DE1771029B2 - Akkumulatorenbatterie, in der jede zelle durch eine diaphragmaplatte in eine mit alkalimetall gefuellte anolytzone und in eine mit schwefelhaltiger substanz gefuellte katholytzone getrennt ist - Google Patents
Akkumulatorenbatterie, in der jede zelle durch eine diaphragmaplatte in eine mit alkalimetall gefuellte anolytzone und in eine mit schwefelhaltiger substanz gefuellte katholytzone getrennt istInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf eine Akkumulatorenbatterie,
in der jede Zelle aus einem zweiteiligen Gehäuse besteht, dessen gegenüberliegende elektrischleitende
und gegeneinander isolierte Querwände als Anode bzw. Kathode ausgebildet sind und da;
durch eine Diaphragmaplatte in eine mit schmelzflüs sigem Alkalimetall gefüllte Anolytzone und in eint
mit schwefelhaltiger, elektrisch reversibler Kathoden substanz gefüllte Kathalytzone getrennt ist.
Dieser Zellentyp ist durch ein Diaphragma, vor
zugsweise eine kristalline Trennwand oder eine Membran, das nur für die Kationen der Alkalianode selek
tiv leitend und für andere Bestandteile dieser Zone im wesentlichen undurchlässig isl, wie z. B. Anodensubstanz
in elementarer Form, Anionen der Kathodensubstanz und elementares oder gebundenes Ka
thodenmaterial, in eine Anoden-Reaktionszonc (Anolytzone) und in Kathoden-Reaktionszone (Katholytzone)
getrennt.
Beim Entladevorgang einer Zelle lösen sich Elektronen aus der z. B. aus schmelzflüssigem Natrium bestehenden
Alkalimetallanode und wandern unter Zurücklassung der Kationen in dem Anolyten durch
einen äußeren elektrischen Kreis. Schwefelatome im Katholyten lagern die Elektronen der Kathode und
des äußeren Kreises an und werden zu Anionen. Die positiv geladenen Alkalimetallionen werden von dem
Katholyten angezogen und durchwandern die kationendurchlässige feste Trennwand, um sich mit den negativ
geladesien Ionen zu neutralisieren. Beim Aufladen ergibt sich durch Anlegen einer äußeren
elektrischen Energiequelle ein Stromfluß in umgekehrte Richtung, d. h. die Alkalimetallionen werden
durch das Diaphragma in den Anolyten zurückgetrieben.
Die Erfindung hat die Aufgabe, die vorerwähnten bekannten Akkumulatorenbatterien bzw. deren Zellen
dahingehend zu verbessern, daß der innere Widerstand in den Zellen herabgesetzt und eine Steigerung
der Leistung pro Volumeneinheit erreicht wird. Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß
zur Führung und Verteilung der Ionen an jeder Seite der Diaphragmaplatte eine sie berührende poröse
Platte angeordnet ist, die wiederum an je eine weitere
poröse, federnd belastete Platte angrenzen, deren Porendurchmesser erheblich größer als der der innenliegenden
Platten ist, wobei die jeweiligen Platten auf der einen Seite der Diaphragmaplatte von der anodischen
Alkalischmelze und die Platten auf der anderen Seite der Diaphragmaplatte von der schwefelhaltigen
Kathodensubstanz umgeben und durchtränkt sind.
Im folgenden wird die Erfindung an Hand eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispieles
genauer beschrieben. Es zeigt
Fig. 1 eine Schnittansicht einer Akkumulatorzelle gemäß der Erfindung,
Fig. 2 einen Schnitt längs der Linie H-II in Fig. 1,
Fig. 3 eine teilweise geschnitten gezeichnete Seitenansicht einei anderen erfindungsgemäßen Zellenausführung,
Fig. 4ein weiteres teilweise geschnitten gezeichnetes
Ausführungsbeispiel der Erfindung,
Fig. 5 eine teilgeschnittene Seitenansicht einer erfindungsgemäßnn
Akkumulatorenbatterie mit mehreren elektrisch in Serie liegenden Zellen.
In den Fig. '.. und 2 ist eine Zelle 10 mit einem
Zellenbehälter Il gezeigt, welcher aus einem tassenähnlichen unteren Teil 11' und einem ebenfalls tassenähnlichen
oberen Teil 11; besteht, die durch Klemimspangen II1 und einem Isolationsring II' zusammengehalten
werden.
Der Zellenbehälter 11 soll aus elektrisch gutleiten-
^nI1 gegen die chemischen Einflüsse des Elektrolyten
und seiner Reaktionsprodukte beständigem Metall oder Metallegierungen bestehen, derei Ausdehnungskoeffizienten
etwa gleich denen der unten beschriebenen keramischen Trennplatte sein sollen, die
bei etwa 6 X 10"6 mm/mm C° liegen. Der Unterteil II1 und der Oberteil II2 des Zellenbehälttrs bes'eht
erfindungsgemäß aus Nickeleisen mit etwa 41% Ni, dessen Innenseite mit Aluminium beschichtet ist. Die
äußere Bodenoberfläche des Teiles 11' und die obere Außenfläche des Teiles II2 sind zur Erzielung einer
guten elektrischen Verbindung zwischen den übereinander gestapelten, in Serie liegenden Zellen versilbert.
Brauchbare Legierungen zur Herstellung des Unterteiles II1 und des Oberteiles II2 sind aus den folgenden
Literaturstellen bekannt:
1. Low Expansion Alloys by M. A. H u r. t e r, Metal
Handbook, 8rh Edition, Vol. 1,
2. Properties and Selection of Metals, pp. 816 bis $18, American Society of Meials, Metals Park, Ohio,
1961.
Die Klemmspangen II3 sind aus Federstahl geformt
und an dem Unterteil 11' angeschweißt oder anderweitig befestigt. In den hier gezeigten Ausfühlungsbeispielenist
nur eine Klemmspange dargestellt, es ist jedoch selbstverständlich, daß auch andere
Klemmverbindungen verwendet werden können.
Der Isolationsring II4 in diesen Ausführungsbeiipielen
besteht aus Glas. Es können auch Alpha-Aluminiumoxide
oder andere Isolatoren eingesetzt werden.
Ein plattenförmiges, kationenleitendes, polykri-Itallines Festdiaphragma 13 teilt den Innenraum des
Behälters 11 in eine Anolytzone 15 und in eine Ka-Iholytzone 17. Das Festdiaphragma ist als Platte 13
ausgebildet und im wesentlichen elektronisch nicht Jeitend.
Die Platte 13 kann aus einem polykristallinen Malerial bestehen, das durch Sintern von gitterartig aufgebauten
Kristallgittern erhalten wird, aus denen unier dem Einfluß eines elektrischen Feldes Na-lonen
iustreten. Das Strukturgitter besteht hauptsächlich tus einem größerer Gewichtsteil von Aluminium- und
Sauerstoffionen und einem kleineren Gewichtsteil aus Metallen, deren freie Valenzen im Kristallgitter nicht
größer als 2 sind, beispielsweise Lithium oder Magnelium.
Im folgenden wird die Herstellung und Zusammenletzung
der Platte 13 kurz erläutert.
1. Pulverisiertes Na2CO3, LiNO3 und Al2O3 werden
30 Minuten in einem Gefäß mechanisch gemischt. Die Größe der A.l2O3-Partikeln beträgt
dabei etwa 0,05 μΐη. Gewichtsmäßig setzt sich
die Mischung wie folgt zusammen:
Li2O = 0,99 Gewichtsprozent
Na2O = 9,99 Gewichtsprozent
Al2O3 = 89,02 Gewichtsprozent
Na2O = 9,99 Gewichtsprozent
Al2O3 = 89,02 Gewichtsprozent
2. Die Mischung wird 60 Minuten bei 1250° C er- i>»
hitzt.
3. Die Probe wird mit einem Bindewachs (Karbowachse) vermischt und mechanisch zu flachen
Platten gepreßt.
4. Die Platten werden danach bei etwa 6300 kg/cnr
isostatisch gepreßt.
5. Anschließend wird das Bindewachs durch langsames Aufheizen der Platten auf 550° C ausgetrieben.
6. Die Platten werden in elektrischen Öfen bei 1460° C in abgedeckten Häfen in Gegenwart
von Pulver der Plattenzusammensetzung gesintert.
In den Beispielen ist die Diaphragmaplatte 13 kreisförmig.Sie wird von dem Unterteil II1 und dem
Oberteil II2 durch Isolationsringe 19, 21 bestehend aus Alpha-Aluminiumoxid oder als Glas elektrisch
isoliert. Diese Ringe sollten für Gase und Flüssigkeiten undurchlässig sein und einen annähernd gleichen
Ausdehnungskoeffizienten wie die Platte 13 besitzen. Sie können mit der keramischen Platte 13 durch eine
gegen die verwendete alkalische Metallschmelze beständige Dichtungsmasse versiegelt oder durch
Schleifen auf einen Rauhigkeiisgrad kleiner 2,54 X 10"4 mm und Polieren verbunden sein. In diesem
Ausführungsbeispiel erfolgt die Dichtung zwischen dem Behälter 11 unddenlsoiationsringen durch
die mit Aluminium beschichteten Kreisringe 23, 25 aus korrosionsbeständigem Stahl. Es können auch andere
Dichtungsniaterialien verwendet werden, sofern sie Temperaturen von mindestens 300° aushalten und
gegen die chemischen Einwirkungen der sie umgebenden Reagenzien beständig sind.
Unmittelbar über der Platte 13 und in Kontakt mit ihr befindet sich in der Anodenreaktionszone 15 eine
poröse Metallplatte 31. Vorteilhafterweise soll ein wesentlicher Teil der Poren in der Metallplatte 31 im
Kapillarbereich liegen. In diesem Beispiel wird eine Stahlplatte mit einem durchschnittlichen Porendurchmesser
von 20 bis 30 μηι verwendet. Unmittelbar übei
der Platte 31 und in Kontakt mit ihr ist eine zweite poröse Stahlplatte oder ein Gitter 33 mit einem wesentlich
größeren mittleren Porendurchmesser von vorteilhafterweise mindestens zweimal größerem
mittleren Porendurchmesser als in Platte 31 angeordnet. In diesem Ausführungsbeispiel besitzt die Mehrzahl
der Poren in der Platte 33 einen mittleren Porendurchmesser von 100 bis 200 μπι.
Das Material der Platten 31 und 33 sollte gegen Angriffe des als Anode verwendeten geschmolzenen
Alkalimetalls resistent sein und von ihm benetzt werden können. E>iese Platten dienen als Führungsmittel
zur Verteilung des Alkalimetalls auf der Oberfläche der Platte 13. Sie dienen weiterhin zur Sicherung gegen
ein zu starkes Vermischen des Alkalimetalls mil der schwefelhaltigen Kathodensubstanz bei gebrochener
Platt 13. Poröse Metallplatten sind allgemein bekannt und können in einem, wie die folgenden Literaturstellen
beweisen, weiten Bereich ihrer Porositätscharakteristiken hergestellt werden.
1. Porous Powder Metallurgical Products, R. Bishop and G. M. Collins, in Chemical Engineering
Practice. Vol. 1 at pp. 464 bis 482, 1956, Academic Press, N. Y.,
2. Forms and Properties of Porous Metal Products H. M our ve η and T. R. Fruda in Progress in Powdei
Metallurgy, Vo. 18 at pp. 166 bis 171, 1962, Capito City Press, Montpelier. Vermont.
Die Anolytzone 15 wird von geschmolzenem Nalriurn bis zu einer Höhe oberhalb der Platten 33 ausgefüllt.
Die Platten 31 und 33 werden durch Feden 35 gegen die Platten 13 gedrückt. Die Federn 35 sine
an einem Metallring 37 befestigt, der in Abständer am Oberteil 11: angeschweißt ist.
Direkt unterhalb der Platte 13 befindet sich eini
poröse Platte 41 und unter dieser eine weitere Plain
43, wobei die Platte 41 in Übereinstimmung mit der
Platte 31 wesentlich kleinere Poren als die Platte 43 besitzt. Die Platten 41 und 43 bestehen vorzugsweise
aus einem elektrisch leitenden Material. In diesem Beispiel sind die Platten 41 und 43 aus porösem Kohlenstoff
mit Porengrößen von durchschnittlich 20 bis 30 μπι bzw. 100 bis 200 μηι gefertigt. Poröse Kohlenstoffplatten
mit den verschiedensten Porengrößen werden allgemein verwendet. Derartige Flatten können
auf verschiedene Weise hergestellt werden, z. B. durch Vermischen von feinzerkleir erlern Kohlenstoff
mit einem organischen Bindemittel, durch Pressen der erhaltenen Mischung in die gewünschte Form unter
hohem Druck und durch Erwärmung des Formstückes in einer kontrollierten Atmosphäre, beispielsweise
Kohlendioxid, bis die gewünschte Porosität erreicht ist. In einigen Fällen kann es vortei haft sein, die Kohlenstoffplatten
zu versteifen oder si: mit flexiblen oder federnden Sektionen zu versehen. Die Platten 41 und
43 sollen aus einem Material bestehen, das von dem die Katholytzone 17 teilweise ausfüllenden Schwefel
oder der schwefelhaltigen Substanz: benetzt wird, welche durch die Poren der Platten aufsteigt und in Berührung
mit der Keramikplatte 13 gelangt. Diese Platten dienen als Führungsmittel zur Verteilung einer
gleichen Menge von Schwefel an der zur Zone 17 zeigenden Plattenoberfläche 13. In Verbindung mit den
Platten 31 und 33 sollen auch diese Platten eine stürmische Vermischung der Elektrolyten verhindern,
wenn die Platte 13 gebrochen ist. Die Kathodensubstanz enthält Schwefel oder eine natrium- und schwefelhaltige
Verbindung wie z. B. Ma2S5.
Die schwefelhaltige Kathodensubstanz kann fein verteilten Kohlenstoff enthalten, durch den eine gewisse
Leitfähigkeit für die Na-Ionen geschaffen wird, die durch die Platte 13 gewandert sind. Die Platten
41 und 43 werden von Federn 4!5 in ihrer Stellung gehalten und gegen die Platte 13 gedrückt. Die Federn
sind an einem Metallring 47 befestigt, der abwechselnd am Unterteil 11' des Gehäuses 11 angeschweißt
ist. Die Ringe 37 und 47 in diesem Beispiel sind verchromt. Wird im Unterteil II1 ein Aluminiumbelag
benutzt, so verringert sich durch den Kontakt zwischen dem Aluminium und der schwefelhaltigen Kathodensubstanz
das elektrische Leitvermögen zwischen der Eisennickellegierung des Unterteiles II1
und den Federn 45. Daher wird ein Chromring 47 oder ein Ring aus einem anderen brauchbaren Material
oder Legierung benutzt, durch den die elektrische Verbindung zwischen dem Unterteil II1 und seiner
Umgebung erleichtert wird. Der Ring 37 wird hier in der gleichen Weise benutzt, wenn auch die Anode
eine andere Zusammensetzung aufweist.
Der Aufbau des in Fig. 3 gezeigten Beispieles ist mit dem der Fig. 1 annähernd identisch mit Ausnahme
der Behälterteile Hl1 und Hl2, die hier Seitenwände 111" und Hl21 besitzen. Durch die Erstreckung
dieser Seitenwände 111" und Hl2' über die Zelle hinaus können sie als Seitenwände für angrenzende
Halbzeiten benachbarter Zellen dienen. Dadurch wird die Kreisplatte llli: zum Boden der
gezeigten Zelle und zum Dach einer weiteren gleichen Zelle direkt unter ihr. Ebenso dient die Kreisplatte
Hl22 als obere Begrenzung der gezeigten Zelle und als Boden einer weiteren gleichen Zelle über ihr.
Diese Bauweise besitzt den Vorteil, daß eine leitende Verbindung zwischen zwei benachbarten Zellen mit
nur einer Metallplatte geschaffen wird. Dadurch werden Schwierigkeiten eines guten Kontaktes zwischen
benachbarten Zellen vermindert, und die erforderliche Dicke des Zwischenmctalls verringert sich.
Das Ausführungsbeispiel nach Fig. 4 weist eine annähernd gleiche Konstruktion wie das in Fig. 5 auf. Lediglich die keramische Platte 213 und ihre Abtrennung gegen den Zellenbehälter durch die Dichtungen 219 und 221 ist anders.
Das Ausführungsbeispiel nach Fig. 4 weist eine annähernd gleiche Konstruktion wie das in Fig. 5 auf. Lediglich die keramische Platte 213 und ihre Abtrennung gegen den Zellenbehälter durch die Dichtungen 219 und 221 ist anders.
Die Platte 213 teilt das Zelleninnere in eine Anolytzone
215 und in eine Katholytzone 217 und besitz! an ihrer Außenseite einen oberen Flansch 213" und
einen unteren Flansch 2132. Die Platte 213 besteht aus einer Mischung von Natrium-Beta-Alrminiumoxid-Kristallen,
Na2O X 11 Al2O1 und einem organisehen
Bindemittel und ist unter extrem hohem Druck und anschließender Sinterung des Zwischenerzeugnisses
hergestellt. Die Flansche 2131 und 2132 sind an die Platte 213 vor dem Sintern unter Verwendung
einer zweckmäßen Form angegossen.
Die Dichtungen 219 und 221 sind gas- und flüssigkeitsundurchlässig
und von Schwefel und Natrium nicht angreifbar. In diesem Beispiel bestehen sie aus
Bornitriden, können aber ebensogut aus gewöhnlichem feuerfestem Material sein, dessen Ausdchnungskoeffizient
mit dem der Platte annähernd übereinstimmen muß.
In Fig. 5 ist ein zylindrischer Behälter 301 gezeigt. dereine Reihe übereinanderliegcnderund in Serie geschalteter
Zellen aufnimmt. Der Behälter 301 ist mit einem Futter 303 aus gewöhnlichem Isolationsmaterial
wie z. B. Glimmer, Glas, glasähnlichen Substanzen usw. ausgekleidet und wird durch einen Deckel
305 verschlossen.
Durch einen in eine Deckelöffnung 307 hineinragendcn
Leiter 309 wird eine leitende Verbindung zwischen der Anodenoberfläche der obersten Zelle und
einem äußeren Kreis geschaffen. Der Leiter 309 wird von einer nichtleitenden Buchse oder einem Stopfen
311, beispielsweise aus Glas, Glimmer usw. oder von einer innen mit Glas oder Glimmer ausgekleideten,
eine Feder enthaltenden Metallbuchse in der Deckelöffnung 307 erschütterungsfrei getragen.
Der Behälter 301 besitzt eine Öffnung 313. durch die ein Leiter 315 eine elektrische Verbindung zwi-
sehen der untersten Kathodenplatte und dem besagten Außenkreis herstellt. Der Leiter 315 ist in der Öffnung
313 durch einen nichtleitenden Stopfen oder eine Buchse 317 federnd gelagert. Es versteht sich
von selbst, daß zwei oder mehrere solcher in Fig. 5
gezeigter Batteriezellen je nach gewünschter Leistungsabnahme in Serie oder parallel geschaltet sein
können.
Die erfindungsgemäße Zelle kann bei Raumtemperatur durch Einfüllen der schwefelhaltigen Katho-
densubstanz in das tassenartige Behälterunterteil, das Einsetzen der Platten, der Isolationsringe, der Dichtungen
und oder der Kreisringe auf das Unterteil, durch eine anschließende Befestigung der außen
montierten Isolationsringc auf dem tassenartigen
Oberteil, dem Einfüllen des Alkalimetalls in letzteres,
das Zusammensetzen des Ober- und Unterteiles und durch Anbringen der die Teile zusammenhaltenden
Spannringe montiert werden. Daran anschließend kann die Zelle auf ihre Betriebstemperatur erwärmt
werden, die mindestens so hoch sein soll, daß der
schmelzflussigc Zustand des Anoden- und Kathodenmatcrials
aufrechterhalten wird. Die hierzu notwendigen Aufheizvnrrichtungen sind kein Teil der Erfin-
und werden demzufolge auch nicht beschrieben,
nnen innere oder äußere Aufhcizvorrichlungcn ndet werden. Ist Innenheizung vorgesehen, so
:n geeignete abgedichtete Einlaß- und Auslaßhtungen im Zellgehäuse angebracht werden
;rforderlich ist es auch möglich, eine Zelle und iie Halterung mehrerer Zellen mit einer Innen
Außenkühlung auszurüsten.
Wird die Zelle in einer oxydierenden Atmosphäre montiert, so wird der eingeschlossene Sauerstoff mil
dem Alkalimetall zu einem Oxid und mit dem Schwefel unter Bildung eines Thiosulfites reagieren, die nach
dem Iintladevorgang ein Teilvakuum in der abgedichteten
Zelle entstehen lassen. Dies hilft, eine unzulässige Ausdehnung bei weiterer Krwärmung zu vermeiden.
Hierzu 3 BIaU Zeichnungen
«09 523163
Claims (9)
- Patentansprüche:!.Akkumulatorenbatterie, in der jede Zelle aus einem zweiteiligen Gehäuse besteht, dessen gegenüberliegende, elektrischleitende und gegeneinander isolierte Querwände als Anode bzw. Kathode ausgebildet sind und das durch eine Diaphragmaplatte in eine mit schmelzflüssigem Alkalimetall gefüllte Anolytzone und in eine mit schwefelhaltiger elektrisch reversibler Kathodensubstanz gefüllte Katholytzone getrennt ist, dadurch gekennzeichnet, daß zur Führung und Verteilung der Ionen an jeder Seite der Diaphragmaplatte (13, 213) eine sie berührende poröse Platte (31, 41) angeordnet ist, die wiederum an je eine weitere poröse, federbeiastete Platte (33, 43) angreazen, deren Porendurchmesser erheblich größer als die der innenliegenden Platten (31, 41) sind, wobei die Platten (31,33) auf der einen Seite der Diaphragmaplatte (13, 213) von der anodischen Alkalischmelze (15) und die Platten (33,43) auf der anderen Seite der Diaphragmaplatte (13, 213) von der schwefelhaltigen Kathodensubstanz (17) umgeben und durchtränkt ist.
- 2. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Führungsplatten (31, 41 und 33, 43) elektronisch leitend sind.
- 3. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die in der Anolytzone (15) angeordneten Führungsplatten (31, 33) aus einem porösen Metall bestehen.
- 4. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die in der Katholytzone (17) liegenden Führungsplatten (41, 43) aus porösem Kohlenstoff bestehen.
- 5. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der mittlerp Porendurchmesser der an die Diaphragmaplatte (13, 213) beidseitig angrenzenden inneren Führungsplatten (31, 41) im Kapillarbereich liegt.
- 6. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der mittlere Porendurchmesser der Führungsplatten (31, 41) etwa 20 bis 30 μπι beträgt.
- 7. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der mittlere Porendurchmesser der anöden- und kathodenseitig äußeren Führungsplatten (33, 43) mindestens doppelt so groß ist wie der der inneren Platten (31, 41)
- 8. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die äußeren Führungsplatten (33, 43) durch Federn (35, 45) mit der Anodenwand (II2) bzw. mit der Kathodenwand (II1) elektrisch leitend verbunden sind.
- 9. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, -dadurch gekennzeichnet, daß die Behälterwand (1111, 1112) einer Zelle (10) die Wand der angrenzenden nächsten Zelle darstellt.
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US62802667A | 1967-04-03 | 1967-04-03 | |
US62802667 | 1967-04-03 |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE1771029A1 DE1771029A1 (de) | 1972-02-10 |
DE1771029B2 true DE1771029B2 (de) | 1976-08-12 |
DE1771029C3 DE1771029C3 (de) | 1977-03-24 |
Family
ID=
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
DE6607148U (de) | 1971-02-18 |
DE6606793U (de) | 1970-12-03 |
DE1771029A1 (de) | 1972-02-10 |
DE1771081B2 (de) | 1976-08-26 |
DE1771081A1 (de) | 1971-12-23 |
US3514332A (en) | 1970-05-26 |
FR1569810A (de) | 1969-06-06 |
BE713180A (de) | 1968-08-16 |
GB1232456A (de) | 1971-05-19 |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
8320 | Willingness to grant licences declared (paragraph 23) |