DE2603116C2 - Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven borathaltigen wäßrigen Lösungen und Suspensionen - Google Patents

Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven borathaltigen wäßrigen Lösungen und Suspensionen

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Description

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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven borathaltigen Lösungen und Suspensionen gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1. Solche Flüssigkeiten fallen beim Betrieb von Druckwasserreaktoren als Verdampferkonzentrate an.
Aus der DD-PS 1 06 732 ist ein Verfahren zum Eindicken von borsäurehaltigen radioaktiven Abwässern durch Eindampfen bekannt Dort wird ausgeführt, daß radioaktive Rückstände mit einem Bindemittel, wie Bitumen, Zement, Glas, Kalk, Knochenleim oder Kunststoffpulver fixiert und kompaktiert werden können. Borsäurehaltige bzw. borathaltige Lösungen können jedoch mit einem der genannten Bindemittel nicht verfestigt werden, so daß nach der DD-PS 1 06 732 zur Verfestigung borathaltiger radioaktiver Abwasser so soweit eingedampft wird, bis ein glasartiger kompakter Festkörper entsteht
Aus der ASME Publication 74-WA/NE-9 (1974) S. 1—8 ist ein Verfahren gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1 bekannt Da borathaltige Lösungen und Suspensionen nur durch Zugabe von Zement allein nicht zu kompakten Blöcken verfestigt werden können, wird ein Zusatz von Natriumsilikat zu Portland-Zement empfohlen, der jedoch bei Lösungen mit mehr als 5% Boratanteil und Suspensionen mit mehr als 5% Festsubstanzanteil nicht zum gewünschten Erfolg führt. Es entstehen rissige und bröckelnde Massen und die Flüssigkeit wird häufig nicht voll abgebunden.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Verfestigung borathaltiger wäßriger Flüssigkeiten mit mehr als 5% Boratanteil und mehr als 5% Feststoffanteil zu finden, das es gestattet, kompakte, transportier- und endlagerbare Abfallkörper zu erzeu
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß als Zuschlagsstoff für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung oder Suspension zunächst 5 bis 30 Gewichtsteile gelöschter Kalk und dann 30 bis 80 Gewichtsteile Zement zugegeben werden. Die Zugabe von Kalk führt anscheinend zur Bildung von schwerlöslichen Calciumboraten, während der Zement als hydraulisches Bindemittel zur Ausbildung der mechanischen Festigkeit unerläßlich ist Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren werden Abgas- und Abwasserprobleme vermieden, da Eindampf- und Trocknungsschritte nicht erforderlich sind, und die wäßrige Flüssigkeit vollständig gebunden wird. Vorteilhaft kann bis zu 30% des Zementanteils durch Zugabe von 5 bis 30 Gewichtsteile Kieselsäure und/ode.' Kieselgur auf 100 Gewichtsteile der Lösung ersetzt werden. Eine erhöhte Festigkeit, beschleunigtes Abbinden und eine bessere Auslaugbeständigkeit der Abfallkörper erhält man, wenn man zusätzlich noch 3 bis 30 Gewichtsteile Wasserglas und insbesondere 1 bis 15 Gewichtsteile Phosphorsäure oder Hydrogenphosphat zusetzt, jeweils bezogen auf 100 Gewichtsteite der zu beseitigenden Flüssigkeit
Der Zusatz von Wasserglas bewirkt eine bessere und schnellere Vernetzung und ist auch durch die Bildung hochpolymerer, gemischter Borat-SiKoat-Anionen vorteilhaft, reicht jedoch allein in Kombination mit Zement in keinem der untersuchten Fälle zu einer Verfestigung aus. Die an sich bekannte Anwendung von Kieselsäure oder Kieselgur als wasserbindende Füllsubstanz führt ebenfalls nur in Kombination mit den anderen Zuschlagen zu einem besseren kompakten Block. Durch Zusatz von Phosphorsäure oder Hydrogenphosphaten wird eine deutliche Beschleunigung des Verfestigungsvorganges und eine Reduzierung der gesamten Zuschlagsmenge erzielt, Ursachen hierfür sind die Abstumpfung des pH-Wertes und die Fähigkeit der Phosphate zur Bildung polymerer Anionen.
Ausführungsbeispiele den erfind-ingsgemäßen Verfahrens werden nachstehend anhand der in der Abbildung gezeigten Vorrichtung erläutert:
Die im Vorratstank (1) gesammelte radioaktive Lösung oder Suspension wird mit der Pumpe (2) über die Leitung (20) in den Dosierkessel (3) gesaugt Für die Pumpe (2) ist zwar eine Anordnung in der Leitung (20) möglich, aber wegen der Kontaminationsprobleme ist das in der Abbildung angedeutete indirekte Ansaugen vorteilhafter. Aus dem Dosierkessel (3) wird chargenweise in den Mischbehälter (4) abgelassen. Hier werden die Zuschlagstoffe in vorgepackten Mengen oder aus Vorratsbehältern (7) und (8) einzeln zugegeben. Feste Zusätze können mit einer Dosierschnecke (9), flüssige mit einer Dosierpumpe (10) zugeführt werden. Mit dem Rührersystem (11) wird jeweils nach Zugabe einer Komponente eine völlig homogene Mischung erzeugt, erst dann kann der nächste Zusatz erfolgen. Nach dem Einrühren aller Zusätze liegt eine hochviskose Masse vor, die jedoch wegen der vorliegenden Thixotropic bei mechanischer Bewegung noch gut fließfähig ist und mit einer geeigneten Austragvorrichtung (12), beispielsweise einer Zellenradschleuse, in ein bereitstehendes Faß (13) abgefüllt wird. Dieses wird zum Füllen mit einer Anpreßvorrichtung (14) an das Einlaßsystem (21) angedrückt, der Druckausgleich erfolgt dabei über eine Gaspendelleitung (15). Das gefüllte Faß (13) wird mit der Transporteinrichtung (16) weiter befördert und mit einem Deckel (17) verschlossen. Die eingebrachte
Masse verfestigt sich innerhalb eines Tages zu einem kompakten Block, nach ca, 3 bis 4 Wochen wird die mechanische Endfestigkeit erreicht.
Nach jeder Aufarbeitungskampagne wird der Mischkessel (4) aus der Ringdüse (18) kräftig mit Wasser gespült, das anfallende Spülwasser wird mit Zement angerührt und in Fässer überführt Durch mehrmalige Wiederholung wird eine Dekontamination von Mischbehälter (4), Rührwerk (11) und Austragsystem (12) erreicht.
Dosierkessel (3), Mischbehälter (4) und die Vorrichtungen zum Befüllen und Verschließen der Fässer sind hinter eii»er Abschirmung (19) untergebracht
Bei der Aufarbeitung kleinerer Mengen, insbesondere schwach radioaktiver Abwässer kann es vorteilhaft sein, das vorgelegte Faß (13) selbst als Mischbehälter einzusetzen. In diesen Fällen kann der Rührer weniger aufwendig ausgelegt werden und die Austragvorrichtung wegfallen. Der kontaminierte Rührer muß dann in dem zuletzt abgefüllten Faß versenkt werden.
Beispiel 1
Aus dem Dosierkessel (3) werden 2001, entsprechend 250 kg, radioaktives borathaltiges Verdampferkonzentrai in den 500 !-Mischbehälter (4) abgelassen, wobei das Konzentrat 15% Borat und 20% Feststoffanteil enthielt
Ober die Dosierschnecke (9) werden 40 kg gelöschter Kalk zugeführt und mit dem Rührersystem (11) eingerührt. Nach erfolgter Durchmischung werden über ein weiteres Dosiersystem 120 kg Portland-Zement zugegeben und ebenfalls eingerührt Danach werden über die Dosierpumpe (10) 40 kg Kaliwasserglas mit einem spez. Gewicht von 1,24—1,26 eingebracht Das Gemisch wird durch ständiges Rühren homogenisiert und schließlich mit der Zellradschleuse (12) in drei 1001-Fässer eingefüllt
Während des Abfüllvorganges wird ständig gerührt um die Mischung fließfähig zu erhalten.
Die gefüllten Fässer sind nach ca. 24 Stunden transportfähig, weil die thixotrope Masse bis dahin erstarrt ist.
Beispiel 2
In einem 1001-Faß werden zu 501, entsprechend 63 kg, radioaktives borathaltiges Verdampferkonzentrat mit einem Boratgehalt von 5% und einem Feststoffanteil von 30% 10 kg Calcium-Hydroxid, d. h. gelöschter Kalk eingerührt Nach vollständiger Homogenisierungwerden nacheinander 30 kg Eisen-Portland-Zement, 5 kg Kieselgur und 10 kg Natron-Wasserglas mit einer Dichte von 1,35 eingemischt Das Volumen beträgt dann ca. 77 1. Die Mischung erstarrt im Faß bei Raumtemperatur innerhalb etwa 20 Stunden und erreicht nach 2 bis 4 Wochen die volle mechanische Endfestigkeit
Beispiel 3
Ober den Dosierbehälter (3) werden im Mischbehälter (4) 200 1 Verdampferkonzentrat mit einem Boratgehalt von 25% und einem Feststoffanteil von 10% vorgelegt Mit der Dosierschnecke (9) werden 100 kg gelöschter Kalk eingebracht Nach volh'ändiger Durchmischung mit dem Rührsystem (1!) wurden über ein zweites Dosiersystem 100 kg Hochofen-Zement zugegeben. Bei ständigem Rühren entsteht nach ca. 10 Minuten eine gut fließfähige Masse, die über die Zellradscb'euse (12) in bereitstehende 1001-Fässer gefördert wird. Die abgefüllte Mischung mit einem Endvolumen von ca. 3001 ist nach 2 bis 3 Tagen fest und härtet in 1 —2 Monaten zum festen Block aus.
Beispiel 4
In einem 100-1 Faß werden 501 borathaltiges Verdampferkonzentrat mit 12% Boratgehalt und 18% Feststoffanteil mit 10 kg Kalk versetzt und innig vermischt Dann werden nacheinander 20 kg Portland-Zement 6 kg Wasserglas und 6 kg 65%iger Phosphorsäure eingerührt Die Mischung erwärmt sich bei der Phosphorsäurezugabe auf etwa 40 bis 500C. Die Mischung mit einem Volumen von etwa 65 I erstarrt bei Raumtemperatur nach wenigen Stunden und bildet nach ca. 1 bis 2 Wochen einen festen Block.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (4)

Patentansprüche;
1. Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven, borhaltigen wäßrigen Lösungen und Suspensionen mit Gehalten von mehr als 5% Borsäure oder Borat und mehr als 5% Feststoffanteil durch Zufügen von Zement und einem Zuschlagstoff zu festen, transportier- und lagerfähigen Blöcken, dadurch gekennzeichnet, daß als Zuschlagsstoff für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung oder Suspension zunächst 5 bis 30 Gewichtsteile gelöschter Kalk und dann 30 bis 80 Gewichtsteile Zement zugegeben werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich noch 5 bis 30 Gewichtsteile Wasserglas zugesetzt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß bis zu 30% des Zementanteils durch Ziigibe von 5 bis 30 Gewichtsteilen Kieselsäure und/öder Kieselgur für 100 Gewichtsteile der radioaktiven Lösung ersetzt wird
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich noch 1 bis 15 Gewichtsteile Phosphorsäure oder Hydrogenphosphat zugegeben werden.
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