DE1571445A1

DE1571445A1 - Verfahren zum Behandeln von Teilchen

Info

Publication number: DE1571445A1
Application number: DE19651571445
Authority: DE
Inventors: Redding Geoffrey Brain; Lamb David Norman
Original assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Current assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Priority date: 1964-10-30
Filing date: 1965-10-20
Publication date: 1970-12-10
Also published as: BE671420A; SE316247B; AT263959B; NL6514057A; DE1571445C3; DE1571445B2; GB1081447A; US3344211A; CH430896A

Description

Verfahren zum Behandeln von Teilchen

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Behandeln von Teilchen und ist insbesondere auf Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoffkörpern anwendbar, die in einer feinen Verteilung von Kernbrennstoff enthaltenden Teilchen in einem Einbettungsmaterial bestehen.

Bisher wurden bereits' verschiedene Verfahren zur Herstellung dieser Brennstoffkörper vorgeschlagen. Beispielsweise hat man vorgeschlagen, die Brennstoffteilohen, die je in einem spaltprodukt hemmend en Oberzug eingeschlossen sind, mit einem kohlenstoffhaltigen Pulvermaterial und einem Bindemittel zu vermischen und das Gemisch in einer Form zu pressen, während es zur Polymerisierung des Bindemittels erhitzt wird· Ein weiteres Verfahren war das Ausfüllen der Hohlräume einer losen Teilch^ndurch Ablagerung von Kohlenstoff auf pyrolytischem Wege aeiner (ranphaae· Ein drittes Vorfahren, und zwar eLn Verfahren, dan di.fi Erfindung unmittelbar~b~ä~trlffir, '"tfeäteht darin,

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dass man auf die Teilchen einen äusserer Überzug aufbringt, der ao dick ist, dass er das formen der so überzogenen bzw· beschichteten Teilchen in rohem Zustand unter Druck zulässt. Der Vorteil des zuletzt erwähnten Verfahrens besteht darin, dass die Schwierigkeiten behoben werden, die sich beim Versuch des Mischens von dichten schweren Brennstoffteilchen mit leichtem pulverisierte» Graphit ergeben, wobei sich die in dem Pressling enthaltene Kohlenetoffgesamtmenge genau steuern und eine weitgehende Verteilungegleichmässigkeit der Teilchen leicht erreichen lässt·

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren zum Aufbringen eines äusseren Überzuges auf Brennstoffteilchen zu schaffen, der ew ermöglicht, dass sich die Teilchen ohne die Notwendigkeit des Zusetzens weiterer Füllstoffe oder von Einbettungematerial zu Presslingen formen lassen·

Erfindungsgemäss wird diese Aufgabe dadurch gelöst, dass die Teilohen in einer Trommel gewälzt werden, in die mit einem Bindemittel vorher behandelte pulverförmige Körnchen eingebracht werden, wobei das Bindemittel in der Weise erweicht wird, dass die Teilchen durch Anbacken einen Aussenüberzug erhalten·

Erfindungagemäss kann nan zum Formen von in einem Einbettungsmaterial fein Terteilte Brennstoffteilohen enthaltenden Preun-1 Ligen besondere vorteilhaft verfahren, indem man auf jedea dor ThLLohen eine äussere ijohicht aus dem die Binbettungsraaase bii-

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dendem Material mit Hilfe eines Verfahrens aufbringt, das darin besteht, dass ein Vorrat von die Einbettungsmasse bildendem Material in Pulverform bereitgestellt wird, dessen Körner mit einem Bindemittel behandelt worden sind, die Teilchen in einer Trommel gewäl* werden, in die die pulverförmigen Körnchen des die Einbettungsmasse bildenden Materials eingebracht werden, wobei die pulverförmigen Körnchen bei ihrem Hineinwandern in die Trommel mit einem flüchtigen Lösungsmittel für das Bindemittel in Berührung kommen, so dass die Teilchen mittels eines Schneeballeffekts, doho dem Anbacken der erweichten Körnchen an den Teilchen, einen äusseren Überzug erhalten, worauf das Wälzen nach dem Einbringen der erforderlichen Menge des die Einbettungsmasse bildenden Materials abgebrochen wird und die so überzogenen bzw« beschichteten Teilchen durch Pressen zu Presslingen geformt und zum Abbinden des Bindemittels erhitzt werden·

Die Teilchen werden vorzugsweise zwecks Verdampfung jeglichen nach ihrer Entnahme aus der Trommel verbleibenden Lösungsmittels und vor ihrem Erhitzen in der Presse unter Vakuum erwärmt«

Die bei dem Verfahren nach der Erfindung verwendeten.Teilchen können vor ihrem Beschichten mit dem die Einbettungsmasse bildendem Material mit einer oder mehreren spaltprodukthemmenden Schichten übersogen worden seine Andererseits oder zusätzlich kann der gesamte Pressling in eine ßpaltprodukthemmende Überzugsschicht oder in einen solchen Behälter eingeschlossen werden« Das die lünbettungsmasae bildende Material ist vorzugsweise

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ein kohlenstoffhaltiges Material, wie beispielsweise Graphit, und die Kernbrennstoffteilchen köimen vorher wit «sxner spaltprodukthemmenden Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff überzogene Kernbrennstoffmetallkarbide sein·

Nachstehend ist ein Durchführungsbeispiel des Verfahrens nach der Erfindung beschrieben, bei welchem die bevorzugte kohlenstoffhaltige Einbettungsmasse verwendet wirdt

Als Vorstufe des Verfahrens wurde ein Vorrat von pulverftfrmigem, die Einbettungsmasse bildendem Material, dessen pulverförmigen Körnchen mit einem harzigen Bindematerial behaftet sind, wie folgt zubereitet«

Ein Posten aus 2000 kg gebrannten Petrolkoks (Shell H 100 Umsetzerrückstand) wurde zerkleinert und gesiebt, so dass er eine unter 251 /um liegende Teilehengrösse aufwies» Darauf wurde der zerkleinerte Petrolkoks pulverisiert und der unter 50 /um Körnchengrösse liegende Teil bei 2600° 0
grobkörnige Teil nachgemahlen wurde·

chengrösse liegende Teil bei 2600° 0 graphitisiert, während der

Die graphitisierten Körnchen bildeten eine Ausbeute von 1,500 kg und wurden mit einem in einem Lösungsmittel gelösten Phenolformaldehydharz vermischt· Nach halbstündigem Mischen wurde das Material nach dem Auftrocknen des Lösungsmittels aus der Mischanlage entnommen. Dann wurde das Produkt zu Krümeln zerkleinert und aus dieser Masse die Teilchen mit einer Korngröatie unter I

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ausgesiebt· Die Bndausbeute des die Einbettungsmasse bildenden Materials betrug 1»100 kg bei einer Abfülldichte von 1,16 g/com. Dieses Material wurde in nachstehend beschriebener Weise zum Formen von Presslingen verwendet·

Ein Posten aus vorher mit pyrolytisehern Kohlenstoff als spalt·-· produkthemmende Schicht überzogenen Kernbrennstoffteilchen wurde in eine Wälztrommel eingebracht, die so angeordnet war, dass sie um eine zur Waagerechten in einem kleinen Winkel geneigte Achse umlief, und die ein offenes Ende zum Einbringen der zu bearbeitenden Materialien hatte«. Die Trommel wurde um ihre Achse mit einer Drehzahl von 30 Upm angetrieben·

Über der Trommel wurde ein Graphitkörnchenvorrat aus dem die Einbettungsmasse bildendem Material und ein Vorrat aus das Binde— mittel lösendem denaturiertem Alkohol angebracht»

Geeignete Speise- oder Zuführleitungen wurden so angebracht, dass eine Verbindung zwisohen dem Körnchen- sowie dent IiÖsungsmittelvorrat und dem Inneren der Trommel hergestellt wtmle, wobei die Leitungen in der Trommel an einander benachbarten Stellen'ende*· ten, ao dass die Körnchen und das Lösungsmittel bei ihrem Austreten aus den Zuführleitungen und vor ihrem Auftreffen auf die Trommelinnenfläche miteinander in Berührung kamen· Eine Löaunga·· mittfjleinapritzmenge von 10 ecm pro Stunde erwies sich als an- !',(impjuioii, während die Graphifckörnohen in einer Menge von 600 g/h du roh eine Öffnung mit einem Durchmesser von 2 WUl eingebracht wurden. .."·:-:*

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Bei der Berührung der Graphitkörner mit dem Lösungsmittel erweichte der Harzbestandteil der Graphitkörner» so daaa die Körner dazu neigten, an der Oberfläche der 3ieh umwälzenden Teilchen haften und kleben zu bleiben, die auf Grund des Schnee— balleffekta in ihrer Grosse zunahmen» So wurde auf jedee Teilchen ein äusserer Überzug aufgebracht, der infolge der Wälzbewegung der Teilchen Kugelform aufweist· Burcijriciitiges Einstellen der Öraphit- und Lösungsmittölzufuhr wurde zwischen der Teilohencharge eine im wesentlichen gleichmässige Graphitverteilung erzielt, die zu einem im wesentlichen gleiohmässigen Überzug auf jedem Teilchen führte· .

Das Wälzen und die Graphiteinbringung wurden etwa viear Stunden unterhalten und dann abgebrochen, wobei in dieser Zeit durch die Menge von 500 g Teilchen etwa 2.500 g Graphitkörnchen aufgenommen wurden. Darauf wurden die Teilchen aus der Tromaiel entnommen und in einen Ofen eingebracht» in welchem sie Ziüm Verdampfen jeglichen Lösungsmlttelrüokstandes eine halbe Stunde lang im Vakuum bis auf 50° 0 erwärmt wurden»

Die Teilchen, ait denen sich nach ihrer Entnahme aus der Trommel, ohne ihr Zerbröckeln oder Zerfallen befürchten zn. mfiaaen, bequem hantieren Hess, wurden in passende Posten oder Teilmengen zum formen von Presslingen aufgeteilt»

Dies erfolgte durch Abwiegen der vorher ala zue fallen, einer elektrisch beheizbaren ?orm als geeignet ermittelten Eenge·

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Darauf wurde die richtige Menge in die Form eingebracht, worauf die Form geschlossen und in eine Presse gegeben wurde«. Die Füllung der Form wurde dann unter gleichzeitigem Erhitzen bis auf 800° 0 einem Druck von 70,3 kg/cm ausgesetzte Bei der vorgenannten Temperatur fand die Polymerisation des Phenolformaldehyd -Bindemittels statt, wobei sich der Aussenüberzug um jede Schicht herum so verformte, dass alle Hohlräume zwischen den einzelnen Teilchen oder zwischen den Teilchen und der Innenfläche der Form ausgefüllt wurden. Darauf wurde der Pressling aus der Form entnommen·

Durch Befolgen der vorstehend beschriebenen Prozedur sind nicht nur die richtigen Proportionen (anteiligen Mengen) an Füllmaterial und Seilchen in dem pressling, sondern ausserdem die rieh« tige Menge sowie richtige Verteilung des Bindemittels gewährleistet·

Patentansprüche»

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Claims

P 8 t e.n t a η s ρ r ü G h e i

1e Verfahren auai Behandeln von Teilchen, dadurch gekennzeichnet, dass die Teilchen in einer Trommel gewälzt v/erden, in die mit einem Bindemittel vorher behandelte pulverförmige Körnchen eingebracht werden, wobei das Bindemittel in der V/eise erweicht wird, dass die Teilchen durch Anbacken einen Aussenüberzug erhaltene

2» Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ^kennzeichnet, dass ein Vorrat von Material, das die Einbettungsmasr?e bildet und dessen Körnchen mit einem Bindemittel behandelt worden sind ₉ in Pulverform bereitgestellt wird, die Teilchen in einer Trommel gewälzt werden, in die die pulverförmigen Körnchen des die üinbettungsmasse bildenden Materials eingebracht werden, wobei die pulverförmigen Körnchen bei ihrem Einbringen in die Tronnel mit einem flüchtigen Lösungsmittel für das Bindemittel in Berührung kommen, so dass die Teilchen durch Anbacken einen äusseren Überzug erhalten*

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3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die beschichteten Teilchen durch Pressen zu Preßlingen geformt und zwecks Abbindens des Bindemittels erhitzt werden.

4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die pulverförmigen Körnchen aus einem kohlenstoffhaltigen Material bestehen und vorher behandelt worden sind, indem man diese Körnchen mit einer unter 50yum liegenden Korngröße mit einem flüssigen harzigen Bindemittel vermischt, worauf man das Lösungsmittel verdampfen läßt, das Produkt in Krümel zerteilt und den Teil mit geeigneter Korngröße aussondert.

5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Sinbettungsmaterial aus mit Bindemittelmaterial beschichteten Petrolkokskörnchen Wsteht.

Zur Erfindung gehört alles dasjenige, was in der Beschreibung enthalten ist, einschließlich dessen, was abweichend von den konkreten Ausftthrungsbeispielen für den Fachmann naheliegt.

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