DE1803115A1

DE1803115A1 - Verfahren zur Trennung von Plutonium und Amerizium aus einer Salzschmelze

Info

Publication number: DE1803115A1
Application number: DE19681803115
Authority: DE
Inventors: Leary Joseph Aloysius; Mullins Lawrence Joseph
Original assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Current assignee: US Atomic Energy Commission (AEC)
Priority date: 1967-10-20
Filing date: 1968-10-15
Publication date: 1969-06-04
Also published as: FR1589028A; US3420639A; GB1168960A; BE722498A

Description

Verfahren zur Trennung von Plutonium und Amerizium aus einer Salzschmelze Die Erfindung betrifft ein Veriahren zur Trennung von in einer Salzschmelze enthaltenem Plutonium und Amerizium.
Die Bedeutung der Gewinnung und Trennung von Plutonium und Amerizium liegt auf der Hand, z.B. zwecke Verwendung als kernreacktorbrennstoff. In dem USA Patent ist ein Verfahren zur Elektroraffination von Plutonium beschrieben (Patent 3 089 028), jedoch ist ein Verwahren zur Trennung von in der salzschmelze enthaltenem Plutonium und Amerizium bisher nicht bekannt geworfen. Ein solches Verfahren hat die Erfindung zur Aufgabe.
Die Aufgabe wird dadurch gelöst, daß die Schmelzlösung mit einer Mischung aus Sauerstoff- und Argongas durchperlt wird.
Überaschenderweise hat sich herausgestellt, daß bei geeigneter Einstellung von Volumenverhältnis Sauerstoff-Argon und Durchperlungsdauer, z.B. einem Volumenverhältnis Sauerstoff-Argon von 16 : 1 und einer Durchperlungsdauerd von 1 1/2 Std. bei einer Temperatur von 700° Pu als PuO2 ausgefüllt wird, wahrend das Amerizium zunächst in der Lösung verbleibt. Durch entsprechende Einstellung von Sauerstoffvolumen bzw. Durchperlungsdauer können aber auch das Plutonium und Amerizium zusammen ausgefällt werden.
Die Erfindung sei an Hand eines günstigen Ausführungsbeispiels näher erläutert.
62 g des Elektrolyten einer Elektroraffinationszelle wurden in einem Quartzrohr geschmolzen und auf 7000 erhitzt. Die Elektrolytzusammensetzung war wie in der Elektroraffination üblich und enthielt äquimolare Mengen von natrium und Kaliumchlorid, 7,73 Gew.% Plutonium und 0,0582 Gew. 10 Amerizium.
Eine Mischung von Sauerstoff und hrgon wurde mit einem durch satz von 100 ml/Min. Sauerstoff und 1660 ml/Min. Argon für eine Dauer von 1 1/2 Std. durch die Salzschmelze geperlt.
Hiernach waren 99,7 % Plutonium und 8 % Amerizium am Boden des Quartzrohrs niedergeschlagen. Eine probe der überstehenden Flüssigkeit wurde durch Filtriren de# Salzschmelze durch eine feinporöse Quartzfritte entnommen. Die Schmelze wurde auf Zimmertemperatur abgekühlt und die verfestigte Schmelze untersucht. Es wurde eine ausgezeichnete physikalische Trennung des weißen überstehenden Salzes und des grunen ilutoniumdioxyds festgestellt. Die Versuchsergebnisse sind in der Tabelle I wiedergegeben.
Überraschenderweise wurde festgestellt, daß die Amerizium-Plutoniumtrennung vom Sauerstoifvolumen, mit dem die Schmelze durchperlt wird, abhangt. Durch entsprechende Einstellung von Sauerstoffvolumen bzw. Durchperlungsdauer kann daher wahlweise auch das Amerizium mit dem Plutonium zusammen ausgefällt werden. Hierzu sei aui die Tabelle II verwiesen.
Das Verfahren ist denkbar-einfach und wirtschaftlich und insbesondere zur Gewinnung von Brennstoff für Kernreaktoren von besonderer Bedeutung.
T A B E L L E I (Ausfällung von PuO2) Temperatur 700 Durchsatz 100 ml 02/Min., 1660 ml Ar/Min.
Durchperlungsdauer 1 1/2 Std.
Gew. s0 der NaCl-KCl-PuF3 Schmelze 62,1 g Gew.% Pu 7,73 Gew.% Am 0,0582 Filtrat Gew.%Pu 0,00304 Filtrat Am Gew. °h 0,0602 Ausgefällter Pu Anteil 0,997 Ausgefällter Am Anteil 0,081 Verhältnis Am/Pu Speiselösung 0,00753 Filtrat 19,8 T A B E L L E II (Trennung von Am und Pu als Zeitfunktion) Temperatur 7000 Durchsatz 100 ml 0 2/Min., 1660 ml Ar/kin.
Gew. NaCl-KCl-PuF3 63,4 g Speiselosung, Gew.% Pu 7,73 1? Gew.% Am 0,0582 Dauer der Durchperlung Ausgefällt er Anteil Pu Am 1 0,931 0,033 2 0,989 0,041 3 0,999 0,556 5 1,00 0,917

Claims

Patent ansprüche 1. Verfahren zur Trennung von in einer Salzschmelze enthaltenem Plutonium und Amerizium, dadurch gekennzeichnet, daß die Schmelzlinsung mit einer Mischung aus Sauerstoff- und Argongas durchperlt wird.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Volumenverhältnis von Sauerstoff/Argon 16 : 1 und die Durchperlungsdauer 1 1/2 Std.

beträgt, wobei das Pu als Fu02 ausgefällt wird und das Amerizium in der Lösung verbleibt.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß durch entsprechende Einstellung des Sauerstoffvolumens bzw. der Durchperlungsdauer Amerizium und Plutonium zusammen ausgefällt werden.
4. Verfahren gemäß irgend einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Schmelzlösung auf einer Ausfällungstemperatur von 7000 gehalten wird.