DE1671843B1 - Galvanisches element mit einer negativen elektrode einer positiven elektrode mit schwefel als aktivem material und einem elektrolyten aus ein einem organischen mittel geloes ten ganischen salz - Google Patents
Galvanisches element mit einer negativen elektrode einer positiven elektrode mit schwefel als aktivem material und einem elektrolyten aus ein einem organischen mittel geloes ten ganischen salzInfo
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Description
1 2
Die Erfindung betrifft ein galvanisches Element Quecksilbersalzes legiert ist, was dadurch geschehen
mit einer negativen Elektrode aus Lithium, Natrium, kann, daß die negative Elektrode durch Kontakt mit
Beryllium, Kalzium, Magnesium oder Aluminium, einer Lösung eines Quecksilbersalzes aus in einem
einer positiven Elektrode mit Schwefel als aktivem geeigneten organischen Mittel gelöstem Queck-
Material und einem Elektrolyten mit in einem orga- 5 silber(II)-chlorid, Quecksilber(II)-nitrat, Quecksil-
nischen Mittel gelöstem Salz, dessen Kation Ammo- ber(II)-acetat, Quecksilber(I)-chlorat, Quecksil-
nium, Lithium, Natrium, Beryllium, Kalzium, Ma- ber(II)-bromid, Quecksilber(II)-thiocynat amalga-
gnesium oder Aluminium ist. Dabei kann es sich miert ist, wobei zweckmäßigerweise als Lösungsmittel
sowohl um Primär- wie auch um Sekundärelemente für das Quecksilbersalz N-N-Dimethylformamid,
handeln. io Gamma-Butyrolacton oder Aceton Verwendung fin-
Derartige Elemente sind durch die deutsche Aus- det. Maßgebend ist hierzu allgemein, daß das Queck-
legeschrift 1126 464 sowie die französische Patent- silbersalz im organischen Lösungsmittel lösbar ist,
schrift 1320 482 bekanntgeworden. Sie verwenden das Anion des Quecksilbersalzes entsprechende Salze
jedoch für den Elektrolyten Amine, die sehr stark mit dem Elektrodenmaterial bildet, die ihrerseits
basisch sind und daher eine entsprechende korrodie- 15 ebenfalls im organischen Lösungsmittel lösbar sind,
rende Wirkung in Gegenwart von Verunreinigungs- und das Lösungsmittel auch in Gegenwart des Elek-
spuren haben, wodurch die Komponenten des EIe- trodenmetalls und des gebildeten Amalgams stabil ist.
mentes ungünstig beeinflußt werden. Außerdem be- Durch diese Maßnahmen läßt sich in vielen Fällen
einträchtigen sie durch ihre zersetzende Wirkung die das Verhalten der negativen Elektroden verbessern,
Stabilität des aktiven Materials, indem z. B. Alkali- 20 was besonders bei Elektroden aus Aluminium oder
metalle in gewissen Aminen lösbar sind und Schwefel Magnesium und deren Legierungen auffällt. Dies im
Komplexverbindungen mit Aminen bildet und in wesentlichen dadurch, daß örtlich begrenzte irrever-
diesen wie in Ammoniak lösbar ist. Dadurch wird sible Vorgänge (Bildung von Nestern) weitestgehend
die Lebensdauer derartiger Elemente insbesondere vermieden werden. Auch hat sich gerade bei Elek-
bei wiederholten Entlade- und Ladevorgängen beein- 35 troden aus Aluminium oder Magnesium gezeigt, daß
trächtigt. die übliche Anlaufzeit des Elementes praktisch
Die französische Patentschrift 1320 482 schlägt eliminiert ist.
außerdem die Verwendung von Dimethylformamid Die Erfindung ist nachstehend an Hand eines
oder Dimethylsulfoxid als organisches Lösungs- Ausführungsbeispieles näher erläutert, das auf der
mittel vor, jedoch läßt sich auch auf diesem Wege 30 Zeichnung beschrieben ist. In der Zeichnung zeigt
ein Element nicht erhalten, das hohen Anforderungen Fig. 1 einen teilweisen Vertikalschnitt durch ein
genügt. galvanisches Element und
Aufgabe der Erfindung ist es daher, für ein galva- F i g. 2 eine graphische Darstellung des Verhaltens
nisches Element der eingangs beschriebenen Art eines Elementes mit einer Lithium- und einer
einen Elektrolyten anzugeben, der die geschilderten 35 Schwefel-Elektrode bei einem Entladevorgang.
Nachteile nicht aufweist und zu einem Element hoher Gemäß F i g. 1 besteht das Element aus einem
Energiedichte, hoher Klemmspannung, geringem Elektrodenbehälter 10, der aus rostfreiem Stahl her-
Spannungsabfall bei Belastung und guter Lagerungs- gestellt ist und in den eine die positive Elektrode
möglichkeit führt. bildende Mischung 12 eingepreßt ist. Die Mischung
Die Lösung dieser Aufgabe gelingt erfindungs- 40 besteht aus Ruß (oder Graphit), pulverisiertem
gemäß dadurch, daß das Anion des Elektrolytsalzes Schwefel und Lithiumperchlorat im Gewichtsverhält-
ein Tetrafluoroborat, Tetrachloraluminat, Perchlorat nis 1: 3 :1.
oder Chlorid ist und daß das organische Lösungs- Von dieser Mischung werden 0,3 g in den positiven
mittel mindestens aus einem der Stoffe Propylen- Elektrodenbehälter 10 mit einem Druck von etwa
carbonat, Gamma-Butyrolacton, Dimethylformamid 45 500 kp/cm2 eingepreßt. Eine dünne Separatorschicht
und Dimethylsulfoxid zusammen mit mindestens 14 aus einem mikroporösen inerten Stoff, z. B.
einem der Stoffe Äthylencarbonat, Acetonitril, aus Glasfasern oder Nylon<R>, deckt die in den Be-
Methylformiat, Butylformiat besteht. hälter eingepreßte, die positive Elektrode darstellende
Das erfindungsgemäß verwendete organische Mischung ab.
Lösungsmittel hat nicht die stark basischen Eigen- 5° Der Behälter 10 ist nach oben durch einen Ab-
schaften der Amine, ist inert gegenüber den aktiven schlußdeckel und eine elastische Dichtung verschlos-
Materialien des Elementes und neigt nicht zu korro- sen. Der Abschlußdeckel besteht aus zwei gewölbten
dierenden Vorgängen in Verbindung mit Verunreini- Scheiben, nämlich einer inneren Scheibe 16 und einer
gungen. Außerdem läßt sich das Lösungsmittel durch äußeren Scheibe 18, deren zentrale Teile ineinander-
unterschiedliche Mischung der angegebenen Bestand- 55 gefügt sind, während ihre Randteile voneinander
teile im Hinblick auf Leitfähigkeit und Viskosität den getrennt sind und dadurch am Umfang des Ab-
jeweils geforderten Bedingungen optimal anpassen, schlußdeckels einen Ringspalt bilden, in den hinein
so daß beispielsweise Elemente erhalten werden kön- sich ein Teil einer elastischen Dichtung 20 erstreckt,
nen, deren Elektrolyt bei allen praktisch vorkommen- Beide Scheiben 16 und 18 bestehen aus rostfreiem
den Temperaturen flüssig ist. Schließlich konnte fest- 60 Stahl, während die Dichtung 20 aus einem geeig-
gestellt werden, daß Elemente gemäß der Erfindung neten, elektrisch isolierenden Elastomer, beispiels-
eine Klemmspannung aufweisen, die der Klemmspan- weise aus Polychlorbutadien oder Polyäthylen be-
nung außerordentlich nahekommt, die sich für eine steht.
Elektrodenpaarung theoretisch vorausberechnen läßt. Die Deckelscheibe 16 nimmt in ihrer Vertiefung
Als zweckmäßig hat es sich erwiesen, daß die 65 die negative Elektrode 22 auf, die als metallische
negative Elektrode an ihrer Oberfläche mit Queck- Scheibe aus dem für die negative Elektrode geeig-
silber durch chemische Verlagerung metallischen neten Material hergestellt ist. Im vorliegenden Fall
Quecksilbers aus einer nicht wäßrigen Lösung eines besteht die Elektrode 22 aus Lithium. Zwischen ihr
und der Abstandsschicht 14 bzw. der eingepreßten positiven Elektrode 12 ist eine Absorberschicht 24
zur Aufnahme des Elektrolyten vorgesehen, die beispielsweise aus Baumwolle bestehen kann.
Mit etwa 0,5 ml des Elektrolyten, beispielsweise einer molaren Lösung von Lithiumperchlorat in
Propylencarbonat, ist die Absorberschicht 24 getränkt.
Die angegebenen Mengen geben eine ungefähre Vorstellung von der Größe des dargestellten EIementes,
wie es z. B. in Hörgeräten Verwendung findet.
Der Behälter 10 weist an seiner zunächst noch offenen Seite einen größeren Durchmesser auf, wobei
der als Zylindermantel ausgebildete obere Rand 26 über eine ringförmige Schulter 28 in den unteren,
durch einen Boden abgeschlossenen Teil des Behälters 10 übergeht.
Nach dem Einpressen der die positive Elektrode bildenden Mischung 12 und dem Einlegen der Ab-Standsschicht
14 sowie der Absorberschicht 24 und schließlich der negativen Elektrode 22 wird der
Deckel 16/18 mit seiner Dichtung 20 in das erweiterte offene Ende des Behälters 10 eingefügt. Anschließend
wird der obere Rand 26 des Behälters 10 kegel- as stumpfförmig verformt, wodurch das Element flüssigkeitsdicht
verschlossen wird. Hierbei wird die auf der ringförmigen Schulter 28 aufliegende elastische Dichtung
20 durch den kegelstumpfförmig eingezogenen Rand 26 stark zusammengepreßt. Während dieses
Verschließvorganges kann ein etwaiger Überschuß an Elektrolyt aus dem Inneren des Elementes noch
herausgepreßt werden. Ein Teil des in der die positive Elektrode bildenden Mischung 12 enthaltenen
Lithiumperchlorats löst sich im Elektrolyt, wodurch die Porosität und damit die Wirksamkeit der positiven
Elektrode erhöht wird.
Der Verlauf des Spannungsabfalls in Abhängigkeit von der Stromentnahme bei einem Element gemäß
F i g. 1 ist in F i g. 2 dargestellt. Auf der Abszisse ist die Stromentnahme in mA aufgetragen und auf
der Ordinate die von dem Element gelieferte Spannung in Volt. Diese auf Messungen beruhende Kurve
zeigt, daß ein derartiges Element durchaus brauchbare Eigenschaften aufweist. Überdies zeigt die
Streuung der Meßwerte bei wiederholten Versuchen, daß die in dem Element ablaufenden chemischen
Reaktionen weitestgehend reversibel sind. Die Neigung der in F i g. 2 dargestellten (geglätteten) Kurve
erlaubt, den inneren Widerstand eines solchen EIementes zu berechnen, und es wurde dabei gefunden,
daß die so errechnete Größe des inneren Widerstandes mit dem für einen bestimmten Elektrolyten
vorausberechenbaren Wert gut übereinstimmt.
Versuche haben außerdem gezeigt, daß ein EIement mit einer negativen Lithium- und einer positiven
Schwefelelektrode nicht nur als Primär-, sondern auch als Sekundärelement verwendbar ist.
Das Verhalten eines der hier behandelten Elemente kann außerdem noch verbessert werden durch
Erhöhung der Leitfähigkeit der positiven Elektrode. Zu diesem Zweck kann man dünne Schichten eines
gegenüber dem Elektrolyten inerten Metalls vorsehen und/oder die Beimischung eines solchen inerten Metalls
in Pulverform. In Frage kommen beispielsweise Tantal, rostfreier Stahl oder Kupfer.
Weitere Verbesserungen sind auf strukturellem Gebiet möglich, beispielsweise durch Anwendung
höherer Einpreßdrücke für die die positive Elektrode bildende Mischung, oder dadurch, daß man den
Schwefel als aktives Elektrodenmaterial durch Fällung aus seinen Lösungen in feinstverteilter Form
gewinnt, daß man geeignete Bindemittel, wie beispielsweise Äthylzellulose, der Elektrodenmischung
beifügt.
Die positive Elektrode soll nach Möglichkeit porös sein, was man dadurch erreichen kann, daß man
Elektrolytsalze oder andere Stoffe in geeigneten Mengen zusetzt, so daß diese Stoffe, wenn sie sich
im Lösungsmittel des Elektrolyten gelöst haben, der Elektrode die gewünschte Porosität verleihen. Außerdem
können Metallfolien, sieb- oder gitterförmige Strukturen, in die die positive Elektrode bildende
Mischung so eingebracht werden, daß nach dem Einpressen dieser Mischung die Elektrode eine hohe
elektrische Leitfähigkeit und einen möglichst geringen Übergangswiderstand aufweist.
Ähnliche Maßnahmen sind natürlich auch für die negative Elektrode möglich, die man beispielsweise
nicht nur als kompakte Metallscheibe ausbilden kann, sondern auch aus pulverisiertem Material
durch Pressen und/oder Sintern herstellen kann. Außerdem kann man in die negative Elektrode
Folien oder Gitterstrukturen aus kompaktem Metall einbauen, die als Träger für pulverisiertes Material
dienen, das mit Folien oder Gitterstrukturen durch Pressen, Preßschweißen, Sintern od. dgl. fest verbunden
wird.
Claims (4)
1. Galvanisches Element mit einer negativen Elektrode aus Lithium, Natrium, Beryllium,
Kalzium, Magnesium oder Aluminium, einer positiven Elektrode mit Schwefel als aktivem
Material und einem Elektrolyten aus in einem organischen Mittel gelöstem anorganischem Salz,
dessen Kation Ammonium, Lithium, Natrium, Beryllium, Kalzium, Magnesium oder Aluminium
ist, dadurch gekennzeichnet, daß das Anion des Elektrolytsalzes ein Tetrafluoroborat,
Tetrachloraluminat, Perchlorat oder Chlorid ist und daß das organische Lösungsmittel mindestens
aus einem der Stoffe Propylencarbonat, Gamma-Butyrolacton, Dimethylformamid und Dimethylsulfoxid
zusammen mit mindestens einem der Stoffe Äthylencarbonat, Acetonitril, Methylformiat
und Butylformiat besteht.
2. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die negative Elektrode an ihrer
Oberfläche mit Quecksilber durch chemische Verlagerung metallischen Quecksilbers aus einer
nicht wäßrigen Lösung eines Quecksilbersalzes legiert ist.
3. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die negative Elektrode durch
Kontakt mit einer Lösung eines Quecksilbersalzes aus in einem geeigneten organischen Mittel
gelöstem Quecksilber(II)-chlorid, Quecksilber(II)-nitrat, Quecksilber(II)-acetat, Quecksilber(I)-chlorat,
Quecksilber(II)-bromid, Quecksilber(II)-thiocynat amalgamiert ist.
4. Element nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Lösungsmittel für das Quecksilbersalz
N-N-Dimethylformamid, Gamma-Butyrolacton oder Aceton ist.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen COPY
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