DE1900540A1 - Photographische Bilder und Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents
Photographische Bilder und Verfahren zu ihrer HerstellungInfo
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- G03C5/00—Photographic processes or agents therefor; Regeneration of such processing agents
- G03C5/60—Processes for obtaining vesicular images
Description
AGFA-GEVAERT AG
PATENTABTEILUNS Λ Q Π Γ| Ej ΑΠ
LEVERKUSEN
Za/Pk 3. Januar 1969
Photograpiiisehe Bilder und Verfahren zu ihrer Herstellung
Die Erfindung "betrifft photographische Bilder, die aus einem
Silberbild und einem dem Silberbild überlagerten Bläschenbild bestehen, die gegen die Wirkung von Feuchtigkeit stabilisiert
sind, sowie Verfahren zum Stabilisieren dieser Bilder.
Es ist bekannt, zur Herstellung von Bläschenbildern ein photographisches
Material zu verwenden, das eine Schicht aus einem Bindemittel besitzt, in der lichtzersetzliche Verbindungen,
beispielsweise Diazosalze, dispergiert sind. Wird dieses Material bildmäßig belichtet, so wird die lichtzersetzliche
Verbindung entsprechend dem aufbelichteten Bild zersetzt, wobei
ein Gas in Freiheit gesetzt wird. Die anschließende Erwärmung des Materials bewirkt, daß das in Freiheit gesetzte
Gas sich ausdehnt und ein Bild in Form von Bläschen entsteht. Das so erhaltene Bläschenbild ruft eine Lichtstreuung an
den Bildstellen hervor, während die unbelichteten Teile der Schicht das auffallende Licht im wesentlichen durchlassen.
Ein Bläschenbild erscheint daher im durchfallenden Licht dunkel, bei Betrachtung im reflektierten Licht dagegen hell.
Eb ist ferner bekannt photographische Bilder herzustellen,
indem man in an sich bekannter Weise in einem Bindemittel
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erzeugte Silberbilder mit einer Verbindung behandelt, die durch die Silberbilder unter Freisetzung von Gas zersetzt
wird, und das Gas unter Bildung eines Bläschenbildes expandiert. Es werden auf diese Weise photographische Bilder ererhalten,
die in einer Schicht, z. B. einer Gelatineschicht, ein Silberbild und ein dem Silberbild überlagertes Bläschenbild
enthalten.
Die Vorteile dieses Verfahrens bestehen darin, daß man zur Erzeugung der Bilder von Silbersalz-, insbesondere Silberhalogenidemulsionsschichten
ausgehen kann, die verglichen mit den bekannten Materialien zur Herstellung von Bläschenbildern
eine relativ hohe Lichtempfindlichkeit besitzen.
Weiterhin wird durch dieses Verfahren eine wesentliche Steigerung der Deckkraft der in den photographischen Silbersalzschichten
erzeugten Silberbilder durch die Überlagerung mit dem Bläschenbild erzielt. Es ist daher möglich, für die
Durchführung des Verfahrens von relativ silberarmen Schichten auszugehen und die hierin erzeugten Silberbilder mit ungenügender
Deckkraft durch Überlagerung mit dem Bläschenbild in Bilder normaler Deckkraft zu überführen.
Die kombinierten Silberbläschenbilder werden in hydrophilen Bindemitteln im allgemeinen in Gelatineschichten erzeugt.
Bei Berührung mit Wasser oder in feuchter Atmosphäre nehmen die Schichten Wasser auf. Sie beginnen zu quellen und werden
weich, so daß die das Bild als Lichtstreuungszentren bildenden Bläschen sich zu größeren Bläschen vereinigen oder sogar aus
der Schicht entweichen. Verbunden damit ist ein starker Verlust an Bilddichte. Die ausgeprägte Feuchtigkeitsempfindlichkeit
ist ein erheblicher Nachteil, der eine praktische Anwendung verhindern würde.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Verfahren zur Stabilisierung derartiger photographischer Bilder gegen den
Einfluß von Feuchtigkeit aufzufinden.
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Es -wurde nun ein Verfahren zur Herstellung von pnotographischen
Bildern, die aus einem Silberbild und einem dem Silberbild überlagerten Bläschenbild bestehen durch bildmäßige Belichtung einer
auf einem Schichtträger befindlichen lichtempfindlichen, wasserdurchlässigen Silbersalzemulsionsschicht, anschließende photographische
Verarbeitung und Behandlung des in der Schicht erzeugten Silberbildes mit einer Verbindung die durch das Silberbild
unter Bildung eines Bläschenbildes zersetzt wird gefunden, wobei
ein photographisches Material mit einer auf einem Schichtträger befindlichen lichtempfindlichen Silbersalzemulsionsschicht verwendet
wird, das in der Emulsionsschicht oder einer darüber angeordneten weiteren Schicht in feinverteilter Form Teilchen einer,
in der Wärme erweichbaren oder vernetzbaren polymeren Verbindung· enthält, und daß vor oder nach der Bläschenbildung auf eine
Temperatur zwischen 80 und 250° erwärmt \ im wesentlichen wasserundurchlässig wird
Temperatur zwischen 80 und 250° erwärmt wird, so daß die Schicht
Die chemische Natur des verwendeten Polymerisates ist von untergeordneter Bedeutung. An die Polymerisate sind lediglich
die Forderungen zu stellen, daß sie die photographischen Eigenschaften des Materials, insbesondere die Lichtempfindlichkeit
und Lagerstabilität nicht nachteilig beeinflussen, daß sie zu ausreichend feinkörnigen Dispersionen oder Emulsionen verarbeitet
und diese Dispersionen in die photographische Schicht eingearbeitet werden können und daß sie bei Erwärmung der
Schichten auf Temperaturen zwischen 80 und etwa 250° diese so verändern, daß sie wasserundurchlässig wird. Die vorher
diskreten Partikel sollen sich bei der Erwärmung zu einer praktisch uniformen hydrophoben Schicht vereinen.
Geeignet sind z.B. Dispersionen von Homo- oder Copolymerisaten von olefinisch ungesättigten Monomeren z.B. Polyäthylen, Polyvinylchlorid,
Polyvinylidenchlorid, Polyvinyläther, wobei die Ätherkomponente vorzugsweise durch Alkylgruppen mit bis zu 5
C-Atomen gebildet wird, z.B. Polyvinylisobutyläther, Polymerisate von Derivaten von Acrylsäure oder Methacrylsäure, z.B.
Polyacrylsäureester, insbesondere mit kurzkettigen aliphatischen Alkoholen mit bis zu 5 C-Atomen, z.B. Polymerisate die Acryl-
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Methacrylsäuremethylester, Acrylnitril, Methacrylnitril oder Acrylamid bzw. Methacrylamid in polymerisierter Form enthalten.
Als besonders brauchbar haben sich Polyäthylen oder Polyvinylidenchlorid erwiesen.
Brauchbar sind auch solche polymeren Verbindungen, die bei der Erwärmung weiter kondensieren, so daß dadurch eine Hydrophobierung
der vorher wasserdurchlässigen Schicht erreicht wird. Derartige Verbindungen sind zum Beispiel Siliconharze, vorzugsweise
solche die Methyl- oder Phenylsiloxaneinheiten enthalten.
Für die Hydrophobierung sind, wie bereits oben erwähnt,
Temperaturen in dem Bereich zwischen 80 und 250° brauchbar. Bevorzugt sind solche Polymerisate, die die Schichten bei
Temperaturen zwischen 150 und 200° hydrophobieren. Die Erwärmungszeit kann wenige Sekunden bis mehrere Minuten betragen.
Sie hängt ab von der Art des Polymerisates und der Erwärmungstemperatur.
Die Polymerisate sind in der Silbersalzemulsionsschicht oder einer darüber angeordneten Schicht in feinverteilter Form enthalten,
wobei die Partikelgröße zwischen 0,01 und 1 ,Um vorzugsweise
zwischen 0,05 und 0,5 /um liegen kann.
Die polymeren hydrophoben Verbindungen sind in der Emulsionsschicht
oder einer darüber angeordneten Schicht in Mengen zwischen 20-90 Gew.^, bezogen auf das Gewicht des gesamten
Schichtbindemittels, vorhanden.
Als Filmbildner für die Silbersalzemulsionsschicht oder andere Schichten, in denen die polymeren Verbindungen enthalten sein
können, sind die üblichen wasserdurchlässigen und hydrophilen Filmbildner geeignet, zum Beispiel natürliche Bindemittel wie
Proteine, insbesondere Gelatine, Cellulose und deren Derivate, wie Celluloseester oder-ether, zum Beispiel Carboxymethylcellulose
oder ß-Hydroxyäthylcellulose, Alginsäure oder Derivate davon,
wie Ester, Salze oder Amide, Stärke oder Stärkederivate,
Caraghenate und ähnliche. Die natürlichen Filmbildner können
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dabei ganz oder teilweise ersetzt werden durch wasserdurchlässige,
hydrophile synthetische Polymere, wie Polyvinylalkohol,
partiell verseifte Polyvinylester, zum Beispiel teilweise verseiftes Polyvinylacetat, Polyvinylpyrrolidon,
oder Copolymerisate von Acrylsäure oder Methacrylsäure, die auch Einheiten von Acryl- oder Methacrylsäureester
oder Nitrile oder Amide dieser Säuren enthalten können.
Die Herstellung des photographischen Bildes erfolgt in der in
der deutschen Patentschrift (P 15 97 512.9) beschriebenen Weise.
Dabei geht man von lichtempfindlichen Silbersalzschichten, insbesondere Silberhalogenidemulsionsschichten aus. Es sind
sowohl Silberchlorid- als auch Silberbromidemul3ionen oder Gemische davon, die gegebenenfalls Silberjodid bis zu etwa
10 Mol fo enthalten können, geeignet. Die Emulsionen können
das Silberhalogenid in feinkörniger oder grobkörniger Porm wie z.B. im Palle von Ammoniakemulsionen enthalten. Als Bindemittel
sind z.B. Gelatine oder andere synthetische oder natürliche Filmbildner bzw. Gemische derselben brauchbar. Die
Materialien mit solchen Emulsionsschichten werden in üblicher
Weise bildmäßig belichtet, entwickelt und fixiert.
Die so erhaltenen Silberbilder v/erden mit einer Verbindung behandelt
die am Silberbild unter 3ildung gasförmiger Produkte zersetzt wird. Bevorzugt geeignet ist Y/asserstoffperoxid
(H2O2).
Die Behandlung mit der gasbläschenbildenden Verbindung, insbesondere
mit Wasserstoffperoxid kann in der verschiedensten Weise erfolgen. Aan kann z.B. die das entwickelte Silberbild
enthaltende Schicht mit einer Wasserstoffperoxid enthaltenden neuen Schicht überziehen z.B. mit einer lösung von Polyvinylchlorid
in Butanon-(2), die Wasserstoffperoxid enthält, ITach
dem Beschichten wird getrocknet und durch Erwärmen die Bläschen erzeugt. Die entwickelte photographische Schicht kann
ferner mit einer Wasserstoffperoxidlösung, z.B. einer alkoholischen Lösung behandelt werden.
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Am günstigsten ist die Behandlung der photographischen Schicht mit dampfförmigem Wasserstoffperoxid. Nach einer Zeit von etwa
30 Sekungen mit einem gesättigten Wasserstoffperoxiddampf hat
die Schicht genügend Wasserstoffperoxid aufgenommen. Selbstverständlich hängt die Einwirkungszeit von der Einwirkungstemperatur und der Konzentration des "Wasserstoffperoxiddampfes
ab. Geeignet sind z.B. Temperaturen von 50 bis 9Ου.
Nach einer bevorzugten Ausführungsform wird die entwickelte Silberhalogenidemulsionsschicht nach der Behandlung mit dem
Wasserstoffperoxiddampf für etwa Ί-5 Sekunden einer Wasserdampfatmosphäre
von etwa 50-90° ausgesetzt. Dabei tritt der bei der Behandlung mit Wasserstoffperoxid allein nur relativ
langsam zu erreichende Verstärkungseffekt sehr schnell ein.
Als noch günstiger hat es sich erwiesen, die mit Wasserstoffperoxid
behandelte entwickelte photographische Schicht einer alkalischen Viasserdampfatmosphäre auszusetzen, dabei sind
pH-Werte zwischen 8 und 12 geeignet. Dies kann leicht dadurch erreicht werden, daß dem Wasserdampf geringe Mengen Ammoniak
oder Dämpfe flüchtiger Amine zugesetzt werden. Die Konzentration der alkalisch wirkenden Zusätze ist nicht kritisch, im
allgemeinen haben sich Mengen zwischen 0,1-5 Volumenprozent, vorzugsweise etwa 0,3-1 Volumenprozent als ausreichend
erwiesen.
Die Bildung der sichtbaren Bläschen erfolgt durch Ausdehnung der primär gebildeten gasförmigen Reaktionsprodukte.
Dies wird erreicht durch Erwärmen auf"Temperaturen
zwischen 60 und 100°. Die Bildung der Bläschen wird unterstützt durch schwaches Erweichen der Schicht z.B. durch Befeuchten.
Dieser Effekt wird durch die weiter oben beschriebene Behandlung mit Wasserdampf erreicht. Dabei stellt sich ein besondere
günstige Bläschenform ein. Die Bläschen sind sehr klein und die daraus gebildeten Bilder besitzen daher eine besonders
hohe Dichte.
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Beispiel 1: '
Auf eine auf einem Schichtträger aus Cellulosetriacetat befindliche
Silberbrömidemulsionsschicht, die bezogen auf das gesamte Silberhalogenid 3,5 MoI^ Silberiodid enthält und die
einen Silberauftrag von 0,2 g Silber/πΓ in Form von Silberhalogenid
besitzt, wird eine weitere Schicht mittels der folgenden Gießlösung aufgebracht:
100 ml einer wäßrigen Polyäthylendispersion mit einem Gehalt an 35 Gew.$ Polyäthylen in Form feinverteilter
Partikel mit einer Teilchengröße von unter 0,1 /um,
200 ml 3#ige wäßrige Gelatinelösung 0,5 ml 30$ige wäßrige Formaldehydlösung
6 ml 5$ige wäßrige Lösung von Saponin.
Die getrocknete Schicht wird bildmäßig belichtet. Anschließend wird in einem Entwickler der folgenden Zusammensetzung entwickelt:
Hydrochinon 3 g
p-Methylaminophenol 1 g
Natriumsulfit 13 g
Natriumcarbonat 26 g
Kaliumbromid 1 g auf 1 1 Wasser
Abschließend wird wie üblich mit einem wäßrigen Natriumthiosulfatbat
fixiert und getrocknet.
Es wird ein negatives Bild der Vorlage erhalten, das jedoch
nur schwach gedeckt und nach üblichen Methoden nicht kopierfähig ist.
Nun wird wie folgt weiter verarbeitet:
1} 30 Sekunden - Behandlung mit gesättigtem Wasserstoffperoxiddampf bei 70°;
2) 3 Sekunden - Aussetzen einer Wasserdampfatmosphäre von 750C.
Es tritt sofort ein außerordentlich großer Verstärkungseffekt
auf, wobei zum Beispiel eine Stelle mit einer Dichte von 0,3 des Ausgangsnegatives auf etwa 1,9 gesteigert wird.
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Abschließend wird 5 Minuten lang in einem 200° heißen Trockenschrank
erhitzt.
Das so erhaltene Bild wird in 20° warmem Wasser gebadet. Auch nach 30 Minuten langer Behandlung ist keine Veränderungen der
Bilddichte feststellbar.
Bei einem Parallelversuch mit einem photographischen Material ohne die Polyäthylenpartikel enthaltende Schutzschicht bei
sonst gleicher Verarbeitung geht bei diesem Test die Bilddichte bereits nach wenigen Minuten deutlich erkennbar zurück.
Auf einen Schichtträger aus Polyäthylenterephthalat wird eine Silberhalogenidemulsionsschicht aus der folgenden Gießlösung
aufgetragen.
20 ml einer Silberbromidgelatineemulsion, die
5 Mol% Silberjodid, bezogen auf das Gesamtsilberhalogenid
enthält, und die 6 Gew.$ Gelatine enthält,
200 ml einer 6$igen wässrigen Lösung einer photographisch
inerten Gelatine, 5 ml einer 7,5 Gew.^igen wässrigen Lösung von
Saponin,
1,5 ml einer 30%igen wässrigen Formaldehydlösung und
80 ml einer wässrigen Polyvinylidenchloriddispersion ( 50 Gew.^ Polyvinylidenchlorid, durchschnittliche
Partikelgröße 0,2 m/u).
Die Schicht enthält 0,25 g Silber in Form von Silber-
P
halogenid pro m .
halogenid pro m .
Das getrocknete photographische Material wird weiterverarbeitet wie in Beispiel 1 beschrieben. Das fertige Bläschenbild wird
3 Minuten lang auf 180° erhitzt.
Bei der im Beispiel 1 beschriebenen Behandlung mit Wasser tritt
kein Dichteverlust ein. Ein entsprechendes Material, Jedoch ohne Zusatz der Polyvinylidenchloriddispersion zeigt bereits
nach wenigen Minuten einen deutlichen Rückgang der Bilddichte.
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Auf einen Schichtträger aus Polyterephthalat wird eine Silberhalogenidemulsionsschicht
durch Auftragen der folgenden Gießlösung hergestellt:
15 ml einer Silberchloridgelatineemulsion (Gelatinegehalt 6 Gew.#),
250 ml einer 6$igen Lösung photographisch inerter
250 ml einer 6$igen Lösung photographisch inerter
Gelatine,
30 ml einer wässrigen Dispersion eines Copolymerisates von Styrol und Butadien (Molverhältnis 1:1;
Gehalt an Polymerisat 50 Gew.$, Partikelgröße des Polymerisates kleiner als 0,1/um,
5 ml einer 7,5%igen wässrigen Lösung von Saponin, 1,5 ml einer 30#igen wässrigen Formaldehydlösung.
Die Schicht enthalt 0,2 g Silber in Form von Silberhalogenid
pro m .
Es wird verarbeitet wie im Beispiel 1 beschrieben. Das fertige Bild wird 5 Minuten auf 160° erhitzt. Bei der Behandlung in dem
Wasserbad, wie im Beispiel 1 beschrieben, tritt kein Dichteverlust ein.
Auf einen Schichtträger aus Polyäthylenterephthalat wird eine Silberbromidemulsionsschicht aus der folgenden Gießlösung vergossen:
10 ml einer Silberchloridbromidgelatineemulsion (Silberchloridgehalt 40 Mol#) mit einem
Gelatinegehalt von 6 Gew.#, 260 ml einer 6#igen wässrigen Lösung von photographisch
inerter Gelatine,
30 ml einer '25#igen wässrigen Emulsion eines PfropfpolymeriaateB aus 25#ige wäßrige Emulsion eines
Pforpfpolymerisates aus 42$ Butylacrylat und
28$ Acrylnitril auf 30# eines Umsetzungeproduktes
aus 1 Mol Polystyrol-Maleinsäureanhydrid mit
0,5 Mol Dimethylaminopropylamin und 0,5 Mol Cyclohexylamin in Salzform gemäß italienischer
009834/1571 A-O 453 - 9 -
Patentschrift 820 231,
6 ml einer 7,5$igen wässrigen Lösung von Saponin,
1,5 ml einer 30$igen wässrigen Formaldehydlösung.
Die fertige Schicht enthält 0,3.g Silber in Form von Silber-
halogenid pro m .
Es wird wie im Beispiel 1 beschrieben weiterverarbeitet. Das fertige Bild wird 60 Stunden im Trockenschrank (400C +
relative Luftfeuchtigkeit) gelagert. Es tritt kein Verlust an Bilddichte ein. Bei einem Versuch mit einem Bild, das
aus einem photographischen Material gleicher Zusammensetzung
aber ohne den Zusatz des Polymerisates erhalten wurde, ist nach dieser Behandlung die Bilddichte stark zurückgegangen.
25 ml einer Mischung von 10 ml einer 50 Gew.^igen Lösung
eines Polymethylsiloxanharzes in Toluol und 15 ml Methylenchlorid werden einemulgiert in ein
Gemisch von
280 ml einer öligen Lösung photοgraphisch inerter Gelatine und
280 ml einer öligen Lösung photοgraphisch inerter Gelatine und
2 ml einer 4$igen wässrigen Lösung von Sulfo-Bernstein—
säure-bis-(2-methylhexyl)-ester.
Zu dieser Dispersion wird eine Silberhalogenidgelatineemulsion der folgenden Zusammensetzung gegeben:
15 ml einer Silberchloridgelatineemulsion (Silberchloridgehalt 3$, Gelatinegehalt 7$).
Zu der gesamten Mischung werden nun
6 ml einer 7,5$igen wässrigen Saponinlösung und 1,7 ml einer 30#igen wässrigen Formaldehydlösung zugefügt.·
Die obige Mischung wird auf einen Schichtträger aus Polyethylenterephthalat
aufgetragen. (Silberauftrag 0,25 g in Form von
Silberhalogenid pro m ). Eb wird getrocknet und wie in Beispiel 1 beschrieben verarbeitet. Das fertige Bild wird
5 Minuten lang auf 1800C erwärmt.
Nach 20 Minuten langer Behandlung in einem Wasserbad (200C)
tritt kein merklicher Diohteverlust ein.
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BAD ORIOJNAt
Claims (1)
- Patentanspruch1. Verfahren zur Herstellung von photographischen Bildern, die aus einem Silberbild und einem dem Silberbild überlagerten Bläschenbild bestehen, durch bildmäßige Belichtung einer auf einem Schichtträger befindlichen lichtempfindlichen, wasserdurchlässigen Silbersalzemulsionsschicht, anschließende photographische Verarbeitung und Behandlung des in der Schicht erzeugten Silberbildes mit einer Verbindung die durch das Silberbild unter Bildung eines Bläschenbildes zersetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß ein photographisches Material mit einer auf einem Schichtträger befindlichen lichtempfindliehen Silbersalzemulsionsschicht verwendet wird, das in der Emulsionsschicht oder einer darüber angeordneten weiteren Schicht in feinverteilter Form Teilchen einer in der Wärme erweichbaren oder vernetzbaren polymeren Verbindungen enthält, und daß vor oder nach der Bläschenbildung auf eine Temperatur zwischen 80 und 250° erwärmt wird, so daß die Schicht im wesentlichen wasserundurchlässig wird.2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Material verwendet wird,das in der Emulsionsschicht oder in einer darüber angeordneten weiteren Schicht in feinverteilter Form in Mengen zwischen 20 und 90 Gew.$ bezogen auf das gesamte Schichtbindemittel, Teilchen mit einer Partikelgröße zwischen 0,01 und l/um aus Polyäthylen enthält.J1. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Material verwendet wird, das in der Emulsionsschicht oder in einer darüber angeordneten weiteren Schicht in feinverteilter Form in Mengen zwischen 20 und 90 Gew.$ bezogen auf das gesamte Schichtbindemittel, Teilchen mit einer Partikelgröße zwischen 0,01 und 1/u;r. aus Polyvinylidenchlorid enthält.A-G 453 - 11 -009834/15714. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Material verwendet wird, das in der Emulsionsschicht oder in einer darüber angeordneten weiteren Schicht in feinverteilter Form in Mengen zwischen 20 und 90 Gew.% bezogen auf das gesamte Schichtbindemittel, Teilchen mit einer Partikelgröße zwischen 0,01 und 1/um aus' einem Alkyl- oder Arylsilikonharz enthält.5· Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Material verwendet wird, das in der Emulsionsschicht oder in einer darüber angeordneten weiteren Schicht in feinverteilter Form in Mengen zwischen 20 und 90 Gew.% bezogen auf das gesamte Schichtbindemittel, Teilchen mit einer Partikelgroße zwischen 0,01 und 1 /um aus einem Copolymerisat aus Styrol und Butadien.A-G 453 - 12 -009834/1571
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GB (1) | GB1278402A (de) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE2545416A1 (de) * | 1975-10-10 | 1977-04-14 | Hauni Werke Koerber & Co Kg | Verfahren und vorrichtung zum bilden eines zigarettenstranges |
EP0124795A2 (de) | 1983-04-11 | 1984-11-14 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Photographische Silberhalogenidemulsionen |
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1969
- 1969-01-07 DE DE19691900540 patent/DE1900540A1/de active Pending
- 1969-12-16 CA CA069963A patent/CA919975A/en not_active Expired
-
1970
- 1970-01-05 GB GB42870A patent/GB1278402A/en not_active Expired
- 1970-01-07 FR FR7000434A patent/FR2027877A1/fr not_active Withdrawn
- 1970-04-24 BE BE749464D patent/BE749464A/nl unknown
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Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CA919975A (en) | 1973-01-30 |
BE749464A (nl) | 1970-10-26 |
FR2027877A1 (de) | 1970-10-02 |
GB1278402A (en) | 1972-06-21 |
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