Gewichtsteile der radioaktiven, borhaltigen wässrigen Lösung zunächst 5 - 30 Gewichtsteile gelöschter Kalk und dann 30 - 80
Gewichtsteile Zement zugegeben werden. Dabei kann bis zu 30 %
des Zementanteils durch Zugabe von 5 - 3o Gewichtsteile Kieselsäure
und/oder Kieselgur auf 100 Gewichtsteile der Lösung ersetzt
werden. Eine erhöhte Festigkeit, beschleunigtes Abbinden und eine bessere Auslaugbeständigkeit der Abfallkörper erhält man,
wenn man zusätzlich noch 3-30 Gewichtsteile Wasserglas und insbesondere
1-13 Gewichtsteile Phosphorsäure oder Hydrogenphosphat
zusetzt, jeweils bezogen auf 100 Gewichtsteile der zu beseitigenden
Flüssigkeit.
■χ: -κ-
i - 3 - ■
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Das erfindungsgemässe Verfahren eignet sich vorteilhafterweise
für wässrige Lösungen, die 5 - 25 % Boratanteil, insbesondere 15 %,und 5 - 30 % Feststoff anteil, insbesondere 20 fi, enthalten.
Die zugabe von Kalk führt anscheinend zur Bildung von schwerlöslichen
calciumboranten, wahrend der Zement als hydraulisches
Bindemittel zur Ausbildung der mechanischen Festigkeit unerlässlich ist. Der Zusatz von Wasserglas bewirkt
eine bessere und schnellere Vernetzung und ist auch durch die Bildung hochpolymerer, gemischter Borat-Silicat-Anionen vorteilhaft,
reicht jedoch allein in Kombination mit Zement in keinem der untersuchten Fälle zu einer Verfestigung aus. Die
an sich bekannte Anwendung von Kieselsäure oder "Kieselgur als wasserbindende Füllsubstanz führt ebenfalls nur in Kombination
mit anderen Zuschlagen zu einem besseren kompakten Block. Durch zusatz von phosphorsäure oder Hydrogenphosphaten
wird eine deutliche Beschleunigung des Verfestigungsvorganges
und eine Reduzierung der gesamten Zuschlagsmenge erzielt, Ursaohen
hierfür sind die Abstumpfung des pH-Wertes und die Fähigkeit der phosphate zur Bildung polymerer Anionen.
Zur Durchführung des .erfindungsgemässen Verfahrens dient die
in der Abbildung gezeigte Vorrichtung.
Die im Vorratstank (1) gesammelte radioaktive Lösung oder Suspension wird mit der pumpe (2) über die Leitung (20)
in den Dosierkessel (3) gesaugt. Für die pumpe (2) ist zwar eine Anordnung in der Leitung (20) möglich, aber wegen der
Kontaminationsprobleme ist das in der Abbildung angedeutete indirekte Ansaugen vorteilhafter. Aus dem Dosierkessel (3)
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- it -
wird chargenweise in den Mischbehälter (4) abgelassen. Hier werden die Zuschlagstoffe in vorgepackten Mengen oder aus Vorratsbehältern
(7) und (8) einzeln zugegeben. Feste zusätze können mit einer Dosierschnecke (9),flüssige mit einer Dosierpumpe
(10) zugeführt werden. Mit dem Rührersystem (11) wird
jeweils nach zugabe einer Komponente eine völlig homogene Mischung erzeugt, erst dann kann der nächste Zusatz erfolgen.
Nach dem Einrühren aller zusätze liegt eine hochviskose Masse vor, die jedoch bei mechanischer Bewegung noch gut fliessfähig
ist (Thixotropie) und mit einer geeigneten Austragvorrichtung (12),
beispielsweise einer Zellenradschleuse, in ein bereitstehendes Fass (13) abgefüllt wird. Dieses wird zum Füllen mit einer Anpressvorrichtung
(14) an das Einlaßsystem (21) angedrückt, der Druchausgleich erfolgt dabei über eine Gaspendelleitung (15).
Das gefüllte Fass (13) wird mit der Transporteinrichtung (16) weiter befördert und mit einem Deckel (17) verschlossen. Die
eingebrachte Masse verfestigt sich innerhalb eines Tages zu einem kompakten Block, nach ca. 3 bis 4 Wochen wird die mechanische
Endfestigkeit erreicht.
Nach jeder Aufarbeitungskampagne wird der Mischkessel (4)
aus der Ringdüse (IB) kräftig mit Wasser gespült, das anfallende
Spülwasser "wird mit zement angerührt und in Fässer überführt. Durch mehrmalige wiederholung wird eine Dekontamination
von Mischbehälter (4), Rührwerk (11) und Austrage system (12) erreicht.
Dosierkessel (3)» Mischbehälter (4) und die vorrichtungen zum
Befüllen und verschliessen der Fässer sind hinter einer Abschirmung
(19) untergebracht.
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Bei der Aufarbeitung kleinerer Mengen, insbesondere schwach aktiver Abwässer kann~es vorteilhaft sein, das vorgelegte
Fass (13) selbst als Mischbehälter einzusetzen. in diesen Fällen kann der Rührer weniger aufwendig ausgelegt werden
und die Austragvorrichtung wegfallen. Der kontaminierte Rührer muss dann in dem zuletzt abgefüllten Fass versenkt
werden.
Die Anwendung des Verfahrens wird an folgenden Beispielen näher erläutert:
Aus dem Dosierkessel (3) werden 200I9 entsprechend 250 kg,
radioaktives borathaltiges Verdampferkonzentrat in den 500
1-MiSchbehälter (4) abgelassen, wobei das Konzentrat 15 fi
Borat und 20 f0 Feststoff anteil enthielt.
Über die Dosierschnecke (9) werden 40 kg gelöschter Kalk zugeführt
und mit dem Rührer syst em (H) eingerührt. Nach erfolgter Durchmischung werden über ein weiteres Dosiersystem
120 kg portland-Zement zugegeben und ebenfalls eingerührt. Danach
werden über die Dosierpumpe (10) 40 kg Kaliwasserglas
(28 - 30 Be) eingebracht. Das Gemisch wird durch ständiges
Rühren homogenisiert und schliesslieh mit der Zellradschleuse
(12) in drei 100 1-Fässer eingefüllt.
Während des Abfüll Vorganges wird ständig gerührt, um die Mischung fliessfähig zu erhalten.
Die gefüllten Fässer sind nach ca. 24 Stunden transportfähig,
weil die thixotrope Masse bis dahin erstarrt ist.
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in- einem 100 1-Fass werden zu 50 1, entsprechend 63 kg, radioaktives
borathaltiges Verdampferkonzentrat mit einem Boratgehalt
von 5 fo und einem Fe st stoff anteil von 30 % IO kg Calcium-Hydroxid
(gelöschter Kalk) eingerührt. Nach vollständiger Homogenisierung werden nacheinander 30 kg Eisen-portland-Zement,
5 kg Kieselgur und 10 kg Natron-wasserglas (ca. 38 Be)
eingemischt. Das Volumen beträgt dann ca. 77 1. Die Mischung erstarrt im Fass bei Raumtemperatur innerhalb etwa 20 Stunden
und erreicht nach 2 bis t Wochen die volle mechanische Endfestigkeit.
über den Dosierbehält er (3) werden im Mischbehälter (4) 200 1
Verdampferkonzentrat mit einem Boratgehalt von 25 fo und einem
Feststoffanteil von 10 % vorgelegt. Mit der Dosierschnecke (9) werden 100 kg gelöschter Kalk eingebracht. Nach vollständiger
Durchmischung mit dem Rührsystem (11) werden über ein zweites Dosiersystem 100 kg Hochofen-Zement zugegeben. Bei ständigem
Rühren entsteht nach ca. 10 Minuten eine gut fliessfähige Masse,
die über die Zellradschleuse (12) in bereitstehende 100 1-Fässer
gefördert wird. Die abgefüllte Mischung (Endvolumen ca. 300 1) ist nach 2 bis 3 Tagen fest und härtet in 1 - 2 Monaten zum
festen Block aus.
In einem 100-1 Fass werden 50 1 borathaltiges Verdampferkonzentrat
mit 12 % Boratgehalt und 18 f0 Fe st stoff an teil mit 10 kg Kalk
versetzt und innig vermischt. Dann werden nacheinander 20 kg Portland-Zement, 6 kg wasserglas und 6 kg phosphorsäure (65
eingerührt. Die Mischung erwärmt sich bei der phosphorsäure-
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zugabe auf etwa 40 bis 5O0C. Die Mischung mit einem Volumen
von etwa 65 1, erstarrt bei Raumtemperatur nach wenigen Stunden
und bildet nach ca. 1 bis 2 Wochen einen festen Block.
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Claims (5)
1. )Verfahren zur verfestigung von radioaktiven, borhaltigen
^-^ wässrigen Lösungen und Suspensionen mit Gehalten von mehr
als 5 % Borsäure oder Borat und mehr als 5 % Feststoffanteil
durch zufügen von geeigneten Zuschlagstoffen in
richtiger Reihenfolge, wodurch feste, transportier- und lagerfähige Blöcke entstehen, dadurch gekennzeichnet,
dass als Zuschlagstoffe für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung zunächst 5-30 Gewichtsteile gelöschter
Kalk und dann 30 - b0 Gewichtsteile zement zugegeben
werden.
2. verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass
zusätzlich noch 5-30 Gewichtsteile Wasserglas zugesetzt werden.
3. Verfallren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet,
dass bis zu 30 % des Zementanteils durch Zugabe
von 5-30 Gewichtsteilen Kieselsäure und/oder Kieselgur für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung
ersetzt wenden kann.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet,
dass zusätzlich noch 1-15 Gewichtsteile phosphorsäure oder Hydrogenphosphit zugegeben werden.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
dass 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung durch zugabe von zuerst 5-30 Gewichtsteilen Kalk, 20 70
Gewichtsteilen zement, 5-20 Gewichtsteilen wasserglas
und 1-15 Gewichtsteilen konzentrierter phosphorsäure oder eines Hydrogenphosphates verfestigt werden.
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Frankfurt/Main, 26.1.1976
Frankfurt/Main, 26.1.1976
Dr. Br. - Bi
ORIGINAL INSPECTED
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