DE1592550A1 - Verfahren zur Herstellung von Uranverbindungen aus Hexafluoruran - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Uranverbindungen aus HexafluoruranInfo
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Description
ALEXANDER R. HERZPELD 6 Frankfurt α. μ. wi3
Anmelderin:
Unite* States Atomio Energy Commission
Verfahren zur Herstellung von Uranverbindungen aus Heiafluoruranο
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Umsetzung von Hexafluoruran in eine zur Herstellung von Reaktorbrennelementen
geeignete Uranverbindung.
Bei der Herstellung von Reaktorbrennstoff aus Uran muß das mit dem spaltbaren Isotop angereicherte gasförmige UPg in *
eine zur Herstellung der Brennelemente geeignete Uranverbindung umgesetzt werden. Dazu sind bisher eine Vielzahl von
Verfahrenssohritten notwendig, was kostspielig ist und zu Materialverlusten führt. So ist es zum Beispiel zur Herstellur
von Urannitrid erforderlich, das UPg mit Wasserstoff zu UF.
und anschließend dieses mit einem Metall, zum Beispiel Kalziun
zu Uranmetall zu reduzieren. Sodann muß das Uranmetall bei hoher Temperatur mit Stickstoff umgesetzt werden. Die Ausbeute
ist zudem in Folge starker Vereunreinigungen, zum
Beispiel mit Sauerstoff, unbefriedigend.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines einstufigen, aus einem einzigen Verfahrensschritt bestehenden Verfahrens zur.Un
BAD ORIGINAL
0 0 3 8 8 4/1709 cQ?t
ΚΟΝΓΪΜ- MROKOMTO ·Β0/ή*8) DIIJTSCIIIi BANK A r,. MAUKfURT A. M, ■ DKÜSftMKR IJXMK MVfIMIIEIM iifil
**
159255Q
Setzung von Hexafluoruran in eine zur Herstellung von Reaktorbrennelementen
geeigneten üranverbindung hoher Reinheit, insbesondere in ein Nitrid, Karbid, Sulfid, Silizid oder Phosphid.
Sie Aufgabe wird dadurch gelöst, daß das Hexafloururan bei
einer Temperatur von 800 - 1300° und einem Druck von weniger als 1 mm Quecksilbersäule mit einem Alkalimetalldampf und
einem Stickstoff, Kohlenstoff, Sulfid, Silizium oder Phosphor enthaltenden sauerstoffreien Gas umgesetzt wird. Hierdurch
wird ohne weitere Behandlung eine Üranverbindung hoher Reinheit, zum Beispiel mit einem Sauerstoffgehalt von 2 ppm
(= 2*10 $>) im Vergleich zu einem Sauerstoffgehalt von
2500 - 5000 ppm ( 10 j£) nach bekannten Verfahren erhalten.
Die Umsetzungsteilnehmer werden in die auf einer Temperatur
von 800 - 1300° und einem Druck von unter 1 mm gehaltene Umsetzungszone eingebracht und die flüchtigen Umsetzungsprodukte
sewie überschüssiges Material ständig abgeführt. Als Reduktionsmittel kann ein Alkalimetalldampf oder eine Mischung
von Alkalimetalldämpfen im Überschuß zur für die Umsetzung des UFg erforderlichen Menge, vorzugsweise einem Überschuß von
100 - 200 ^ verwendet werden·
Die das andere Element der Uranverbindung liefernde Komponente
kann aus dem gasförmigen Element selbst, zum Beispiel Stickstoff oder einer das Element unter den gegebenen Druck- und
Temperaturverhältnisses liegenden gasförmigen Verbindung bestehen. Die Einführung unerwünschter Verunreinigungen muß
BAD ORlG>NAL
009884/ 1709
dabei vermieden werden. Geeignet sind zum Beispiel Stickstoff
und Ammoniak, Kohlenwasserstoffe wie Methan, Äthan, Butan, Propan und Azetylen, Schwefelwasserstoff, Halide des
Siliziums oder Phospine, jeweils zur Bildung der entsprechenden Uranverbindungen, vorzugsweise in einem Überschuß von 25 zum
stöchiometrischen Verhältnis.
Die Umsetzungsteilnehmer können getrennt zugeführt werden.
Zur Vermeidung eines Niederschlags von Uranmetall muß jedoch das UFg mit der Gaskomponente vor Berührung mit dem Alkalimetalldampf
vermischt werden, so daß günstigerweise die Alkalimetalldämpfe und das für die Uranverbindung erforderliche
Gas zusammen eingeführt werden.
Die Auswahl der Temperatur innerhalb des Bereichs von 800 1300° erfolgt im Hinblick auf die erforderliche Zerfallstabilität
der herzustellenden Uranverbindung. Der auszuwählende, unter 1 mm liegende Druck muß unterhalb dem Dampfdruck
des bei der Umsetzung entstehenden Alkalimetallfluorids liegen.
Der weiteren Erläuterung des erfindungsgemäßen Verfahrens
dienen die folgenden Beispiele.
Ein Umsetzungsgefäß wurde auf eine Temperatur von 1050° erhitzt
und auf einen Druck von 0,6 mm gebracht. U?e und N„
ο ζ
wurden dosiert im volumetrischen Verhältnis von 1 : 0,67
durch konzentrische Rohre und Lithiumdampf mit einer Temperatur
009884/1709
von. 700° und in einem Überschuß von 100# über eine getrennte
Düse in das Gefäß eingeführt. LiP Dampf, nicht umgesetzter Stickstoff und Lithiumdampf wurden ständig abgeführt. Auf
einem Niederschlagskörper wurde praktisch reines UN gewonnen.
Das Umsetzungsgefäß wurde auf 950° erhitzt und einen Druck von 0,2 mm gebracht und sodann UPg und OH. im Volumenverhältnie
von 1 : 3 dosiert eingeführt. Durch eine getrennte Düse wurde Lithiumdampf mit einer Temperatur von 700° und in einem
Überschuß von 100j6 eingespeist. Ein Niederschlag von praktisch
reinem UO wurde erhalten.
Das Umsetzungsgefäß wurde auf 1100° erhitzt und einem Druck von 0,8 mm gebracht. UPg und H2S im Volumenverhältnie von
1 : 2 wurden dosiert eingeführt und Lithiumdampf mit einer Temperatur von 700° und einem Überschuß von 100J6 durch eine
getrennte Düse eingespeist. Es wurde ein Niederschlag von praktisch reinem Uransulfid (US) erhalten.
Das Umeetzungsgefäß wurde auf 1000° erhitzt und einen Druck
von 0,1 um gebracht und gehalten. UPg und SiHj wurden im
gleichen Volumenverhältnie eingebracht und Lithiumdampf mit einer Temperatur von 700° und im Überschuß von 100*>
eingespeiet und zwar wiederum durch eine getrennte Düse. Ein niederschlag von praktisch reinem Uraneilizid wurde erhalten.
009884/1709 3AD ORIGINAL
Das Umeetzungsgefäß wurde auf 900° erhitzt und einen Druck
von 0,45 mm gebracht und gehalten. UPg und PEL· im Volumenverhältnis
von 1 : 1,5 wurden in dae Gefäß eingeführt und außerdem Lithium mit einer Temperatur von 700° und im Überschuß
von 100# wieder durch die getrennte Düse eingespritzt, Es wurde ein praktisch reiner Niederschlag von Uranphosphid
erhalten.
009884/1709
Claims (1)
- Pat ent an Sprüche.ο Verfahren zur Umsetzung von Hexafluoruran in eine zur Herstellung von Reaktorbrennelementen geeignete TJranverbindung, insbesondere in ein Nitrid, Karbid, Sulfid, Silizid oder Phosphid,
dadurch gekennzeichnet, daßdas Hexafluoruran bei einer Temperatur von 800 - 1300° und einem Druck von weniger als 1 mm Quecksilbersäule mit einem Alkalimetalldampf und einem Stickstoff, Kohlenstoff, Sulfid, Silizium oder Phosphor enthaltenden, sauerstofffreien Gas umgesetzt wird»009884/1709
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