DE202009018988U1 - Kupfer enthaltender Alumosilicatzeolithkatalysator - Google Patents

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Abstract

Synthetischer Alumosilicatzeolithkatalysator, der mindestens ein katalytisch aktives Übergangsmetall, wobei es sich um Kupfer handelt, enthält, wobei der Alumosilicatzeolith ein kleinporiger Alumosilicatzeolith mit einer maximalen Ringgröße von 8 tetraedrischen Atomen ist, der den Gerüsttypcode CHA aufweist, wobei die mittlere Kristallitgröße des Alumosilicatzeolithen gemäß Bestimmung durch Rasterelektronenmikroskopie > 0,50 μm ist.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen synthetischen Alumosilcatzeolithkatalysator, der Kupfer enthält. Der Katalysator kann für eine selektive katalytische Reduktion (SCR) von Stickstoffoxiden in Abgasen, wie beispielsweise Abgasen aus Verbrennungsmotoren, unter Verwendung eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels verwendet werden.
  • Es ist bekannt, Stickstoffoxide (NOx) in einem Gas durch Inberührungbringen des NOx mit einem stickstoffhaltigen Reduktionsmittel wie beispielsweise Ammoniak oder einem Ammoniakvorläufer, z. B. Harnstoff, in Gegenwart eines Zeolithkatalysators, der mindestens ein Übergangsmetall enthält, zu Stickstoff umzuwandeln, wobei vorgeschlagen wurde, diese Technik bei der Behandlung von aus mager verbrennenden Fahrzeugverbrennungsmotoren emittiertem NOx anzuwenden (siehe beispielsweise DieselNet Technology Guide "Selective Catalytic Reduction" Revision 2005.05d, von W. Addy Majeswki, publiziert auf www.dieselnet.com).
  • Die US 4 544 538 A offenbart einen synthetischen Zeolith mit einer Kristallstruktur von Chabazit (CHA) mit der Bezeichnung SSZ-13, der unter Verwendung eines Struktursteuerungsmittels (SDA), wie beispielsweise dem N,N,N-Trimethyl-1-adamantammonium-Kation, hergestellt wird. Der SSZ-13 kann mit Übergangsmetallen, wie beispielsweise Seltenerdmetallen, Mn, Ca, Mg, Zn, Cd, Pt, Pd, Ni, Co, Ti, Al, Sn, Fe und Co, zur Verwendung beispielsweise bei Kohlenwasserstoffumwandlungsreaktionen ionenausgetauscht werden.
  • Die US 6 709 644 A offenbart einen synthetischen Zeolith mit einer Kristallstruktur von Chabazit (CHA) kleiner Kristallitgröße (im Mittel < 0,5 μm) mit der Bezeichnung SSZ-62. SSZ-62 kann auch unter Verwendung des Struktursteuerungsmittels N,N,N-Trimethyl-1-adamantammonium-Kation, hergestellt werden. Das Beispiel 1 der US 6 709 644 A vergleicht die mittlere Kristallgröße von SSZ-62 mit der mittleren Kristallgröße von SSZ-13. Das Dokument schlägt vor, dass SSZ-62 in einem Verfahren zur Umwandlung von niedrigeren Alkoholen verwendet werden kann oder der Zeolith mit Kupfer oder Cobalt zur Verwendung beim Katalysieren der Reduktion von NOx in einem mageren Gasstrom, beispielsweise eines Verbrennungsmotors, ausgetauscht werden kann. Die Aktivität von eine kleine und eine große Kristallitgröße aufweisenden Materialien ist lediglich am Beispiel einer Methanol-zu-Olefin-Reaktion veranschaulicht.
  • In unserer WO 2008/132452 A2 erklären wir, dass Übergangsmetall/Zeolith-Katalysatoren, wie beispielsweise Cu/Beta und/oder Fe/Beta, für eine Harnstoff- und/oder NH3-SCR von NOx aus mobilen Dieselmotoren zur Erfüllung neuer Emissionsstandards in Betracht gezogen werden können. Es ist erforderlich, dass diese Katalysatoren relativ hohen Temperaturen unter Abgasbedingungen widerstehen und auch relativ hohen Niveaus von Kohlenwasserstoffen (HCs), die auf oder in die Poren der Zeolithe adsorbiert werden bzw. sein können, ausgesetzt werden können. Der adsorbierte Kohlenwasserstoff kann die NH3-SCR-Aktivitäten dieser Metallzeolithkatalysatoren durch Blockieren der aktiven Stellen oder durch Blockieren des Zugangs zu den aktiven Stellen für die NH3-NOx Reaktion beeinflussen. Des Weiteren können diese adsorbierten Kohlenwasserstoffspezies oxidiert werden, wenn die Temperatur des katalytischen Systems zunimmt, wobei eine signifikante Exotherme erzeugt wird, die den Katalysator thermisch oder hydrothermal schädigen kann. Es ist folglich wünschenswert, die Kohlenwasserstoffadsorption auf dem SCR-Katalysator insbesondere während eines Kaltstarts, wenn signifikante Mengen von Kohlenwasserstoffen aus dem Motor emittiert werden können, zu minimieren.
  • In unserer WO 2008/132452 A2 schlagen wir vor, dass diese beiden Nachteile größerporiger Zeolithkatalysatoren durch Verwendung kleinporiger Zeolithe, die allgemein die Diffusion von NH3 und NOx zu den aktiven Stellen innerhalb der Zeolithporen gewährleisten, die jedoch im Allgemeinen eine Diffusion von Kohlenwasserstoffmolekülen in die Poren verhindern, verringert oder überwunden werden können. Zeolithe, die die Abmessungen kleiner Poren aufweisen, um diese Formselektivität zu induzieren, wodurch größere Kohlenwasserstoffe an einem Zugang zu den aktiven Metallstellen in den Zeolithhohlräumen gehindert werden, umfassen CHA, ERI und LEV. Zusätzlich produzieren SCR-Katalysatoren auf Basis kleinporiger Zeolithe weniger N2O als Nebenprodukt der NOx-Reduktionsreaktion.
  • Die WO 2008/106523 A beschreibt Katalysatoren, Verfahren und Systeme zur Behandlung von Dieselmotorabgasströmen. In einer oder mehreren Ausführungsformen umfasst der Katalysator Platin, ein zweites Metall von einem Metall der Gruppen VB, VIB, VIIB, VIIIB, IB oder IIB des Periodensystems der Elemente, ein Oxid eines feuerfesten Metalls und einen Zeolith, wobei der Oxidationskatalysator bereits wirksam ist, Ammoniak bei Temperaturen von weniger als etwa 300°C zu entfernen, und keine signifikante Verringerung der Ammoniakoxidationswirksamkeit bei hydrothermaler Alterung zeigt. Ein Verfahrensaspekt umfasst ein anfängliches Führen eines Abgasstroms eines Fahrzeugmotors durch einen NOx-Unterdrückungskatalysator und Führen des Abgasstroms, der den NOx-Unterdrückungskatalysator verlässt und Ammoniak enthält, durch den Ammoniakoxidationskatalysator. Derartige Katalysatoren umfassende Systeme sind auch beschrieben.
  • Die WO 2008/083126 A offenbart ein Verfahren zur Verringerung von Kaltstartemissionen in einem Abgasstrom (wie beispielsweise aus einem Verbrennungsmotor) durch Inberührungbringen des Abgasstroms mit einer Kombination von Molekularsieben: (1) einem kleinporigen kristallinen Molekularsieb oder einem Gemisch von Molekularsieben mit Poren von nicht größer als 8-gliedrigen Ringen, die aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus SSZ-13-, SSZ-16-, SSZ-36-, SSZ-39-, SSZ-50-, SSZ-52- und SSZ-73-Molekularsieben besteht, wobei die Molekularsiebe ein Molverhältnis von mindestens 10 (a) eines Oxids eines ersten vierwertigen Elements zu (b) einem Oxid eines dreiwertigen Elementes, fünfwertigen Elements, zweiten vierwertigen Elements, das von dem ersten vierwertigen Element verschieden ist, oder eines Gemischs hiervon aufweist, und (2) einem mittel-großporigen kristallinen Molekularsieb mit Poren mindestens einer Größe von 10-gliedrigen Ringen, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus SSZ-26, SSZ-33, SSZ-64, Zeolith-Beta, CIT-1, CIT-6 und ITQ-4 besteht, wobei das Molekularsieb ein Molverhältnis von mindestens 10 (a) eines Oxids eines ersten vierwertigen Elements zu (b) einem Oxid eines dreiwertigen Elements, fünfwertigen Elements, zweiten vierwertigen Elements, das von dem ersten vierwertigen Element verschieden ist, oder eines Gemisches hiervon aufweist.
  • Die WO 2009/099937 A offenbart Katalysatoren, die metallbeladene nichtzeolithische Molekularsiebe mit einer CHA-Kristallstruktur einschließlich Cu-SAPO-34 umfassen, Verfahren zur Herstellung derartiger Katalysatoren und Systeme und Verfahren zur Behandlung eines Abgases unter Verwendung derartiger Katalysatoren. Die Katalysatoren können zur Entfernung von Stickstoffoxiden aus einem gasförmigen Medium über einen breiten Temperaturbereich hinweg verwendet werden und besitzen eine hydrothermale Stabilität bei hohen Reaktionstemperaturen. Vergleichsbeispiel 15 offenbart einen zeolithischen Cu-CHA.
  • Wir haben Alumosilicatzeolithmaterialien untersucht und sehr überraschend festgestellt, dass große Kristallite aufweisende Alumosilicatzeolithmaterialien eine höhere Aktivität bei dem SCR-Verfahren unter Verwendung eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels aufweisen als das gleiche Alumosilicatzeolithmaterial kleinerer Kristallitgröße.
  • Gemäß einem Aspekt liefert die vorliegende Erfindung einen synthetischen Alumosilicatzeolithkatalysator, der mindestens ein katalytisch aktives Übergangsmetall enthält, wobei es sich um Kupfer handelt, wobei der Alumosilicatzeolith ein kleinporiger Alumosilicatzeolith mit einer maximalen Ringgröße von 8 tetraedrischen Atomen ist, der den Gerüsttypcode CHA aufweist, wobei die durch Rasterelektronenmikroskop bestimmte mittlere Kristallitgröße des Alumosilicatzeoliths > 0,50 μm ist. In Ausführungsformen kann der Zeolith sowohl Kupfer als auch Eisen enthalten.
  • Die Beispiele zeigen einen Trend einer Erhöhung der NOx-Reduktionsaktivität frischer und gealterter Kuper/CHA-Katalysatoren mit zunehmender Kristallitgröße.
  • Die Rasterelektronenmikroskopie kann die Morphologie und Kristallitgröße von erfindungsgemäßen Zeolithen bestimmen. Es ist wünschenswert, dass die mittlere Partikelgröße des Alumosilicatzeoliths gemäß Messung mittels REM > 0,50 μm beträgt, vorzugsweise ist sie jedoch größer als 1,00 μm, beispielsweise > 1,50 μm. In Ausführungsformen ist die mittlere Kristallitgröße < 15,0 μm, beispielsweise < 10,0 μm oder < 5,0 μm.
  • Der Alumosilicatzeolith des CHA-Gerüsttypcodes kann eine Isotypgerüststruktur von CHA sein, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus beispielsweise Linde-D, Linde-R, SSZ-13, LZ-218, Phi und ZK-14 besteht.
  • Die Gesamtmenge des mindestens einen Übergangsmetalls, das in dem Katalysator vorhanden ist, kann 0,1 bis 10,0 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Zeolithkatalysators, beispielsweise 0,5 bis 5,0 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Zeolithkatalysators, betragen.
  • Beschrieben wird ferner ein Verfahren zur Umwandlung von Stickstoffoxiden in einem Gas zu Stickstoff durch Inberührungbringen der Stickstoffoxide mit einem stickstoffhaltigen Reduktionsmittel in Gegenwart eines erfindungsgemäßen Alumosilicatzeolithkatalysators.
  • Die Stickstoffoxide können mit dem Reduktionsmittel bei einer Temperatur von mindestens 100°C, beispielsweise von etwa 150 bis 750°C, reduziert werden.
  • In einer speziellen Ausführungsform wird die Reduktion der Stickstoffoxide in Gegenwart von Sauerstoff durchgeführt.
  • Die Zugabe eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels kann so gesteuert werden, dass NH3 an dem Zeolithkatalysatoreinlass auf 60 bis 200% des theoretischen Ammoniaks bei einer Berechnung bei NH3:NO = 1:1 und NH3:NO2 = 4:3 gesteuert wird.
  • In einer speziellen Ausführungsform wird Stickstoffmonoxid in dem Gas zu Stickstoffdioxid unter Verwendung eines stromauf des Zeolithkatalysators angeordneten Oxidationskatalysators oxidiert und das erhaltene Gas wird anschließend mit einem stickstoffhaltigen Reduktionsmittel vermischt, bevor das Gemisch in den Zeolithkatalysator geführt wird, wobei der Oxidationskatalysator so angepasst ist, einen den Zeolithkatalysator betretenden Gasstrom zu liefern, der ein Verhältnis von NO zu NO2 von 4:1 bis 1:3, bezogen auf das Volumen, aufweist.
  • In dem Verfahren kann das stickstoffhaltige Reduktionsmittel Ammoniak per se, Hydrazin oder ein Ammoniakvorläufer sein, der aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Harnstoff ((NH2)2CO), Ammoniumcarbonat, Ammoniumcarbamat, Ammoniumhydrogencarbonat und Ammoniumformiat besteht.
  • Das Stickstoffoxide enthaltende Gas, das mit dem Verfahren behandelt werden soll, kann aus einem Verbrennungsprozess speziell aus einem Verbrennungsmotor, wie beispielsweise einer stationären Quelle, oder vorzugsweise aus einem mager verbrennenden Fahrzeugverbrennungsmotor stammen.
  • Gemäß einem weiteren Aspekt liefert die vorliegende Erfindung ein Abgassystem für einen mager verbrennenden Fahrzeugverbrennungsmotor, wobei das System eine Leitung zum Führen eines fließenden Abgases, eine Quelle eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels, einen erfindungsgemäßen synthetischen Alumosilicatzeolithkatalysator, der in einem Strömungsweg des Abgases angeordnet ist, und Mittel zum Eindosieren des stickstoffhaltigen Reduktionsmittels in ein strömendes Abgas stromauf des Zeolithkatalysators umfasst.
  • Um die vorliegende Erfindung vollständiger verstehen zu können, werden die folgenden Beispiele lediglich zur Veranschaulichung angegeben.
  • Beispiel 1: Herstellung von Zeolithproben
  • Zeolith A
  • Ein kleine Kristallite aufweisender CHA wurde gemäß Beispiel 1 der US 6 709 644 A hergestellt.
  • Zeolith B
  • Ein große Kristallite aufweisender CHA wurde gemäß einem Verfahren zur Herstellung von SSZ-13, das von S. I. Zones und R. A. Van Nordstrand, Zeolithe 8 (1988), 166 auch auf der Webseite der Synthesekommission der Internationalen Zeolithvereinigung http://www.izaonline.org/synthesis/ veröffentlicht ist, wie folgt hergestellt:
  • Die Ausgangsmaterialien waren:
    Natriumhydroxid (1 N), (Baker, reagenzienrein);
    N,N,N-Trimethyl-1-adamantanammoniumhydroxid (RN-OH) (0,72 M);
    entionisiertes Wasser;
    Aluminiumhydroxid (Reheis F-2000, getrocknetes Gel, 50% Al2O3) und Quarzstaub (Cab-Q-Sil, Reinheit M5, 97% SiO2).
  • Das Reaktionsgemisch wurde wie folgt hergestellt:
    • (1) 2,00 g 1 N NaOH + 2,78 g 0,72 M RN-OH + 3,22 g Wasser, nacheinander Eintragen in eine Teflonschale eines 23 mL Parr-Autoklaven;
    • (2) (1) + 0,05 g Aluminiumhydroxid, Mischen bis die Lösung klar wird,
    • (3) (2) + 0,60 g Quarzstaub, Mischen bis ein gleichförmiges Gemisch erhalten wird.
  • Das Reaktionsgemisch wurde kristallisiert:
    in einem mit Teflon ausgekleideten 23 mL Autoklaven (Parr Modell 4745) bei einer Temperatur von 160°C während 4 Tagen ohne Rühren;
    nach Abkühlen auf Raumtemperatur wurde das Gemisch filtriert, mit entmineralisiertem Wasser gewaschen und über Nacht an Luft getrocknet.
  • Das erhaltene Produkt wurde durch Pulverröntgenbeugung charakterisiert und wie folgt identifiziert:
    CHA-Zeolith mit einem SiO2/Al2O3-Verhältnis von 28 gemäß Bestimmung mittels ICP.
  • Eine REM-Analyse zeigte:
    Würfel einer Größe von 2 bis 5 Mikrometer.
  • Zeolith C
  • Ein Reaktionsgemisch wurde aus einer molaren Zusammensetzung 60 SiO2 – 1,5 Al2O3 – 6 Na2O – 12 NNNAnOH – 2640 H2O hergestellt, wobei NNNAnOH das Struktursteuerungsmittel (SDA) oder das Templat N,N,N-Trimethyladamantanammonium hydroxid ist.
  • Das Reaktionsgemisch wurde unter Verwendung von cab-o-sil M5 (Cabot Corporation) als Siliciumdioxidquelle, Natriumaluminat (BDH Ltd.), Natriumhydroxid (Alfa Aesar) hergestellt. Das Struktursteuerungsmittel (NNNAnOH) wurde gemäß dem in der US 4 544 538 A beschriebenen Verfahren hergestellt. Die erforderliche Menge der SDA-Lösung wurde ausgewogen und das NaOH zugegeben und das Gemisch verrührt, bis das NaOH gelöst war. Der Natriumaluminatfeststoff wurde anschließend unter Rühren zugegeben und das Verrühren fortgesetzt, bis der Feststoff gelöst war. Das cag-o-sil wurde anschließend eingemischt und das erhaltene Gemisch in einen 1 Liter fassenden Autoklaven aus nichtrostendem Stahl überführt. Der Autoklav wurde verschlossen und das Gemisch 4 Tage unter Rühren (300/min) auf 165°C erwärmt.
  • Das erhaltene Produkt wurde mittels Pulverröntgenbeugung als Material vom CHA-Typ identifiziert. Visuell besaßen die Produktkristalle eine Größe von etwa 2 μm hochkant. Die Produktzusammensetzung wies ein Siliciumdioxid-Aluminiumoxid-Verhältnis (SAR) von 24:1 auf.
  • Beispiel 2: Herstellung eines 3 Gew.-% Cu enthaltenden Alumosilicatzeoliths
  • Kupfer wurde auf den gemäß Beispiel 1 hergestellten Zeolithen A, B und C nach dem Standard-Nassimprägnierungsverfahren unter Verwendung von Kupferacetat als Kupfervorläufer abgeschieden. Für 10 g Alumosilicatzeolith wurden 0,471 g Kupferacetat in einer ausreichenden Menge Wasser gelöst, um das Alumosilicatzeolithmaterial zu benetzen. Die Lösung wurde zu dem Alumosilicatzeolithmaterial zugegeben und das Gemisch verrührt. Das nasse Pulver wurde bei 105°C getrocknet, anschließend 2 Stunden bei 500°C calciniert. Nach dem Calcinieren ist vereinbarungsgemäß der Großteil des Kupfers als Kupfer(II)-oxid vorhanden.
  • Die gemäß diesem Beispiel hergestellten, mit Kupfer beladenen Katalysatoren wurden als Katalysatoren A, B und C bezeichnet. Die gemäß Beispiel 2 hergestellten Katalysatoren werden als ”frische Katalysatoren A bis C” bezeichnet.
  • Beispiel 3: Hydrothermale Alterung
  • Die gemäß Beispiel 2 hergestellten frischen Katalysatoren A bis C wurden in einer 10% Sauerstoff, 10% Wasser, zum Rest Stickstoff enthaltenden Atmosphäre bei 750°C über einen Zeitraum von 24 h hydrothermal gealtert. Die hydrothermal gealterten Katalysatoren werden als ”gealterte Katalysatoren A bis C” bezeichnet. Tabelle 1: Oberfläche, Siliciumdioxid-Aluminiumoxid-Verhältnis, Kristallgröße und Kupferbeladung der unterschiedlichen Katalysatoren (frisch).
    Chabazit Alumosilicatcode BET-Oberfläche Siliciumdioxid-zu-Aluminiumoxid-Verhältnis (SAR) Mittlere REM-Kristallabmessung (μm)* Cu-Beladung (Gew.-%)
    A 784 26 0,15 3
    B 634 24 0,5 3
    C 616 24 1,4 3
    * Die Proben wurden in Methanol dispergiert und 20 Minuten einer Ultraschallbehandlung unterzogen und ein Tropfen dieser Flüssigkeit wurde auf einen kohlenstoffgepolsterten Standard-Rasterelektronenmikroskop(REM)-Abschnitt gegeben. Das Zählen und die Größenbestimmung erfolgten mittels anzahlgemittelter digitaler Teilchengrößeanalyse auf Basis einer ”Schwellwertbildung” der Intensitäten von jedem Pixel eines Bildes und Auswerten der Unterschiede der Intensität zwischen Teilchen und Hintergrund. Die Software nimmt an, dass jedes detektierte Objekt kreisförmig/kugelförmig ist.
  • Beispiel 4: Aktivitätstests
  • Die NOx-Umwandlung der Katalysatoren A bis C der Beispiele 2 und 3 bei einer Einlassgastemperatur von 200°C oder 400°C ist in Tabelle 2 angegeben. Die NOx-Reduktionsleistungsfähigkeit wurde bei einer pulverförmigen Probe in einem Laborreaktor durch Steigern der Temperatur des Katalysators in einer Geschwindigkeit von 5°C pro Minute in einem 500 ppm NO und NH3, 10% O2, 10% H2O und N2 enthaltenden Gasgemisch gemessen. Tabelle 2: NOx-Umwandlung bei einer Katalysatoreinlassgastemperatur von 200°C und 400°C bei Bedingungen eines frischen Katalysators und eines bei 750°C 24 Stunden gealterten Katalysators
    Katalysator SAR Mittlere REM-Kristallabmessung (μm) Cu-Beladung (Gew.-%) Bei 500°C calciniert Prozentuale NOx-Umwandlung Bei 750°C gealtert Prozentuale NOx-Umwandlung
    190°C 200°C 400°C 190°C 200°C 400°C
    A 26 0,15 3 73 86 99 44 58 96
    B 24 0,5 3 85 95 99 51 66 97
    C 24 1,4 3 87 97 99 68 83 99
    siehe Anmerkungen in Tabelle 1.
  • Aus Tabelle 2 ist ersichtlich, dass die Aktivität der Katalysatoren allgemein einem Trend einer ansteigenden Aktivität mit der Kristallitgröße folgt. Daraus schließen wird, dass eine größere Kristallitgröße aufweisende Alumosilicatzeolithmaterialien überraschenderweise aktiver sind sowohl im frischen als auch im hydrothermal gealterten Zustand als Katalysatoren, die aus kleineren Kristallen des gleichen Alumosilicatzeolithmaterials hergestellt wurden.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • US 4544538 A [0003, 0033]
    • US 6709644 A [0004, 0004, 0025]
    • WO 2008/132452 A2 [0005, 0006]
    • WO 2008/106523 A [0007]
    • WO 2008/083126 A [0008]
    • WO 2009/099937 A [0009]
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • DieselNet Technology Guide ”Selective Catalytic Reduction” Revision 2005.05d, von W. Addy Majeswki, publiziert auf www.dieselnet.com [0002]
    • S. I. Zones und R. A. Van Nordstrand, Zeolithe 8 (1988), 166 auch auf der Webseite der Synthesekommission der Internationalen Zeolithvereinigung http://www.izaonline.org/synthesis/ [0026]

Claims (8)

  1. Synthetischer Alumosilicatzeolithkatalysator, der mindestens ein katalytisch aktives Übergangsmetall, wobei es sich um Kupfer handelt, enthält, wobei der Alumosilicatzeolith ein kleinporiger Alumosilicatzeolith mit einer maximalen Ringgröße von 8 tetraedrischen Atomen ist, der den Gerüsttypcode CHA aufweist, wobei die mittlere Kristallitgröße des Alumosilicatzeolithen gemäß Bestimmung durch Rasterelektronenmikroskopie > 0,50 μm ist.
  2. Alumosilicatzeolithkatalysator nach Anspruch 1, wobei die mittlere Kristallitgröße > 1,00 μm ist.
  3. Alumosilicatzeolithkatalysator nach Anspruch 1 oder 2, wobei die mittlere Kristallitgröße > 1,50 μm ist.
  4. Alumosilicatzeolithkatalysator nach Anspruch 1, 2 oder 3, wobei die mittlere Kristallitgröße < 15,00 μm ist.
  5. Alumosilicatzeolithkatalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Isotypgerüststrukturen von CHA aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Linde-D, Linde-R, SSZ-13, LZ-218, Phi und ZK-14 besteht.
  6. Alumosilicatzeolithkatalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Gesamtmenge mindestens eines Übergangsmetalls, das in dem Katalysator vorhanden ist, 0,1 bis 10,0 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Zeolithkatalysators, beträgt.
  7. Alumosilicatzeolithkatalysator nach Anspruch 6, wobei die Gesamtmenge mindestens eines Übergangsmetalls, das in dem Katalysator vorhanden ist, 0,5 bis 5,0 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Zeolithkatalysators, beträgt.
  8. Abgassystem für einen mager verbrennenden Fahrzeugverbrennungsmotor, wobei das System eine Leitung zur Führung eines strömenden Abgases, eine Quelle eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels, einen synthetischen Alumosilicatzeolithkatalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 7, der in einem Strömungsweg des Abgases angeordnet ist, und Mittel zum Eindosieren eines stickstoffhaltigen Reduktionsmittels in ein strömendes Abgas stromauf des Zeolithkatalysators umfasst.
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