DE2757669C2 - Verfahren zum Einbinden von borsäurehaltigen radioaktiven Abfällen in einen Betonblock - Google Patents
Verfahren zum Einbinden von borsäurehaltigen radioaktiven Abfällen in einen BetonblockInfo
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Abstract
Die Erfindung bezieht sich auf einen Betonblock zur Lagerung von langlebigen radioaktiven Abfaellen, die in Verbindung mit der Abscheidung der Borsaeure aus dem Kuehlwasser von Druckwasserreaktoren mit abgeschieden werden und auf ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Blockes. Fuer ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Betonblockes, bei dem die mit der Borsaeure abgeschiedenen radioaktiven Abfaelle zusammen mit der Borsaeure getrocknet, mit Zement zu einem Block vergossen und mehrere Tage gehaertet werden, werden die radioaktiven Abfaelle vorteilhaft mit der Borsaeure zusammen mit Wasser angeteigt, dieser waessrige Borsaeureteig einschliesslich mit radioaktiven Abfaellen durch Zugabe von Natronlauge verfluessigt und in die daraus gebildete waessrige Fluessigkeit aus Borsaeure und Natronlauge Sand und danach Zement und Gips eingeruehrt. Zum Ausregulieren des Fehlers einer abweichenden Konzentration der verwendeten Natronlauge erfolgt ihre Dosierung zu der mit Wasser angeteigten Borsaeure unter pH-Kontrolle bis zur Einstellung eines zwischen 6,5 und 7,0 liegenden Wertes. Das Verfahren laesst sich vorteilhaft ohne grossen Aufwand und ohne hohe Genauigkeitsanforderungen durchfuehren, die sonst wegen der Strahlenbelastung bei ihrer Anwendung zu Problemen, wie beispielsweise bei der Einstellung und Eichung der verwendeten Praezisionswaagen, fuehrten, die nach der ersten Benutzung kontaminiert sind und deshalb nicht mehr ohne weiteres zugaenglich sind. In der a...U.S.W
Description
trockene Borsäure
Wasser
45%ige Natronlauge
Sand
Zement
Gips
eingehalten werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem als Zement Portlandzement verwendet wird, dadurch gekennzeichnet,
daß als Sand Mauersand verwendet wird.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, bei dem die aus den radioaktiven Abfällen und den
Zuschlagstoffen gebildeten Blöcke mehrere Tage gehärtet werden, dadurch gekennzeichnet, daß die
getrockneten, radioaktiven Abfälle mit dem Wasser angeteigt werden, daß dieser Teig durch Zugabe der
Natronlauge verflüssigt wird, daß in die entstandene Flüssigkeit Sand und danach Zement und Gips eingerührt
werden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,
daß der pH-Wert der mit dem Wasser angeteigten radioaktiven Abfälle bei Zugabe der Natronlauge
auf 6,5 bis 7,0 einreguliert wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die gebildeten Blöcke vor dem
Erhärten durch Rütteln verdichtet werden.
stehen. Eine Deponierung solcher Natriumboratblöcke ist jedoch nicht zweckmäßig, da diese nicht auslaugungsbeständig
sind.
In der DE-OS 26 03 116 wird daher eine Verfestigung
5 von borsäurehaltigen Flüssigkeiten mit Kalk und Zement vorgesehen, wobei Teile des Zements durch Kieselsäure
ersetzt sein können und zusätzlich Wasserglas und gegebenenfalls auch Phosphorsäure zumischbar
sind. Auf diese Weise werden 5 bis 25%ige Boratlösunio
gen etwa im Verhältnis 1 :0,35 bis 1,1 mit Zuschlagstoffen vermischt und zu festen Blöcken verarbeitet, die als
mechanisch fest und endlagerfähig bezeichnet werden. Im günstigsten Falle kann danach ein Boratanteil in den
1,00 ± 5% Blöcken von 18,5% erreicht werden. Das bedeutet —
0,08 ± 5% 15 bezogen auf die abzulagernde Menge an radioaktiv be-
0,25 ± 5% ladenem Borat — einen relativ hohen Anteil an »Blind-
1,00 ± 2% masse«, wodurch Zuschlagstoffe und die zu verarbeiten-
0,80 ± 2% de Masse vermehrt und damit die Anlage vergrößert
0,07 ± 2% und der zur Verfügung stehende Speicherraum in stär-
kerem Maße beansprucht wird.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren zur Verfestigung borsäurehaltiger radioaktiver Abfälle in
Form von Betonblöcken vorzusehen, bei dem größere Borsäureanteile in den Blöcken gebunden werden können.
Das zur Lösung dieser Aufgabe vorgesehene erfindungsgemäße Verfahren der eingangs genannten Art ist
dadurch gekennzeichnet, daß als Alkalihydroxid 45°/oige Natronlauge und als weitere Zuschlagstoffe Wasser,
Sand und Gips zugemischt werden, wobei folgende Massenverhältnisse
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Einbinden von borsäurehaltigen radioaktiven Abfällen
aus dem Kühlwasser von Druckwasserreaktoren in einen Betonblock, wobei den Abfällen ein Alkalihydroxid
und Zement zugeschlagen werden. Ein derartiges Verfahren ist aus der DE-OS 26 03 116 bekannt.
Radioaktive Abfälle von Kernreaktoren sollen zur endgültigen Lagerung in fester Form so aufbereitet
werden, daß sie in dafür bereitgestellten Lagerstätten auch über lange Zeiten hinweg ohne Gefährdung der
Umwelt deponierbar sind. Üblicherweise wird dafür eine Verfestigung zu mechanisch stabilen, möglichst auslaugungsbeständigen
Betonblöcken vorgesehen. Abfallflüssigkeiten mit höheren Borsäuregehalten, wie zum
Beispiel Verdampferkonzentrate von Druckwasserreaktoren, lassen sich jedoch nicht ohne weiteres zu Betonblöcken
verfestigen, da mit Borsäuregehalten über 5% bröckelige Produkte erhalten werden, die für eine
verläßliche Lagerung nicht in Frage kommen.
Nach der DD-PS 1 06 732 sollen daher borsäurehaltige radioaktive Abwässer im Molverhältnis von 1 :3,5
bis 4,5 (NaOH : H3BO3) mit Natronlauge versetzt und die gebildete Metaboratlösung soweit eingedampft
werden, daß beim Abkühlen kompakte Festkörper enttrockene Borsäure 1,00 ± 5%
Wasser 0,08 ± 5%
45%ige Natronlauge 0,25 ± 5%
Sand 1,00 ± 2%
Zement 0,80 ± 2%
Gips 0,07 ± 2%
eingehalten werden.
Der Borsäureanteil dieser Blöcke liegt bei rund 31%. Als Zement dient insbesondere, wie gemäß der DE-OS
26 03 116, und als Sand Mauersand.
Vorzugsweise werden die radioaktiven Abfälle zusammen mit Borsäure aus der Abfallflüssigkeit durch eine zweistufige Ausscheidung erhalten, bei der die Abfallflüssigkeit zunächst — etwa mit Salpetersäure — angesäuert und die auf diese Weise ausgeschiedene Borsäure zusammen mit den mitgefällten radioaktiven Abfällen abgetrennt wird, wonach die verbleibende saure Flüssigkeit eingeengt und abgekühlt wird, wodurch eine weitere Borsäureausscheidung erhalten werden kann.
Vorzugsweise werden die radioaktiven Abfälle zusammen mit Borsäure aus der Abfallflüssigkeit durch eine zweistufige Ausscheidung erhalten, bei der die Abfallflüssigkeit zunächst — etwa mit Salpetersäure — angesäuert und die auf diese Weise ausgeschiedene Borsäure zusammen mit den mitgefällten radioaktiven Abfällen abgetrennt wird, wonach die verbleibende saure Flüssigkeit eingeengt und abgekühlt wird, wodurch eine weitere Borsäureausscheidung erhalten werden kann.
Zur Herstellung der Betonblöcke werden die zur Erzielung einer präzisen Information bezüglich der Borsäuremenge
getrockneten radioaktiven Abfälle angeteigt. Der so erhaltene Brei wird durch Zugabe der Natronlauge
verflüssigt, und in die gebildete Flüssigkeit werden Sand und danach Zement und Gips eingerührt.
Zur Eliminierung von Fehlern bezüglich der NaOH-Konzentration wird die Natronlauge zu der mit Wasser angeteigten Borsäureausscheidung unter pH-Kontrolle bis zur Einstellung eines zwischen 6,5 und 7,0 liegenden Wertes zudosiert. Die Abweichungen der Natronlaugekonzentration sollen nicht so groß sein, daß es zu größeren Schwankungen der Gesamtwassermenge bezogen auf die Borsäuremenge kommt. Bei zu geringer Wassermenge ist nämlich beim Verrühren der Anteile mit nicht erwünschter Frühhärtung und bei zu großer Wasser-
Zur Eliminierung von Fehlern bezüglich der NaOH-Konzentration wird die Natronlauge zu der mit Wasser angeteigten Borsäureausscheidung unter pH-Kontrolle bis zur Einstellung eines zwischen 6,5 und 7,0 liegenden Wertes zudosiert. Die Abweichungen der Natronlaugekonzentration sollen nicht so groß sein, daß es zu größeren Schwankungen der Gesamtwassermenge bezogen auf die Borsäuremenge kommt. Bei zu geringer Wassermenge ist nämlich beim Verrühren der Anteile mit nicht erwünschter Frühhärtung und bei zu großer Wasser-
menge mit geringerer Druckfestigkeit des Betonblockes zu rechnen. Eine ungenügende Festigkeit stellt sich auch
ein, wenn der pH-Wert unter 6,5 liegt
Wenn das Mischungsverhältnis der Zuschlagstoffe Sand, Zement und Gips zueinander relativ genau eingehalten
wird, können Schwankungen des Verhältnisses der Borsäuremenge zu diesen Feststoffen zugelassen
werden, die bis zu 10% betragen können.
Ausführungsbeispiele
I. Aus 25 m3 Verdampferkonzentrat eines Primär-'
kühlkreises eines Druckwasserreaktors wurden durch Ansäuern mit Salpetersäure und pH-Erniedrigung bei
200C 5220 kg Feststoff abgeschieden. Dieser enthält 84% der im Kühlwasser enthaltenen Borsäure zusammen
mit von der Kernspaltung hen ührenden radioaktiven Subsianzen. Mit dieser ersten Fällung werden die in
der Flüssigkeit suspendierten unlösliczen Anteile mitgenommen.
Mit einem Dekontaminationsverdampfer wurde die verbliebene Flüssigkeit bei einer Temperatur in der Nähe
der Siedehitze auf 6 m3 destillativ eingeengt. Die Borsäurekonzentration
erhöht sich dabei auf 167 kg/m3; dieser Wert entspricht ihrer Löslichkeit bei etwa 70° C.
Die in einen Auskristallisationsbehälter umgepumpte Flüssigkeit wurde auf 20° C abgekühlt, wodurch weitere
762kg Borsäure, d.h. 12,2%, mit radioaktiven Stoffen abgeschieden wurden. Insgesamt wurden so 6012 kg, also
96,2% der Borsäure aus dem Verdampferkonzentrat erhalten Die verbleibende Flüssigkeit mit der restlichen
Borsäure 'wird zweckmäßigerweise zum Aufbereitungseingang zurückgegeben.
Die so erhaltenen radioaktiven Abfälle aus Eorsäure und radioaktiven Stoffen wurden mit Wasser in Mengen
von 0,083 kg Wasser je kg angeteigt. Diesem wäßrigen radioaktiven Borsäureteig wurden je kg Borsäure
0,247 kg 45%ige Natronlauge, also 1β6,7 cm3, zugesetzt
und dabei der pH-Wert auf 6,5 bis 7,0 eingestellt, wobei sich die Borsäure größtenteils löst. In diese Flüssigkeit
wurden 1 kg Mauersand, danach 0,8 kg Portlandzement und 0,067 kg Gips je kg Borsäure eingerührt und die
Masse in einer Blockform bis zur innigen Vermischung weitergerührt. Der Block war nach 24 Stunden an der
Oberfläche und nach 8 Tagen durch und durch gehärtet.
2. Der wie in Beispiel 1 durch Aufbereitung von Verdampferkonzentrat
erhaltene radioaktive Abfall aus Borsäure und radioaktiven Stoffen wurde in 2001 Fässern
mit einem für die Endlagerung radioaktiver Abfälle geeigneten Schutzmantel zu Betonblöcken mit einem
Endvolumen von 1501 pro Faß in der vorstehenden
Weise mit folgenden Anteilen je Faß verarbeitet.
84 kg trockene mit radioaktiven Stoffen kontaminierte Borsäure
71 Wasser
141 45%ige Natronlauge
84 kg Mauersand
67,2 kg Portlandzement 5,6 kg Gips
84 kg Mauersand
67,2 kg Portlandzement 5,6 kg Gips
Die nach den beiden Ausführungsbeispielen hergestellten Betonblöcke hatten, wie durch eine nachträgliche
Qualitätskontrolle festgestellt wurde, eine für die Endlagerung radioaktiver Abfälle geeignete Festigkeit
und Auslaugungsbeständigkeit.
Claims (1)
1. Verfahren zum Einbinden von borsäurehaltigen, radioaktiven Abfällen aus dem Kühlwasser von
Druckwasserreaktoren in einen Betonblock, wobei den Abfällen ein Alkalihydroxid und Zement zugeschlagen
werden, dadurch gekennzeichnet, daß als Alkalihydroxid 45%ige Natronlauge
und als weitere Zuschlagstoffe Wasser, Sand und Gips zugemischt werden, wobei folgende Massenverhältnisse
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE2757669A DE2757669C2 (de) | 1977-12-23 | 1977-12-23 | Verfahren zum Einbinden von borsäurehaltigen radioaktiven Abfällen in einen Betonblock |
BE192272A BE872711A (fr) | 1977-12-23 | 1978-12-13 | Procede pour la stabilisation de residus radioactifs a forte teneur en acide borique sous forme de blocs |
IT3112178A IT1101241B (it) | 1977-12-23 | 1978-12-21 | Procedimento per consolidare rifuiti radioattivi,ad alto contenuto di acido borico,nella forma di blochhi |
CH128179A CH638921A5 (en) | 1977-12-23 | 1979-02-09 | Method for solidifying in block form aqueous radioactive waste containing a high proportion of boric acid |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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DE2757669A DE2757669C2 (de) | 1977-12-23 | 1977-12-23 | Verfahren zum Einbinden von borsäurehaltigen radioaktiven Abfällen in einen Betonblock |
CH128179A CH638921A5 (en) | 1977-12-23 | 1979-02-09 | Method for solidifying in block form aqueous radioactive waste containing a high proportion of boric acid |
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Publication Number | Publication Date |
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ID=25687199
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
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CH (1) | CH638921A5 (de) |
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Family Cites Families (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DD106732A1 (de) * | 1973-08-24 | 1974-06-20 | ||
DE2603116C2 (de) * | 1976-01-28 | 1983-01-27 | Nukem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zur Verfestigung von radioaktiven borathaltigen wäßrigen Lösungen und Suspensionen |
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1977
- 1977-12-23 DE DE2757669A patent/DE2757669C2/de not_active Expired
-
1978
- 1978-12-13 BE BE192272A patent/BE872711A/xx not_active IP Right Cessation
-
1979
- 1979-02-09 CH CH128179A patent/CH638921A5/de not_active IP Right Cessation
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
BE872711A (fr) | 1979-03-30 |
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CH638921A5 (en) | 1983-10-14 |
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