DE2506443C3 - Verfahren zur Herstellung von Chromoxidgrün - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Chromoxidgrün

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    • C09C1/00Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
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Description

Wegen seiner chemischen und thermischen Stabilität stellt Chromoxidgrün ein geschätztes Pigment dar. Auf Grund seines etwas stumpfen, grünen Farbtons sind vielfältige Versuche unternommen worden, zu einem leuchtenderen GrQn zu gelangen. Diese Versuche haben aber bisher nicht zu dem gewünschten Erfolg geführt. Neben dem Farbton stellt die Farbstärke ein wesentliches Kriterium für die Anwendbarkeit dar. Für die Praxis werden aus wirtschaftlichen Gründen Pigmente mit möglichst hoher Farbstärke gewünscht
Die Darstellung von Chromoxidgrün erfolgt in der Regel durch Reduktion eines Alkalichromats, vorzugsweise Natriumdichromat, Glühen des Reduktionsproduktes, Wäschen, Trocknen Und Mahlen. Als Reduktionsmittel ist beispielsweise Schwefel geeignet. Ferner wurden auch Verfahren beschrieben, bei denen man durch thermische Zersetzung spezieller Cr(VI)-Verbindungen, z. B. CrO3 oder (NH4)ICr2O7, zu Chromoxidgrün gelangt. Allen Verfahren gemeinsam ist der stumpfe Farbton des resultierenden Chromoxids. Bei der thermischen Zersetzung des Ammoniumdichromats fällt darüber hinaus das gebildete Cr2O3 unerwünschterweise in außerordentlich feinteiliger Form als voluminöses Pulver an. Infolge seiner geringen Teilchengröße ist dieses Produkt als Pigment nicht geeignet, da es nur eine geringe Farbstärke aufweist Versuche, das voluminöse Zersetzungsprodukt von Ammoniumdichromat zu verdichten, wurden bereits beschrieben. So wird nach der UdSSR-Patentschrift 1 07 488 Natriumdichromat zugesetzt, um ein schwereres Produkt zu erhalten und
ίο Staubprobleme zu verhindern. In der US-Patentschrift 32 78 261 wird ein Verfahren zur Herstellung eines dichten Chromoxids durch den Zusatz von 0,1 bis 5 Gew.-% eines Alkalihalogenide bei der thermischen Zersetzung von Ammoniumdichromat beschrieben. In Spalte 2, Zeilen 1 bis 14, dieser US-PS wird ausgeführt, daß üblicherweise 0,1 bis 5 Gew.-%, bezogen auf Chromoxid, schmelzbares Salz zugesetzt werfen. Unter »stöchiometrisch äquivalent« ist in dieser JS-PS das Stoffpaar Chromat bzw. Dichromat und Chromoxid zu verstehen, die Zusatzmenge an schmelzbarem Salz richtet sich dann nach der berechneten Menge an Chromoxid. Bezüglich dieser US-PS wurden Vergleichsversuche durchgeführt, vergleiche Beispiel K, Tabellen 2 und 3. Ammoniumdichromat selbst i« eine Verbindung, die erst durch ein aufwendiges Verfahren aus dem beim Aufschluß von Chromerz als Primärprodukt anfallenden Natriumchromat bzw. Natriumdichromat gewonnen werden muß. Dazu wird eine Natriumdichromatlösung heiß mit der stöchiometrischen Menge Ammoniumchlo-
jo rid oder Ammoniumsulfat zur Umsetzung gebracht das gebildete NaQ bzw. Na2SO* in der Hitze abfiltriert und anschließend das Ammoniumdichromat durch Kühlung auskristallisiert Wegen der Gefahr einer heftigen Zersetzung von Ammoniumdichromat muß die Handha bung äußerst vorsichtig geschehen.
Daher wurde auch schon versucht die Herstellung von Ammoniumdichromat zu umgehen und statt dessen eine Mischung aus Natriumdichromat und Ammoniumchlorid bzw. Ammoniumsulfat einer Erhitzung zu unterwerfen, wobei neben Cr2O3 das entsprechende Natriumsalz entsteht, das durch Waschen entfernt werden kann.
In der US-Patentschrift 14 29 912 wird Ammoniumsulfat mit der doppelten Menge Na2Cr2O7 gemischt j eventuell unter Zusatz einer kleinen Wassermenge und bei 4000C umgesetzt Nach dem Verfahren des DRP 7 28 233 werden Natriumdichromat und Ammoniumsulfat im Verhältnis 70 :30 gemischt und mehrere Stunden auf 700 bis 800° C erhitzt Auch bei diesen Verfahren
->o gelingt es nicht, zu Pigmenten mit einein leuchtenderem Grün zu gelangen.
Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, Chromoxidpigmente mit leuchtenderen Grünfarbtönen bei gleichzeitig hoher Farbstärke herzustellen.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Chromoxidgrünpigment durch Erhitzen eines wasserhaltigen Gemisches von Ammoniumdichromat und Alkalichlorid und/oder -sulfat unter anschließendem Glühen bei Temperaturen von 800 bis HOO0C, wobei Jas Gemisch unmittelbar in die heiße Zone eines Ofens eingetragen Wird, wonach das gebildete Pigment von den Salzen abgetrennt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch bezogen auf 1 Mol Ammoniumdichromat 2 Mol Natriumionen in
hi Form des Chlorids oder Sulfats enthält, wobei Abweichungen bis zu ±10% bei diesem Verhältnis auftreten können. In der einfachsten Ausfuhrungsform des erfindungs-
gemäßen Verfahrens werden Ammoniumdichromat und Natriumchlorid bzw. -sulfat in stöchiometrisch äquivalenten Mengen miteinander gemischt und anschließend mit der gewünschten Wassermenge versetzt
Unter dem Begriff »stöchiometrisch äquivalente Menge« soll der Zusatz von 2 Mol Natriumionen in Form des Chlorids oder Sulfats pro Mol Ammoniumdichromat verstanden werden. Die genannten stöchiometrischen Verhältnisse in der Mischung aus Ammoniumdichromat und Natriumsalz ergeben sich bei der »in situ«-Herstellung der Mischung aus Natriumdichromat und Ammoniumchlorid oder Ammoniumsulfat nach folgenden Gleichungen (1) und (2) direkt:
Na2Cr1O7 + 2NK1CI = (NHv)2Cr2O7 + 2NaCI (I) Na2Cr2O7 + (NH4J2SO4 = (NH4J2Cr2O7 + Na2SO4
Bei den Umsetzungen entsprechend dieser Gleichungen können geringe, z. B. 10% ige Abweichungen nach beiden Seiten toleriert werden. Ein Unterschuß an Ammoniumsalz macht sich durch einen Rückgang der CrÄ-Ausbeute bei der Pigmentbildung unerwünscht bemerkbar, ein Oberschuß führt zu Verdampfungsverlusten der überschüssigen Ammonsalze und Kondensation in nachgeschalteten Apparateteilen. Es ist besonders vorteilhaft, diese Umsetzungen bereits in Gegenwart der für die Glühung zum Pigment notwendigen Wassermenge durchzuführen.
Günstige Wasserzusätze liegen zwischen 1 und 45 Gew.-%, bezogen auf die Mischung. Bevorzugte Wassermengen liegen etwa zwischen 10 und 40 Gew.-% und ganz besonders bevorzugt bei . twa 20 bis 30 Gew.-% Wasser.
In einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die innige Mischung von Ammoniumdichromat mit Natriumchlorid bzw. Natriumsulfat dadurch erhalten, daß eine konzentrierte wäßrige Lösung von Natriumdichromat intensiv mit dem festen, feingemahlenen Ammonsalz, insbesondere in der Hitze, gemischt wird, wobei ohne Isolierung von Ammoniumdichromat die praktisch vollständige Bildung dieser Verbindung abläuft (Herstellung der Mischung »in situ«}. Dies ist von Wichtigkeit für die Qualität des späteren Pigments, da bei unvollständiger Umsetzung — etwa durch schlechtes Vermischen oder Verwendung von zu grobem Ammonsalz — schlechtere Pigmente resultieren. Als Mischer sind z. B. Dissolver* scheiben, Propellerrührer od. dgl. oder auch Mischschnecken gut geeignet Die Teilchengröße des eingesetzten Ammoniumsulfats bzw. -Chlorids ist wichtig. Besonders gute Ergebnisse werden erzielt, wenn die Teilchen im wesentlichen unter 03 mm, vorzugsweise unter 0,25 mm, liegen. Liegt die Teilchengröße im wesentlichen oberhalb etwa 1 mm, so resultieren deutlich schlechtere Pigmente. Besonders gut bewährt haben sich Konzentrationen der wäßrigen Natriumdichromatlösung zwischen etwa 1100g Na2Cf2O? · 2 H2OVl und etwa 1600 g Na2Cr2O7 ■ 2 H2O/!; die Mischtemperaturen liegen zwischen etwa 30° C und der Siedetemperatur der Mischung, die Mischzeiten zwischen IO Minuten und 2 Stunden. Dabei muß bei längerer Heizzeit durch bekannte Maßnahmen, wie z. B. durch Rückflußkühler, übermäßiges Verdampfen von Wasser vermieden werden, da sonst die Mischung nicht mehr rührbar bleibt Durch diese Art des Vermischens erhält man im angegebenen Konzentrationsbereich eine in der Hitze gut fließfähige Paste, die entweder als solche zum Ofen transportiert werden kann oder durch geringes Abkühlen einen je nach Wassergehalt mehr oder weniger steifen Brei bis zu festem Kuchen bildet Der Kuchen läßt sich dann in Stücke brechen und kann dem Ofen stückig zugeführt werden. Geht man von der niedrigeren Konzentration an Natriumdichromat in der
ίο Lösung aus, so kann während des Misch Vorgangs auch eine Konzentrierung bis zum gewünschten Wassergehalt durch Verdampfung vorgenommen werden.
In einer weiteren Ausführungsform kann die innige Mischung der Komponenten Ammoniumdichromat und
is Natriumchlorid und/oder Natriumsulfat auch dadurch erhalten werden, daß eine wäßrige konzentrierte, vorzugsweise auf Temperaturen bis zur Siedetemperatur erhitzte Natriumdichromatlösung mit einer wäßrigen konzentrierten Ammoniumsulfatlösung gemischt und anschließend sprühgetrocknet wird, wobei die Temperatur der getrockneten Mischung unterhalb 150° C gehalten wird Das sprühgetrocknete Produkt enthält die Verbindungen Ammoniumdichromat und Natriumchlorid bzw. Natriumsulfat in feiner Verteilung.
Vor dem Eintrag in den Ofen wird das feinteilige Gut mit Wasser oder einer wäßrigen Lösung von Natriumdichromat und Ammofisalz granuliert Dabei werden, bezogen auf die innige Mischung von Ammoniumdichromat mit Natriumsalz bis 1 bis 45 Gew.-% H2O zugesetzt Dadurch wird zum einen die Dosierung für die Ofenaufgabe erleichtert, zum anderen werden die Farbeigenschaften des Pigments durch den Wassergehalt in dem nachfolgenden Glühschritt auf das gewünschte hohe Niveau angehoben.
Für die Herstellung von farbstarkem Chromoxid mit leuchtendem gesättigtem Farbton genügt es allerdings noch nicht, wie vorstehend geschildert, eine wasserhaltige Mischung von (NH^)2Cr2O? und Natriumsalz zu bereiten und einer beliebigen Glühung zu unterziehen.
Vielmehr müssen ganz bestimmte Glühbedingungen eingehalten werden, um Pigmente mit der gewünschten hohen Farbstärke und dem gesättigten, leuchtenden Purton herzustellen. Eine langsame Aufheizung liegt vom technischen Standpunkt nahe, da man z. B. bei der Verwendung eines Drehrohrofens die Ausgangsmischung an seinem kalten Ende aufgeben und das Gut im Gegenstrom zu den Feuerungsgasen durch den Ofen führen kann. Dabei wird eine vom Energieaufwand besonders günstige Heiiaing gewährleistet
Man bringt aber die Mischung direkt in den heißen Ofen, so daß sie in kurzer Zeit, z. B. im Bereich von
wenigen Sekunden bis etwa 15 Minuten auf die
Pigmentbildungstemperatur aufgeheizt wird. Die Aufheizung der Mischung kann erfolgen durch
unmittelbare Aufgabe der Mischung in die heiße Zone eines Drehrohres, durch Zufuhr auf die heiße Platte eines Tellerofens oder eines Drehringofens (deutsche Offenlegungsschrift 23 20806), deren Platte bei der erforderlichen Temperatur gehalten wird. Für kleinere
ω Mengen können Muffelöfen mit genügender Wärmekapazität verwendet werden, in die man bei der Pigmentbildungstemperatur die Ausgangsmischung einstellt Unter dem Begriff der Pigmentbildungstemperatur ist ein Temperaturbereich zu verstehen, bei dem die
hi Bildung guter Pigmente möglich ist, wenn die vorstehend genannten Bedingungen eingehalten sind. Dieser Bereich liegt zwischen etwa 8000C bis etwa 11000C, wobei bei niedrigerer Temperatur eine längere
Verweilzeit im Bereich einiger Stunden, bei höherer Temperatur eine kürzere Verweilzeit im Bereich von einigen Minuten erforderlich ist. Bevorzugt wird die Pigmentbildungstemperatur zwischen 900 und 10000C bei Erhitzungszeiten zwischen 10 Minuten und einer Stunde gewählt
Die Aufarbeitung des Pigments nach der Glühung erfolgt in konventioneller Weise. Hierbei zeigt sich ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäBen Verfahrens: Die Glühprodukte sind außerordentlich leicht zu zerteilen, und in Wasser zerfallen sie in kürzester Zeit, wobei die löslichen Salze rasch in Lösung gehen. Die Filtrierbarkeit des erfindungsgemäß gewonnenen Chromoxidpigment!, ist, im Gegensatz zu auf bekanntem Weg hergestellten Zersetzungsprodukten des Ammoniumdichromats, sehr gut Nach Filtration werden die Produkte getrocknet und konventionell gemahlen. Die Mahlung kann aber auch in Suspension, z.B. vor der Filtration oder vor der Trocknung, vorgenommen werden.
Eine Variante des erfindungsgemäBen Verfahrens besteht darin, an beliebiger Stelle des Vigmentherstellungsverfahrens vor der Glühung des (NH4JaCr2(VNatriumsalz-Gemisches sogenannte Modifikatoren zuzusetzen. In erster Linie betreffen diese Modifikatoren organische Zusatzstoffe, wobei man aus Gründen der Wirtschaftlichkeit billige Abfall- oder Natruprodukten den Vorzug gibt, z.B. Sägespäne, Holzmehl, Lignin, Stärke.
Bereits kleine Mengen, z. B. It Gew.-°/o, bezogen auf die Menge aus Ammoniumdichromat und Natriumsalz, sind wirksam für eine weitere Steigerung der Farbstärke bei leichter Verschiebung der Farbtonnuance zu einem gelblicheren Grünton, während größere Mengen (5 bis 20 Gew.-%) die Helligkeit der Produkte auf das Niveau bekannter Chromoxidpigmente absenkt ohne daß die Sättigung ebenfalls auf deren Niveau absinkt Die organischen Modifikatorera bewirken außerdem, daß auch bei etwas längeren Aufheizperioden bis zur Erreichung der Pigmentbildungstemperatur noch gute Pigmenteigenschaften erhalten werden.
Als weitere Modifikatoren haben sich anorganische Verbindungen des Bors, wie z.B. Borsäure oder Alkaliborate, gut bewährt !Damit läßt sich die Farbtonnuance des Pigments zui einem mehr blaustichigen Grün verschieben. Zusatz«-: von 1 bis 20 Gew.-% Borax, bezogen auf Ammondictiromat + Natriumsalz, haben sich als wirksam erwiesen. Die besten Ergebnisse werden im Bereich von 2 bis 10 Gew.-%, bezogen auf Boraxzugabe, erhalten.
Ohne Festlegung auf ein«! bestimmte Theorie scheinen die guten Pigmenteigenschaften der erfindungsgemäß hergestellten Produkte auf ihre enge Teilchengrößenverteilung zurückzuführen sein. Elektronenmikroskonische Aufnahmen der erfindungsgemäßen Pigmente zeigen gegenüber bekannten Produkten eine überlegene Gleichmäßigkeit der Teilchen.
Neben den verbesserten Fairbeigenschaften zeigen die neuen Produkte weitere verbesserte Pigmenteigenschaften, so z. B. Deckvermögen, Dispergierbarkeit, Glanz und Glanzhaltung,
Die Erfindung wird im folgenden an Hand von Beispielen näher erläutert. Wie bei der Pigmentbeurteilung üblich, wird eine BezugspTobe als Standard zur Beurteilung der Eigenschaften der erfindungsgemäßen Produkte jeweils mit herangezogen. Die Ergebnisse sind dementsprechend auf diesen Standard bezogen. Als Standard wurde um nach dem Stand der Technik
hergestelltes Chromoxidgrün gewählt Seine Herstellung erfolgt durch Reduktion von Alkalichromat mit Schwefel, Glühen des Reduktionsproduktes, Waschen, Trocknen und Mahlen,
Die Farbstärke wurde im Rutil-Verschnitt (Verhältnis 1 :5) im Lack nach DIN 53 234 ermittelt Diese Werte sind in guter Übereinstimmung mit der Bestimmung der Standardfarbtiefe 1 :25 nach DIN 53 235. Die Farbstärke des Standards beträgt 100. Darauf sind die
ίο Farbstärken der erfindungsgemäß hergestellten Produkte normiert
Die Farbabstände der Produkte gegenüber dem Standard wurden nach DIN 6174 ermittelt Dabei werden die folgenden Farbabstände im empfindungsgemä-
Ben Farbenraum nach Adams-Nickerson erhalten:
4£4A^Gesamtfarbabstand, in AN-Einheiten Δφ: > 0 blauer als Standard < 0 gelber als Standard r. Sättigungsunterschied
(>0 = gesättigter als Steward) ·;. Heiligkeitsunterschied (>0 = heller als Standard)
0,5 ^-Einheiten entsprechen etwa einer Augenschwelle.
Die Messungen wurden am Dreifilterphotometer Elrepho der Firma Zeiss (ohne Glanzblende) und am Spektralphotometer DMC 25 der Firma Zeiss {mit Glanzblende) durchgeführt
jo Bei den nachstehenden Versuchen wurde, sofern nichts Gegenteiliges vermerkt ist jeweils 1 Mol Dichromat eingesetzt Die %-Angaben der Zusätze sind auf die Menge an wasserfreiem Dichromat und an stöchiometrisch äquivalentem Chlorid bzw. Sulfat
Jj bezogen. Die Mischungen wurden auf flache Quarzgutschalen in 1 bis 2 cm Höhe ausgebreitet und in den auf Glühtemperatur (z. B. 950° C) vorgeheizten Muffelofen eingestellt Die Temperatur von 9500C ist im Gut nach 15 Minuten erreicht, danach wird noch die in den Beispielen angegebene Zeit bei der Temperatur gehalten und anschließend die Schale aus dem heißen Ofen entnommen. Nach dem Erkalten wird mit insgesamt 51 Wasser gewaschen und bei 1200C getrocknet. Der Umsatz wird im 1. Filtrat durch
4-) Titration des noch vorhandenen Cr(Vl)-Anteils analytisch erfaßt. Die Ergebnisse der Versuche sind in Tabelle 1 zusammengestellt
Vergleichsbeispiel A
"■ο Ammoniumdichromat mit einer Korngröße zwischen 1 und 2 mm wurde 8 Stunden bei 8O0C getrocknet und mit staubfeinem Natriumsulfat mit Molverhältnis 1 :1 trocken vermengt Glühbedingung: 1 Stunde, 950° C.
Vergleichsbeispiel B
Wie Vergleiohsbeispiel A, jedoch wurde die Mischung in einer Schlagkreuzmühle fein gemahlen.
Beispiel 1
Wie Vergleichsbeispiel B1 nach der Mahlung wurden jedoch 12 g Wasser, entsprechend 3%, zugesetzt.
Beispiel 2
Wie Vergleiciisbeispiel B, nach der Mahlung wurden jedoch 50 g Wasser, entsprechend 12,7%, zugesetzt und zu einer homogenen Paste vermischt.
Beispiel 3
Wie Vergleichsbeispiel B. nach der Mahlung wurden jedoch 15 g Wasser, entsprechend 3.8%. und 5 g Konipherenholzmehl, entsprechend 1.3%. zugesetzt und homogen vermischt.
Beispiel 4
Wie Beispiel 3, jedoch statt einem Mol Na^SOj wurden 2 Mol feines Kochsalz eingesetzt.
Vergleichsbeispiel C
Na2Cr..() . Korngröße I bis 2 mm. wurde mit festem (NHi)-SOj. Korngröße /wischen 0.5 und i mm, im Molverhältnis 1:1 16 Stunden in einer Kugelmühle vermählen und anschließend 2 Stunden auf 950 C erhitzt.
Il c* i
Na.-Cr.-O- 2 H>() wurde mit NIhCI im Molverhalt nis I : 2.1 gemischt und 33 g Wasser, entsprechend 18.7%. 11..O unter Einschluß des Kristallwasscrs von Na>Cr:O ■ 2 IbO. zugesetzt und in der Schlagkreuzmühle zu einer homogenen Paste vermischt Glühbedingungcn: 1 Stunde.950 C.
Beispiel b
Wie Beispiel > jedoch I Stunde. 800 C. Vergleichsbeispiel D
Wie Beispiel 5. jedoch 1 Stunde. 700 C. Das Produkt war nunmehr graugrün und im Weißverschnitt deutlich braunstichig.
B e ι s ρ i e I 7
Wie Beispiel 5 zusätzlich wurden noch 21 g NaCI und 21 g Borax. Na.lW) lOH.O. entsprechend je 5.7%. der Mischung /ugeset/t. (iiuhbcdingungen: 1 Stunde. 950 C.
Beispiel 8
NVCr.O ■ 2 H;O wurde mit NIhCl im Molverhältnis 1 : 1.9 zusammen mit 5.7% Borax. 5.7% NaCI und 2.4% Oxyligmn unter Zusatz von 20 g Wasser, entsprechend 15.2% H.-O unter Einschluß des Kristallwassers von Na.Cr.O · 2H.-O. ir einer Schlagkreuzmühle zu einer homogenen Paste verarbeitet. Glühbedingungen: 1 Stunde. 950' C
Beispiel 9
Eine Lösung von 1600 g Na:Cr;O- 2 H.O 1 wurde mit NHiCl im Molverhältnis 1 : 1.2 und einem Zusatz von 20 g Konipherenholzmehl. entsprechend 5.4%. bei 1005C mit einem schnellaufenden Dissolver zu einer homogenen Paste verarbeitet. Glühbedineungen: 1 Stunde. 950= C.
B e i s ρ i e! !0
Wie Beispiel 9. Glühbedingungen: 1 Stunde. 105O=C Vergleichsbeispiel E
Na.»Cr.O: ■ 2 H.-O. Korngröße 1 bis 2 mm. wurde mit (NHi)^SOi. Korngröße zwischen 0.5 und 3 mm. im Mölverhäitnis ΐ ■. 1.05 16 Stunden in einer Kugeimühle zusammen gemahlen. Glühbedingungen: 1 Stunde. 90O=C.
Vergleichsbeispiel Γ
Wie Vergleichsbeispiel E, jedoch wurden 133 g Wasser in die Kugelmühle zusätzlich eingebracht, so
■ daß eine dicke Paste erhalten wurde.
Beispiel Il
Ein Mol einer 40%igen (NIh)2SO4-Lösung (33Og) wurde in einem schnellaufenden Dissolver bei 100" C mit
■ der stöchiometrischen Menge an festem Na.'Cr.'O- 2 H.>() versetzt und zu einer homogenen Paste verarbeitet. Cilühbedingungen: 1 Slunde,95O C.
Beispiel 12
Wie Beispiel I I. zusätzlich wurden der Mischung noch 5 g Koniphcrenhol/mchl. entsprechend 1.3%. zugesetzt.
Beispiel 13
Zn einer heißen fsatriumdichromaiiösung mit i56ög Na.-CnO- 2 H.-O/l wurde bei 100 C (Nlh).SO,. Korngröße unter 0.2 mm, im Molverhältnis I : I /ugcset/.t und mit einem schnellaufenden Dissolver bei dieser Temperatur zu einer homogenen Paste verarbeitet. Glühbedingungen: 1 Stunde.950 C.
Beispiel 14
Wie Beispiel 1 i. die Konzentration der Dichromatlösung betrug .-..-doch 1150 g Na.Cr.-O 2 1I-O/I.
Beispiel 15
Wie Beispiel 1 3. Glühdaiicr jedoch h;ir 1 5 Minuten.
Beispiel 16
Wie Beispiel 14. der Paste wurden noch 25 g Konipherenholzmehl. entsprechend 6.3%. zugemiseht.
Beispiel 17
Wie Beispiel 13. der Paste wurden noch 8 g Na:B.iO- · 10 H.-O. entsprechend 2.0%. zugemischt.
Beispiel 18
Wie BeisDiel 13. die Konzentration der Dichromatlösung betrug jedoch 1300 g Na.Cr.-O- - 2 HjO/1. außerdem wurden 50 g HiBO1. entsprechend 12.7%. zugemischt.
V'ergleichsbcispiel G
Wie Beispiel 13. die Aufheizung wurde jedoch in der Weise vorgenommen, daß die Mischung in den kalten Muffelofen eingebracht und unter Vollast aufgeheizt wurde. Dabei waren nach 15 Minuten 80=. nach '^S Minuten 23O\ nach 45 Minuten 470'. nach 60 Minuten 700" und nach 80 Minuten 950C erreicht. Nach weiteren 30 Minuten bei 950=C wurde die Reaktionsmischung dem Ofen entnommen und wie üblich aufgearbeitet.
Vergleichsbeispiel H
Wie Vergleichsbeispiel G. nur wurde als Mischung eine solche gemäß Beispiel 17 mit 13% Holzmehl verwendet.
Vergleichsbeispiel I
Sprühgetrocknetes, wasserfreies Na:Cr;Or, Korngröße unter 0.1 mm. und (NH^SOi. Korngröße unter 02 mm. wurden im Mulverhähriis 1 :1 eine Stunde in einer Kugelmühle vermählen. Glühbedingungen: 1 Stunde. 950'C
IO
Beispiel 19
lime Dichromatlösung mit 1400 g NajCr2O: · 2 H2O'I wurde mit eiiier technischen, 40%igen Ammoniumsulfatlösting, wie sie bei der Beckmannumlagerung von Cyclohexanonoxim zu ε-Caprolactam in Oleum anfällt, im Molverhältnis 1 : 1 gemischt und in einem konventiono'en Sprühtrockner getrocknet. Die Heizgastemperatür (4000C) wurde dnbei so eingestellt, daß das anfallende Trockenmaterial kein Wasser mehr enthielt. Die Temperatur des getrockneten Gutes betrug am Ausgang des Trockners 150 C und im filter 110 bis 120'C. Das staubfeine Produkt wurde durch Zusatz von 12% Wasser, das auf das Produkt auf einen1 Granulierteller aufgesprüht wurde, zu Granalien von 0,5 bis 2 mm Durchmesser verformi. Die Granalien wurden wie üblich bei 950C eine Stunde erhitzt, indem sie in den vorgeheizten Ofen eingebracht wurden.
H e ι s ρ ι e I 20
Zur Herstellung eines größeren MischungsiMisatzes wurde ein 25-l-Behälter mit Doppelmantel zur Dampfbeheizung und Deckel verwendet. Der Behälter war mit einem Messerkreuz versehen, dessen Welle durch den Boden eingeführt und mit variabler Geschwindigkeit angetrieben wurde. Der Bodenablauf war, wie der Behälter, beheizt. In diesem Behälter wurde eine homogene Mischung aus 5,6 1 einer Dichromatlösung mit 1600 g Na2Cr2O7 · 2 II2OZI ( = 30 Mol) und 3,97 kg (NH4J2SO, ( = 30 Mol), Korngröße unter 0,1 mm, durch 30 Minuten Rühren bei 1000C erhalten. Danach wurde die gut fließfähige homogene Paste auf Bleche ausgegossen, wo sie rasch beim Abkühlen erstarrte Die Kuchen wurden auf cmgroße Stücke gebrochen und für die Glühungen eingesetzt.
Fin Teil (500 g) wurde benutzt, um die Mischung wie üblich bei 950" C eine Stunde zu glühen.
Beispiel 21
Die in Beispie! 20 hergestellte stückige Ausgangsmischung wurde in einen elektrisch beheizten Drehrohr ofen mit 12 im lirhtpr Weite nnrl 100 rm hchri/ti'r Länge bei ?iner Umdrehung/Min, mit einer Aufgabo von 1,5 kg/Std. eindosiert. Die Guttemperatur betrug an der heißesten Stelle 950 C. Das Ausgangsmaterial wurde direkt in die heißeste Zone eingetragen. Das eingetragene Gut lief wenig zurück bis zur 7000C Zone.
T.ihdl I e I t Ίιι-,.ιΐ/ I arhNt.irke I ,irh.ih- -t.iiulc im l'urn.n 0.3 I I, 2.(ι
Nr. T ι /·. > ·. Λ φ 2.6 2.0 4.5
98." 7,S -; ■) - 0.3 -ι 1 LX 3.6
A 4 99.(1 4.x I.I 2.5 3.3 4.0
Ii C 99.3 121 4.9 0.3 1.2 3.1 4.0
5 99.3 125 5.1 0.1 - 1.0 4.2 3.2
6 99.3 HX 5.x -o.l - 1.7 4.0
96." K)X 5.1 0.0 5.9 4.6
- 93.8 7') ichmut/ig. ungesättigt 7.4 2.0 3.1
X 98.2 103 5.0 0.0 - 1.5 1 1
9 98.7 101 3.6 0.0 4.3
IO IWi A i.5 -0.7 2.7 2.9
F 96.^ 112 ; ·> -0.2 3.3 3.2
F 92.5 117 4.4 -0.5 2.1 3.1
Il 97.8 124 3.9 -0,8 2.7 0.6
12 97.5 H)X 4.2 3.4 - 3.5 0.1
13 99.8 80 4.2 1.1 -4.8 3.5
14 99.8 86 5.5 2,0 2.8 2.3
15 98.8 Π0 4.4 -0.3 2.9 3.0
16 99.0 110 3.7 1.2 3.0 4.5
17 99,6 118 4.3 0.4 3.2 3.7
18 98.9 115 5.5 -0.5 . 2.3 -0.1
G 99.0 113 4.3 0.3 0.7 4.9
H 99.0 101 0.8 3.1 4.3
I 98.5 100 6.0 4,0 2.9
19 99.5 101 4.3 -2.1 2.9
20 99.7 100 3.7 0.7 2,2
21 99,4 113 3,0 -0,9 4,0
99,4 104 2,4 2.8 2,8
99.4 114 4.9 2.9 2.2
99.1 132 4.0 1.8
98.7 115 2.8
Il
Vergleielisbeispiel K
Ammoniumdichromat und Natriumsulfat bzw. Natriumchlorid wurden in den Mengen, wie sie in den Tabellen 2 und 3 in den Spalten 2 bzw. 3 angegeben sind, unter Zugabe vor Wasser, angegeben in Spalte 5, gemischt. Die Glühung der Mischung erfolgte bei 970°C und dauerte 70 K.'!nuten, die Aufarbeitung der Produkte verlief in gleicher Weise, wie in der vorliegenden Patentanmeldung beschrieben. Die Messung der Pigmenteigenschaften erfolgt in bezug zu einem nach dem Stand der Technik großtechnisch hergestellten Chromoxidgrün. Die Meßmethoden sind in der vorliegenden Anmeldung beschrieben, jedoch werden die in den Tabellen 2 und 3 angegebenen Farbwerte in dem heule bevorzugten ClE-Lab-System (DIN 6)74) angegeben. Es bedeuten dabei:
AC: Sättigiingsunterschied
(>0 = gesättigter als Standard)
AL: Helligkeitsunterschied
(>0 = heller als Standard)
dHfn„>; Farbwinkcl >0: blauer
<0: gelber
Dabei entsprechen 0,5 Einheiten ungefähr einem Augensch well wert.
Die Vergleichsbeispieie zeigen, daß durch Verwendung erheblich höherer Mengen an Alkalichlorid bzw. -sulfat wesentlich verbesserte Pigmente erhältlich sind Dabei ist zu berücksichtigen, daß eine IO°/oige Steigerung an Farbstärke einem 10% geringeren Pigmentbedarf zur Erzeugung der gleichen Farbtiefe in einem Anstrich entspricht.
Sowohl die Sättigungswerte als auch die F'arbstärken der Chromoxidpigmente sind jeweils beim erfindiingseemäßen Verfahren am höchsten.
Tabelle 2
Pigmente aus Na-SO1-(NII ,ICnO- Mischungen
Versuch Mernie Menno NiiiSOj be/oner. Menge H-O CU! Lab AL AIL,,,, IS
Ami I)C Na-SO1 .HiTCr-O-. CM
AC 1.6 0.1 68
IgI CM Γ») 4.9 1.6 95
22 262 7.6 4.8 1 1 - 0.2 4.6 0.0 109
23 262 15.2 9.6 10.8 1.8
24 262 142 89.8 9.9 2.9
Tabelle 3
Pigmente aus NaCI-(NH4J-Cr-O7 Mischungen
Versuch Menge Menge NaCI 7.6 NaCI bezogen Menge IU) IC Al. AlL,,,, FS
Aiii !Χ' 15.2 uui V-I '\/ ;
(μι (g) 117 <M <".) Γ-)
25 262 4.8 11 -9,8 -6,6 3,0 46
26 262 9.6 12.6 -10,8 -7,6 2,6 38
27 262 74.0 13.1 -0,1 1,4 -1,0 50
Die Beispiele 24 und 27 geben das erfindungsgemäße Verfahren (»stöchiometrische Äquivalenz«) wieder, während die übrigen Beispiele mit Aikalisalzmengen entsprechend der US-PS 32 78 261 durchgeführt werden.

Claims (6)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Chromoxidgrünpigment durch Erhitzen eines wasserhaltigen Gemisches von Ammoniumdichromat und Alkalichlorid und/oder -sulfat unter anschließendem Glühen bei Temperaturen von 800 bis 11000C, wobei das Gemisch unmittelbar in die heiße Zone eines Ofens eingetragen wird, wonach das gebildete Pigment von den Salzen abgetrennt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch, bezogen auf 1 Mol Ammoniumdichromat, 2 Mol Natriumionen in Form des Chlorids oder Sulfats enthält, wobei Abweichungen bis zu ± 10% bei diesem Verhältnis auftreten können.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Lösungen von Natriumdichromat und Ammoniumsulfat umgesetzt werden und überschüssiges Wasser durch Verdampfung entfernt wird.
3. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß die wäßrige Natnumdichromatlösung im Konzentrationsbereich von etwa 1100g Na2Cr2O7^H2O/! bis etwa 1600 g Na2Cr2O7 · 2 H2OZl mit festem Ammoniumchlorid oder -sulfat, dessen Teilchengröße im wesentlichen unter 0,5 mm liegt, bei Temperaturen bis zur Siedetemperatur der wäßrigen Lösung, umgesetzt wird.
4. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Mischung vor der Erhitzung auf Pigmentbildungstemperaturen organische Modifikatoren in Mengen bis zu 20 Gew.-%, äezogen auf die Mengen Ammoniumdichromat plus Natriumchlorid bzw. -sulfat, zugesetzt wird.
5. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Mischung Borverbindungen zugesetzt werden.
6. Verfahren gemäß Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Mischung Borax in Mengen von 1 bis 20 Gew.-%, insbesondere von 2 bis 10 Gew.-%, bezogen auf Ammoniumdichromat plus Natriumchlorid bzw. -sulfat, zugesetzt wird.
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