DE1592248B2 - Verfahren zur gewinnung von plutoniumtetrafluorid - Google Patents
Verfahren zur gewinnung von plutoniumtetrafluoridInfo
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Description
1 2
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung Schwefeltetrafluorid ein kostspieliges und unbequem
von Plutoniumtetrafluorid (EuF4). zu handhabendes Reagens, da es ein Arbeiten in flüssi-
Eine wichtige, jedoch nicht ausschließliche Verwen- gem Milieu unter Rühren erforderlich macht. Seine
dung findet das erfindungsgemäße Verfahren bei der Verwendbarkeit dürfte daher auf analytische Zwecke
Rückgewinnung von Plutonium aus bestrahlten Kern- 5 beschränkt sein. Die genannten Chlorfluorkohlen-
brennstoffen. Wasserstoffe sind schon eher als technische Reagenzien
Außerdem stellt das Plutoniumtetrafluorid ein anzusehen, jedoch gegen Wärme und radiochemische
Zwischenprodukt bei der Herstellung von Plutonium- Einwirkung empfindlich, und außerdem ist zur Zeit
metall dar, und die Reduktion des Plutoniumtetra- ihre Wirksamkeit und Selektivität gegenüber den verfluorids
zu Plutoniummetall verläuft um so besser, je io schiedenen Fluoriden noch nicht vollständig bestätigt,
reiner das verwendete Tetrafluorid ist und je größer Die Erfindung bezweckt ein Verfahren zur Gewinseine
Dichte ist. nung von Plutoniumtetrafluorid, das die Nachteile der
Das gegenwärtig am häufigsten angewandte Brenn- bekannten Verfahren ausschaltet oder wenigstens min-
stoffaufbereitungsverfahren zur Rückgewinnung der dert, und zwar dadurch, daß ein wirksames, selektives,
spaltbaren Materialien (Uran, Plutonium) und zur Ab- 15 leicht zu handhabendes und von den von ihm mitge-
trennung der Spaltprodukte davon im technischen rissenen spaltbaren Stoffen leicht abzutrennendes
Maßstab besteht in einer Lösungsextraktion mittels Reagens verwendet wird.
Tributylphosphat, tert. langkettigen Aminen, wie Tri- Diese Aufgabe wird bei dem erfindungsgemäßen
laurylamin, oder Ionenaustausch. Verfahren dadurch gelöst, daß man das Gemisch der
Es sind auch sogenannte »trockene« Verfahren be- 20 Hexafluoride mit Kohlendioxid bei einer Temperatur
kannt, die bestimmte Nachteile der mit wäßrigen Pha- zwischen 150 und 500°C zur Reaktion bringt und das
sen arbeitenden Verfahren vermeiden sollen, insbeson- Plutoniumtetrafluorid abtrennt. Auf diese Weise wird
dare die großen Flüssigkeitsvolumina, die Gefahren der eine vollständige Reduktion des Plutoniumhexa-
Kritikalität und der Radiolyse der Lösungsmittel sowie fluorids erzielt. Vorzugsweise beträgt die Reaktions-
die große Abwassermenge. Insbesondere benutzt das 25 temperatur 350° C. Bei einer bevorzugten Ausführungs-
Fluoridverdampfungsverfahren den Unterschied der form des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der
Flüchtigkeit zwischen den Fluoriden der Spaltprodukte Druck des Gemisches der Hexafluoride und des
einerseits und den erheblich flüchtigeren Uran- und Kohlendioxids während der Reduktion zwischen 0,5
Plutoniumfluoriden andererseits. Die Trennung der und 5 Bar gehalten.
Uran- und Plutoniumfluoride geschieht dann 3° Die zur Vereinfachung der Terminologie in der vor-
a) entweder bereits während der Stufe ihrer Herstel- Agenden Beschreibung durchgehend verwendeten
lung, indem man ein selektives Fluorierungsmittel Worte »Gemisch der Hexafluoride« sind so zu ververwendet
(im allgemeinen Chlortrifluorid oder !.teheii, daß damit nicht nur Gemische von Hexa-Brompentafluorid
>; das nur eine Verflüchtigung fiu°nJen de R r Aktiniden, sondern auch solche gemeint
des Urans in Form des Hexafluorids zuläßt, oder 35 smd, die außer diesen Hexafluonden fluchtige Fluoride,
„ , TT _ ., insbesondere von Spaltprodukten (z. B. Niobpenta-
b) ausgehend vom Gemisch der beiden Hexafluoride fluorid) und gasförmige Spaltprodukte enthalten.
das durch unmittelbare Einwirkung von Fluor auf Bei einer weiteren bevorzugten Ausführungsform
den bestrahlten Brennstoff hergestellt wurde, wo- des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt das MoI-zu
eine Reihe von Verfahren benutzt werden kön- 40 verhältnis von Kohlendioxid zum Gemisch der Hexanen,
wie ein physikochemisches Verfahren (bei- fluoride zwischen 5 und 20. Bei einem beispielsweise
spielsweise selektive thermische Zersetzung des angenommenen Molverhältnis von 20 liegt die zur
Plutoniumhexafluonds an Nickelwolle), ein phy- vollständigen Reduktion des Plutoniumhexafluorids
sikahsches Verfahren (Rektifizierung des ver- erforderliche Reaktionszeit unter einer Minute,
flüssigten Gemisches) oder schließlich ein rein 45 Das erfindungsgemäße Verfahren kann in vorteilchemisches Verfahren unter Verwendung eines hafter Weise dadurch auSgeführt werden, daß man selektiv auf das Plutoniumhexafluorid einwirken- kontinuierlich das Gemisch der Hexafluoride und das den Reduktionsmittels. trockene Kohlendioxid, wobei das Gemisch bei einer Alle diese »trockenen« Verfahren besitzen Nachteile. Temperatur unter 150°C gehalten wird, in den unteren Die grundsätzlich sehr vorteilhaft erscheinenden, ein 50 Teil eines bei einer Temperatur von 150 bis 500° C selektives Fluorierungsmittel benutzenden Verfahren gehaltenen Reaktionsraums einpumpt und das PIuerfordern die Verwendung gefährlicher und schwer zu toniumtetrafluorid am Boden des Reaktionsraums äbhandhabender Reagenzien (z. B. Chlortrifluorid), die zieht, während das Restgemisch am oberen Ende des außerdem anschließend von dem verdampften Uran- Reaktionsraums entweicht.
flüssigten Gemisches) oder schließlich ein rein 45 Das erfindungsgemäße Verfahren kann in vorteilchemisches Verfahren unter Verwendung eines hafter Weise dadurch auSgeführt werden, daß man selektiv auf das Plutoniumhexafluorid einwirken- kontinuierlich das Gemisch der Hexafluoride und das den Reduktionsmittels. trockene Kohlendioxid, wobei das Gemisch bei einer Alle diese »trockenen« Verfahren besitzen Nachteile. Temperatur unter 150°C gehalten wird, in den unteren Die grundsätzlich sehr vorteilhaft erscheinenden, ein 50 Teil eines bei einer Temperatur von 150 bis 500° C selektives Fluorierungsmittel benutzenden Verfahren gehaltenen Reaktionsraums einpumpt und das PIuerfordern die Verwendung gefährlicher und schwer zu toniumtetrafluorid am Boden des Reaktionsraums äbhandhabender Reagenzien (z. B. Chlortrifluorid), die zieht, während das Restgemisch am oberen Ende des außerdem anschließend von dem verdampften Uran- Reaktionsraums entweicht.
hexafluorid getrennt werden müssen. Die Rektifizie- 55 Dagegen wird bei einem diskontinuierlichen Ver-
rung des Gemisches der Hexafluoride ermöglicht fahren die Gesamtmenge des Kohlendioxids in einem
grundsätzlich eine vollständige Dekontaminierung, ist einzigen Stoß in einen geschlossenen, von dem Ge-
jedoch in der Praxis wegen der Instabilität des Pluto- misch der Hexafluoride erfüllten Reaktionsraum ein-
niumhexafluorids schwierig durchzuführen. Die selek- gepumpt und der Reaktionsraum anschließend auf die
tive thermische Zersetzung, ein wirksames Verfahren 60 Reaktionstemperatur gebracht,
zur Trennung von Uran von Plutonium, erschwert Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfah-
leider die Rückgewinnung des gebildeten festen PIu- rens dient eine Vorrichtung, die sich insbesondere aus-
toniumtetrafluorids, da dieses in einer selbst sehr fein- zeichnet durch ein senkrechtes Reaktionsrohr, am
verteilten Nickelfüllung verteilt ist. Was schließlich die Unterteil des Reaktionsrohrs angeordnete Zufüh-
selektive Reduktion von Plutoniumhexafluorid angeht, 65 rungsvorrichtungen für das Gemisch der Hexafluoride
so scheinen nach heutiger Erkenntnis nur Schwefel- und das Kohlendioxid, eine Verbindungsleitung zwi-
tetrafluorid oder bestimmte organische Chlorfluor- sehen dem Oberteil des Reaktionsrohrs und einem bei
Verbindungen dafür brauchbar. Nun ist aber das einer Temperatur unterhalb der Verflüssigungstempe-
3 4
ratur der Bestandteile des Gemisches, außer Plutonium- stofftetrafluorid bestehenden Gemisch verbunden,
hexafluorid, gehaltenen Kondensator und einen Ab- Der Einlaß dieses Abzugsrohrs 18 ist mit einem oder
nahmehahn, um das Plutoniumtetrafluorid am Boden mehreren Filtern 20 aus gesintertem Nickel versehen,
des Reaktionsrohrs abzuziehen. um die vom Gasstrom mitgerissenen festen Teilchen
Die Beschreibung bezieht sich auf die Zeichnungen. 5 von Plutoniumtetrafluorid zurückzuhalten. Die Filter
Hierin zeigt werden selbstverständlich durch ein nicht gezeigtes
F i g. 1 eine schematische Darstellung einer Vor- Säuberungssystem periodisch gereinigt, und ferner
richtung zur kontinuierlichen Durchführung des erfin- sind verschließbare Öffnungen 22 vorgesehen, wo-
dungsgemäßen Verfahrens, durch die Wände des Reaktionsrohrs zu Reinigungs-
F ig. 2 ähnlich Fig.l eine Vorrichtung zur dis- io zwecken zugänglich sind.
kontinuierlichen Durchführung des erfindungsgemäßen Das Abzugsrohr 18 führt zu einem durch einen
Verfahrens. Kühlmittelkreislauf bei einer Temperatur von —80° C
In beiden Fällen (kontinuierlich oder diskontinuier- gehaltenem Kondensator 24, in welchem das im
liehe Durchführung) entspricht die Gesamtgleichung Reaktionsrohr nicht reduzierte Uranhexafluorid und
der Reduktion, die nur den allgemeinen Ablauf und 15 die Spaltprodukte abgefangen werden. Das durch eine
nicht die Zwischenstadien wiedergibt, in deren Verlauf Abzugsleitung 26 entnommene Kondensat besteht aus
sich eine geringe Menge Carbonylfluorid COF2 bildet, den nicht reduzierten Produkten (UF6, RuF6, NbF5...)
der Formel in fester Form. Der Abzug erfolgt diskontinuierlich.
2PuF + CO ->■ 2PuF + CF + O ^e n]cnt kondensierten Restgase entweichen in einen
62 442 2o Entlüftungskreis, welcher die Reaktionsprodukte aus.
Unter den oben angegebenen Temperatur- und dem Reaktionsraum 16 ansaugt. *
Druckbedingungen werden weder Uranhexafluorid Die Arbeitsweise dieser Vorrichtung ergibt sich aus
noch der Hauptteil der flüchtigen Fluoride der Spalt- der obigen Beschreibung. Das in dem im Unterteil des
produkte (insbesondere Niob- und Rutheniumpenta- Reaktionsrohrs 4 eingepumpten und nach oben abge-
fluorid) reduziert. 25 saugten Gemisch enthaltene Plutoniumhexafluorid
Zunächst sei das »kontinuierliche« Verfahren be- wird reduziert. Das Plutoniumtetrafluorid wird in
schrieben. Es besteht im wesentlichen darin, konti- regelmäßigen Zeitabständen durch den Abzugshahn 12
nuierlich das bei einer unter 150° C liegenden Tempera- abgezogen. Das vom Gasstrom mitgerissene Urantur
gehaltene Gemisch der Hexafluoride und Kohlen- hexafluorid sowie die fluorierten Spaltprodukte werdioxid
am Boden eines bei einer Temperatur zwischen 30 den im Kondensator 24 aufgefangen, während die
150 und 500° C gehaltenen Reaktionsraums einzufüh- außer dem Plutoniumtetrafluorid noch auftretenden
ren und das Plutoniumtetrafluorid am Boden des Reaktionsprodukte (überschüssiges Kohlendioxid,
Raums abzuziehen, während das Restgemisch am Kohlenstofftetrafluorid, Sauerstoff usw.) in das Entoberen
Ende des Raums entweicht. lüftungssystem abgezogen werden. Durch Destillation
Die in F i g. 1 gezeigte Vorrichtung dient zur 35 des Kondensats wird das Uranhexafluorid von den in
Durchführung dieses Verfahrens. Sie besteht aus einem ihm als Verunreinigungen enthaltenen flüchtigen Spalt-Reaktionsrohr
4 mit senkrechter Achse und genügend produkten getrennt.
kleinem Durchmesser, um jede Gefahr des Kritisch- Die in F i g. 2 gezeigte Vorrichtung zur diskontiwerdens
zu vermeiden, und genügender Länge, um die nuierlichen Durchführung des erfindungsgemäßen
Mindestberührungszeit zu gewährleisten, die zur voll- 40 Verfahrens ist ähnlich der Vorrichtung der Fig. 1,
ständigen Reduktion des PuF6 unter den gewählten weist jedoch statt eines Durchlaufreaktors einen AutoTemperatur-,
Druck- und Durchsatzbedingungen und klav 4' auf, dessen Volumen von der bei jedem Arbeitszur
Erzeugung eines Plutoniumtetrafluorids, dessen gang zu behandelnden Menge abhängt.
Gehalt an Verunreinigungen einen bestimmten Wert Dieser, bei der gewählten Reduktionstemperatur nicht übersteigt, erforderlich ist. 45 gehaltene Autoklav wird durch eine Vorrichtung 28
Gehalt an Verunreinigungen einen bestimmten Wert Dieser, bei der gewählten Reduktionstemperatur nicht übersteigt, erforderlich ist. 45 gehaltene Autoklav wird durch eine Vorrichtung 28
Dieses innen polierte Reaktionsrohr aus einem unter Vakuum gesetzt und anschließend durch einen
gegenüber den Fluoriden beständigen Material ist am Stutzen 10' mit den Dämpfen des zu behandelnden
unteren Ende seiner Seitenwand mit einer Einspritz- Gemisches der Hexafluoride gefüllt. Anschließend
vorrichtung für das Gemisch der Hexafluoride ver- wird durch einen Stutzen 8' Kohlendioxid bis zu einem
sehen, die beispielsweise aus einer üblichen Einspritz- 50 dem festgelegten Kohlendioxidüberschuß entsprechenpumpe 6 besteht, die unter einem geringen Druck von den Gesamtdruck eingepumpt,
einer Zuführungsleitung 8 her mit Kohlendioxidgas Nach beendeter Reduktionszeit wird das Restgas- und von einem Zuführungsrohr 10 her mit dem Ge- gemisch durch Entspannen und Abpumpen durch eine misch der Hexafluoride versorgt wird, wobei beide angeschlossene Filterkammer 30', die ebenfalls mit Zuführungsleitungen mit je einem Regelventil und 55 Filtern 20' aus gesintertem Nickel und einem Säubeeinem Rückschlagventil versehen sind. rungssystem versehen ist, abgezogen. Anschließend
einer Zuführungsleitung 8 her mit Kohlendioxidgas Nach beendeter Reduktionszeit wird das Restgas- und von einem Zuführungsrohr 10 her mit dem Ge- gemisch durch Entspannen und Abpumpen durch eine misch der Hexafluoride versorgt wird, wobei beide angeschlossene Filterkammer 30', die ebenfalls mit Zuführungsleitungen mit je einem Regelventil und 55 Filtern 20' aus gesintertem Nickel und einem Säubeeinem Rückschlagventil versehen sind. rungssystem versehen ist, abgezogen. Anschließend
Der kegelförmige Boden des Reaktionsrohrs ist mit wird am Boden des Autoklav durch einen Abzugs-
einem Abzugshahn 12 zum Abziehen des reduzierten hahn 12' das reduzierte Plutoniumtetrafluorid abge-
Plutoniumtetrafluorids versehen. zogen. Auch in diesem Fall strömt das vom Reaktor
Heizvorrichtungen, die schematisch als Manschette 60 kommende Gasgemisch durch einen bei — 80°C ge-
14 gezeigt und durch ein nicht gezeigtes Regelsystem haltenen Kondensator 24', wo das nicht reduzierte
gesteuert werden, halten die Temperatur in dem vom Uranhexafluorid sowie die darin als Verunreinigungen
Reaktionsrohr begrenzten Reaktionsraum 16 bei einem enthaltenen flüchtigen Fluoride von Spaltprodukten
bestimmten Wert zwischen 150 und 500° C. Der Ober- zurückgehalten werden.
teil des Reaktionsrohrs ist mit einem Abzugsrohr 18 65 Die unter diesen Reaktionsbedingungen erforder-
zur Abführung der aus den nicht reduzierten Produk- liehe Mindestreaktionszeit hängt von zahlreichen
ten, dem überschüssigen Kohlendioxid und dem von Faktoren ab, von denen die einen durch die Art des
der Reaktion herrührenden Sauerstoff und Kohlen- Gemisches (insbesondere die PuF6-Konzentration)
Claims (4)
- festgelegt sind, während die anderen (Temperatur, Um bei einem Reaktor von 10 cm Durchmesser eineCo-j-Gehalt, Druck ...) regelbar sind. Praktisch wird über 1 Minute liegende Verweilzeit zu erreichen, muß man die Reaktionszeit vorzugsweise nicht unterhalb dessen Länge mehr als 114 cm betragen. Tatsächlich 1 Minute verkürzen. Die Reaktionszeit muß offen- wurde eine Länge von 200 cm gewählt, um einen hinsichtlich begrenzt werden, um eine merkliche Reduk- 5 reichenden Sicherheitsspielraum zu haben,
tion des Uranhexafluorids zu verhindern. Tatsächlich Am Boden des Reaktors wurden 1,05 Mol/Std.,wird man die Reaktionsdauer aus wirtschaftlichen d. h. 300 g/Std., PuF4 aufgefangen. Am Ausgang des Gründen stets erheblich unterhalb dieser Maximalzeit Kondensators fängt man 5,95 Mol/Std., d. h. 2094 g/ wählen, die unter den gewöhnlichen Betriebsbedingun- Std. UF6 mit einem Gehalt von weniger als 0,01 Gegen in der Größenordnung von 1 Stunde liegt. io wichtsprozent Plutonium auf. Dieser Anteil entsprichtDie erfindungsgemäß zu erreichenden Ergebnisse 0,06 °/o des eingesetzten Plutoniums. Falls das zu hoch werden verdeutlicht durch die beiden folgenden zahlen- erscheint, kann das Plutonium außerdem in der Hauptmäßig belegten Beispiele. Das erste Beispiel entspricht Sache zurückgewonnen werden, indem man zwischen einem Laborversuch, während das zweite eine tech- dem Reaktor 16 und dem Kondensator 24 eine (nicht nische Durchführung des erfindungsgemäßen Verfah- 15 gezeigte) thermische Zersetzungssäule vorsieht,
rens beschreibt. . Die wirtschaftlichen, chemischen und technologi-• -R · · 1 1 sehen-Vorteile der Erfindung im Vergleich mit den bis-P herigen Verfahren ergeben sich aus der obigen Be-3 g eines Gemisches von Uran- und Plutoniumhexa- Schreibung. Das Kohlendioxid ist ein billiges Reagens, fluoriden mit 50% Plutoniumhexafluoridgehalt wur- 20 das man leicht in hinreichender Reinheit erhalten und den in einem Reaktor von 250 ml Inhalt aus »Monel« leicht lagern kann. Es besitzt in höchstem Maße die (e. Wz.) bei 3000C mit Kohlendioxid unter einem sol- zur praktisch vollständigen Reduktion des Plutoniumchen Partialdruck, daß der absolute Gesamtdruck hexafhiorids notwendige Selektivität und Wirksam-(Fluoride und Kohlendioxid) 3 Bar betrug, reduziert. keit, ohne gleichzeitig auf die anderen Fluoride einzu-Die Reaktion lieferte nach einer Berührungszeit von 25 wirken. Es ist bei den Reaktionstemperaturen und 1 Minute ein ziegelrotes Plutoniumtetrafluorid in Form gegenüber Bestrahlungen sehr beständig. Da es nicht von Körnchen, von einigen Dutzend Mikron Durch- giftig ist, bereitet seine Handhabung keinerlei Schwiemesser mit einem Gehalt von nur 0,03 Gewichtsprozent rigkeiten. Von den nicht reduzierten Fluoriden kann Uran. es durch ein einfaches Abpumpen bei —80°C leicht. Das aus dem Reaktor durch ein Nickelfilter mit einer 30 getrennt werden. Die Tatsache, daß es bei der Reduk-Porenweite von 50 μ abgezogene und zur Abtrennung tion zu gasförmigen Reaktionsprodukten mit niedrivom überschüssigen Reagens in einer Falle bei—80 0C gem Siedepunkt (CF4, Sauerstoff, Carbonylfluorid) kondensierte Uranhexafluorid enthielt nur 0,01 Ge- führt, erleichtert in hohem Maße die Rückgewinnung •wichtsprozent Plutonium, was einem Dekontaminie- des Uranhexafluorids. Da man in homogener Phase rungsfaktor an Plutonium in der Größenordnung von 35 und in Abwesenheit von Füllkörpern arbeitet, ist auch 104 entspricht. die Rückgewinnung des festen PlutoniumtetrafluoridsT5 . . , 2 verhältnismäßig leicht. Schließlich ist zu bemerken,e p x e daß das erfindungsgemäße Verfahren für GemischeDie technische Durchführung des Verfahrens ent- mit beliebigen Plutoniumgehalten, von einigen Bruchspricht der Aufbereitung des Cores eines Schnell- 40 teilen von ppm bis zu 100% (im Fall von reinem brüterreaktors, dessen Brennstoff ein gemischtes Oxyd Plutoniumhexafluorid, das kontaminiert wurde), an-UO2-PuO2 mit 15% Plutoniumgehalt ist, mit einer gewandt werden kann.Schrittfolge von 2,500 kg Brennstoff, d. h. ungefähr Das Kohlendioxid kann auch mit dem in flüssigem7 Mol pro Stunde. Zustand gehaltenem Gemisch in Berührung gebrachtFolgende Reduktionsbedingungen sind für das von 4S werden, indem man es hindurchperlen läßt, mittels der Fluorierung des Brennstoffs kommende Gemisch poröser Diffusoren verteilt, im Gegenstrom leitet, einzuhalten: mechanisch rührt oder die Reaktion in einer BombeQQ vornimmt.Molverhältnis = S „ . . .. ,UF6 + PuF8 50 ... Patentansprüche:Temperatur 3500C 1. Verfahren zur Gewinnung von Plutonium-Absoluter Druck 4 kg/cm2 tetrafluorid aus einem Gemisch von Hexafluoriden,Mindestverweilzeit des Gemisches dadurch gekennzeichnet, daß manim Reaktor 1 Minute das Gemisch der Hexafluoride mit Kohlendioxid55 bei einer Temperatur zwischen 150 und 500° C zurDas führt bei kontinuierlichem Betrieb zu folgenden Reaktion bringt und das Plutoniumtetrafluorid ab-Durchsatzmengen: . trennt.CO2 35 Mol/Std. - 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn-UF6 + PuF6 7 Mol/Std. zeichnet, daß die Reaktionstemperatur 3500C be-60 trägt.. Die Reaktionspartner (Gemisch der Hexafluoride
- 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurchund CO2) können wie in F i g. 1 eingeführt werden! gekennzeichnet, daß der Druck des Gemisches derGemäß einer abgewandelten Ausführungsform kann Hexafluoride und des Kohlendioxids während derman den CO2-Strom mit dem Gemisch UF6-PuF6 Reduktion zwischen 0,5 und 4 Bar gehalten wird,sättigen, indem man ihn durch einen das Gemisch ent- 65
- 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3,haltenden und bei einer ausreichenden Temperatur ge- dadurch gekennzeichnet, daß das Molverhältnishaltenen Verdampfer leitet, worauf das gesättigte CO2 von Kohlendioxid zu dem Gemisch der Hexain den Reaktor eingepumpt wird. .. .■■ -.-.: fluoride zwischen 5 und 20 gehalten wird.5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man kontinuierlich das Gemisch der Hexafluoride und das trockene Kohlendioxid, wobei das Gemisch bei einer Temperatur unter 15O0C gehalten wird, in den unterenTeil eines bei einer Temperatur von 150 bis 5000C gehaltenen Reaktionsraums einpumpt und das Plutoniumtetrafluorid am Boden des Reaktionsraums abzieht, während das Restgemisch am oberen Ende des Reaktionsraums entweicht.Hierzu 1 Blatt Zeichnungen109 518/324
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